艾 濤，王少兵，王璐璐，毛俊義

(中國(guó)石化石油化工科學(xué)研究院，北京 100083)

基金項(xiàng)目：中國(guó)石油化工股份有限公司合同項(xiàng)目(118003-2)。

20世紀(jì)末美國(guó)Process Dynamic公司開(kāi)發(fā)出液相循環(huán)加氫工藝，該技術(shù)也被稱(chēng)為Iso Therming技術(shù)。該技術(shù)的特點(diǎn)是將液相柴油作為連續(xù)相，氫氣作為分散相，反應(yīng)所需要的氫氣通過(guò)溶解的方式提供[1]。隨著技術(shù)的發(fā)展，中國(guó)石化大連石油化工研究院和中國(guó)石化石油化工科學(xué)研究院相繼開(kāi)發(fā)出了液相循環(huán)加氫(SRH)技術(shù)和連續(xù)液相循環(huán)加氫(SLHT)技術(shù)，其中SLHT技術(shù)采用了流體流動(dòng)分配性較好和床層壓降較低的上流式液相加氫技術(shù)[2]。

上流式液相加氫技術(shù)的核心是反應(yīng)物流的氣相和液相均沿著自下而上的方向在反應(yīng)器中流動(dòng)，反應(yīng)器出口段的液相為連續(xù)相，氫氣為分散相。由于氫氣以溶解氫的方式提供，為了保證穩(wěn)定的氫氣分壓和氫氣溶解速率，液相的溶解氫始終處于飽和狀態(tài)并且少量的氫氣以氣體形式存在[3]，最終使得生成的氣泡直徑較小且分布也較為均勻。

氣泡直徑對(duì)氣液兩相間的傳質(zhì)起著至關(guān)重要的作用，氣泡直徑越小，氣液相界面積則越大，越有利于氣液兩相間的傳質(zhì)，從而增強(qiáng)反應(yīng)器的傳質(zhì)性能。影響氣泡尺寸的因素主要有操作條件和氣液分配器結(jié)構(gòu)等。Wilkinson等[4]采用高速攝像機(jī)拍攝氣泡運(yùn)動(dòng)過(guò)程，發(fā)現(xiàn)隨著氣速增大，氣泡尺寸略有減小。Xue Junli等[5]采用光纖探針測(cè)量鼓泡塔內(nèi)的氣泡特性，發(fā)現(xiàn)隨著氣體流量增大，不同徑向位置的氣泡尺寸變化不同。Chen Wei等[6]發(fā)現(xiàn)氣速的變化對(duì)氣泡尺寸影響不大，原因是高氣速時(shí)出現(xiàn)氣泡團(tuán)聚，導(dǎo)致氣泡尺寸變化不大而氣泡上升速率增大。熊超等[7]考察了反應(yīng)器中新型氣液分配器的分布特性，結(jié)果表明氣泡在床層徑向上分布不均勻，中間多，近壁處少，中心處的氣含率是近壁處的1.5～2倍。

氣泡上升速率是氣泡行為的重要參數(shù)之一。氣泡上升速率越小，氣液接觸越充分，氣液兩相間的傳質(zhì)效果越好。氣泡的上升速率主要取決于氣泡尺寸、空塔氣速和體系物性。Rodrigue[8]發(fā)現(xiàn)氣泡上升速率隨氣泡尺寸的增大而增大，并建立了數(shù)學(xué)模型用于預(yù)測(cè)液滴速率。Lim等[9]考察了空氣-水-玻璃珠體系中的氣泡上升速率，得到了氣泡上升速率與氣泡直徑的關(guān)系式。王樹(shù)立[10]發(fā)現(xiàn)在均勻鼓泡流時(shí)氣泡上升速率隨著氣速的增大而減小，但是在湍動(dòng)鼓泡流時(shí)氣泡上升速率又隨著氣速的增大而增大。

床層壓降表示流體流經(jīng)床層消耗的能量，受到操作條件和內(nèi)構(gòu)件的影響。王威杰[11]在直徑300 mm的上流式冷模試驗(yàn)裝置上考察了不同類(lèi)型內(nèi)構(gòu)件對(duì)反應(yīng)器內(nèi)床層壓降的影響，結(jié)果表明床層壓降均隨氣體流量和液體流量的增大而增大，加入內(nèi)構(gòu)件后反應(yīng)器中的床層總壓降小于未加內(nèi)構(gòu)件時(shí)的床層總壓降。謝六磊[12]在直徑200 mm的冷模反應(yīng)器中，采用帶有升液管的多孔板研究了床層的壓降，發(fā)現(xiàn)床層壓降與氣速成負(fù)相關(guān)關(guān)系，而與液速成正相關(guān)關(guān)系。

為了進(jìn)一步考察氣液并流上流式反應(yīng)器中的氣泡特性，在上流式冷模試驗(yàn)裝置中對(duì)一種新型氣液分配器進(jìn)行研究，考察不同氣體流量和液體流量對(duì)氣泡Sauter平均直徑、氣泡上升速率和床層壓降的影響。

1 實(shí) 驗(yàn)

圖1為上流式反應(yīng)器冷模試驗(yàn)流程示意及氣液分配器形式。上流式反應(yīng)器冷模試驗(yàn)裝置包括冷模塔、氣液循環(huán)計(jì)量系統(tǒng)及數(shù)據(jù)檢測(cè)采集系統(tǒng)。冷模塔直徑為300 mm，高3 000 mm，氣液兩相從冷模塔下方進(jìn)入，并流向上流動(dòng)經(jīng)過(guò)安裝有氣液分配器的塔盤(pán)，水從冷模塔頂部返回循環(huán)水箱，空氣在冷模塔頂部直接排放；冷模塔內(nèi)氣液分配盤(pán)上方300 mm處安裝電導(dǎo)探針，采用中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程研究所開(kāi)發(fā)的BVW多通道氣泡特征參數(shù)測(cè)量?jī)x測(cè)量反應(yīng)器中的氣泡尺寸。冷模試驗(yàn)中液相介質(zhì)水的流量為0.2～1.2 m3/h，氣相介質(zhì)空氣的流量為2.0～8.0 m3/h。

試驗(yàn)采用的氣液分配器為升液管結(jié)構(gòu)。升液管直徑為50 mm，長(zhǎng)度為336 mm，下部連接有直徑65 mm、高度75 mm的泡帽，管中部開(kāi)有4個(gè)直徑5 mm的小孔，升液管上部周向開(kāi)有2排共8個(gè)直徑2 mm的小孔且通過(guò)法蘭將氣液分配器固定于塔盤(pán)上。

圖1 上流式反應(yīng)器冷模試驗(yàn)流程示意及氣液分配器形式1—循環(huán)水箱； 2—水泵； 3—緩沖罐； 4—調(diào)節(jié)閥； 5—流量計(jì)； 6—上流式反應(yīng)器； 7—?dú)庖悍峙淦鳎?8—電導(dǎo)探針； 9—差壓變送器

電導(dǎo)率測(cè)量采用電導(dǎo)率儀和配套的電導(dǎo)探針。按一定間距排列的兩支電導(dǎo)探針測(cè)量反應(yīng)器內(nèi)局部電導(dǎo)率，當(dāng)氣泡被探針穿刺時(shí)，探針電導(dǎo)率的變化可以準(zhǔn)確地反映所處位置氣相(氣泡)的運(yùn)動(dòng)過(guò)程，并轉(zhuǎn)變?yōu)橄鄳?yīng)的電信號(hào)，根據(jù)電導(dǎo)率變化波形，經(jīng)信號(hào)處理后計(jì)算出局部氣含率、氣泡速率分布、氣泡尺寸分布、界面濃度等。采樣頻率為2 000 Hz，采樣時(shí)間為20 s。

使用差壓傳感器對(duì)反應(yīng)器頂部和底部?jī)蓚€(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)處的壓力進(jìn)行測(cè)量。測(cè)量前傳感器的兩端充滿(mǎn)液體，壓力信號(hào)經(jīng)過(guò)傳感器轉(zhuǎn)變?yōu)殡娏餍盘?hào)(4～20 mA)，通過(guò)電路轉(zhuǎn)換為電壓信號(hào)(1～5 V)，再通過(guò)A/D采集卡將電壓轉(zhuǎn)變?yōu)閿?shù)字信號(hào)，通過(guò)計(jì)算機(jī)采集和存儲(chǔ)，采樣頻率由計(jì)算機(jī)控制，一般情況下為110 Hz。為了準(zhǔn)確測(cè)量反應(yīng)器不同徑向位置(r)的氣泡直徑與氣泡上升速率，電導(dǎo)探針總數(shù)量為13個(gè)，并間隔120°分3條線(xiàn)布置，每條線(xiàn)上的探針按徑向位置rR=0，0.25，0.5，0.75，1布置，具體方位如圖2所示，R為反應(yīng)器內(nèi)半徑。

圖2 電導(dǎo)探針布局方位

在測(cè)量過(guò)程中，假定氣泡均為球形，則可以用氣泡的Sauter弦長(zhǎng)來(lái)表示氣泡的當(dāng)量直徑d32，計(jì)算式如下：

(1)

式中：di為氣泡直徑，mm；ni為直徑為di的氣泡個(gè)數(shù)；N為統(tǒng)計(jì)的氣泡總數(shù)。

2 結(jié)果與討論

2.1 氣泡直徑

2.1.1 氣體流量和液體流量對(duì)氣泡直徑的影響圖3和圖4分別為氣體流量和液體流量對(duì)氣泡直徑的影響。從圖3可以看出，在相同液體流量下，隨著氣體流量的增大，氣泡直徑逐漸增大。當(dāng)氣體流量增大時(shí)，進(jìn)入管內(nèi)的氣體體積增大，使得氣泡聚并現(xiàn)象增強(qiáng)，同時(shí)氣體受到的液體破碎作用減弱，最終使得氣泡直徑變大。從圖4可以看出，在相同氣體流量下，隨著液體流量的增大，氣泡直徑逐漸減小。這是由于當(dāng)液體流量增大時(shí)，氣液分配器小孔處的液體速率增大，液體對(duì)氣體的抽吸和破碎作用增強(qiáng)，氣液體系的紊亂程度增強(qiáng)，氣流被液相分割成的氣泡尺寸減小。

圖3 氣體流量對(duì)氣泡直徑的影響液體流量，m3/h： ■—0.4； ●—0.8

圖4 液體流量對(duì)氣泡直徑的影響氣體流量，m3/h： ■—3.0； ●—2.0

2.1.2 氣泡直徑徑向分布圖5為不同氣體流量下氣泡直徑的徑向分布。從圖5可以看出，在兩個(gè)氣體流量下氣泡直徑沿反應(yīng)器徑向先增大后減小。原因是隨著徑向距離增大，氣體向塔壁面運(yùn)動(dòng)集中，氣泡間聚并作用增強(qiáng)，氣泡尺寸增大。rR=0時(shí)，塔中心處氣泡間聚并作用較弱，氣泡尺寸較小。在rR=0.5處，氣泡數(shù)量較多，氣泡間距較小，聚并的幾率較大，導(dǎo)致該處的氣泡直徑較大。而當(dāng)靠近壁面時(shí)，由于受到壁面曳力的影響，氣泡間聚并作用減弱，氣泡尺寸較小。

圖5 不同氣體流量下氣泡尺寸的徑向分布?xì)怏w流量，m3/h： ■—3.0； ●—4.0

2.1.3 氣泡直徑關(guān)聯(lián)式氣泡直徑受到氣體流量、液體流量以及物性參數(shù)的影響[13]，為了定量研究液體流量和氣體流量對(duì)氣泡尺寸的影響，對(duì)試驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行無(wú)量綱分析，其中液相雷諾數(shù)ReL和氣相雷諾數(shù)ReG分別表示如下：

(2)

(3)

式中：ρL和ρG分別為液相和氣相的密度；μL和μG分別為液相和氣相的動(dòng)力學(xué)黏度；QL和QG分別為氣體流量和液體流量。由于泡帽處的氣孔直徑對(duì)于最終生成氣泡的尺寸有較大影響，因此d采用泡帽處氣孔的直徑(2 mm)。通過(guò)對(duì)試驗(yàn)數(shù)據(jù)的擬合，得到氣泡Sauter平均直徑的無(wú)量綱關(guān)系式如下：

(4)

圖6為氣泡平均直徑的試驗(yàn)值與計(jì)算值的比較，二者的誤差在±20%以?xún)?nèi)，表明該無(wú)量綱關(guān)系式可以較好地預(yù)測(cè)氣泡Sauter平均直徑。

圖6 氣泡平均直徑的試驗(yàn)值與計(jì)算值的比較

2.2 氣泡上升速率

2.2.1 氣體流量和液體流量對(duì)氣泡上升速率的影響圖7和圖8分別為氣體流量和液體流量對(duì)氣泡上升速率的影響。從圖7可以看出，在相同液體流量下，隨著氣體流量的增大，氣泡上升速率逐漸增大。由圖5可知，試驗(yàn)中氣泡Sauter平均直徑均大于2 mm，因此可以采用Davies-Taylor關(guān)聯(lián)式來(lái)計(jì)算大氣泡的上升速率，由于該關(guān)聯(lián)式中不包含物性參數(shù)，表明大氣泡的上升速率主要受氣泡尺寸的影響[10]。

(5)

式中：u為單個(gè)大氣泡的上升速率，m/s；S為放大因子，表示反應(yīng)器直徑的影響；g為重力加速度，9.8 m/s2。

圖7 氣體流量對(duì)氣泡上升速率的影響液體流量，m3/h： ■—0.6; ●—0.8

圖8 液體流量對(duì)氣泡上升速率的影響氣體流量，m3/h： ■—3.0; ●—2.0

從圖8可以看出，在相同氣體流量下氣泡上升速率隨著液體流量的增大而逐漸減小，其變化趨勢(shì)與圖4一致，表明式(5)計(jì)算結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果較為符合。

2.2.2 氣泡上升速率的徑向分布圖9為氣體流量為3.0 m3/h、不同液體流量下氣泡上升速率的徑向分布。從圖9可以看出，在兩個(gè)液體流量下，氣泡上升速率均沿反應(yīng)器徑向先增大后減小，在rR=0.5時(shí)達(dá)到最大，之后逐漸減小。原因是式(5)表示的氣泡上升速率與氣泡直徑成正相關(guān)關(guān)系。在rR>0.5時(shí)氣泡直徑逐漸減小，導(dǎo)致氣泡上升速率也變小。

圖9 氣泡上升速率的徑向分布液體流量，m3/h： ■—0.3; ●—1.0

2.3 床層壓降

圖10 氣體流量對(duì)床層壓降的影響液體流量，m3/h： ■—0.4; ●—0.6; ▲—0.8

圖11 液體流量對(duì)床層壓降的影響氣體流量，m3/h： ■—2.0; ●—3.0

圖10和圖11分別為氣體流量和液體流量對(duì)床層壓降的影響。從圖10可以看出，在相同液體流量下床層壓降隨著氣體流量的增大而先增大后減小，在氣體流量為6 m3/h時(shí)床層壓降達(dá)到最大。隨著氣體流量的增大，床層中的氣體含量增加，形成的氣泡增多，反應(yīng)器壁面對(duì)氣泡的曳力也逐漸增大，導(dǎo)致床層壓降逐漸增大。而當(dāng)氣體流量達(dá)到一定程度后，床層局部發(fā)生湍動(dòng)現(xiàn)象，氣泡聚并形成更大的氣泡，導(dǎo)致液體更快流出反應(yīng)器，因此床層壓降又逐漸減小。從圖11可以看出，在相同氣體流量下液體流量對(duì)床層壓降的影響相對(duì)較小。在相同氣體流量下液體流量增大導(dǎo)致反應(yīng)器內(nèi)持液量增大，但是對(duì)床層壓降影響有限。

3 結(jié) 論

(1) 在氣液并流上流式反應(yīng)器中，氣泡Sauter平均直徑隨著氣體流量的增大而增大，隨著液體流量的增大而減小。氣泡直徑分布沿反應(yīng)器徑向先增大后減小。通過(guò)對(duì)試驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行無(wú)量綱分析得到關(guān)于氣泡Sauter平均直徑的關(guān)系式，結(jié)果表明該式可以較好地預(yù)測(cè)氣泡Sauter平均直徑。

(2) 氣泡上升速率隨著氣體流量的增大而增大，隨著液體流量的增大而減小。氣泡上升速率分布沿反應(yīng)器徑向先增大后減小。

(3) 床層壓降隨著氣體流量的增大而先增大后減小，但受液體流量的影響較小。