樊光程，王晚霞，談建平，侍克獻，周伯謀，陸燕玲

(1.中國科學院 上海應(yīng)用物理研究所，上海 201800；2.中國科學院大學，北京 100049；3.華東理工大學 機械與動力工程學院，上海 200237；4.上海發(fā)電設(shè)備成套設(shè)計研究院有限責任公司，上海 200240)

0 引言

研究和開發(fā)經(jīng)濟、高效、安全的先進核能是解決能源短缺、環(huán)境惡化等問題的關(guān)鍵途徑，鑒于釷基核能開發(fā)利用的優(yōu)勢[1]，2011年我國重啟了釷基熔鹽堆研究，計劃用20年左右的時間，在國際上首先實現(xiàn)釷基熔鹽堆的應(yīng)用[2]。熔鹽堆中核燃料由高溫熔融氟化物鹽攜帶，堆內(nèi)構(gòu)件及其材料與高溫熔融氟鹽、核燃料及裂變產(chǎn)物直接接觸，使材料處于中子輻照、高溫、受力和熔鹽腐蝕等極端環(huán)境中，能夠在這種極端環(huán)境中長期穩(wěn)定服役的結(jié)構(gòu)材料成為了熔鹽堆技術(shù)實現(xiàn)的關(guān)鍵環(huán)節(jié)。

20世紀五六十年代，美國橡樹嶺國家實驗室(ORNL)研發(fā)了一種鎳基合金——UNS N10003合金(國內(nèi)生產(chǎn)的材料牌號為GH3535)[3]。圍繞這種合金，研究者們在蠕變、熔鹽腐蝕、高溫氧化、輻照和焊接等方面已經(jīng)做了很多工作[4-10]。但由于制造水平的制約，材料在制造、加工、服役的過程中勢必會產(chǎn)生缺陷，在高溫服役過程中，應(yīng)力集中的缺陷部位會發(fā)生擴展，并最終發(fā)生結(jié)構(gòu)失效[11]。對于某些材料，即使具有良好的常規(guī)力學性能，但其斷裂性能不一定能夠滿足要求[12]。而該材料的高溫裂紋擴展性能研究報道甚少，出于核安全考慮，有必要對GH3535合金的蠕變裂紋擴展性能進行研究分析。本文在服役溫度650 ℃下開展GH3535合金的蠕變裂紋擴展試驗，分析蠕變裂紋擴展規(guī)律，并對斷裂性能進行評價。

1 試驗材料及試樣

試驗材料為鎳基高溫合金GH3535，其化學成分見表1。GH3535合金為單相奧氏體組織，平均晶粒尺寸為75 μm，見圖1(a)；在晶粒內(nèi)和晶界存在大量析出相(M6C型碳化物)，見圖1(b)。其高溫拉伸及蠕變性能參數(shù)見表2。

表1 GH3535合金的化學成分 %

(a)

(b)圖1 GH3535合金的組織形貌

表2 GH3535合金650 ℃性能參數(shù)

在裂紋擴展測試中采用緊湊拉伸(CT)試樣，其寬度W=20 mm，厚度B=10 mm，初始標稱裂紋長度a0/W=0.5，見圖2。用線切割法加工1 mm寬的缺口，并在試樣表面加工20%厚度的側(cè)邊槽，有效寬度Bn=8 mm，隨后用線切割法預(yù)制0.1 mm寬的初始裂紋。

圖2 蠕變裂紋擴展速率試驗CT試樣結(jié)構(gòu)示意

2 測試過程及測試數(shù)據(jù)

試驗方法、數(shù)據(jù)采集及數(shù)據(jù)處理按ASTM E1457—2015進行[14]。蠕變裂紋擴展速率試驗在GWT304機械式持久蠕變試驗機上開展。試驗溫度為650 ℃，在載荷3 000～4 000 N的范圍內(nèi)進行恒載荷的裂紋擴展試驗，采用直流電位法測量裂紋的長度。在不同應(yīng)力強度因子下進行試驗，試樣標記為CT12，CT13，CT14。CT試樣尺寸及試驗數(shù)據(jù)見表3。最后用掃描電子顯微鏡(SEM)觀察試樣的斷口形貌。

表3 蠕變裂紋擴展試驗參數(shù)

2.1 蠕變裂紋擴展長度

蠕變裂紋擴展長度(即裂紋增量Δa)采用DCPD直流電位法測量獲得。具體方法為在試驗過程中實時記錄試樣的電勢變化，并按式(1)[14]將電勢轉(zhuǎn)化為裂紋長度a。所有試驗均在試樣未完全拉斷的情況下卸載停止試驗，在試驗結(jié)束后用疲勞試驗機將試樣完全拉開，然后采用光學測量儀器測得裂紋長度af。

(1)

式中V——對應(yīng)于裂紋長度a的瞬時電位差，mV；

V0，Vf——初始和最終電位差讀數(shù),mV。

圖3 蠕變裂紋擴展增量Δa與時間t關(guān)系曲線

蠕變裂紋擴展增量與時間的關(guān)系曲線如圖3所示?？梢钥闯?，裂紋擴展長度隨時間增大，并且在蠕變裂紋擴展初期存在著一個或長或短的孕育階段，在此階段裂紋擴展很慢，根據(jù)ASTM E1457，可以取蠕變裂紋擴展增量為0.2 mm的時間作為蠕變裂紋起裂時間ti[14]。

2.2 加載線位移

加載線位移δ與時間t關(guān)系曲線見圖4?？煽闯觯S著時間增加，加載線位移不斷增大。載荷越大，位移變化越快，即試樣裂尖張開速率越大。

圖4 加載線位移δ與時間t關(guān)系曲線

3 試驗結(jié)果分析

3.1 蠕變裂紋擴展速率

在蠕變延性較小的材料中，與時間相關(guān)的彈性變形和裂紋尖端局部的蠕變應(yīng)變相關(guān)，可用應(yīng)力強度因子K來描述彈性應(yīng)變場和小范圍蠕變的彈塑性應(yīng)變場。

K計算方法[14]如下：

(2)

其中：

f(a/W)=0.886+4.64(a/W)-13.32(a/W)2

+14.72(a/W)3-5.6(a/W)4

(3)

式中P——施加的載荷，N；

B——試樣厚度，mm；

W——試樣寬度，mm；

a——裂紋長度，mm。

在蠕變延性較大的材料中，裂紋尖端的應(yīng)力場容易因蠕變變形而松弛，這時應(yīng)力強度因子K不再適用。如圖5所示，在不同的載荷下，da/dt與Kn的關(guān)系曲線分布在一個比較寬的范圍內(nèi)。此時，參量C*與蠕變裂紋擴展速率da/dt的關(guān)系比較集中地分布在線性范圍內(nèi)，適合關(guān)聯(lián)蠕變裂紋擴展速率。

圖5 蠕變裂紋擴展速率da/dt與有效應(yīng)力強度因子Kn的 關(guān)系曲線

C*計算公式[14]如下：

(4)

Bn——凈截面厚度，mm；

n——蠕變指數(shù);

H，η——與材料特性和試樣形狀有關(guān)的系數(shù),H=n/(n+1)，η=2.20。

(5)

在持續(xù)負荷下，裂紋體內(nèi)形成大范圍蠕變條件所需要的時間[14]為過渡時間tT：

(6)

逐一計算各數(shù)據(jù)點的tT，取最大值作為過渡時間tT。如果tTti，則選取過渡時間之后的數(shù)據(jù)點。然后采用最小二乘法擬合得到蠕變裂紋擴展速率da/dt與C*之間的關(guān)系。計算結(jié)果表明，在650 ℃下，GH3535合金的tT

蠕變裂紋擴展行為可以用NSW模型進行預(yù)測，NSW模型的基本形式[15]為：

(7)

式中C*——斷裂參量，N/(mm·h);

φ——常量，φ≈n/(n+1)；

(8)

在650 ℃時，GH3535合金的NSW模型為：

(9)

在650 ℃下，GH3535合金的da/dt與C*關(guān)系的NSW模型預(yù)測曲線與試驗結(jié)果曲線如圖6所示?？梢钥闯?，不同試樣的蠕變裂紋擴展速率da/dt與斷裂力學參量C*呈線性關(guān)系且分散性較小，所以用斷裂力學參量C*關(guān)聯(lián)蠕變裂紋擴展速率是合適的，同時可以看到NSW模型平面應(yīng)力條件下的預(yù)測結(jié)果與試驗值相近，平面應(yīng)變條件下預(yù)測結(jié)果遠大于試驗值，偏于保守。蠕變裂紋擴展速率與斷裂力學參量C*的擬合關(guān)系為：

da/dt=0.0199C*0.942

(10)

圖6 NSW模型預(yù)測值與試驗結(jié)果對照

3.2 蠕變裂紋起裂時間

蠕變裂紋起裂CCI和隨后的穩(wěn)態(tài)開裂CCG是高溫下服役的構(gòu)件的主要失效機理。對于不同的材料及結(jié)構(gòu)形式，蠕變裂紋起裂所占的比重不同，部分起裂時間甚至可占整個斷裂壽命的80%，為了獲得準確的設(shè)計和可靠的評估結(jié)果，蠕變裂紋的起裂時間不可忽略[16]。

圖7 蠕變裂紋起裂時間ti和有效應(yīng)力強度因子Kn的 關(guān)系曲線

有效應(yīng)力強度因子Kn和蠕變裂紋起裂時間ti的關(guān)系如圖7所示?？梢钥闯?，在對數(shù)坐標下，有效應(yīng)力強度因子Kn與蠕變裂紋起裂時間ti呈線性關(guān)系，Kn越大，ti越小，而在裂紋起裂階段，裂紋長度不擴展，裂紋尖端處于小范圍蠕變狀態(tài)，所以可用應(yīng)力強度因子K來描述彈性應(yīng)變場和小范圍蠕變的彈塑性應(yīng)變場。有效應(yīng)力強度因子Kn與蠕變裂紋起裂時間ti的擬合關(guān)系為：

(11)

通常，蠕變裂紋起裂時間ti與C*在雙對數(shù)下呈線性關(guān)系[11,16-18]，可描述為：

tiC*φ=B0

(12)

式中B0，φ——常數(shù)。

蠕變裂紋起裂時間ti與C*的關(guān)系如圖8所示，其擬合關(guān)系為：

ti=60.5564C*-0.73232

(13)

圖8 蠕變裂紋起裂時間ti與C*的關(guān)系曲線

從圖7,8的擬合結(jié)果可以看出，有效應(yīng)力強度因子Kn與裂紋起裂時間ti的擬合更接近于線性，所以采用Kn更適合關(guān)聯(lián)蠕變裂紋起裂時間ti。

3.3 蠕變斷裂韌性

蠕變斷裂韌性為材料抵抗蠕變裂紋擴展的能力，其值越大，則裂紋越不易擴展。通過蠕變斷裂韌性，可以采用高溫結(jié)構(gòu)完整性評定的時間相關(guān)失效評定圖(TDFAD)法對材料進行結(jié)構(gòu)的安全評價。TDFAD法綜合考慮了蠕變機制下由于蠕變裂紋擴展導致結(jié)構(gòu)斷裂、含缺陷截面上的整體垮塌以及介于這兩種機制之間的失效模式，只需要進行簡單的應(yīng)力強度因子和極限載荷計算，避免了復(fù)雜的高溫蠕變斷裂力學的分析[19-21]。

(14)

δc——裂紋擴展Δa所對應(yīng)的蠕變載荷線位移,mm。

(15)

表4 GH3535合金的蠕變裂紋起裂時間及蠕變斷裂韌性數(shù)據(jù)

Ainsworth[18]采用參考應(yīng)力法估算C*公式及方程(12)，結(jié)合失效評定圖的失效判據(jù)，給出了蠕變裂紋起裂韌性估算方程：

(16)

(17)

圖9 蠕變斷裂韌性與蠕變裂紋起裂時間ti的 關(guān)系曲線

3.4 GH3535合金容限能力分析

蠕變強度為在一定溫度下，經(jīng)過一定時間后，蠕變量不超過一定限度的最大允許應(yīng)力。表5中的GH3535合金的蠕變強度為蠕變斷裂時的最大應(yīng)力，蠕變強度隨時間的增加不斷減小，應(yīng)力強度因子也是時間的函數(shù)，用時間將應(yīng)力強度因子與蠕變強度聯(lián)系起來，繪制高溫下的Ashby圖[23]，如圖10所示。圖10中，1萬h、10萬h、30萬h的數(shù)據(jù)由持久試驗數(shù)據(jù)σ-t和裂紋擴展試驗數(shù)據(jù)K-ti外推得到?？梢园l(fā)現(xiàn)隨著時間的增加，GH3535合金的容限能力不發(fā)生明顯的改變。數(shù)據(jù)點均在曲線K2/πσ2=6 mm之下，說明當GH3535合金的缺陷尺寸小于6 mm時，裂紋的擴展由蠕變強度占主導作用。

表5 GH3535合金的蠕變強度

1)外推

圖10 有效應(yīng)力強度因子Kn與蠕變強度σ的關(guān)系曲線

3.5 斷口形貌分析

GH3535合金斷口形貌的SEM圖如圖11所示。可以看出，合金是沿著晶界斷裂的。

圖11 斷口形貌的SEM圖

圖12 垂直于裂紋面的金相圖

裂紋總是沿著消耗能量最小的方向擴展的，即在原子結(jié)合最弱處進行裂紋擴展，而晶界處的應(yīng)變能較高，所以只有由于某種原因使晶界結(jié)合強度降低才會發(fā)生沿晶斷裂，其原因大致有3種：(1)晶界處存在連續(xù)分布的脆性第二相；(2)微量有害雜質(zhì)元素在晶界上偏聚；(3)由于環(huán)境介質(zhì)的作用損害了晶界，如氫脆、應(yīng)力腐蝕、應(yīng)力和高溫的復(fù)合作用在晶界造成損傷[24]。對GH3535合金垂直于裂紋面進行金相分析，如圖12所示。可以看出，在晶粒內(nèi)和晶界位置存在有第二相，同時可以發(fā)現(xiàn)裂紋沿著晶界擴展，這是因為第二相的存在使晶界強度降低。

4 結(jié)論

在650 ℃下，對GH3535合金的蠕變裂紋擴展行為進行研究，獲得了蠕變裂紋起裂時間、裂紋擴展速率、蠕變斷裂韌性等數(shù)據(jù)。主要結(jié)論如下。

(1)斷裂力學參量C*更適合關(guān)聯(lián)蠕變裂紋擴展速率，不同載荷的蠕變裂紋擴展速率與C*參量的關(guān)系曲線呈線性分布在窄帶中。NSW模型平面應(yīng)力預(yù)測結(jié)果與試驗相近，平面應(yīng)力預(yù)測結(jié)果偏于保守。

(2)采用有效應(yīng)力強度因子Kn更適合關(guān)聯(lián)裂紋起裂時間，該曲線在雙對數(shù)坐標下呈線性關(guān)系。

(4)GH3535合金雖然呈現(xiàn)沿晶斷裂機制，裂紋張開位移較小，但其容限能力較強。當結(jié)構(gòu)中缺陷尺寸小于6 mm時，裂紋的擴展由蠕變強度主導。