韓布興

中國科學(xué)院化學(xué)研究所，北京 100190

(a)硫化鉛(PbS)量子點液相配體交換；(b)硫化鉛量子點薄膜；(c)近紅外硫化鉛量子點太陽能電池電流密度-電壓曲線6。

硫化鉛量子點具有帶隙寬度可調(diào)、穩(wěn)定性高和可溶液加工等特點，受到國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注1。通過控制硫化鉛量子點的尺寸，其吸收光譜可以覆蓋可見光和近紅外區(qū)域，被廣泛應(yīng)用于紅外探測器，發(fā)光二極管，場效應(yīng)晶體管和太陽能電池等光電器件的研究2,3。然而，由于量子點的尺寸小(幾個納米)，導(dǎo)致大部分原子分布于量子點表面，產(chǎn)生大量的表面缺陷態(tài)，因此有效控制量子點的表面特性可以減少材料的表面缺陷態(tài)，繼而提高光電器件的性能。針對近紅外太陽能電池的應(yīng)用，在量子點薄膜的構(gòu)筑過程中，需有效使用短鏈分子或鹵素離子取代量子點表面的油酸長鏈配體，減少光致載流子輸運的阻礙和缺陷復(fù)合4。因此，如何進行有效的配體交換和制備高穩(wěn)定的量子點墨水是近紅外量子點太陽能電池研究中亟待解決的科學(xué)問題和重大挑戰(zhàn)5。

北京航空航天大學(xué)張曉亮教授研究組針對這一問題進行了深入、系統(tǒng)的研究，發(fā)現(xiàn)傳統(tǒng)的配體交換方法很難有效取代量子點表面的全部油酸配體，繼而影響載流子的收集，并且很大程度上影響量子點太陽能電池的穩(wěn)定性6。研究者通過使用碘化銨(AI)進行液相配體交換(如上圖所示)，通過銨離子(NH4+)與碘離子(I-)的相互作用，有效鈍化量子點的表面缺陷態(tài)，并且將配體交換后的量子點置于中性電荷體系中，大幅提高了量子點墨水的穩(wěn)定性，量子點墨水在儲存～30天后沒有發(fā)生明顯的降解。研究者對量子點薄膜進行了詳細的研究，并組裝了近紅外量子點太陽能電池器件，獲得了11.4%的光電能量轉(zhuǎn)換效率，并且器件具有很好的穩(wěn)定性。最終對量子點在液相條件下的配體交換進行了理論計算，在原子尺度內(nèi)揭示了配體交換對量子點表面特性的影響，以及對太陽能電池工作過程的影響。

除此之外，北京航空航天大學(xué)張曉亮教授研究組還對硫化鉛量子點表面特性進行了基礎(chǔ)研究，總結(jié)出不同的配體交換方法對量子點薄膜和太陽能電池器件工作機制的影響5。通過利用硫化鉛量子點吸光能力強和吸收光譜寬的特點，成功制備出超薄近紅外太陽能電池器件，器件的厚度小于2 μm，質(zhì)量為～6.7 g?m-2，器件光電能量轉(zhuǎn)換效率～10%，并對器件在多次變形條件下的工作狀態(tài)進行了細致的研究，發(fā)現(xiàn)器件在多次變形條件下仍然保持穩(wěn)定的功率輸出，在輕質(zhì)太陽能飛行器方面具有潛在的應(yīng)用價值7。由于硫化鉛量子點具有很高的消光系數(shù)，很薄的量子點薄膜就可以具有很好的吸光能力，研究者充分利用了硫化鉛量子點這一特點成功制備出半透明量子點太陽能電池器件，器件可以從紫外、可見光和近紅外波段吸收一定的能量，并對器件在長時間光照條件下的穩(wěn)定性進行了研究，發(fā)現(xiàn)在全光譜、長時間光照條件下仍然保持很好的穩(wěn)定性，這在室內(nèi)裝飾和建筑光伏一體化等方面具有廣闊的應(yīng)用前景8。

上述研究成果近期分別發(fā)表在AdvancedEnergy Materials，Energy & Environmental Science，Nano Energy，Chemistry of Materials等期刊。開展量子點表面特性的基礎(chǔ)研究，將為高效率量子點太陽能電池的研制提供科學(xué)基礎(chǔ)，并將促進新型近紅外太陽能電池和其它光電器件的發(fā)展。