吳偉，江麗娟，蔣汀嵐

固態(tài)燃料熔鹽堆乏燃料貯存系統(tǒng)設計及安全分析＊

吳偉，江麗娟，蔣汀嵐

（中國核動力研究設計院，四川 成都 610041）

中國10 MW固態(tài)燃料熔鹽實驗堆乏燃料貯存系統(tǒng)工程設計仍是空白，結(jié)合該堆主廠房布置、球形乏燃料結(jié)構(gòu)及源項特點，設計了適用于該堆球形乏燃料的貯存設施，包括4個工藝間、16個貯存井及輔助配套設施。通過對乏燃料貯存工藝的研究，制定了該堆特有的卸料、氟鹽分離、封裝、轉(zhuǎn)運、冷卻工藝策略。經(jīng)輻射屏蔽、熱工及臨界安全分析，顯示該設計方案符合相關(guān)法規(guī)安全性要求，完成了對TMSR乏燃料貯存系統(tǒng)工藝的設計。

固態(tài)燃料熔鹽堆；球形乏燃料；貯存工藝；物理熱工

為滿足國家核能發(fā)展先導戰(zhàn)略需求，中科院上海應用物理研究所承擔了先導專項“釷基熔鹽堆核能系統(tǒng)（TMSR）”的研究，涉及反應堆裝卸料、堆內(nèi)熔鹽純化、球形乏燃料浸滲熔鹽去除等課題，旨在為工程建設提供理論和數(shù)據(jù)支撐。2014年正式啟動固態(tài)燃料熔鹽堆工程項目，在國內(nèi)首次以LiF和BeF2低熔點共晶鹽作燃料載體，以直徑6 cm、含235U的質(zhì)量百分比為17.0的低濃石墨球作燃料。本文基于先導專項先期研究結(jié)論和數(shù)據(jù)，并結(jié)合國內(nèi)首座高溫氣冷堆“HT-10”部分成熟技術(shù)，對TMSR乏燃料貯存系統(tǒng)開展工程設計。文章闡述了系統(tǒng)布置方案、工藝策略，最后分析評價了系統(tǒng)安全性。

1 系統(tǒng)分析

TMSR球形乏燃料單球鈾裝量7 g，裂變產(chǎn)物總活度高達1.0×1018Bq，單球表面劑量率為2.74E+06 mSv/h，距離1 m處劑量率達1 910 mSv/h，表面溫度700～1 000 ℃。相比高溫氣冷堆，TMSR乏燃料的裂變產(chǎn)物和剩余釋熱量成數(shù)量級增加。其工程設計難度和風險更高，需考慮臨界、屏蔽、熱工安全。

TMSR以FeLiP熔鹽作冷卻劑，運行中熔鹽與燃料球長期密切接觸，熔融狀態(tài)的氟鹽會擴散至燃料球石墨基體中。美國橡樹林實驗室“ORNL”的研究已證明了石墨表面或近表面縫隙的確存在熔鹽浸滲現(xiàn)象[1]。中科院以TMSR工程建設為目標也開展了FeLiP減壓蒸餾分離相關(guān)實驗，并獲得了重要的實驗數(shù)據(jù)。實驗采用傳統(tǒng)電阻加熱方式，該加熱方式存在加熱時間長、熱效率低、球體受熱不均勻等固有缺點。要實現(xiàn)工程化應用，需對加熱方式進行優(yōu)化設計。

TMSR的球形燃料球尺寸小、易流動、功率密度低、包覆顆粒的PyC和SiC包覆層可有效地阻擋放射性裂變產(chǎn)物釋放，且包覆顆粒彌散在高強度石墨基體中[2]，因此采用 將球形乏燃料封裝在帶屏蔽功能的暫存罐中的方式，罐體與HT-10相同[3]。暫存井有通風冷卻功能，該方式屬于干式貯存。

2 系統(tǒng)布局

本系統(tǒng)涉及主廠房2個樓層，7.5 m層高進行熔鹽殘留處理。15 m層高對球形乏燃料裝罐、封裝、暫存等后再處理，房間凈高7 m，設卸料間、貯存間、控制間、轉(zhuǎn)運間4個工藝間，通過鑄鐵屏蔽門相互隔離。系統(tǒng)貯存能力為3萬個球形乏燃料，單個暫存井按存放1個罐體進行設計，單罐滿裝數(shù)量為2 000個，配置15個暫存井。另預留1個暫存井用于貯存破損燃料，系統(tǒng)在貯存間設計16個暫存井，中心間距為2 100 mm，如圖1所示。

根據(jù)工藝間內(nèi)源項特點，對輻射防護進行分區(qū)，明確了通風換氣次數(shù)要求。為防止氣溶膠擴散，將卸料間設計為負壓狀態(tài)，使氣流組織從貯存間流向卸料間。在乏燃料卸料間、貯存間、熔鹽處理間設氣溶膠、碘、氚和C14取樣監(jiān)測，惰性氣體采用連續(xù)監(jiān)測方式。貯存間為為控制II區(qū)，換氣次數(shù)為3次/h。

3 工藝策略

TMSR正常停堆冷卻30 d后開始卸料，卸料原理如圖2所示。系統(tǒng)工藝策略為：球形乏燃料通過卸料系統(tǒng)從堆內(nèi)（位于±0 m層堆艙內(nèi)）被真空吸出，經(jīng)破損檢查后輸送至減壓蒸餾系統(tǒng)（位于7.5 m層高熔鹽處理間）去除殘留熔鹽。處理完成后將乏燃料逐個卸出至卸料間暫存罐內(nèi)（位于15 m層高）。裝罐體后，對罐體實施遠程封裝。封裝完成后，通過軌道小車將罐體轉(zhuǎn)運至貯存間。通過控制間操控平臺驅(qū)動專用吊具、吊車等，將罐體轉(zhuǎn)運至豎井，利用豎井密封蓋頂端電永磁鐵將豎井封閉，豎井內(nèi)通風冷卻系統(tǒng)對罐體實施冷卻。

圖1 總體布置方案（15.0 m層高）

3.1 卸料工藝

卸料系統(tǒng)主要包括卸料機、真空系統(tǒng)、氬氣系統(tǒng)等，主要將乏燃料從堆內(nèi)卸出。系統(tǒng)處于高溫、氬氣氛圍、熔鹽腐蝕和強放射性狀態(tài)，因此為系統(tǒng)設置隔離密封功能。真空系統(tǒng)作用：建立卸料管路中負壓，輔助乏燃料卸出；實現(xiàn)管路中氣氛及壓力的轉(zhuǎn)換。根據(jù)卸料試驗結(jié)果，在罐體出口處易產(chǎn)生搭橋現(xiàn)象，可利用氬氣脈沖進行破橋。卸料工藝如圖2所示。

圖2 卸料原理圖

3.2 氟鹽分離工藝

利用氟鹽在高溫、低壓環(huán)境下良好的揮發(fā)特性，前期研究氟鹽蒸餾行為和工藝技術(shù)表明[4]，基于密閉式蒸餾裝置腔

體內(nèi)的溫度梯度，可順利完成熔鹽加熱、蒸發(fā)、擴散、冷凝、收集等工藝過程。通過腔體內(nèi)溫度場的優(yōu)化，熔鹽的蒸餾回收率可達98%，氟化物的去污因子超過102，證明密閉式蒸餾可實現(xiàn)載體鹽與稀土氟化物的分離。基于該研究，使用浸滲有FLiNaK溶鹽的模擬球形乏燃料，研究了高溫、低壓環(huán)境下石墨球中熔鹽的蒸發(fā)行為。該實驗在1 000 ℃、10 Pa處理條件下開展，采用傳統(tǒng)的電阻加熱方式，研究顯示，對浸滲熔鹽的石墨球累積進行37 h蒸餾，最終實現(xiàn)了對浸滲熔鹽95%的去除率。同時實驗結(jié)果也表明67%的熔鹽在最初蒸餾中即可被去除，有利證明了減壓蒸餾方法分離球形燃料元件浸滲熔鹽的有效性[4]。

基于上述結(jié)論，文中設計了一套氟鹽分離減壓蒸餾裝置，如圖3所示。該裝置利用微波加熱原理，可大幅壓縮處理周期，提高對浸滲熔鹽的去除效率。該減壓蒸餾裝置由頂部微波發(fā)生器、導波管、蒸餾套管、熔鹽收集器等組成。微波發(fā)生器通過導波管將微波導入密封腔體，由于微波的介電體特性，微波被吸收、滲透，產(chǎn)生高頻電場和磁場。球形乏燃料以豎列方式存放于蒸發(fā)套管內(nèi)，在電場作用下被持續(xù)加熱。容器底部安裝可拆卸熔鹽收集器，實現(xiàn)收集蒸餾熔鹽功能。容器設絕熱層、屏蔽層，有保溫和屏蔽輻射功能。整套容器在低壓工藝條件下運行，因此配置了一套真空系統(tǒng)。

圖3 氟鹽分離系統(tǒng)示意圖

計算假設腔體處于真空狀態(tài)，以絕緣層為分析邊界，建立容器電場（溫度場）數(shù)學計算模型。調(diào)整不同微波潰口數(shù)量、布置方式等邊界計算條件進行電場（溫度場）模擬分析。結(jié)果顯示，采用四潰口、長邊周向布置方式，密閉腔體內(nèi)形成的強電場（溫度場）區(qū)域最大，位于中心軸線范圍，在腔體內(nèi)形成的溫度梯度最大。通過圖3可看出，在距離基準點230 mm位置，中心電場強度達到1.2×105V/m，不均勻系數(shù)=1.812。因此采用四潰口長邊周向布置方式的電場分布更均勻，強度和密度更高。不均勻系數(shù)如表1所示。

表1 不均勻系數(shù)表

端口數(shù)量周向布置徑向布置間隔布置 三端口2.3532.426— 四端口1.8121.8741.922 五端口2.5122.431— 六端口3.3412.5472.479

3.3 封裝工藝

封裝處理的目的為防止長期貯存過程中罐體內(nèi)裂變產(chǎn)物的意外釋放。封裝工藝在卸料間內(nèi)進行，需完成升降、抓取、旋轉(zhuǎn)、封焊等復雜遠程動作。本系統(tǒng)中配備了一套封裝系統(tǒng)[5]，該系統(tǒng)執(zhí)行機構(gòu)全采用純機械結(jié)構(gòu)，采用氣動驅(qū)動方式，有利于提高整個封裝系統(tǒng)的耐輻照能力。采用光電自動對中技術(shù)、自動焊接技術(shù)。在裝罐后轉(zhuǎn)入暫存井冷卻，減少了類似HTR-10雙層罐體中間冷卻還缺環(huán)節(jié)，輻射安全性更高。

封裝工藝及結(jié)構(gòu)如圖4所示。

圖4 封裝工藝及結(jié)構(gòu)示意圖

3.4 冷卻工藝

采用空氣冷卻方式，氣源來自于自然空氣，經(jīng)濾后接入豎井中。每8個豎井配備2臺風機，相互備用。管路上配備有電動調(diào)節(jié)閥、截止閥。豎井內(nèi)配備溫度監(jiān)測等。所有狀態(tài)參數(shù)顯示和控制功能均設置在操作區(qū)的機柜中。技術(shù)指標：單個豎井通風量為882 m3/h；前、后過濾器類型為空氣過濾器（高中效），過濾精度大于等于1 μm。

冷卻回路布局如圖5所示。

豎井冷卻氣流方向為上進下出。蓋頂為喇叭口結(jié)構(gòu)，靠電永磁鐵吸附力對豎井密封，可遠距離快速拆裝井蓋。單蓋配備3臺電永磁鐵，每臺吸力為100 kg。3臺電永磁鐵設1個控制器，工作電壓為80 V，工作電流為9 A，瞬時功率為720 W。當井蓋吊到位后，按充磁鍵進行充磁鎖緊；同時按下退磁和鎖定鍵，可快速移開井蓋。

圖5 冷卻回路布局示意圖

4 安全分析

物理熱工計算采用停堆后30 d核素數(shù)據(jù)。罐體按滿裝 2 000個球形乏燃料考慮。選用蒙卡程序MCNP-4C及基于ENDF/B-VI的連續(xù)能量截面數(shù)據(jù)庫ENDF60計算。

4.1 臨界計算

球形乏燃料在罐內(nèi)以蜂窩狀排列，單球235U質(zhì)量為7 g，均勻化處理燃料內(nèi)包覆顆粒和石墨基體。假定罐內(nèi)燃料全部為新燃料且充滿氦氣，計算可得，乏燃料貯存間內(nèi)為0.326 90。

4.2 物理屏蔽

單個球形乏燃料外部劑量率如表2所示。計算假設：將罐體視為圓柱體放射源；每個豎井存有貯存罐，一個罐離地1 m；墻體存在深穿透可能，采用分層法，再結(jié)合幾何分裂與輪盤賭技巧，達到增大抽樣效率目的；房間外墻體表面最大劑量值要求小于等于5 μSv/h。對墻體表面劑量最大點進行計數(shù)，計算結(jié)果如表3所示。

表2 單個球形乏燃料外部劑量率

冷卻時間/d表面劑量率0.5 m劑量率1 m劑量率 12.74E+067.23E+031.91E+03 71.43E+063.77E+039.99E+02 306.81E+051.80E+034.76E+02 604.28E+051.13E+032.99E+02

表3 不同厚度下各墻體表面最大劑量值

墻體方位墻體厚度/cm劑量值/（mSv·h-1）偏差/（%）允許限值/（mSv·h-1） 上430.004 015.70.005 左750.004 018.00.005 右240.037 97.40.005 頂板300.004 55.40.005

4.3 熱工分析

計算假設：環(huán)境溫度按30 ℃考慮；忽略工藝間內(nèi)空氣自然循環(huán)散熱；忽略乏燃料罐體外表面與貯存間豎井之間的輻射換熱；貯存間內(nèi)空氣流量在各個豎井內(nèi)均勻分布。單個球形乏燃料不同停堆時間衰變熱如表4所示。根據(jù)表4，經(jīng)計算單個球形乏燃料停堆30 d時衰變熱為0.82 W，則單個乏燃料罐總熱源為1.64 kW。保守假設乏燃料貯存間內(nèi)16個乏燃料罐全部裝滿，總熱源按乏燃料最大貯存量、最大燃耗及輻照后最短冷卻時間，則貯存間總熱源為26.24 kW。

表4 單個球形乏燃料不同停堆時間衰變熱

停堆時間/d衰變熱功率/W 04.37 E+01 13.05 E+00 71.62 E+00 308.20 E－01 605.28E－01

4.3.1 房間通風量的確定

設計要求房間溫度小于等于45 ℃。忽略墻體輻射換熱帶走衰變，假定罐體內(nèi)的剩余釋熱通過冷卻空氣帶出，能量守恒滿足下列關(guān)系式：

p（out－in）=余（1）

式（1）中：為空氣密度，kg/m3，由空氣平均溫度確定；為房內(nèi)通風量，m3/s；p為空氣的定壓比熱，J/（kg·K），由空氣平均溫度確定；out為通風系統(tǒng)空氣出口溫度，45 ℃；in為通風系統(tǒng)空氣入口溫度，30 ℃；余為房間內(nèi)乏燃料罐剩余釋熱率。

空氣物性參數(shù)對應的特性溫度為乏燃料進出口的平均溫度，從而計算出豎井內(nèi)通風量為0.10 m3/s。對于貯存間，考慮每個罐體滿裝載且乏燃料在堆內(nèi)冷卻30 d后出堆裝罐，貯存間房間通風量即為各豎井通風量之和。利用式（1）計算出單個豎井內(nèi)通風量，則貯存間房間總的通風量為：total17。

計算可得，系統(tǒng)總換氣量不低于3.92 m3/s，平均到每個豎井的通風量不低于882 m3/h。

4.3.2 乏燃料罐體表面溫度

設計要求罐體外表面溫度小于等于85 ℃，罐體表面通過對流傳熱將熱量傳遞給冷卻介質(zhì)；罐體表面通過輻射換熱將熱量傳遞給墻體?？諝鈱α鱾鳠峥赏ㄟ^下式得到：

對流=1（w－f） （2）

環(huán)境溫度按30 ℃考慮，罐體與卸料間的輻射換熱，可采用下式計算：

式（3）中：s為系統(tǒng)發(fā)射率；1為罐體外表輻射面積，僅考慮罐體側(cè)面，5.79 m2；1為罐體外表溫度，85 ℃；2為貯存間內(nèi)空氣溫度，保守取45 ℃。

s采用下式計算：

式（4）中：1和2分別為罐體表面和貯存間內(nèi)壁材料發(fā) 射率。

罐體材料為06Cr18Ni11Ti，查閱相關(guān)文獻，本文保守鋼材發(fā)射率取值0.25。貯存間內(nèi)壁發(fā)射率按混凝土墻取0.94。經(jīng)計算罐外表面與卸料間的輻射換熱為508 W。

罐體置于卸料間時，罐體表面空氣流速不小于1.52 m/s；罐體置于豎井內(nèi)時，罐體表面空氣流速不小于1.28 m/s，即貯存間風機通風量要求不小于3.92 m3/s。

5 結(jié)束語

通過系統(tǒng)設計和工藝策略研究，解決了TMSR球形乏燃料貯存系統(tǒng)設計難題，形成了系統(tǒng)布局方案，完成了對卸料、氟鹽分離、封裝、冷卻工藝策略的研究，符合物理、熱工安全要求。對該堆工程建設具有重要意義，為同類型干式貯設計提供參考。

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TL424

A

10.15913/j.cnki.kjycx.2020.12.001

2095－6835（2020）12－0001－04

10 MW固態(tài)燃料釷基熔鹽實驗堆主體（堆本體、回路、三廢處理設施）（合同編號：2014TMSR-TS-632-499）

〔編輯：嚴麗琴〕