劉 輝，李 義，馮立強(qiáng)

（遼寧工業(yè)大學(xué)理學(xué)院，錦州121001）

引 言

相干紫外、極紫外光的產(chǎn)生具有許多潛在的應(yīng)用價(jià)值。目前，有許多種方法可以獲得紫外、極紫外光。近30年來(lái)，高次諧波作為其中最為成功的方法一直被廣泛研究［1-2］。

1987年，MCPHERSON等［3］利用激光驅(qū)動(dòng) Ne原子首次發(fā)現(xiàn)了高次諧波現(xiàn)象。隨后，研究人員發(fā)現(xiàn)高次諧波不僅可以發(fā)生在激光驅(qū)動(dòng)原子和分子，當(dāng)激光驅(qū)動(dòng)固體時(shí)也可以發(fā)射高次諧波［4］。但是，阿秒脈沖的獲得還主要集中在利用原子高次諧波光譜。目前，原子輻射高次諧波的過(guò)程可由CORKUM［5］提出的半經(jīng)典三步模型來(lái)解釋?zhuān)旱?步，電子在激光場(chǎng)作用下發(fā)生隧道電離；第2步，被電離的電子在激光驅(qū)動(dòng)下加速并獲得能量；第3步，當(dāng)激光反向驅(qū)動(dòng)時(shí)，加速電子與母核發(fā)生碰撞并輻射高能光子。最后，通過(guò)疊加諧波平臺(tái)區(qū)諧波可以獲得超短的阿秒脈沖?；谌侥Ｐ停酶叽沃C波光譜獲得超短阿秒脈沖需要滿(mǎn)足3個(gè)條件：（1）要有足夠?qū)挼闹C波平臺(tái)區(qū)；（2）諧波平臺(tái)區(qū)強(qiáng)度要足夠強(qiáng)；（3）諧波平臺(tái)區(qū)最好由單一諧波輻射能量峰貢獻(xiàn)產(chǎn)生。經(jīng)過(guò)近30年的研究，人們提出了許多方案來(lái)滿(mǎn)足上述3個(gè)條件并獲得阿秒量級(jí)的脈沖。例如：利用光強(qiáng)較高的單周期激光場(chǎng)［6］；單色或者雙色極化門(mén)方案［7-8］；多色線(xiàn)偏振組合場(chǎng)方案［9-10］及非均勻場(chǎng)調(diào)控方案［11-12］。

基于三步模型理論，諧波截止能量與激光頻率的平方成反比。因此，利用啁啾調(diào)頻技術(shù)調(diào)控諧波光譜受到了廣泛關(guān)注。例如：FENG等人［13］和LIU等人［14］通過(guò)引入對(duì)稱(chēng)調(diào)頻和負(fù)向調(diào)頻方案，成功獲得了超寬的連續(xù)平臺(tái)區(qū)，并且通過(guò)疊加平臺(tái)區(qū)諧波獲得了40as以下的超短脈沖。LARA-ASTIASI等人［15］發(fā)現(xiàn)，利用負(fù)向啁啾場(chǎng)驅(qū)動(dòng)H+2分子時(shí)，諧波輻射效率有明顯增強(qiáng)。WANG等人［16］和 LI等人［17］研究表明，通過(guò)雙色啁啾調(diào)制，諧波平臺(tái)區(qū)可以得到展寬，并且諧波平臺(tái)區(qū)的強(qiáng)度和某一單階諧波的強(qiáng)度可以得到增強(qiáng)。

由此可見(jiàn)，利用啁啾場(chǎng)調(diào)控諧波輻射過(guò)程是一種有效獲得超長(zhǎng)諧波平臺(tái)區(qū)的方法。但是，之前研究都集中在如何利用啁啾場(chǎng)去尋找最佳的諧波延伸效果。作者主要研究利用最低強(qiáng)度的啁啾組合場(chǎng)去實(shí)現(xiàn)某一高強(qiáng)度參考場(chǎng)下所產(chǎn)生的諧波截止能量和諧波輻射強(qiáng)度。并且，在啁啾組合場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下，諧波平臺(tái)區(qū)要由單一的諧波輻射峰來(lái)貢獻(xiàn)產(chǎn)生。這么做的優(yōu)點(diǎn)在于可以降低實(shí)驗(yàn)上獲得阿秒脈沖的要求。

1 計(jì)算方法

外場(chǎng)下He原子的薛定諤可描述為［18］：

式中，x為電子坐標(biāo)，t表示時(shí)間，ψ（x，t）為體系波函數(shù)，表示He原子庫(kù)侖勢(shì)能，E（t）表示激光場(chǎng)，可描述為：

式中，Ei，ωi和 τi（i=1，2）為 2束激光場(chǎng)振幅、頻率和脈寬，β為啁啾參量，td為2束激光場(chǎng)延遲時(shí)間。

高次諧波S（ω）表示為：

2 結(jié)果與分析

首先，選擇一個(gè)激光場(chǎng)作為參考激光場(chǎng)，并且用其所產(chǎn)生的諧波截止能量和諧波輻射強(qiáng)度為參考值。這里，激光場(chǎng)為10fs，800nm無(wú)啁啾激光場(chǎng)。激光強(qiáng)度由1.0×1014W/cm2變化到1.0×1015W/cm2。圖1a中給出了諧波截止能量和諧波輻射強(qiáng)度隨上述激光場(chǎng)激光強(qiáng)度的變化。由圖可知，諧波截止能量隨激光強(qiáng)度升高而延伸；但是，諧波輻射強(qiáng)度隨激光強(qiáng)度增強(qiáng)而呈現(xiàn)先增大在減小的趨勢(shì)，并且，在激光強(qiáng)度I1=7.0×1014W/cm2時(shí)具有最高的諧波輻射強(qiáng)度。因此，本文中的參考激光場(chǎng)為10fs，800nm，激光強(qiáng)度為7.0×1014W/cm2，參考諧波截止能量和諧波輻射強(qiáng)度分別為100ω1和0.007。圖1b和圖1c中給出了光強(qiáng)在7.0×1014W/cm2時(shí)的諧波輻射光譜和諧波輻射時(shí)頻分析圖［19］。由圖可知，諧波光譜由多個(gè)諧波輻射峰共同作用產(chǎn)生（見(jiàn)圖1c），但是由于諧波輻射峰輻射時(shí)間不同導(dǎo)致諧波相位不匹配。這是諧波輻射強(qiáng)度下降的原因。同時(shí)，由于多個(gè)諧波輻射峰的共同作用，諧波連續(xù)平臺(tái)區(qū)的干涉非常明顯，這不利于單個(gè)阿秒脈沖的產(chǎn)生。圖中坐標(biāo)上未專(zhuān)門(mén)標(biāo)注單位的均為任意單位。

Fig.1 a—the harmonic cutoff and harmonic yield as a function of 800nm laser intensity b—the harmonic spectrum from I1=7.0×1014W/cm2 c—the time-frequency analyses of the harmonics for the case of I1=7.0×1014W/cm2

圖2 a中給出了啁啾激光和負(fù)向啁啾激光驅(qū)動(dòng)下諧波輻射光譜。啁啾激光強(qiáng)度I1=1.0×1014W/cm2，激光參量β=-0.004，負(fù)向啁啾激光強(qiáng)度I1=7.0×104W/cm2。由圖可知，雖然激光強(qiáng)度降低了，但是在引入適當(dāng)?shù)刎?fù)向啁啾參量時(shí)，諧波截止能量依然能達(dá)到參考值附近。在較低的激光強(qiáng)度下，諧波輻射強(qiáng)度比參考值小很多。圖2b～圖2d中給出了低光強(qiáng)下無(wú)啁啾和啁啾激光波形及在該波形下諧波輻射時(shí)頻分析圖。從圖中可知，負(fù)向啁啾可以使激光下降區(qū)域的瞬時(shí)頻率減小，如圖2b所示。根據(jù)三步模型可知，諧波截止能量與激光頻率的平方成反比。因此，越小的激光頻率可以產(chǎn)生越高的輻射能量，這是在低光強(qiáng)下諧波截止能量延伸的原因。具體來(lái)說(shuō)，諧波截止能量的延伸來(lái)自于諧波輻射峰P，如圖2c和圖2d所示。并且，分析圖2d可知，諧波平臺(tái)區(qū)只由單一的輻射能量峰P貢獻(xiàn)產(chǎn)生，這比較有利于單個(gè)阿秒脈沖的產(chǎn)生。圖2b中，E（t）的單位為原子單位（atomic unit，a.u.）。

Fig.2 a—the harmonic spectra b—the laser profiles c—the time-frequency analyses of the harmonics for the cases ofβ=0 d—the time-frequency analysis of the harmonics for the cases ofβ=-0.004

由圖2分析可知，在負(fù)向啁啾調(diào)控下可以獲得由單一能量峰貢獻(xiàn)產(chǎn)生的平臺(tái)區(qū)，但是其強(qiáng)度很低。因此，在圖3中采用紫外共振電離的方案來(lái)增強(qiáng)諧波輻射強(qiáng)度。本文中選取的紫外光為1.45fs，123nm，紫外光與啁啾場(chǎng)的延遲時(shí)間為td=-0.2T（T表示800nm激光場(chǎng)的光學(xué)周期）。具體來(lái)說(shuō)，圖3a中給出了諧波輻射強(qiáng)度隨紫外光強(qiáng)的變化。由圖可知，隨著紫外光強(qiáng)的增大，諧波輻射強(qiáng)度被增強(qiáng)。當(dāng)紫外光強(qiáng)為I2=1.8×1014W/cm2時(shí)，諧波輻射強(qiáng)度達(dá)到之前設(shè)定的參考值。圖3b中給出了組合場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下諧波輻射光譜。由圖可知，在紫外光加入后，不僅諧波輻射強(qiáng)度得到增大，而且諧波截止能量也有少許延伸。根據(jù)三步模型理論，在只考慮諧波輻射的微觀效應(yīng)時(shí)，諧波輻射強(qiáng)度與電離幾率成正比。因此，圖3c和圖3d中給出了啁啾場(chǎng)，組合場(chǎng)和紫外場(chǎng)的激光波形圖及He原子在啁啾場(chǎng)和組合場(chǎng)下的電離幾率。圖3d中啁啾激光與負(fù)向啁啾激光的激光強(qiáng)度與激光參量的數(shù)值和圖2a中的參量數(shù)值相同。從圖中分析可知，在紫外場(chǎng)加入之后He原子電離幾率得到明顯增強(qiáng)，這顯然是諧波輻射強(qiáng)度增大的原因。實(shí)際上，選取123nm紫外光的原因在于其光子能量近似滿(mǎn)足He原子基態(tài)到第一激發(fā)態(tài)之間的雙光子共振躍遷。這樣當(dāng)紫外光引入時(shí)，由于紫外共振增強(qiáng)電離的影響，He原子的電離幾率會(huì)被增大，進(jìn)而導(dǎo)致諧波輻射強(qiáng)度的增大。圖3e中給出了在組合場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下諧波輻射時(shí)頻分析圖。由圖可知，當(dāng)t=0點(diǎn)附近的電離幾率增大后，諧波輻射能量峰P的強(qiáng)度有明顯增強(qiáng)，這是諧波平臺(tái)區(qū)強(qiáng)度增大的原因。同時(shí)，當(dāng)諧波能量大于30ω1時(shí)，諧波光譜只由單一的能量峰P貢獻(xiàn)，這非常有利于單個(gè)阿秒脈沖的產(chǎn)生。需要指出的是，本方案組合場(chǎng)的總光強(qiáng)為2.8×1014W/cm2，遠(yuǎn)小于原參考場(chǎng)場(chǎng)強(qiáng)7.0×1014W/cm2。這減小了實(shí)驗(yàn)上獲得驅(qū)動(dòng)場(chǎng)的難度。

Fig.3 a—the harmonic yield as a function of UV intensity b—the harmonic spectra c—the laser profiles d—the ionization probability e—the time-frequency analyses of the harmonics for the case of combined field

圖4 a中給出了啁啾場(chǎng)脈寬對(duì)諧波光譜的影響。圖中負(fù)向啁啾激光強(qiáng)度仍為I1=7.0×104W/cm2。由圖可知，當(dāng)采用20fs，800nm啁啾場(chǎng)時(shí)，啁啾場(chǎng)光強(qiáng)只需要τ1=20fs，I1=0.4×1014W/cm2時(shí)即可使諧波截止能量達(dá)到參考值。但是，當(dāng)引入紫外光源后，無(wú)論如何調(diào)控激光參量，諧波高階處強(qiáng)度總是不能得到很好的增強(qiáng)，這不利于產(chǎn)生高強(qiáng)度阿秒脈沖。圖4b中給出了組合場(chǎng)下諧波輻射時(shí)頻分析圖。從圖中分析可見(jiàn)，諧波平臺(tái)區(qū)主要來(lái)自于諧波輻射能量峰P的貢獻(xiàn)。但是P強(qiáng)度明顯分為兩部分。當(dāng)諧波能量大于30ω1、且小于75ω1時(shí)，P的強(qiáng)度很強(qiáng)，這是諧波平臺(tái)區(qū)在這一區(qū)域具有較高強(qiáng)度的原因。但是當(dāng)諧波能量大于75ω1時(shí)，P強(qiáng)度明顯下降，這是高階諧波區(qū)域強(qiáng)度不高的原因。

Fig.4 a—the harmonic spectra b—the time-frequency analyses

由上述分析可知，當(dāng)驅(qū)動(dòng)場(chǎng)采用10fs，800nm負(fù)向啁啾激光場(chǎng)與1.45fs，123nm的紫外組合場(chǎng)時(shí)，諧波截止能量和諧波輻射強(qiáng)度可以達(dá)到預(yù)先設(shè)定的參考值，但是不同于參考場(chǎng)下的諧波光譜，在組合場(chǎng)下諧波平臺(tái)區(qū)由單一諧波能量峰貢獻(xiàn)產(chǎn)生，同時(shí)組合場(chǎng)的總光強(qiáng)要明顯小于參考場(chǎng)光強(qiáng)，這非常有利于實(shí)驗(yàn)上獲得單個(gè)阿秒脈沖。因此，通過(guò)疊加傅里葉變換后的諧波平臺(tái)區(qū)可以產(chǎn)生超短的阿秒脈沖。具體來(lái)說(shuō)，當(dāng)疊加諧波光譜的30階～110階諧波后可獲得一個(gè)脈寬在36as的單個(gè)阿秒脈沖，如圖5所示。

Fig.5 The time profile of attosecond pulse

3 結(jié) 論

理論上提出一種利用低強(qiáng)度啁啾紫外組合場(chǎng)去實(shí)現(xiàn)某一高強(qiáng)度參考場(chǎng)下所產(chǎn)生的諧波截止能量和諧波輻射強(qiáng)度的方法。在負(fù)向啁啾場(chǎng)調(diào)控下，不僅諧波截止能量可以達(dá)到選取的參考值，而且諧波平臺(tái)區(qū)由單一諧波能量峰貢獻(xiàn)產(chǎn)生。在紫外共振電離的影響下，諧波平臺(tái)區(qū)強(qiáng)度可以得到有效增強(qiáng)，并且達(dá)到參考值范圍。值得注意的是，組合場(chǎng)的總光強(qiáng)要比選取的參考光強(qiáng)低很多，這降低了實(shí)驗(yàn)要求。選取平臺(tái)區(qū)諧波進(jìn)行疊加可以獲得一個(gè)36as的超短脈沖。

通過(guò)采用優(yōu)化后強(qiáng)度較低的組合激光場(chǎng)獲得了超短的阿秒脈沖。但是，如果去掉“利用低強(qiáng)度激光場(chǎng)”這個(gè)限定條件，通過(guò)采用本文中的啁啾紫外組合場(chǎng)驅(qū)動(dòng)He原子，其高次諧波截止能量可以進(jìn)一步延伸到水窗區(qū)間或者keV區(qū)間。這一區(qū)間的光譜連續(xù)區(qū)可以獲得能量在水窗區(qū)間或者keV范圍內(nèi)的阿秒脈沖，這也是目前被廣泛研究的能量區(qū)間。因此，在后續(xù)研究中，將采用本文中提出的研究機(jī)制或者雙啁啾調(diào)控機(jī)制來(lái)進(jìn)一步研究諧波截止能量的延伸。