顧葉劍

摘 要

隨著核電的發(fā)展和環(huán)境保護需求的日益增強，核電廠排氚問題也越來越受到重視，如何降低核電廠氚的產生和廢液處理已成為當前的難點之一。本文通過對壓水堆核電站氚的產生和釋放機理進行了分析，得出了一回路中氚的主要來源;同時，對電廠各個系統中氚含量進行監(jiān)測與分析，掌握了正常運行期間整個系統內各個部分的氚含量水平變化趨勢;最后，對幾個氚處理的方式進行對比分析，得出對于目前的壓水堆核電廠而言，環(huán)境排放是采取的主要方式。

關鍵詞

核電廠;氚產生;氧化運行;監(jiān)測

中圖分類號： TL929? ?? ? ? ?文獻標識碼： A

DOI：10.19694/j.cnki.issn2095-2457.2020.19.013

Abstract

With the development of nuclear power plant and the increasing demand for environmental protection，the discharge of tritium from nuclear power plant has become more and more important.How to reduce the production of tritium and waste liquid treatment in nuclear power plants has become one of the current difficulties.This paper briefly described the production and release mechanism of tritium from PWR nuclear power plants，and obtained the main source of tritium in the primary system.At the same time，the tritium was monitored and analyzed in each system of the nuclear power plant，and known that the trend of tritium content level in the whole system during normal operation.Finally，after several tritium treatment methods were compared，it show that the environmental discharge is the main way for current PWR nuclear power plants.

Key Words

Nuclear power plant;Tritium generation;Tritium release;Monitor

0 引言

氚屬于弱β釋放體，本身不會產生外照射危害，但氚具有很長的半衰期（12.3年），并且具有很高的同位素之間的交換率，在環(huán)境傳輸過程中滯留時間較長，會產生極大范圍的放射性影響。氚為核電廠產生的眾多核素之一，主要以氚化水（HTO）形式存在于核電廠中，并且?guī)缀跛械碾岸甲罱K排入環(huán)境中，對環(huán)境有著重要的影響。因此，如何有效控制核電廠中氚的產生和排放尤其重要[1]。

氚排放量限值是核電廠流出物排放控制指標的重要參數，因此對核電廠氚產生量和排放量監(jiān)測準確性至關重要。本文通過對壓水堆核電廠主系統中氚產生的來源進行分析，同時對國內某壓水堆機組在某次大修后至正常運行23周期間的氚比活度數據進行分析，觀察其RCP系統（反應堆冷卻劑系統）、TER系統（核島廢液排放系統）、SEL系統（常規(guī)島廢液排放系統）、REA系統（反應堆硼和水補給系統）、ETY系統（安全殼內大氣監(jiān)測系統）、DVN系統（核輔助廠房通風系統）、VVP系統（主蒸汽系統）中氚比活度的變化，充分分析了主系統冷卻劑中氚排放的途徑、形態(tài)以及活度濃度。

1 主系統中氚的產生

1.1 三元裂變

核燃料在裂變時，會有一部分發(fā)生三元裂變現象（反應如式（1）），三元裂變產生的氚是壓水堆核電廠氚的主要產生方式之一，但是產生的氚絕大部分都能很好地包容在燃料元件包殼內，對鋯合金包殼的穿透率只有0.1%～1%，正常運行條件下，主要通過包殼的擴散和微小裂縫來釋放氚進入一回路中。

2 氚的測量

2.1 高放射性樣品中氚的測量

適用于核電廠RCP系統、TER系統：取5ml樣品于500ml容量瓶中，除鹽水稀釋至500ml，搖勻;取一個制樣品瓶，依次加入10ml Perkin Elmer公司ULTIMA Gold閃爍液和10ml稀釋的樣品，蓋緊制樣瓶后搖勻（如制樣瓶外沾污了樣品，需重新制備），同時按此比例將樣品換成除鹽水加入閃爍液中，配制成扣本底樣品;將本底樣品和測量樣品放入Perkin Elmer公司Tri-carb 3180TR/SL型液體閃爍計數儀進行測量，測得結果DPM1（儀器已自動扣除本底），再將DPM1除以60、除以0.01L，再乘以100倍，所得結果即為測量結果，單位為Bq/L。

2.2 低、無放射性樣品中氚的測量

適用于核電廠SEL系統、REA系統、VVP系統：取一個制樣品瓶，依次加入10ml閃爍液和10ml的樣品，蓋緊制樣瓶后搖勻（如制樣瓶外沾污了樣品，需重新制備），同時按此比例將樣品換成除鹽水加入閃爍液中，配制成扣本底樣品;將本底樣品和測量樣品放入液閃計數儀測得結果DPM1，再將DPM1除以60、除以0.01L，所得結果即為測量結果，單位為Bq/L。

2.3 核島氣體中氚的測量

適用于核電廠ETY系統、DVN系統：取一個制樣品瓶，依次加入10ml閃爍液和10ml的收集液樣品（圖1），蓋緊制樣瓶后搖勻（如制樣瓶外沾污了樣品，需重新制備），同時按此比例將樣品換成除鹽水加入閃爍液中，配制成扣本底樣品;將本底樣品和測量樣品放入液閃計數儀測得結果DPM1，再將DPM1除以60、除以0.01L，乘以收集液體積（正常情況下為0.6L），最后除以氣體周累計收集體積V（單位m3），所得結果即為測量結果，單位為Bq /m3。

3 氚比活度濃度的監(jiān)測

3.1 RCP系統中氚比活度的監(jiān)測

圖2為機組在大修后正常運行23周內主系統γt趨勢圖，從圖中可以看出，隨著機組的正常運行，主系統的氚含量緩慢逐漸升高，這是由于主系統正常情況下為封閉系統，在下泄回路中的凈化床只能對系統中的雜質顆粒及放射性核素起到凈化作用，無法對一回路中不斷產生的氚進行凈化。因此隨著機組運行時間的增加，系統中氚含量不斷升高，當接近所規(guī)定期望值時，采取對主系統換水的方式來降低系統中的氚含量。

3.2 TER系統氚含量的監(jiān)測

圖3為機組在大修后正常運行23周內TER系統γt趨勢圖，從圖中可以看出，隨著機組的正常運行，TER的氚含量出現了一定的波動，但都小于主系統的值，這是由于TER系統的廢液主要來源于核島排氣和疏水系統（RPE）、放射性廢水回收系統（SRE）、廢液處理系統（TEU）、蒸汽發(fā)生器排污系統（APG）（不復用時），而RCP系統是整個系統內所有氚含量的來源，所以其TER的值必定小于RCP系統，而出現的γt值由每次進入TER系統中高氚放射性廢液與低氚放射性廢液的比例的變化而變化。在現有的國內壓水堆核電廠中，都按照月度、季度與年度氚排放量控制指標的要求來控制氚的排放。

3.3 SEL系統氚含量的監(jiān)測

圖4為機組在大修后正常運行23周內SEL系統γt趨勢圖，SEL系統是收集常規(guī)島的廢液，廢液主要來源于凝汽器熱井的疏水、汽輪機廠房汽水回路的疏水和排氣冷凝液、收集疏水回收泵池的水及凝泵坑收集井的疏水，從圖中可以看出，隨著機組的正常運行，SEL系統的氚含量始終小于儀器檢出限0.00743MBq/t，基本不存在氚，表明了蒸汽發(fā)生器一回路側基本不存在泄漏至二回路側。

3.4 REA系統氚含量的監(jiān)測

圖5為機組在大修后正常運行23周內REA系統γt趨勢圖，在機組整個正常運行期間，REA系統的氚含量始終小于儀器檢出限0.01372 MBq/t，基本不存在氚，這是由于從經濟、操作、放射性廢物及含氚量綜合考慮，當所用的REA水箱水量不足或者出現水質超標時，直接采用核島除鹽水分配系統水經輔助給水系統的除氧器除氧后供給除鹽除氧水，不采用硼回收系統供給。

3.5 ETY系統氚含量的監(jiān)測

圖6為機組在大修后正常運行23周內ETY系統γt趨勢圖，由于核島安全殼內各氣動閥動作及主系統泄漏會導致安全殼壓力升高，到達一定壓力時會采取向外排放的方式降低安全殼內壓力。從圖中可知，ETY系統排放的氚含量都處于相對比較低的水平，說明了安全殼內主系統在運行期間保持了良好的完整性。

3.6 DVN系統氚含量的監(jiān)測

圖7為機組在大修后正常運行23周內DVN系統γt趨勢圖，DVN系統的主要功能是保持廠房內的壓力略低于大氣壓力，以減少電廠在各種運行工況下由廠房泄漏的放射性氣溶膠。從圖中可知，DVN系統排放的氚含量都在相對比較低的水平波動，說明了在此運行期間整個廠房的氚含量一直控制在較低的水平。

3.7 VVP系統氚含量的監(jiān)測

圖8為機組在大修后正常運行23周內γt趨勢圖，從圖中可以看出，該電廠的日常核素指標控制良好，遠遠小于其所規(guī)定的0.4MBq/t，表明了蒸汽發(fā)生器傳熱管完好，基本不存在從一回路通過蒸汽發(fā)生器泄漏至二回路的情況。

4 氚的處理

4.1 貯存衰變

氚的半衰期約為12.34年，儲存37年其活度降至大概原來的1 / 8，目前，例如國內某壓水堆核電廠在運行一段時間后，該電廠所產生的放射性水平氚活度為8.5E4MBq/t，如需降低到其期望值1.5E4MBq/t以下，則需要換水至少約300-400m3（不考慮換水期間主系統氚的產生量情況下），儲存約37年，因此儲存體積將達11100～14800m3，所以目前通過貯存衰變來降低核電廠內氚含量方法不可行。

4.2 分離回收

分離濃氚的方法有氣相催化交換（VPCE）[3]、液相催化交換（LPCE）[4-5]、聯合電解催化交換（ CECE）[6]、電解法、低溫蒸餾法、分子激光法等，但這些方法普遍存在著工藝復雜、能耗高、效率低等問題，因此只有在氚含量特別高、特定需要時才考慮回收。對于普通壓水堆核電廠產生的中低含氚廢液而言，沒有任何回收價值，也不具有可行性。

4.3 固化處理

對于正常運行的壓水堆而言，以國內某電廠為例，放射性水平氚活度為8.5E4MBq/t的電廠每年會產生300～400m3廢液量，通過固化處理，則會產生極大的固體放射性廢物，對于運輸和儲存都存在著極大的難度，因此，固化處理對于處理如此大量的含氚廢液而言，不具有可行性。

4.4 環(huán)境排放

環(huán)境排放是對放射性濃度和總排放量控制情況下，將氚濃度稀釋到標準規(guī)定以下，排入大海中，利用海水對氚的稀釋和擴散。目前，世界上所有的壓水堆核電廠中低放廢液中的氚都采用環(huán)境排放方式，對于我國而言，目前核電廠位置都處于海邊，對采用氚的環(huán)境排放有著較有利的地理優(yōu)勢。秦山地區(qū)壓水堆核電廠對氚的環(huán)境排放采取月度控制百分比、季度控制百分比、年度控制百分比來控制排放量。

5 結論