江闊 王永杰 滕偉

摘要：本文通過使用低本底高純鍺γ譜儀對青島市近岸海域潮間帶土中放射性核素的水平進行調查和分析，掌握潮間帶土中放射性核素的基線資料，為開展環(huán)境輻射水平評價提供科學依據(jù)。結果顯示：238U、232Th、226Ra、40K和137Cs活度濃度分別為17.1-49.3 Bq/kg（平均27.0 Bq/kg）、21.3-54.7 Bq/kg（平均34.6 Bq/kg）、6.7-34.5 Bq/kg （平均18.2 Bq/kg）、576.2-1157.4Bq/kg（平均776.3 Bq/kg）和0.1-2.8 Bq/kg（平均0.9 Bq/kg），241Am及60Co的探測下限范圍值分別為0.23-0.34 Bq/kg、0.85-1.30 Bq/kg;一般地區(qū)和重點地區(qū)核素水平分布無差異（p>0.05）。表明青島市近岸海域潮間帶土中放射性核素238U、232Th、226Ra、40K及137Cs活度濃度處于正常的本底范圍，無人工核素污染，一般地區(qū)與重點地區(qū)放射性核素水平分布無顯著性差異。

關鍵詞：潮間帶土;放射性核素;活度濃度;γ譜儀;青島近岸海域

中圖分類號：X508 文獻標識碼：A 文章編號：2095-672X（2020）12-0-03

DOI：10.16647/j.cnki.cn15-1369/X.2020.12.060

Investigation of the radionuclide levels in intertidal soils of Qingdao coastal ?waters

Jiang Kuo，Wang Yongjie，Teng Wei

（Qingdao Center for Disease Control and Prevention，Qingdao Shandong 266033，China）

Abstract：This article investigates and analyzes the levels of radionuclides in the intertidal ?soils in the coastal waters of Qingdao City by using a low-background high-purity germanium gamma spectrometer . In order to grasp the baseline data of radionuclides in the intertidal zone soil， and provide a scientific basis for the evaluation of environmental radiation levels. The results showed that the activity concentrations of 238U， 232Th， 226Ra， 40K and 137Cs were 17.1-49.3 Bq/kg （average 27.0 Bq/kg）， 21.3-54.7 Bq/kg （average 34.6 Bq/kg）， 6.7-34.5 Bq/kg （average 18.2 Bq/kg）， 576.2-1157.4 Bq/kg （average 776.3 Bq/kg） and 0.1-2.8 Bq/kg （average 0.9 Bq/kg）， the lower detection limits of 241Am and 60Co are 0.23-0.34 Bq， respectively /kg， 0.85-1.30 Bq/kg; there is no difference in the distribution of nuclide levels in general areas and key areas （p>0.05）. It shows that the activity concentrations of 238U， 232Th， 226Ra， 40K and 137Cs in the intertidal zone of Qingdaos coastal waters are within the normal background range， and there is no artificial radionuclide pollution. ?There is no significant difference in radionuclide levels between general regions and key regions.

Key words：Intertidal soil;Radionuclide;Activity concentration;Gamma spectrometer;Coastal waters of Qingdao

青島市地處山東半島南部，目前青島市周邊有3座在建的核電站項目，其中山東海陽核電站是中國最大的核能發(fā)電項目之一，并于2018年進行并網發(fā)電。青島市于海陽核電站的西南方向，處于洋流的下游，青島市轄區(qū)即墨區(qū)與海陽市緊鄰，與海陽核電站的最短直線距離不到50km。隨著核電產業(yè)應用的日益廣泛，放射性廢液也會隨之排入海洋。放射性核素可通過海水的運動及海洋生物的富集和放大，部分蓄積在土壤中。青島市海岸線長730.64km，潮間帶生物資源豐富、人類活動密集。目前鮮有對青島近岸海域潮間帶土中放射性核素水平的報道，因此，對青島市近岸海域潮間帶土中放射性核素水平進行檢測，分析青島市近岸海域不同區(qū)域核素的分布狀況及水平，為及時發(fā)現(xiàn)和準確評價青島市近岸海域是否有放射性污染提供依據(jù)，而且對保障公眾健康具有重要意義。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

根據(jù)《土壤環(huán)境監(jiān)測技術規(guī)范》[1]的要求，在距離海陽核電站下游的青島近岸海域選取較為開闊或人員聚集較多的灘涂為采樣點。每個采樣點劃定三塊相距3m面積為1m2的區(qū)域，每個區(qū)域采用梅花采樣法采集土壤樣品，每份土壤樣品5kg，混合均勻裝入袋中，標明編號，填好采樣登記卡，送實驗室前處理。見圖1。

1.2 樣品制備

將采集后的樣品剔除雜草、碎石等異物，平鋪于清潔托盤中，于干燥箱80℃烘干至恒重，過40目篩。將過篩后的土壤均勻裝滿Ф75×h70mm規(guī)格圓柱形樣品盒，稱重約300g，標注標簽，上機檢測。

1.3 儀器設備

樣品檢測儀器為低本底HPGeγ譜儀（GEM40P4-76型，美國Ortec公司），相對探測效率53%，對60Co1.33MeV的γ射線能量分辨率為1.76kev對，數(shù)字多道DSPEC-Pro，分析軟件GammaVision。

1.4 質量控制

土壤體源在中國計量科學研究院購買和校準，檢測儀器經過中國計量院檢定，且在效期內使用。樣品和標準源檢測時間均為24h，為了避免人為的因素而導致的測量誤差，樣品采集、制備以及測量均由同一人進行操作，1人進行現(xiàn)場監(jiān)察。

1.5 測量方法

通過對空盒本底、標準土源及土壤樣品的γ能譜分析，測定土壤樣品中天然核素238U、232Th、226Ra、40K和人工核素137Cs、60Co及241Am的活度濃度及探測下限，并采用相對比較法對其進行計算[2，3]。土壤樣品中放射性核素活度濃度計算公式為：

式中，Qj：第j中核素活度濃度（Bq/kg）;Aj：體標準源中第j種核素的活度（Bq）;Netji：體標準源中第j種核素第i個特征峰的全能峰凈面積計數(shù)率（計數(shù)/s）;Aji：樣品中第j中核素第i個特征峰的全能凈面積計數(shù)率（計數(shù)/s）;Ajib與Aji：相對應本底凈面積計數(shù)率（計數(shù)/s）;W：樣品質量（kg）;Dj：第j種核素校正到采樣時的衰變校正系數(shù)，本文中衰變校正系數(shù)取1。

土壤樣品探測下限的計算公式為：

式中，nb：對預估算的核素所選特征γ射線的全吸收峰能區(qū)內的本底計數(shù)率;Tb：本底測量時間（s）;εp， γ（Eγ）為γ射線全吸收峰探測效率;a為該核素所選特征γ射線的發(fā)射概率;計算時α取0.05，K值為1.645。

2 結果分析

2.1 青島市近岸海域潮間帶土放射性核素水平

對青島近岸海域潮間帶土進行了核素檢測（見表1），發(fā)現(xiàn)238U活度濃度范圍值在17.1～49.3 Bq/kg，平均值27.0Bq/kg;232Th活度濃度范圍值在21.3～54.7 Bq/kg，平均值為34.6 Bq/kg;226Ra活度濃度范圍值為6.7～34.5 Bq/kg ，平均值為18.2 Bq/kg;40K活度濃度范圍值576.2～1 157.4Bq/kg，平均值為776.3 Bq/kg;137Cs 活度濃度范圍值為0.1～2.8 Bq/kg，平均值為0.9 Bq/kg;60Co及241Am未檢出，其探測下限范圍值分別為0.23～0.34 Bq/kg、0.85～1.30 Bq/kg。

將每種核素的活度濃度與探測下限相比較發(fā)現(xiàn)（見圖2），天然核素中238U、232Th、226Ra、40K 4種天然核素的活度濃度都明顯高于探測下限;137Cs在SP7即嶗山解家河村位置活度濃度最高，SP2和SP13位點的含量低于探測下限，其余位點均略高于探測下限。

2.2 一般地區(qū)與重點地區(qū)核素水平的比較

我們將青島即墨區(qū)海域作為重點地區(qū)，其他近岸海域為一般地區(qū)，對兩個地區(qū)的放射性核素活度濃度采用SPSS18.0分別進行兩獨立樣本T檢驗，結果見表2，238U、232Th、226Ra、40K及137Cs在一般地區(qū)和重點地區(qū)的活度水平均無顯著性差異，p值分別為0.52、0.11、0.08、0.18及0.27，p值均 >0.05。

2.3 不同地區(qū)放射性核素水平

青島近岸海域潮間帶土中放射性核素水平與山東省及全國范圍值及平均值比較（見表3），發(fā)現(xiàn)檢測出的238U、232Th、226Ra、40K及137Cs的范圍值都在山東省及國家范圍值內;只有40K的均值高出山東省及國家的平均值，其他核素均值均低于省和國家水平。

3 討論

近年來，隨著核技術的不斷發(fā)展，放射性核素的污染也在不斷加重。據(jù)統(tǒng)計，地球上60%的放射性核素儲存在海洋中[6]。青島市三面環(huán)海，而且目前在青島的上游有3項在建核電站項目。青島近岸海域物質資源豐富，人員活動密集，但近年來對青島市的近岸海域潮間帶土放射性核素水平的監(jiān)測卻少有報道，本次調查填補了青島市潮間帶土中放射性核素水平的空白，同時為青島市環(huán)境中放射性核素監(jiān)測提供基線數(shù)據(jù)。

238U、232Th、226Ra 、40K 4種天然放射性核素廣泛存在于海水、土壤等介質中，形成環(huán)境輻射本底值[7]。我們檢測到238U的活度濃度平均值為27.0 Bq/kg，范圍值為17.1～49.3 Bq/kg，低于2007年向元益等報道泰山核電基地外圍潮間帶土中238U平均水平[8]，與2006年曲麗梅[9]和2011年徐磊[10]分別報道的青島市土壤中238U比活度平均值27.86Bq/kg及25.4Bq/kg接近。與山東省乃至全國土壤中核素活度濃度相比，青島市潮間帶土中238U處于正常偏低水平。本文調查發(fā)現(xiàn)潮間帶土中232Th活度濃度平均值為34.6Bq/kg明顯低于膠州灣[11]和青島近海[12]沉積物中232Th的活度濃度平均值43.9 Bq/kg和53±12 Bq/kg，而且比山東省和全國的活度濃度都低。本文研究發(fā)現(xiàn)潮間帶土中232Th的水平低于青島市土壤中的水平[13，14]，出現(xiàn)這種情況的原因是由青島各類地物景觀中232Th的活度濃度分布不同導致的，其中海灘中232Th最低平均值為38.17 Bq/kg[9]，這與我們檢測的結果相近。同時我們檢測的226Ra活度濃度明顯低于2009年李恒[15]報道的青島近海沉積物中226Ra的水平（25.6～60.0Bq/kg，30.6Bq/kg）和張梅英[5]報道的青島市土壤中226Ra的水平（14.2～34.6 Bq/kg， 24.7 Bq/kg）。以上可見青島市潮間帶土中238U、232Th、226Ra的活度濃度平均值和范圍值都低于山東省和國家，說明3種天然核素處于正常偏低水平。但40K的活度濃度不僅高于238U、232Th、226Ra 3種核素，而且比山東省和國家平均值高1.16倍和1.33倍，說明青島近海土壤中天然放射性核素以40K為主，這與代杰瑞[16]等人報道的40 K 含量是決定青島市土壤中γ 輻射劑量率的主要因素結論相一致。導致40 K活度濃度高的原因可能與青島市巖性地質有關。雖然40 K平均值較高，但在山東省和國家的范圍值之內，40 K處于正常偏高水平。青島市近岸海域潮間帶土中天然核素處在正常范圍之內，無天然核素的污染。而且在2個不同地區(qū)4種天然核素水平分布無差別，也說明青島近海區(qū)域天然核素分布較均勻。

137Cs是人工放射性核素，自然界中是不存在的，但在我們檢測結果中發(fā)現(xiàn)多個位點137Cs活度濃度高于探測下限。我們檢測的137Cs 活度濃度范圍值為0.09～2.81 Bq/kg，平均值為0.90 Bq/kg，明顯低于泰山核電站基地外圍潮間帶土中137Cs 活度濃度1.6 Bq/kg[17] 及全國水平（0.3～12 Bq/kg，10.2 Bq/kg）。1988年柳憲民報道青島近海沉積物137Cs 活度濃度為7.54 Bq/kg[12]，2003年賈成霞報道膠州灣近海沉積物137Cs 活度濃度為3.28 Bq/kg[18]，2009年李恒報道青島近海137Cs 活度濃度為2.45 Bq/kg [15]。結合我們的結果及文獻數(shù)據(jù)來看，與1988年結果相比137Cs活度濃度下降了88%，歷年呈下降的趨勢，但還需要后續(xù)連續(xù)性監(jiān)測數(shù)據(jù)證明。說明青島市近岸海域并未受到人工放射性核素137Cs的污染，也間接表明上游核電站無泄漏。土壤中微量的137Cs來源于20世紀大氣核試驗和既往核事故遺留的副產物[19，20]，這是137Cs活度濃度略高于探測下限的原因。歷年137Cs 活度濃度下降的原因：①吸附137Cs 的顆粒物在潮水作用下部分流失;②137Cs 半衰期為30.16年，隨著時間流逝，137Cs部分已經衰變;③由于采集的樣品和地點不同引起的誤差，還需后續(xù)實驗證實。137Cs在重點地區(qū)和一般地區(qū)水平分布無差別，而且未檢出241Am及60Co，表明青島近海水域潮間帶土壤未受到人工核素的污染。但137Cs在嶗山附近海域的活度濃度最高，這與已有研究青島市嶗山區(qū)王哥莊附近土壤中137Cs較高一致[13]，具體原因還需對青島市不同地質潮間帶土做進一步的監(jiān)測，探討個別區(qū)域放射性核素較高的原因，填補青島市潮間帶土放射性核素基線數(shù)據(jù)的空白。

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收稿日期：2020-10-10

作者簡介：江闊，女，漢族，研究方向為環(huán)境中放射性水平監(jiān)測。