王洪，鄭杰，閆延鵬，張晨，崔建國(guó)

（重慶理工大學(xué)藥學(xué)與生物工程學(xué)院，重慶400054）

微流控液滴技術(shù)是一種新興的操控微小液體的技術(shù)，基于微液滴的生成[1-2]、融合[3-4]、捕獲[5]等操控技術(shù)已廣泛應(yīng)用于生物化學(xué)分析[6-7]、分子檢測(cè)[8]、臨床診斷[9]等領(lǐng)域。微液滴的生成是微液滴操控技術(shù)的首要步驟，從液滴組成相種類出發(fā)，液滴可分為氣-液相液滴和液-液相液滴；本文主要開(kāi)展液-液相液滴的生成控制技術(shù)研究。從液滴生成機(jī)理差異出發(fā)，又可將液滴生成方法分為水動(dòng)力法、氣動(dòng)法、光控法和電動(dòng)法等四種主要類型；其中，作為液滴主流生成方法的水動(dòng)力法又可細(xì)分為T(mén) 形結(jié)構(gòu)法、流動(dòng)聚焦法和毛細(xì)管流動(dòng)共聚焦法等，研究者們圍繞這些液滴生成技術(shù)開(kāi)展了大量的研究工作。

Thorsen等[10]率先報(bào)道了一款帶縮頸的T形結(jié)構(gòu)芯片，油水兩相分別從水平通道和垂直通道中流出，在T 形結(jié)構(gòu)處形成油/水界面，當(dāng)油/水界面張力不足以維持油相剪切力時(shí)，水溶液斷裂形成液滴。Garstecki[11]和Baroud[12]等在T 形結(jié)構(gòu)液滴生成理論上展開(kāi)了進(jìn)一步研究，論證了兩相流速比、毛細(xì)管數(shù)、幾何尺寸比等因素對(duì)液滴生成過(guò)程的作用及尺寸影響。隨著數(shù)值計(jì)算方法的發(fā)展，楊帆[13]和李藝凡[14]等對(duì)T形通道內(nèi)液滴生成過(guò)程進(jìn)行了數(shù)值模擬。T形結(jié)構(gòu)法具有芯片結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單的特點(diǎn)，但芯片中縮頸結(jié)構(gòu)加工難度較大，且該方法中液滴生成穩(wěn)定性較差，液滴尺寸控制范圍較窄。

流動(dòng)聚焦法是在T形結(jié)構(gòu)法基礎(chǔ)上提出的另一種液滴生成方法，在該方法中連續(xù)相從兩側(cè)對(duì)離散相進(jìn)行擠壓，在下游縮頸通道處油/水界面失穩(wěn)形成液滴。Anna[15]、Dreyfus[16]和劉思蔚[17]等分別從實(shí)驗(yàn)和數(shù)值模擬角度開(kāi)展了流動(dòng)聚焦法液滴生成的研究。流動(dòng)聚焦法較T 形結(jié)構(gòu)法中液滴生成更加穩(wěn)定，生成的液滴尺寸可控范圍更寬，對(duì)遠(yuǎn)小于通道尺寸的液滴生成更加有利；但在該方法中，要求芯片結(jié)構(gòu)具有高度對(duì)稱性，縮頸處尺寸更小，因此需要精度更高的加工工藝。

毛細(xì)管流動(dòng)共聚焦法在芯片制作工藝上相比前兩種方法簡(jiǎn)單，不需要用于微通道加工的光刻技術(shù)或者超凈實(shí)驗(yàn)室；在結(jié)構(gòu)上該方法不同于流動(dòng)聚焦法中從兩側(cè)擠壓離散相流體，而是利用毛細(xì)管嵌套關(guān)系使連續(xù)相環(huán)繞分散相從四周徑向“擠壓”形成“收縮頸”，分散相流體前端“失穩(wěn)”，從而生成液滴。Shah等[18]提出了一種用于制造單分散相乳液及多核乳液的玻璃毛細(xì)管裝置，后期研究者多借鑒該裝置開(kāi)展液滴生成的相關(guān)研究[19]。流動(dòng)共聚焦方法在穩(wěn)定生成液滴方面相比前兩種方法更具優(yōu)勢(shì)，且液滴尺寸可控范圍更寬廣，但其不足是兩相流注入難，不如T形結(jié)構(gòu)法和流動(dòng)聚焦法方便，且封裝體積較大；同時(shí)，毛細(xì)管之間能否共軸成為一個(gè)難點(diǎn)。

為實(shí)現(xiàn)液滴的穩(wěn)定生成、尺寸可控、流速可調(diào)，解決芯片加工制作難、封裝體積大等技術(shù)問(wèn)題，本文開(kāi)展了毛細(xì)管中微液滴生成控制技術(shù)的研究，創(chuàng)新性地提出了基于T形共流聚焦結(jié)構(gòu)的微液滴生成技術(shù)，借助商品化的T形管簡(jiǎn)化了傳統(tǒng)毛細(xì)管流動(dòng)共聚焦液滴生成裝置封裝難的問(wèn)題。在此基礎(chǔ)上，針對(duì)毛細(xì)管出口管徑和錐角加工問(wèn)題，本文還研制了一種毛細(xì)管環(huán)形加熱拉伸法，用以控制毛細(xì)管出口錐角和實(shí)現(xiàn)更細(xì)管徑的制取。本拉伸方法的提出，為實(shí)現(xiàn)更小液滴的制取提供了硬件裝置上的支持，可用于優(yōu)化毛細(xì)管出口錐角及管徑在液滴尺寸控制中的作用。本裝置結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、管道支撐穩(wěn)定、便于制作，不需要復(fù)雜加工工藝及實(shí)驗(yàn)條件，便于深入研究流速比、出口錐角角度和出口管徑對(duì)液滴均一性的影響。

1 液滴生成方法及實(shí)驗(yàn)

1.1 T形共流聚焦法結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

T 形共流聚焦法是在傳統(tǒng)T 形結(jié)構(gòu)法和毛細(xì)管流動(dòng)共聚焦法的基礎(chǔ)上提出的一種新型結(jié)構(gòu)封裝方法。該裝置由商品化T 形管和毛細(xì)管嵌套封裝而成，其三維剖面圖如圖1所示。

圖1 T形共流聚焦結(jié)構(gòu)三維剖面圖

圖1中T形管既起到固定毛細(xì)管的作用，又起到簡(jiǎn)化兩相流入口結(jié)構(gòu)的作用；外徑0.75mm 主流路毛細(xì)管從C端口插入至T形管水平B-C支路與垂直A（連續(xù)相入口）支路的相交處右端。外徑0.35mm 的內(nèi)嵌毛細(xì)管從T 形管B 端口插入至C 端口，錐角尖端E 距C 端口約3mm；在水平支路B端，內(nèi)嵌毛細(xì)管外嵌套外徑0.75mm 毛細(xì)管增強(qiáng)內(nèi)嵌毛細(xì)管強(qiáng)度，并有利于從外部引入離散相流體。該結(jié)構(gòu)中，毛細(xì)管與毛細(xì)管之間、T形管與毛細(xì)管之間皆采用黏合劑進(jìn)行密封。

1.2 液滴生成裝置封裝及測(cè)試

T形共流聚焦結(jié)構(gòu)的封裝是液滴生成的重要步驟，所需實(shí)驗(yàn)材料主要包括商品化T形管、不同管徑毛細(xì)管和黏合劑等。在T形共流聚焦法中，內(nèi)嵌毛細(xì)管與外毛細(xì)管能否共軸是封裝的難點(diǎn)和關(guān)鍵技術(shù)問(wèn)題，直接影響液滴生成效果。T形共流聚焦結(jié)構(gòu)的主體封裝可分三步完成，具體步驟如下：①完成T形管與主流路毛細(xì)管的封裝，得到部件一；外徑0.75mm 主流路毛細(xì)管與T 形管壁間用黏合劑（浩奇，多功能502膠水）密封；②從外徑0.35mm內(nèi)嵌毛細(xì)管左端口套入一長(zhǎng)2cm 外徑0.75mm 毛細(xì)管（此毛細(xì)管與部件一的主流路毛細(xì)管同等規(guī)格，這為后期內(nèi)外兩毛細(xì)管共軸提供了保障），用以增強(qiáng)后段管道強(qiáng)度，兩者之間用黏合劑密封，得到部件二；③將部件一和部件二按圖1進(jìn)行裝配，使內(nèi)嵌毛細(xì)管端口E距T形管C端口約3mm，用于增強(qiáng)內(nèi)嵌毛細(xì)管強(qiáng)度的外套毛細(xì)管不超過(guò)T 形管水平B-C支路與垂直A支路的相交處左端。微調(diào)部件二使得部件一與部件二中的兩毛細(xì)管處于共軸位置，最后用黏合劑將部件二與T形管密封固定，得到的封裝實(shí)物如圖2所示。

圖2 T形共流聚焦結(jié)構(gòu)實(shí)物

如圖3所示為液滴生成實(shí)驗(yàn)平臺(tái)。實(shí)驗(yàn)儀器包括計(jì)算機(jī)、接觸角測(cè)量?jī)x（北京金盛鑫，JYSP-360）、工業(yè)高清數(shù)碼顯微鏡（高索，G600）、帶測(cè)量軟件的光學(xué)顯微鏡（Phenix 鳳凰，XZJ-2003B）和數(shù)字注射泵（RISTRON，RSP01-A）。用數(shù)字注射泵分別將連續(xù)相的油（食用油）和離散相的紅墨水注入到T形共流聚焦結(jié)構(gòu)的兩個(gè)入口，即可在所制作的結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn)液滴的可控生成。借助接觸角測(cè)量?jī)x上的攝像頭實(shí)時(shí)觀測(cè)液滴生成過(guò)程，在主流毛細(xì)管出口處用裝有食用油的培養(yǎng)皿收集液滴樣本，然后放置到顯微鏡下進(jìn)行液滴直徑測(cè)量，并利用球體積公式計(jì)算液滴大小。

圖3 液滴生成平臺(tái)

如圖4 所示，當(dāng)離散相流速為0.5μL/min，連續(xù)相和離散相流速比為120∶1，在不同時(shí)刻采集毛細(xì)管出口處離散相所呈現(xiàn)的不同流動(dòng)狀態(tài)；從圖4中易得知，液滴的形成過(guò)程分為三個(gè)階段：①連續(xù)相和離散相在內(nèi)毛細(xì)管出口處形成油水界面，并向下游推移；②連續(xù)相環(huán)形擠壓離散相形成收縮頸；③在壓力的作用下，收縮頸斷裂形成單個(gè)液滴（在t=6.04～6.08s 的時(shí)間段內(nèi)，收縮頸完全斷裂，形成單個(gè)液滴）。從圖4 中可觀測(cè)到，在內(nèi)嵌毛細(xì)管的出口橫截面管壁上離散相出現(xiàn)了滯留，端口處滯留的離散相液體尺寸與內(nèi)嵌毛細(xì)管外徑基本相等。內(nèi)嵌毛細(xì)管出口處出現(xiàn)的滯留現(xiàn)象，對(duì)于液滴的連續(xù)生成是十分不利的，為此本文對(duì)如何減小離散相液滴滯留進(jìn)行了研究。對(duì)內(nèi)嵌毛細(xì)管出口進(jìn)行了拉伸處理，使得出口位置出現(xiàn)錐型傾角，并縮小毛細(xì)管出口管徑，這能較好的解決滯留問(wèn)題。

1.3 出口未拉伸下液滴生成結(jié)果分析

圖4 液滴生成過(guò)程

表1 不同流速比下液滴體積、生成頻率和均一性

根據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道，已知連續(xù)相和離散相之間流速比影響著液滴生成，通過(guò)改變流速比值可控制不同尺寸的液滴生成[11-12]。當(dāng)離散相流速為0.5μL/min，不同流速比下生成的液滴尺寸不同，如表1 所示。由表1可知，在(40∶1)～(280∶1)的流速比范圍內(nèi)，可實(shí)現(xiàn)液滴生成；隨著流速比的增加，生成的液滴體積逐漸減小，但并不是隨著流速比的增加液滴尺寸無(wú)限制的減小，當(dāng)流速比為360∶1 時(shí)，長(zhǎng)時(shí)間無(wú)液滴生成；流速比低于40∶1時(shí)，流路中的液滴出現(xiàn)貼壁，由規(guī)則球體向圓柱體轉(zhuǎn)變。另外，本文還測(cè)試了液滴生成頻率（數(shù)量），從表1 中可知，即使增大流速比，液滴生成的頻率并未提高太多，在該組流速比條件之下，液滴生成過(guò)程始終保持在滴流狀態(tài)，進(jìn)一步提高流速比，也未出現(xiàn)向射流狀態(tài)的轉(zhuǎn)變[20]。從表1 還可直觀得到，液滴生成頻率與液滴體積之間近似成反比關(guān)系，液滴體積越小，液滴生成的頻率越高，在后期實(shí)驗(yàn)中本文對(duì)該關(guān)系進(jìn)行了進(jìn)一步的驗(yàn)證。評(píng)價(jià)液滴生成的指標(biāo)中除了生成的液滴體積、頻率外，同組液滴之間的均一性（單分散性）好壞，對(duì)于使用者來(lái)說(shuō)也意義重大。本文將多個(gè)樣本體積的標(biāo)準(zhǔn)差除以其自身體積均值來(lái)度量一組液滴均一性的好壞，如表1所示，流速比為40∶1 時(shí)，具有最小均一性值0.003，該組液滴的均一程度最高。而在流速比為280∶1 下，液滴均一性最差。

表1 中所生成的液滴體積較大，且存在圖4 中出現(xiàn)的毛細(xì)管出口液滴滯留問(wèn)題。為此，本文提出了毛細(xì)管環(huán)形加熱拉伸法進(jìn)行毛細(xì)管出口錐角和管徑的優(yōu)化，對(duì)內(nèi)嵌毛細(xì)管進(jìn)行拉伸處理用以進(jìn)一步減小出口橫截面積，并可使出口位置展現(xiàn)為錐角狀，這能較好的解決液滴滯留問(wèn)題。

2 毛細(xì)管環(huán)形加熱拉伸法

本文提出毛細(xì)管環(huán)形加熱拉伸法的初始目的是制取更加微小的出口管徑，但在制作過(guò)程中，改變了原有毛細(xì)管出口的平直狀態(tài)，端口位置呈現(xiàn)為錐角狀。在T形流動(dòng)共聚焦法中，端口錐角是否會(huì)影響液滴生成規(guī)律以及影響程度，引發(fā)本文作者的思考，故在后續(xù)正交實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)中，將錐角角度作為影響因素之一進(jìn)行觀察。

2.1 拉伸平臺(tái)設(shè)計(jì)

圖5 毛細(xì)管加熱拉伸示意圖

如圖5(a)所示為毛細(xì)管環(huán)形加熱拉伸法的局部剖面示意圖，其中A、B 兩端是電阻絲電流接入端，中間部分是電阻絲（0.25mm，阻值22.7Ω/m）環(huán)繞而成的螺旋加熱區(qū)（螺旋管內(nèi)徑700μm，長(zhǎng)為1.5～4mm）。外徑0.35mm 的毛細(xì)管垂直懸掛于螺旋加熱區(qū)中央，其下部懸掛有拉伸用重物，利用微位移平臺(tái)調(diào)節(jié)螺旋電阻絲位置，將毛細(xì)管置于螺旋管中心軸線位置，保證其四周均勻受熱。將A、B兩端接入恒流源，電阻絲發(fā)熱產(chǎn)生高溫，使螺旋加熱區(qū)內(nèi)部的毛細(xì)管受熱熔化，在底端重物的拉伸作用下，形成拉絲狀，并出現(xiàn)錐形尖端。圖5(b)為毛細(xì)管環(huán)形加熱拉伸區(qū)實(shí)物平臺(tái)，產(chǎn)生高溫的螺旋電阻絲將毛細(xì)管熔化，其端口被拉伸形成錐角狀。

2.2 制作錐角角度的影響因素

本文通過(guò)毛細(xì)管環(huán)形加熱拉伸實(shí)驗(yàn)對(duì)通入電阻絲電流值、螺旋電阻絲匝數(shù)和底端拉力三者與拉伸錐角θ的關(guān)系開(kāi)展了研究。實(shí)驗(yàn)中恒流源電流值選擇為1.3A、1.6A和1.9A，電阻絲匝數(shù)為5匝、10匝和15 匝，底端拉力為0.05N、0.1N 和0.15N。三個(gè)因素每個(gè)因素三種水平共27 種排列組合，同時(shí)每個(gè)組合需進(jìn)行3次重復(fù)實(shí)驗(yàn)，可通過(guò)控制變量法研究三個(gè)因素對(duì)于毛細(xì)管出口錐角角度的影響。

固定加熱區(qū)電阻絲匝數(shù)和底端拉力不變，研究錐角角度θ與電流關(guān)系：不同電流值下毛細(xì)管完成拉伸過(guò)程時(shí)間是不一致的，電流值越大，電阻絲發(fā)熱溫度越高，所用時(shí)間越短。在螺旋電阻絲匝數(shù)為5匝，底端拉力為0.1N，不同電流值條件下，毛細(xì)管錐角角度變化范圍為12°～15.3°。從實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)中分析可知，錐角角度的變化幅度較小，改變電流值大小對(duì)錐角角度影響作用較小。固定電阻絲匝數(shù)和電流值不變，研究錐角角度θ與底端拉力關(guān)系：在螺旋電阻絲匝數(shù)5匝，電流值1.6A，不同拉力條件下，毛細(xì)管錐角角度變化范圍為12°～15.3°，與前述錐角角度與不同加熱電流值關(guān)系相同，故毛細(xì)管錐角角度受底端拉力影響較小。固定底端拉力和電流值，研究錐角角度θ與螺旋電阻絲匝數(shù)關(guān)系：如圖6所示，為底端拉力0.1N，電流值1.6A時(shí)，錐角角度均值與螺旋電阻絲匝數(shù)的關(guān)系圖，隨著電阻絲匝數(shù)變化，錐角θ的平均值從14°變化到4°。從圖6中可以看出電阻絲匝數(shù)越多對(duì)應(yīng)毛細(xì)管錐角角度越小，且錐角角度標(biāo)準(zhǔn)差有所減小，角度趨于恒定值。由此可知，加熱區(qū)電阻絲匝數(shù)對(duì)錐角角度影響最大，加熱區(qū)電阻絲匝數(shù)的本質(zhì)是毛細(xì)管加熱區(qū)接觸面積的大小。

圖6 錐角角度與螺旋加熱電阻絲匝數(shù)關(guān)系圖

2.3 毛細(xì)管出口錐角優(yōu)化后液滴生成測(cè)試及結(jié)果分析

如圖7所示為毛細(xì)管出口錐角優(yōu)化后液滴生成過(guò)程，相比出口未優(yōu)化之前，出口橫截面管壁上離散相的液滴滯留問(wèn)題得到較好解決。在時(shí)間9.92～9.96s之間液滴從管口脫離形成獨(dú)立液滴。

如圖8所示為內(nèi)嵌毛細(xì)管出口進(jìn)行錐角優(yōu)化后生成的液滴體積和液滴生成頻率的關(guān)系圖，分別選取0.1μL/min、0.5μL/min 和1μL/min 的基準(zhǔn)離散相流速，測(cè)試了不同流速比下液滴尺寸和頻率值。從圖中可直觀看出，液滴生成頻率與液滴體積之間近似呈反比關(guān)系，與前文出口未拉伸下液滴生成結(jié)果分析中所得結(jié)論一致。圖8中1μL曲線生成頻率相比其他兩條曲線，變化趨勢(shì)明顯，變化速率快，液滴生成呈噴射狀態(tài)（當(dāng)離散相流速足夠大時(shí)，離散相流體的慣性力大于表面張力，在液滴生成中起主要作用，液滴生成狀態(tài)呈現(xiàn)為噴射狀）。另外，對(duì)比離散相流速0.5μL/min 出口管徑錐角優(yōu)化前后的液滴生成情況可知，液滴尺寸明顯減小，優(yōu)化后可生成液滴最小為3.1nL，未優(yōu)化時(shí)最小液滴為11.1nL。圖8 中流速比范圍為(20∶1)～(250∶1)，流速比在20∶1 時(shí)，液滴開(kāi)始輕微貼壁，呈圓柱狀；流速比為300∶1 時(shí)，離散相和連續(xù)相壓力接近平衡，5min 時(shí)間內(nèi)未有液滴生成。因此在后期開(kāi)展液滴均一性的正交試驗(yàn)中，選定流速比因素的三個(gè)水平分別為130∶1、190∶1和250∶1。

圖7 毛細(xì)管出口錐角優(yōu)化后液滴生成過(guò)程

圖8 液滴體積與液滴生成頻率關(guān)系圖

3 正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)

通過(guò)前期預(yù)試驗(yàn)分析可知，影響液滴穩(wěn)定生成的主要因素包括出口錐角角度、出口管徑和流速比，每個(gè)因素各包括三個(gè)水平數(shù)，三個(gè)因素的三個(gè)水平數(shù)之間通過(guò)不同排列組合，分別對(duì)應(yīng)著不同的液滴生成效果；本試驗(yàn)考核的主要指標(biāo)為相應(yīng)條件（錐角角度、出口管徑、流速比）下生成液滴的均一性（單分散性），度量液滴均一性的綱量值由液滴體積標(biāo)準(zhǔn)偏差除以其體積平均值，進(jìn)行歸一化處理之后得到。為減少實(shí)驗(yàn)次數(shù)，提高實(shí)驗(yàn)效率并保證nL級(jí)液滴的穩(wěn)定生成，本文借助正交試驗(yàn)方法，選擇正交表L9(34)對(duì)液滴生成的控制參數(shù)進(jìn)行研究。

3.1 正交試驗(yàn)方案

根據(jù)前期預(yù)試驗(yàn)，并假定因素間無(wú)交互作用，通過(guò)抽簽法隨機(jī)選擇因素水平排列方式，確定T形共流聚焦法液滴生成的因素和水平選擇情況，如表2所示。正交試驗(yàn)中設(shè)有一組空白列，試驗(yàn)的相關(guān)參數(shù)、試驗(yàn)測(cè)試結(jié)果和評(píng)判結(jié)果優(yōu)劣的均一性數(shù)值如表3所示。

表2 T形共流聚焦法液滴生成試驗(yàn)因素水平表

表3 T形共流聚焦法液滴生成正交實(shí)驗(yàn)方案、結(jié)果及均一性表

3.2 正交試驗(yàn)結(jié)果的直觀分析

根據(jù)正交試驗(yàn)結(jié)果直觀分析方法，計(jì)算不同因素下均一性指標(biāo)的平均值ki以及極差R，并繪制了不同因素與指標(biāo)的關(guān)系圖，其結(jié)果如表4和圖9所示。由表4得，因素B（錐角角度）的極差值RB最大，即RB＞RC＞RA，所以各因素從主到次的順序?yàn)椋築（錐角角度），C（流速比），A（出口管徑）。在本文中，試驗(yàn)指標(biāo)是液滴均一性，指標(biāo)值越小代表液滴大小偏差越小，液滴尺寸越一致，所以應(yīng)挑選每個(gè)因素的k1，k2，k3中最小的值對(duì)應(yīng)的那個(gè)水平，故優(yōu)選方案為B3C2A1（即錐角角度4°，流速比190∶1，出口管徑72μm）。本文通過(guò)極差分析得到的優(yōu)方案B3C2A1，并不包含在正交表已做過(guò)的9個(gè)試驗(yàn)方案中，這正體現(xiàn)了正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)的優(yōu)越性。從表3液滴體積均一性可知，最大值為0.119，最小值為0.016；為驗(yàn)證優(yōu)選方案所能達(dá)到的均一性值，需要開(kāi)展進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)研究，以驗(yàn)證優(yōu)方案的優(yōu)越性。

表4 不同條件下液滴均一性的正交結(jié)果分析

圖9 因素與指標(biāo)關(guān)系圖

除了研究T形共流聚焦法中液滴生成的均一性外，在表3中還列出了每組實(shí)驗(yàn)條件下測(cè)得的液滴體積均值和液滴生成頻率。從表3得，液滴最大體積為10.5nL，最小體積為0.7nL（液滴直徑d約為109μm），液滴最高生成頻率為12Hz，最低頻率為0.4Hz。圖10為液滴體積按從大到小順序排列，相應(yīng)的液滴生成頻率，在同一坐標(biāo)維度(橫軸為液滴體積由大到小排列的對(duì)應(yīng)編號(hào))上所繪的散點(diǎn)分布圖，從圖中可直觀得到液滴生成頻率和液滴體積近似呈反比關(guān)系，體積越小，對(duì)應(yīng)生成頻率越大。9個(gè)實(shí)驗(yàn)方案中液滴的最大生成頻率12Hz，結(jié)合圖10 可知該頻率下液滴生成狀態(tài)為噴射狀，其余為滴流狀態(tài)下的液滴生成，該圖正好印證了Cramer等[20]提出的共流聚焦法生成液滴存在的兩種不同機(jī)理——滴流原理（dripping）和噴射原理（Jetting）。在滴流區(qū)，生成的液滴體積逐漸減小，液滴生成頻率增加；在1.9Hz處為過(guò)渡點(diǎn)，后直接跳至完全噴射狀態(tài)，液滴體積達(dá)到最小0.7nL。滴流狀態(tài)下，液滴在管口緩慢形成直至脫離管口，形成獨(dú)立液滴；在噴射狀態(tài)下，液滴在管口形成時(shí)間明顯縮短，快速脫離成獨(dú)立液滴，兩種狀態(tài)最大不同之處的宏觀表現(xiàn)是單位時(shí)間內(nèi)生成液滴頻率差異非常大。

圖10 液滴體積與液滴生成頻率分布散點(diǎn)圖

4 液滴均一性生成參數(shù)優(yōu)化分析

按照極差分析所得優(yōu)方案B3C2A1開(kāi)展進(jìn)一步試驗(yàn)，從收集的液滴中隨機(jī)測(cè)量三個(gè)液滴直徑分別為250μm、251μm和252μm。由球體積公式計(jì)算得到液滴體積分別為8.2nL、8.3nL、8.4nL，平均體積8.3nL，液滴生成頻率0.7Hz，均一性為0.011。優(yōu)化方案所得到的均一性值明顯小于前9組正交試驗(yàn)方案結(jié)果，證實(shí)了該組試驗(yàn)條件（B3C2A1）確實(shí)為最優(yōu)設(shè)計(jì)方案。

在前面圖9因素與指標(biāo)關(guān)系圖中，出口管徑和流速比因素條件下均取得代表液滴體積波動(dòng)范圍的最小均一性值。而在均一性值與錐角角度關(guān)系趨勢(shì)圖中，在居中角度7°時(shí)，均一性值最大，液滴體積范圍波動(dòng)較大；在角度為4°和12°時(shí)均表現(xiàn)出了均一性值下降趨勢(shì)。根據(jù)圖中走勢(shì)，在低于4°的毛細(xì)管錐角下，或可獲得更加穩(wěn)定的液滴生成，但更低毛細(xì)管錐角的制取難度變大，因此選擇4°作為最優(yōu)的錐角因素的水平量。通過(guò)與其他幾組實(shí)驗(yàn)生成的液滴尺寸相比較，最優(yōu)設(shè)計(jì)方案生成的液滴雖然均一性最好，但在液滴尺寸上并不是最??；因此將均一性作為第一要素時(shí)，液滴尺寸上會(huì)有所限制，而當(dāng)優(yōu)先考慮液滴尺寸時(shí)，均一性則會(huì)變差。

5 結(jié)論

本文開(kāi)展了微量液滴的生成研究，借助商品化T 形管，提出了一種新型共流聚焦液滴生成方法——T形共流聚焦法。另外，為優(yōu)化內(nèi)嵌毛細(xì)管出口錐角和管徑，提出了毛細(xì)管環(huán)形加熱拉伸法，研究了拉伸錐角角度與加熱區(qū)電阻絲匝數(shù)（接觸面積）、電流和底部拉力之間的關(guān)系；其中，加熱區(qū)電阻絲匝數(shù)對(duì)錐角角度影響最大，電阻絲匝數(shù)越多對(duì)應(yīng)毛細(xì)管錐角角度越小，同時(shí)錐角角度標(biāo)準(zhǔn)差值減小，即角度偏差波動(dòng)范圍逐漸減小。通過(guò)毛細(xì)管環(huán)形加熱拉伸法可制作實(shí)現(xiàn)最小4°，最大14°的錐角。毛細(xì)管出口通過(guò)錐角優(yōu)化后生成的液滴尺寸相比出口未優(yōu)化生成的液滴尺寸減小明顯。液滴尺寸與連續(xù)相和離散相流速比具有明顯的規(guī)律性，隨著流速比的提高，液滴尺寸相應(yīng)減??；液滴尺寸在隨著流速比變化的過(guò)程中，流速比值增加到一定程度時(shí)無(wú)法繼續(xù)生成液滴，同時(shí)當(dāng)?shù)陀谀硞€(gè)流速比時(shí)，也無(wú)法生成液滴，離散項(xiàng)呈圓柱狀。另外液滴生成頻率與液滴尺寸之間近似呈反比關(guān)系，隨著液滴尺寸減小，液滴生成頻率增加。在液滴均一性研究中，本文通過(guò)正交試驗(yàn)和直觀分析法得到液滴均一性最好的優(yōu)參數(shù)，即錐角角度4°，流速比190∶1，出口管徑72μm，所生成液滴平均體積為8.3nL，生成頻率0.7Hz，均一性0.011。影響液滴均一性的主次順序?yàn)椋哄F角角度＞流速比＞出口管徑。液滴均一性和尺寸大小并未直接關(guān)聯(lián)，在實(shí)際運(yùn)用中，可根據(jù)實(shí)際需求選擇主要參考因素，如追求液滴的均一性則在液滴尺寸大小上就可能會(huì)有所限制；如優(yōu)先考慮液滴尺寸，液滴大小的均一性則可能會(huì)變差。