趙 磊 劉 晨 王曉寧 烏拉木·吐?tīng)柡榻?李金梅 趙佳麗郭宇軒 錢(qián)海杰 奎熱西·依布拉欣 王嘉鷗

1（中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所 北京 100049）

2（中國(guó)科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

3（北京華能新銳控制技術(shù)有限公司 北京 100053）

4（廈門(mén)大學(xué) 廈門(mén) 361005）

石墨烯的成功制備開(kāi)啟了二維材料時(shí)代的大門(mén)［1-5］。石墨烯是由碳原子組成的蜂窩狀結(jié)構(gòu)的二維納米材料，其能帶中的狄拉克錐結(jié)構(gòu)導(dǎo)致帶隙小至10-3meV，如此小的帶隙極大制約了石墨烯在器件化的進(jìn)一步應(yīng)用［1-2，6-7］。在眾多二維材料中，理論預(yù)測(cè)由單層Sn原子組成的錫烯（Stanene）與石墨烯具有相似原子結(jié)構(gòu)和電子特性。同時(shí)由于強(qiáng)的自旋軌道耦合效應(yīng)，錫烯電子結(jié)構(gòu)中狄拉克錐的帶隙更是可以高達(dá)到幾百meV，這突破了石墨烯零帶隙的局限，可以實(shí)現(xiàn)二維拓?fù)浣^緣體［8］。進(jìn)一步的理論研究表明錫烯還具有拓?fù)涑瑢?dǎo)性［9］，超強(qiáng)熱電性［10］，以及近常溫量子反?；魻栃?yīng)［11］。因此，錫烯受到了科研工作者廣泛的關(guān)注。2015年，Zhu等［12］利用分子束外延法首次在Bi2Te3（111）上成功制備了單層錫烯。然而由于Bi2Te3（111）襯底對(duì)錫烯的調(diào)控作用，實(shí)驗(yàn)中并沒(méi)有觀察到錫烯的拓?fù)溥吔鐟B(tài)。后續(xù)的研究指出襯底對(duì)錫烯的拓?fù)湫杂泻艽蟮挠绊懀?3］。此后科研工作者開(kāi)始嘗試在各種單晶襯底上生長(zhǎng)具有蜂窩狀原子結(jié)構(gòu)的錫烯，比如Bi（111）、Ag（111）、和 Cu（111）等［14-20］。

2019年，德國(guó)和中國(guó)的兩個(gè)課題組分別獨(dú)立地在Au（111）襯底上嘗試生長(zhǎng)類石墨烯結(jié)構(gòu)的錫烯［21-22］，他們利用掃描隧道顯微鏡確定了沉積在Au（111）面上的Sn形成蜂窩狀的結(jié)構(gòu)，并且得到該結(jié)構(gòu)的低能電子衍射（Low Energy Electron Diffraction，LEED）圖，確定了在Au（111）襯底上形成（√3×√7）的表面重構(gòu)（記為R7）。德國(guó)的Maniraj等［21］認(rèn)為Sn原子構(gòu)成的六角晶格模型中，每個(gè)晶胞是由兩個(gè)Sn原子排列成的二聚體所構(gòu)成，利用角分辨光電子能譜（Angle Resolved Photoemission Spectroscopy，ARPES）觀測(cè)到電子結(jié)構(gòu)中一個(gè)以Г點(diǎn)為中心且在費(fèi)米能級(jí)以下的線性色散帶，并將該能帶結(jié)構(gòu)的起源歸因于二維Sn-Au界面處Sn與Au軌道之間的相互影響；中國(guó)的Liu等［22］則是通過(guò)低溫掃描隧道顯微鏡、掃描隧道光譜、原位拉曼光譜及密度泛函理論研究了Au（111）襯底上生長(zhǎng)的錫烯的原子結(jié)構(gòu)、電子性質(zhì)和振動(dòng)模式，確定了Sn的覆蓋度會(huì)影響Sn在Au（111）表面的原子結(jié)構(gòu)、電子的轉(zhuǎn)移情況及聲子的振動(dòng)。這兩個(gè)課題組都認(rèn)為在Au（111）表面上形成的六角晶格的錫烯受到了拉伸應(yīng)變的影響，但他們對(duì)生長(zhǎng)在襯底上的錫烯原子結(jié)構(gòu)有不同的看法。Maniraj等［21］認(rèn)為錫烯中Sn原子是以二聚體的形式存在，并直接吸附在Au（111）表面相同的面心立方（fcc）空心位點(diǎn)上，錫烯所受的拉伸應(yīng)變使其在樣品表面水平方向上有形變。Liu等［22］認(rèn)為錫烯中的Sn原子是附著在Au（111）表面的Sn-Au合金上，錫烯所受的拉伸應(yīng)變使其產(chǎn)生了翹曲的原子結(jié)構(gòu)，這使得頂部Sn原子和底部Sn原子之間的平均高度差約為1.51 nm，這個(gè)高度差幾乎是獨(dú)立式錫烯屈曲高度（0.85 nm）的兩倍。

為了弄清錫烯在Au（111）生長(zhǎng)過(guò)程中的合金化現(xiàn)象及其影響，我們利用低能電子衍射與同步輻射光電子能譜相結(jié)合，從表面結(jié)構(gòu)與電子結(jié)構(gòu)兩方面系統(tǒng)地研究了Au（111）表面錫烯的形成過(guò)程。由于錫烯生長(zhǎng)過(guò)程中Sn對(duì)大氣環(huán)境中的氧極度敏感，因此整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程保持在超高真空系統(tǒng)中進(jìn)行。我們的工作有助于更好地理解在貴金屬襯底上沉積Sn元素得到蜂窩狀結(jié)構(gòu)錫烯的形成機(jī)理。

1 實(shí)驗(yàn)材料和方法

本實(shí)驗(yàn)是在北京同步輻射裝置4B9B實(shí)驗(yàn)站的超高真空腔體中完成［23］。該實(shí)驗(yàn)站可利用15～1 000 eV單色同步輻射光作為光源，配備Scienta R4000電子能量分析儀、低能電子衍射儀以及原位實(shí)驗(yàn)所需的其他設(shè)備，從而實(shí)現(xiàn)樣品的同步輻射光電子能譜（Synchrotron Radiation Photoemission Spectroscopy，SR-PES）、角 分 辨 光 電 子 能 譜（Synchrotron Radiation Angle Resolved Photoemission Spectroscopy，SR-ARPES）及LEED的原位測(cè)量。實(shí)驗(yàn)站中5個(gè)超高真空腔室圍繞著處于中心的真空傳輸裝置，可以保證樣品生長(zhǎng)、測(cè)試過(guò)程都處于超高真空環(huán)境中，不會(huì)受到大氣環(huán)境干擾。測(cè)試期間，整個(gè)系統(tǒng)的基本真空度優(yōu)于4.7×10-8Pa。

為了獲得平整、有序的Au（111）單晶襯底，我們對(duì)襯底進(jìn)行多次重復(fù)的Ar離子刻蝕（1 keV，10 mA，15 min）及退火處理（823 K，30 min），直到利用LEED 可以在 Au（111）表面觀測(cè)到尖銳的（1×1）LEED衍射斑點(diǎn)［24］。并通過(guò)同步輻射光電子能譜測(cè)量確認(rèn)無(wú)雜質(zhì)及污染峰。我們采用分子束外延法，從自制的電阻式蒸發(fā)源中蒸發(fā)出高純度Sn

（99.999%）。在距離Sn源10 cm處放置Au（111）單晶襯底，襯底的溫度保持在433 K至少10 min，然后開(kāi)始生長(zhǎng)Sn。根據(jù)Sn4d峰的強(qiáng)度計(jì)算，沉積速率保持在 0.025 ML?min-1［25-26］（一個(gè)原子層覆蓋度 ，monolayer，ML）。每次沉積后，通過(guò)SP-PES測(cè)試薄膜中各組分的化學(xué)狀態(tài)，并利用SR-ARPES分析其能帶結(jié)構(gòu)信息。在Sn蒸發(fā)過(guò)程中，腔室真空度優(yōu)于1.1×10-7Pa。實(shí)驗(yàn)中所有測(cè)試在室溫（Room Temperature，RT）下進(jìn)行，總的能量分辨率優(yōu)于0.1 eV。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

我們利用分子束外延法把Sn原子緩慢沉積在無(wú)污染且有序的Au（111）表面上。沉積時(shí)襯底溫度保持在433 K，沉積速率為0.025 ML?min-1。沉積總時(shí)長(zhǎng)為45 min，并且每沉積5 min Sn后，通過(guò)LEED及SR-PES分別探測(cè)樣品表面結(jié)構(gòu)和Au4f、Sn4d芯能級(jí)。

2.1 LEED衍射圖案

在圖1中，展示了不同生長(zhǎng)時(shí)間下樣品表面LEED衍射圖，以此來(lái)說(shuō)明樣品表面結(jié)構(gòu)如何隨著生長(zhǎng)時(shí)間的增長(zhǎng)而演化。在圖1（a）中看到由6個(gè)明銳斑點(diǎn)組成的六邊形，它是平整有序無(wú)污染Au（111）襯底（1×1）的 LEED衍射斑點(diǎn)。樣品生長(zhǎng)5 min時(shí)，（1×1）LEED衍射圖樣的未觀察到可見(jiàn)變化。樣品生長(zhǎng)到10 min時(shí)，我們能夠觀測(cè)到如圖1（b）清晰的（√3×√3）表面重構(gòu)圖案（記為R3），即使樣品生長(zhǎng)時(shí)間為15 min時(shí)仍會(huì)觀察到R3的衍射圖案，只是衍射斑點(diǎn)的強(qiáng)度有所下降，表明該相逐漸減弱。當(dāng)樣品生長(zhǎng)到20 min時(shí)，在R3衍射圖案的基礎(chǔ)上出現(xiàn)了新的衍射斑點(diǎn)，表明出現(xiàn)新的表面結(jié)構(gòu)。當(dāng)生長(zhǎng)時(shí)間為25 min時(shí)新出現(xiàn)的斑點(diǎn)清晰可見(jiàn)，為R7的衍射圖案，如圖1（c）所示，形成了R3與R7衍射斑點(diǎn)共存的混合圖樣。繼續(xù)生長(zhǎng)樣品，R3的衍射斑點(diǎn)強(qiáng)度繼續(xù)下降，R7衍射圖樣的強(qiáng)度開(kāi)始增強(qiáng)。當(dāng)樣品生長(zhǎng)到35 min時(shí)，R3的衍射斑點(diǎn)完全消失，只剩下單一的R7衍射圖案，如圖1（d）所示。單一的R7衍射圖案一直持續(xù)到本次實(shí)驗(yàn)樣品生長(zhǎng)結(jié)束。

LEED衍射圖樣的變化揭示了Sn在Au（111）襯底上生長(zhǎng)過(guò)程中表面結(jié)構(gòu)的變化規(guī)律。在10 min時(shí)出現(xiàn)的R3衍射圖案表明Sn原子以襯底晶格間距的√3倍排列在Au（111）表面上，這說(shuō)明Sn與Au（111）襯底之間存在很強(qiáng)的相互作用，形成了Au2Sn表面合金。這是由于在Au（111）襯底上生長(zhǎng)Sn元素時(shí)，每三個(gè)Au（111）襯底原子都會(huì)有一個(gè)Au原子被生長(zhǎng)的Sn原子所取代，產(chǎn)生了1/3 ML的有序表面合金Au2Sn，從而產(chǎn)生了R3的衍射圖案［27-30］。在我們的實(shí)驗(yàn)中樣品生長(zhǎng)10 min時(shí)，Sn在Au（111）襯底上覆蓋度約為0.27 ML，這個(gè)覆蓋度與1/3 ML相當(dāng)。

圖1 433 K時(shí)在LEED中Au(111)上不同生長(zhǎng)時(shí)間表面結(jié)構(gòu)的衍射斑點(diǎn) (a)(1×1)，(b)R3，(c)R3與R7 混相，(d)R7Fig.1 Diffraction spots of surface structure onAu(111)at different growth times at 433 K in LEED (a)(1×1),(b)R3,(c)The mix of R3 and R7,(d)R7

樣品生長(zhǎng)35 min，LEED衍射斑點(diǎn)顯示為單一相的R7表面重構(gòu)圖案。R7衍射斑點(diǎn)為六方對(duì)稱結(jié)構(gòu)，其對(duì)應(yīng)的二維特征矩陣為（2113）。據(jù)此我們構(gòu)建了倒格矢空間中樣品表面結(jié)構(gòu)的衍射圖來(lái)辨別這些衍射斑點(diǎn)的不同及來(lái)源，如圖2（a）所示。結(jié)果表明R7衍射斑點(diǎn)中除了Au（111）晶格的（1×1）衍射點(diǎn)（用0來(lái)標(biāo)記）外，還有另外三組對(duì)稱等效的斑點(diǎn)（分別1、2、3表示）。我們用三組等效的倒向量，把R7衍射圖案反演到實(shí)空間，得到了在襯底表面上的格點(diǎn)圖（如圖2（b））。忽略（1×1）的襯底晶格，此時(shí)樣品表面的晶胞結(jié)構(gòu)如圖2（c）所示，該結(jié)果與Liu等［21］提出的錫烯晶胞結(jié)構(gòu)相同。據(jù)此我們判斷，R7的衍射斑點(diǎn)是由于Sn沉積到樣品表面形成了蜂窩狀結(jié)構(gòu)的錫烯。類似的情況也曾在Sn/Cu（111）及Pb/Si（111）等相關(guān)研究中觀察到［31-32］。

我們分別探測(cè)了生長(zhǎng)時(shí)間為10 min時(shí)R3表面重構(gòu)的樣品以及35 min時(shí)R7表面重構(gòu)樣品的角分辨光電子能譜，如圖3所示。在圖3（a）中能夠看到，Au2Sn表面合金存在于Au（111）襯底引起的能帶結(jié)構(gòu)中Rashba型自旋軌道劈裂；在圖3（b）中能夠觀察到由于在襯底表面形成錫烯導(dǎo)致的在Г點(diǎn)附近存在的倒V字型結(jié)構(gòu)。這些能帶結(jié)構(gòu)在前人的文章中都有詳細(xì)的報(bào)道［21，33］，從側(cè)面證明了我們的LEED結(jié)果：在Au（111）襯底上沉積Sn的過(guò)程中，R3衍射斑點(diǎn)的樣品表面形成了的Au2Sn表面合金，R7衍射斑點(diǎn)的樣品表面形成了錫烯。

圖2 R7衍射斑點(diǎn)的模擬圖(a)，R7衍射斑點(diǎn)在二維實(shí)空間的映射圖（有襯底）(b)，R7衍射斑點(diǎn)在二維實(shí)空間對(duì)應(yīng)的晶胞(c)Fig.2 Diffraction spots of the R7 LEED(a)simulation pattern,(b)mapping graph in two-dimensional real space(with substrate),(c)unit cell in two-dimensional real space

圖3 Sn/Au(111)在Г點(diǎn)附近的角分辨光電子能譜(a)R3表面重構(gòu)樣品，(b)R7表面重構(gòu)樣品Fig.3 Angle-resolved photoemission map of Sn/Au(111)around the Г point (a)R3 phase,(b)R7 phase

在20～30 min出現(xiàn)的混合衍射圖樣中，R3衍射斑點(diǎn)強(qiáng)度下降及R7衍射斑點(diǎn)強(qiáng)度增大都暗示了R7重構(gòu)相的錫烯逐漸在R3相的合金上形成。接下來(lái)，我們利用SR-PES對(duì)該過(guò)程開(kāi)展了進(jìn)一步研究。

2.2 SR-PES芯能級(jí)的測(cè)量

為了進(jìn)一步研究錫烯在Au（111）上的生長(zhǎng)過(guò)程，我們對(duì)不同生長(zhǎng)時(shí)長(zhǎng)的樣品進(jìn)行SR-PES芯能級(jí)測(cè)量。在光電子能譜中，不同入射光子能量對(duì)不同元素芯能級(jí)的敏感度不同。針對(duì)本次研究中的Au與Sn元素，結(jié)合同步輻射光子能量連續(xù)可調(diào)的優(yōu)越性，分別選擇了190 eV及70 eV的入射光子能量來(lái)探測(cè)Au 4f芯能級(jí)及Sn 4d芯能級(jí)。

圖4（a）顯示了一系列Au 4f芯能級(jí)的能量分布圖。隨著沉積時(shí)間的增加，Au 4f信號(hào)的強(qiáng)度降低，并且Au 4f7/2峰的結(jié)合能位置從最開(kāi)始的84 eV，移動(dòng)到84.3 eV附近。Au 4f7/2峰位與時(shí)間的具體關(guān)系如圖4（b）所示，在前15 min的生長(zhǎng)時(shí)間內(nèi)Au 4f7/2峰位的結(jié)合能以近乎線性的方式增加，之后結(jié)合能大小趨于穩(wěn)定不再發(fā)生明顯變化。Au 4f7/2峰向較高結(jié)合能移動(dòng)表明形成Au-Sn合金，該結(jié)果與LEED分析中在Au（111）表面上形成表面合金相一致。在表面合金形成的過(guò)程中，芯能級(jí)的移動(dòng)總是很難解釋。我們知道，Au具有較大的Pauling電子親合力（Au為2.54，Sn為1.96）。在許多Au金屬間化合物中，Au通常能夠獲得s、p電子，獲得的電子又與Au 5d電子發(fā)生雜化，從而導(dǎo)致Au芯能級(jí)移動(dòng)到更高的結(jié)合能［34-35］。在生長(zhǎng)時(shí)間超過(guò)15 min后，Au 4f7/2的峰值位置穩(wěn)定在84.3 eV附近，這表明Sn與Au形成的合金已經(jīng)趨于穩(wěn)定，繼續(xù)沉積的Sn不再與Au發(fā)生強(qiáng)相互作用形成合金。此前Sadhukhan等［35］研究了Sn在Au（111）表面上的合金化過(guò)程，他們發(fā)現(xiàn)當(dāng)襯底溫度大于590 K時(shí)，Sn與Au持續(xù)化合形成合金，而Au的4f7/2會(huì)向更高的結(jié)合能方向移動(dòng)，能量位置移動(dòng)值高達(dá)0.9 eV。我們的實(shí)驗(yàn)中Au 4f7/2的結(jié)合能僅僅移動(dòng)0.3 eV，這說(shuō)明在我們實(shí)驗(yàn)中，當(dāng)Sn的沉積時(shí)間大于15 min后，繼續(xù)沉積的Sn將不再與Au強(qiáng)相互作用形成表面合金，而是形成了新的Sn特征結(jié)構(gòu)。根據(jù)前面的分析我們推測(cè)此特征結(jié)構(gòu)是錫烯。

在金屬襯底上沉積原子的過(guò)程中，吸附原子總是極易擴(kuò)散到襯底中形成多種合金［36-40］。Au和Sn之間具有較高的溶解度，能夠形成不同的穩(wěn)定金屬間化合物，例如Au5Sn、AuSn、AuSn2等［41-42］。研究發(fā)現(xiàn)，室溫下Sn對(duì)Au的擴(kuò)散系數(shù)為10-25m2?s-1，Au對(duì)Sn 的擴(kuò)散系數(shù)為 10-13～10-15m2?s-1［43］。而升高襯底溫度會(huì)進(jìn)一步提高該擴(kuò)散效率［44］。我們認(rèn)為在襯底溫度為433 K時(shí)，Sn沉積到Au（111）上首先形成合金是更為合理的解釋?；贚EED與ARPES的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，我們認(rèn)為合金成分為Au2Sn。由于Sn對(duì)Au的擴(kuò)散性，在形成Au2Sn的過(guò)程中，Sn原子會(huì)透過(guò)表面合金繼續(xù)向體相Au擴(kuò)散，從而形成Au2Sn合金與Au襯底的過(guò)渡界面層。Au2Sn合金的存在有助于保持錫烯的穩(wěn)定性，并且將極大程度地減少錫烯中Sn向Au的擴(kuò)散。當(dāng)然，這有待進(jìn)一步的研究來(lái)證明。

以生長(zhǎng)時(shí)間為25 min時(shí)的Au 4f峰為例（圖5（a）），我們對(duì)其進(jìn)行了最小二乘法擬合，發(fā)現(xiàn)在生長(zhǎng)過(guò)程中 Au 主要包含三部分［14，45］：Alloy 組分代表Au2Sn合金成分，位于84.45 eV；Bulk組分代表體相成分，位于84 eV；Interface組分代表Au2Sn合金與體相過(guò)渡的界面成分，位于84.27 eV。通過(guò)對(duì)比三種組分的強(qiáng)度變化（圖5（b）），我們發(fā)現(xiàn)在沉積Sn的過(guò)程中，B的強(qiáng)度呈現(xiàn)出單調(diào)遞減的趨勢(shì)。與之形成鮮明對(duì)比的是，組分A的強(qiáng)度在前15 min內(nèi)增加，15 min后穩(wěn)定，然后在30 min后呈現(xiàn)降低的趨勢(shì)。組分I的強(qiáng)度在前10 min急劇增加，之后逐漸減少。無(wú)論是組分A還是組分I強(qiáng)度并沒(méi)有降低到可以忽略的值，這表明合金的形成。生長(zhǎng)時(shí)間超過(guò)30 min后，組分A開(kāi)始緩慢減弱，是由于形成的較大范圍的錫烯覆蓋在合金表面。在沉積Sn的整個(gè)過(guò)程中，我們發(fā)現(xiàn)合金成分A始終能夠被觀測(cè)到。

圖4 在433 K下Au（111）表面上Au 4f芯能級(jí)隨Sn生長(zhǎng)時(shí)間的變化(a)，Au 4f7/2峰結(jié)合能與生長(zhǎng)時(shí)間的關(guān)系(b)Fig.4 Variation ofAu 4f core level with Sn growth time(a),and relationship betweenAu 4f7/2peak and growth time(b)onAu(111)surface at 433 K

圖5 生長(zhǎng)25 min時(shí)Au 4f的芯能級(jí)以及分峰擬合(a)，不同組分下Au 4f的強(qiáng)度變化(b)Fig.5 The core level and separate peak fitting(a),and strength changes of fitted components as a function of deposition time(b)of Au 4f when grown for 25 min

如圖6（a）所示，我們測(cè)量了Sn 4d芯能級(jí)。分峰擬合的結(jié)果表明：生長(zhǎng)時(shí)間為5 min和10 min時(shí)，Sn的4d峰僅有一種成分。由于這個(gè)階段Au和Sn具有強(qiáng)的相互作用，所以我們認(rèn)為它是合金成分。當(dāng)生長(zhǎng)時(shí)間高于15 min時(shí)，Sn的4d峰可以分為兩種組分，它們之間能量差約為0.11 eV，分別為低結(jié)合能的錫烯部分（以S標(biāo)記）和高結(jié)合能的合金部分（以A標(biāo)記）。這由于在Sn與Au合金化的過(guò)程中，Sn失去最外層的S、p電子，核外電子的屏蔽效應(yīng)減弱，致使合金化的Sn結(jié)合能往高能量方向移動(dòng)［46-47］。為了說(shuō)明以R3衍射斑點(diǎn)為特征結(jié)構(gòu)的Au2Sn合金相到以R7衍射斑點(diǎn)為特征結(jié)構(gòu)的錫烯相的變化過(guò)程，在圖6（b）中展示了生長(zhǎng)時(shí)間為10 min、15 min、20 min及40 min時(shí)的Sn 4d峰擬合譜。結(jié)果表明：15 min時(shí)樣品表面已經(jīng)有了少量的S組分，并且A組分的強(qiáng)度相較于10 min時(shí)的并無(wú)明顯增強(qiáng)。15 min后，隨著Sn的繼續(xù)沉積，S組分相對(duì)于A組分的相對(duì)峰強(qiáng)開(kāi)始變大，直到40 min時(shí)S峰強(qiáng)遠(yuǎn)大于A的峰強(qiáng)。說(shuō)明此階段新沉積的Sn在合金上形成了錫烯，且生長(zhǎng)時(shí)間越長(zhǎng)，錫烯的含量越多。該結(jié)論與LEED及Au的SR-PES分析結(jié)果相一致。

圖6 不同生長(zhǎng)時(shí)間下的Sn的4d芯能級(jí)譜(a)，樣品生長(zhǎng)時(shí)間為10 min、15 min、20 min和40 min時(shí)的Sn 4d峰的擬合結(jié)果(b)Fig.6 The spectra of Sn 4d core level at different growth times(a),fitting results of Sn 4d peaks at sample growth times of 10 min,15 min,20 min and 40 min(b)

3 結(jié)語(yǔ)

在本工作中，我們利用LEED和SR-PES研究了超高真空環(huán)境中Au（111）襯底上生長(zhǎng)Sn形成錫烯的過(guò)程。研究結(jié)果表明，Sn在Au（111）表面上的生長(zhǎng)大致分為兩個(gè)階段：

1）首先Sn與Au發(fā)生強(qiáng)相互作用形成合金。LEED結(jié)果表明：在此階段，衍射斑點(diǎn)從Au（111）的（1×1）轉(zhuǎn)變?yōu)锳u2Sn合金的R3衍射斑點(diǎn)；SR-PES的結(jié)果表明：Au的4f峰的峰位隨著Au和Sn的強(qiáng)相互作用而發(fā)生變化。

2）隨著Sn覆蓋度的繼續(xù)增加，在LEED中以R7衍射斑點(diǎn)為特征的錫烯結(jié)構(gòu)開(kāi)始在合金上出現(xiàn)并逐漸增多。SR-PES的結(jié)果也表明新沉積的Sn不再與Au發(fā)生強(qiáng)相互作用，標(biāo)志著錫烯的出現(xiàn)并逐步覆蓋在合金表面上。

綜上，我們系統(tǒng)研究了錫烯在Au（111）襯底上的形成過(guò)程，為錫烯生成于Au2Sn合金上而非直接形成于Au襯底上提供了證據(jù)，這對(duì)于二維材料與襯底之間相互作用的界面研究有一定的意義。

致謝 本工作的全部?jī)?nèi)容是在北京同步輻射裝置4B9B光電子能譜實(shí)驗(yàn)站完成，感謝實(shí)驗(yàn)站全體成員在實(shí)驗(yàn)中給予的幫助。