李鴻博， 曹 軍， 蔣大鵬， 張冬妍， 張怡卓

東北林業(yè)大學(xué)機(jī)電工程工程學(xué)院， 黑龍江 哈爾濱 150040

引 言

紅松籽(pinus koraiensis seeds)盛產(chǎn)于中國(guó)北方， 它是國(guó)家二級(jí)保護(hù)植物紅松的果實(shí)， 新鮮的紅松籽仁有很高的經(jīng)濟(jì)和營(yíng)養(yǎng)價(jià)值。 因自然氧化等原因， 陳舊紅松籽仁相比較于新鮮紅松籽仁營(yíng)養(yǎng)流失十分嚴(yán)重。 經(jīng)過(guò)同樣加工流程后， 從帶殼紅松籽外觀、 質(zhì)地和重量上很難判斷新舊差異。 傳統(tǒng)的鑒別方法是將紅松籽去殼得到紅松籽仁并研成粉末， 再運(yùn)用索氏抽提法或者凱氏定氮法進(jìn)行脂質(zhì)和蛋白質(zhì)性質(zhì)及含量的檢測(cè)， 從而進(jìn)行新舊鑒別。 此方法測(cè)量精確， 但是檢測(cè)工序繁瑣、 耗時(shí)長(zhǎng)而且成本高， 很難滿足大批量樣本檢測(cè)以及實(shí)際生產(chǎn)的需求。 基于此原因， 亟需一種快速、 無(wú)損、 準(zhǔn)確的帶殼堅(jiān)果成熟年份鑒別方法。

近紅外光譜技術(shù)(NIR)是一種快速、 無(wú)損、 穩(wěn)定性好的間接分析技術(shù)， 已經(jīng)廣泛應(yīng)用于農(nóng)業(yè)、 食品、 醫(yī)藥、 材料、 石油化工等眾多領(lǐng)域， 并獲得了豐碩的成果[1]。 近年來(lái)， 近紅外光譜技術(shù)在食品科學(xué)研究中的應(yīng)用也越來(lái)越廣泛， 包括對(duì)食品營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)種類的分析以及各營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)含量的檢測(cè)， 相似種類食品品種區(qū)分、 生長(zhǎng)環(huán)境影響、 產(chǎn)地鑒別等。 Guo等在2016年通過(guò)比較近紅外短波與長(zhǎng)波的建模效果， 結(jié)合新型顏色補(bǔ)償法對(duì)蘋果可溶性固形物含量進(jìn)行預(yù)測(cè)[2]。 Verónica Loewe等在2017年用近紅外光譜對(duì)智利人工林以及地中海地區(qū)不同產(chǎn)地松果作鑒別分析， 運(yùn)用偏最小二乘法建立的判別模型能夠快速區(qū)分不同地理來(lái)源的松籽樣品[3]。 Cortes等在2017年運(yùn)用可見(jiàn)/近紅外光譜檢測(cè)判斷柿子的特殊澀味程度， 比較了不同采樣點(diǎn)和不同模型的預(yù)測(cè)效果[4]。 Toktam Mohammadi-Moghaddam等在2018年運(yùn)用可見(jiàn)/近紅外反射光譜結(jié)合PLSR建模分析預(yù)測(cè)烤開(kāi)心果籽粒的水分含量和結(jié)構(gòu)特征， 并對(duì)織構(gòu)特征進(jìn)行準(zhǔn)確預(yù)測(cè)[5]。 于慧伶等在2018年運(yùn)用SA-PBT-SVM的分類方法對(duì)實(shí)木表面缺陷進(jìn)行近紅外光譜識(shí)別[6]。 Patrizia Firmani等在2019年運(yùn)用近紅外光譜對(duì)產(chǎn)于大吉嶺的紅茶進(jìn)行品種以及摻假情況的鑒別[7]。 Muhammad Arslan等在2019年運(yùn)用近紅外光譜結(jié)合化學(xué)計(jì)量學(xué)算法， 對(duì)中國(guó)棗的抗氧化活性進(jìn)行了快速檢測(cè)[8]。

本文提出一種基于近紅外光譜技術(shù)的紅松籽新舊品性快速無(wú)損檢測(cè)鑒別方法。 首先， 使用標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)變量變換、 一階導(dǎo)數(shù)以及卷積平滑算法對(duì)采集的近紅外吸收光譜進(jìn)行預(yù)處理； 然后， 利用t-分布隨機(jī)近鄰嵌入將光譜數(shù)據(jù)降維； 最后， 運(yùn)用支持向量機(jī)建立紅松籽新舊品性鑒別的校正模型和預(yù)測(cè)模型。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 材料

選用東北地區(qū)的紅松松籽作為試驗(yàn)樣本， 由分別成熟于2016年、 2017年秋季的陳舊松果和2018年秋季的新松果經(jīng)機(jī)械和人工加工而成。 經(jīng)過(guò)機(jī)器篩選達(dá)到進(jìn)一步精加工處理要求并達(dá)到儲(chǔ)藏標(biāo)準(zhǔn)。 為保證新舊樣本在后期實(shí)驗(yàn)中均占有一定比例， 首先隨機(jī)挑選出無(wú)疵試樣各120個(gè)， 并分別對(duì)其進(jìn)行O-1—O-120和N-1—N-120編號(hào)。 將制成的試樣放入獨(dú)立密封袋， 并且置于恒溫恒濕環(huán)境內(nèi)進(jìn)行保存， 為下一步進(jìn)行近紅外光譜掃描做準(zhǔn)備。

1.2 方法

1.2.1 樣本分類處理

光譜采集前， 將標(biāo)記好的所有新舊樣本打亂混合， 從中隨機(jī)抽取120個(gè)樣本按照2∶1的比例分為校正集和驗(yàn)證集， 使用80個(gè)校正集樣本建立校正模型， 使用剩余40個(gè)驗(yàn)證集樣本對(duì)模型進(jìn)行外部驗(yàn)證。

1.2.2 光譜數(shù)據(jù)的采集

通過(guò)研究發(fā)現(xiàn)， 波長(zhǎng)在1 000～1 800 nm范圍內(nèi)的光譜攜帶的信息能夠較好地反應(yīng)本研究所需性質(zhì)[1]。 實(shí)驗(yàn)選用的光譜采集儀器是由德國(guó)INSION公司研發(fā)生產(chǎn)的One-chip微型集成光纖光譜儀， 光譜適用范圍900～1 800 nm， 分辨率9 nm， 熱波長(zhǎng)穩(wěn)定性小于0.03 nm·K-1。 采用兩分叉光纖探頭采集樣本的近紅外光譜， 室內(nèi)溫、 濕度控制在20 ℃和50%。 利用INSION公司開(kāi)發(fā)的SPECview7.1軟件進(jìn)行光譜數(shù)據(jù)采集和存儲(chǔ)， 所得光譜數(shù)據(jù)以Excel的形式導(dǎo)出。 開(kāi)機(jī)后需要對(duì)光譜儀進(jìn)行預(yù)熱， 并利用聚四氟乙烯白板對(duì)光纖探頭進(jìn)行校準(zhǔn)， 之后將光纖固定在支架上， 光纖探頭伸入測(cè)量黑箱頂端的小孔內(nèi)， 使其與黑箱底部載物臺(tái)上固定的松籽樣本靠近， 對(duì)樣本進(jìn)行垂直、 接觸并且無(wú)漏光測(cè)量， 待光譜譜線穩(wěn)定后， 對(duì)本采樣點(diǎn)掃描30次自動(dòng)平均輸出1個(gè)光譜。 實(shí)驗(yàn)所需的近紅外光譜數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)示意圖如圖1所示。

圖1 近紅外光譜數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)示意圖

紅松籽的生長(zhǎng)特性導(dǎo)致了紅松籽每個(gè)被采集面的近紅外吸收光譜吸收峰不同， 在對(duì)比同一紅松籽樣本不同采樣位置的光譜曲線時(shí)發(fā)現(xiàn)： 完整帶殼松籽和松籽殼的光譜曲線趨勢(shì)高度相似， 去殼帶皮松仁和去殼去皮松仁的光譜曲線雖在近紅外吸收數(shù)值上有顯著差異， 但是光譜圖像的趨勢(shì)相似， 即在光譜采集范圍內(nèi)， 不同狀態(tài)的樣本光譜數(shù)據(jù)變化趨勢(shì)基本相似， 如圖2所示。 本研究采集樣本(完整松籽)的單側(cè)平面光譜， 采集數(shù)據(jù)取平均值后用于分析和建模。

圖2 試樣不同狀態(tài)和不同采集位置的光譜對(duì)比

1.2.3 光譜預(yù)處理

對(duì)樣本進(jìn)行光譜數(shù)據(jù)采集的過(guò)程中， 由于抖動(dòng)、 光線散射等原因會(huì)產(chǎn)生光譜基線漂移、 噪聲干擾等影響[9-10]。 因此， 需要先對(duì)原始光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)處理。

標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)變量變換(standard normalized variable， SNV)能夠消除表面散射、 固體顆粒大小以及測(cè)量過(guò)程中光程變化對(duì)近紅外漫反射光譜的影響[8，11]。 對(duì)需要進(jìn)行SNV變換的光譜Xi, k按式(1)計(jì)算

(1)

式(1)中，Xi為第i樣本光譜的平均值，k=1, 2, …,m，m為波長(zhǎng)點(diǎn)數(shù)；i=1, 2, …,n， 其中n為校正集樣本數(shù)[8]。

為削弱由樣本間(特別是不同分組樣本之間)相互干擾導(dǎo)致的吸收光譜譜線重疊的現(xiàn)象， 在SNV處理的基礎(chǔ)上求取一階導(dǎo)數(shù)， 一階導(dǎo)數(shù)如式(2)所示[12]

(2)

式中，xt為波長(zhǎng)t處的離散光譜，g為窗口寬度。

求導(dǎo)過(guò)程會(huì)引入噪聲， 使信噪比降低。 運(yùn)用Savitzky-Golay(SG)卷積對(duì)光譜進(jìn)行平滑， 能夠有效去除光譜噪聲、 提高信噪比。 SG卷積平滑算法如式(3)所示[4]

(3)

式(3)中，x是吸光度，i和j是波長(zhǎng)點(diǎn)數(shù)范圍內(nèi)的序號(hào)，k!是求導(dǎo)階數(shù)的階乘，ak是權(quán)重系數(shù)。

1.2.4 t-SNE降維及效果評(píng)價(jià)

近紅外光譜波長(zhǎng)范圍較大， 預(yù)處理未改變數(shù)據(jù)維度， 在建立分類模型前需對(duì)輸入數(shù)據(jù)進(jìn)行降維， 降維后的數(shù)據(jù)要保存本質(zhì)結(jié)構(gòu)信息。 傳統(tǒng)降維是對(duì)光譜信息進(jìn)行特征提取， 以剔除與所需性質(zhì)無(wú)關(guān)的變量。 本研究運(yùn)用流行學(xué)習(xí)的方法進(jìn)行降維， 保留了樣本全部數(shù)據(jù)信息和數(shù)據(jù)間隱含信息。

常用的線性降維方法是主成分分析(principal component analysis， PCA)[4]， 經(jīng)過(guò)預(yù)處理之后的數(shù)據(jù)依然高度非線性， 而非線性降維方法中t-SNE是目前公認(rèn)效果最好的方法。

t-分布鄰域嵌入(t-distributed stochastic neighbor embedding， t-SNE)算法基于鄰域嵌入(stochastic neighbor embedding， SNE)算法改進(jìn)而來(lái)， 在SNE算法中， 用條件概率pj|i表示高維空間的鄰近數(shù)據(jù)點(diǎn)xi與xj間的相似度(兩點(diǎn)鄰近的條件概率)，qj|i表示低維空間數(shù)據(jù)點(diǎn)yi與yj鄰近的條件概率分布， 條件概率pj|i符合高斯概率分布，pj|i如式(4)所示[13]。

(4)

其中， ‖xi-xj‖2表示鄰近點(diǎn)xi和xj距離的平方；σi是以數(shù)據(jù)點(diǎn)xi為中心的高斯函數(shù)的方差。σ的值可由每個(gè)點(diǎn)的K近鄰值計(jì)算得到，K值取有效的最鄰近點(diǎn)數(shù)量。

若要得到低維空間的最佳模擬點(diǎn)， 需將pj|i與qj|i的KL(kullback-leiber)距離之和最小化， 可用代價(jià)函數(shù)C表示， 如式(5)所示。

(5)

此處的P與Q分別為高維空間和低維空間中形成的條件概率分布，C值越小說(shuō)明高維低維分布越一致， 低維空間數(shù)據(jù)點(diǎn)yi由梯度下降法得出最小值， 可用二維或三維坐標(biāo)形式輸出。

t-SNE算法將高維空間數(shù)據(jù)點(diǎn)之間的條件概率改進(jìn)為與低維空間模擬數(shù)據(jù)點(diǎn)的聯(lián)合概率[13]。 同時(shí)通過(guò)在高維空間采用高斯概率分布， 映射后低維空間采用自由度為1的t分布函數(shù)度量?jī)牲c(diǎn)之間的相似度。pij與qij分別表示高維空間數(shù)據(jù)點(diǎn)xi，xj與低維空間數(shù)據(jù)點(diǎn)yi和yj之間的聯(lián)合概率， 如式(6)和式(7)所示。

(6)

(7)

qij可以用來(lái)表示嵌入空間上兩個(gè)點(diǎn)的相似度， 目的是為小范圍成對(duì)的相似點(diǎn)能夠更精準(zhǔn)地建模提供更大的空間， 同時(shí)也很好地解決了擁擠問(wèn)題。

此時(shí)新的代價(jià)函數(shù)C與聯(lián)合概率分布P與Q即高維與低維之間的KL距離等價(jià)， 如式(8)所示。

(8)

t-SNE算法實(shí)現(xiàn)維數(shù)約減與數(shù)據(jù)可視化的原因是因其能夠從高維數(shù)據(jù)中恢復(fù)低維流形結(jié)構(gòu)的特性， 并得到與其相應(yīng)的嵌入映射。

數(shù)據(jù)降維即聚類的性能度量非量化指標(biāo)可以通過(guò)比較數(shù)據(jù)可視化結(jié)果的方式： 參照標(biāo)注屬同類的樣本點(diǎn)在低維空間中要求距離鄰近； 反之， 不同類的樣本點(diǎn)則要求盡量彼此遠(yuǎn)離。

本研究涉及降維效果的量化指標(biāo)有Silhouette Score(輪廓系數(shù))、 Calinski-Harabasz和Mutual Information(互信息， MI)。 Silhouette Score的取值范圍是[-1， 1]， 同類樣本相近、 不同類樣本遠(yuǎn)離時(shí)， 輸出數(shù)值較高。 Calinski-Harabasz輸出數(shù)值越大則聚類效果越好， 即類別內(nèi)部數(shù)據(jù)的協(xié)方差越小、 類別之間的協(xié)方差越大聚類效果越好。 MI取值范圍為[0， 1]， 輸出值反映聚類結(jié)果與真實(shí)情況的相符程度， 為正比例關(guān)系。

1.2.5 分類模型及性能評(píng)價(jià)

在完成對(duì)光譜數(shù)據(jù)的降維處理之后， 建立紅松籽新舊品性鑒別的支持向量機(jī)(SVM)分類模型， 核函數(shù)選擇RBF，C在10-2～103范圍內(nèi)取13個(gè)值，γ在10-9～103范圍內(nèi)取13個(gè)值， 模型因子數(shù)由網(wǎng)格搜索算法K重交叉驗(yàn)證確定，K取值為5， 得到的校正模型用查準(zhǔn)率(Precision)、 查全率(Recall)與F1三項(xiàng)指標(biāo)評(píng)價(jià)模型性能， 三項(xiàng)指標(biāo)在0～1范圍內(nèi)取值越趨近于1說(shuō)明模型的性能越好。 最后， 使用驗(yàn)證集樣本對(duì)模型進(jìn)行驗(yàn)證。 用分類準(zhǔn)確率表示模型的預(yù)測(cè)能力強(qiáng)弱以及預(yù)測(cè)精度， 平均耗時(shí)表示模型的分類速率。

上述光譜預(yù)處理、 數(shù)據(jù)降維、 降維數(shù)據(jù)可視化輸出、 模型的建立與評(píng)價(jià)等均采用PyCharm 2017軟件完成。

2 結(jié)果與討論

2.1 近紅外光譜及預(yù)處理結(jié)果

圖3所示為120個(gè)實(shí)驗(yàn)樣本的近紅外光譜， 以及依次采用SNV、 求取一階導(dǎo)數(shù)和SG卷積平滑算法預(yù)處理之后的光譜。 比較原始光譜與預(yù)處理光譜， 處理后的光譜輪廓更清晰， 噪聲基本消除， 吸收峰更明顯。

2.2 數(shù)據(jù)降維結(jié)果

2.2.1 降維數(shù)據(jù)可視化

將預(yù)處理之后的光譜， 使用PCA將高維數(shù)據(jù)降至二維和三維的數(shù)據(jù)可視化輸出如圖4(a)和(c)所示。 圖4(a)中， 用PCA方法降至二維的數(shù)據(jù)點(diǎn)簇間僅有少量交叉， 圖4(c)中， 降至三維的數(shù)據(jù)點(diǎn)在三維空間中依然有少量交錯(cuò)現(xiàn)象； 圖4(b)中的兩簇?cái)?shù)據(jù)點(diǎn)距離更遠(yuǎn)， 并且簇間沒(méi)有交叉， 從數(shù)據(jù)可視化效果可以對(duì)比出t-SNE降至二維的降維效果更優(yōu)。 這是因?yàn)閠-SNE方法將低維空間中的高斯分布用t分布代替，t分布的長(zhǎng)尾性質(zhì)(中心部位偏低， 尾部偏高偏長(zhǎng))使不同類數(shù)據(jù)點(diǎn)更明顯地分離。 而t-SNE降至三維應(yīng)用于本研究樣本數(shù)據(jù)， 交叉重疊較多， 降維效果不理想， 如圖4(d)所示。

圖3 原始光譜曲線和預(yù)處理結(jié)果

2.2.2 降維效果評(píng)價(jià)

在上一節(jié)可視化數(shù)據(jù)比較結(jié)果的基礎(chǔ)上， 對(duì)各種降維方案的降維效果進(jìn)行準(zhǔn)確衡量并比較， 依據(jù)各量化指標(biāo)的計(jì)算方法得出不同降維方案的降維效果評(píng)價(jià)指數(shù)。 輸出各指數(shù)的數(shù)值以及對(duì)比結(jié)果如表1所示。

表1 PCA和t-SNE降維的評(píng)價(jià)指標(biāo)比較

從表1可知， 運(yùn)用PCA降至二維和三維的效果幾乎沒(méi)有差異， t-SNE降至二維時(shí)輸出的各項(xiàng)指標(biāo)均優(yōu)于其他方法。 特別是Silhouette Score和Calinski Harabaz Score兩項(xiàng)指標(biāo)， 輸出值分別為0.820 0和2 972.012 7。 運(yùn)用t-SNE方法降至二維的方案明顯優(yōu)于其他方案， 降維效果較好。

圖4 數(shù)據(jù)降維結(jié)果可視化

2.3 松籽新舊品性分類校正模型的建立

在完成光譜數(shù)據(jù)降維工作后， 將降維后的數(shù)據(jù)作為模型建立的輸入數(shù)據(jù)， 使用SVM建立紅松籽新舊品性鑒別的校正模型， 其預(yù)測(cè)性能結(jié)果的比較如表2所示。

表2 不同建模方法結(jié)果比較

通過(guò)分析表2中的實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以得出， 相較于原始光譜， 經(jīng)過(guò)三種方法預(yù)處理并且運(yùn)用t-SNE降至二維后的光譜數(shù)據(jù)所建立的校正模型預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率最高， 為98.75%。 此時(shí)， 校正模型的查準(zhǔn)率為1， 查全率與F1趨近于1， 并且其輸出值分別為0.974 4和0.987 0， 均優(yōu)于其他各方案， 這也表明模型的預(yù)測(cè)性能得到了提升， 即所建立模型的效果最佳。 同時(shí)， 經(jīng)過(guò)降維后的光譜數(shù)據(jù)維數(shù)從117降為2， 顯著降低了輸入數(shù)據(jù)維度， 使得數(shù)據(jù)量減少、 運(yùn)算復(fù)雜度降低， 最終縮短建模時(shí)間。

除此之外， 比較運(yùn)用PCA和t-SNE方法降至二維建模的可視化效果可以得出： t-SNE將輸入數(shù)據(jù)降至二維后， SVM模型分類效果更佳。 建模效果對(duì)比如圖5所示。

圖5 二維輸入建模效果

2.4 模型預(yù)測(cè)結(jié)果

完成校正模型建立工作后， 需使用驗(yàn)證集樣本對(duì)校正模型的實(shí)際預(yù)測(cè)能力進(jìn)行檢驗(yàn)。 分別采用三種方案建立紅松籽分類的近紅外光譜預(yù)測(cè)模型， 對(duì)所有驗(yàn)證集樣本進(jìn)行分類預(yù)測(cè)， 并對(duì)預(yù)測(cè)的準(zhǔn)確率和平均消耗時(shí)間進(jìn)行比較分析， 結(jié)果如表3所示。

表3 預(yù)測(cè)模型結(jié)果比較

從表3可知， 依據(jù)原始光譜建立的SVM分類模型的分類準(zhǔn)確率較低， 經(jīng)過(guò)預(yù)處理的光譜數(shù)據(jù)對(duì)建模準(zhǔn)確率的提升有一定效果， 但是依然消耗較長(zhǎng)時(shí)間。 相較于其他兩種模型， SNV、 一階導(dǎo)數(shù)與SG疊加的預(yù)處理方案結(jié)合t-SNE降維的SVM分類模型分類準(zhǔn)確率最高且消耗時(shí)間顯著減小， 預(yù)測(cè)結(jié)果與真實(shí)情況較一致， 因此， 該模型能夠準(zhǔn)確、 快捷地定性預(yù)測(cè)紅松籽的新舊品性。

3 結(jié) 論

構(gòu)建了近紅外光譜與東北紅松籽新舊品性的關(guān)系。 利用SNV、 一階導(dǎo)數(shù)以及SG卷積平滑算法對(duì)原始光譜進(jìn)行預(yù)處理， 光譜中的重疊、 噪聲得到有效消除。 預(yù)處理之后， 運(yùn)用t-SNE對(duì)高維光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行降維處理， 此方法明顯優(yōu)于傳統(tǒng)線性降維PCA的降維效果， 有效降低了數(shù)據(jù)的維度和建模的運(yùn)算復(fù)雜度。 使用t-SNE降維后的光譜特征信息建立的SVM紅松籽新舊品性分類模型， 驗(yàn)證集預(yù)測(cè)準(zhǔn)確度高達(dá)97.5%， 平均耗時(shí)僅有0.02s， 表明該模型能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)東北紅松籽新舊品性的無(wú)損鑒別檢測(cè)， 并且識(shí)別速率較快， 能夠滿足實(shí)際生產(chǎn)在線檢測(cè)的需求。