王湘月,周曉君,陽(yáng)春華
(中南大學(xué)自動(dòng)化學(xué)院,湖南長(zhǎng)沙410083)
濕法煉鋅作為世界上最主要的煉鋅方法,其工序由焙燒、浸出、凈化、電解與熔鑄五部分構(gòu)成[1]。其中凈化過(guò)程是指通過(guò)添加鋅粉等除去硫酸鋅溶液中的雜質(zhì)離子,為后續(xù)工藝提供合格的溶液[2-3]。除銅過(guò)程是凈化過(guò)程的第一個(gè)步驟,鋅粉添加量決定了除銅過(guò)程出口銅離子濃度的穩(wěn)定性和可靠性[4-5]。鋅粉添加量過(guò)高或者過(guò)低,都會(huì)使反應(yīng)器出口銅離子濃度不合格,影響除銅過(guò)程的效率和產(chǎn)品的質(zhì)量,尤其是鋅粉添加量過(guò)高時(shí),還會(huì)造成鋅粉浪費(fèi)。實(shí)際生產(chǎn)中,受原料多樣、工況波動(dòng)以及除銅過(guò)程機(jī)理的復(fù)雜性等因素的影響,造成除銅過(guò)程中存在大量的不確定性,鋅粉添加量更加難以控制[6]。
針對(duì)濕法煉鋅除銅過(guò)程的建模與優(yōu)化控制,已有很多學(xué)者進(jìn)行了研究。Demirk?ran 等[7]針對(duì)硫酸鹽溶液中鋅粉置換沉銅工藝過(guò)程進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)和機(jī)理分析研究,在不同環(huán)境參數(shù)下,對(duì)銅離子濃度變化速率進(jìn)行了分析,得出了在不同溫度區(qū)域下的除銅反應(yīng)速率數(shù)學(xué)表達(dá)式。Ahmed 等[8]則研究了批處理實(shí)驗(yàn)中溫度、溶液pH、銅離子濃度、反應(yīng)時(shí)間以及鋅粉添加量等對(duì)單質(zhì)銅沉淀的影響,獲得了單質(zhì)銅沉降速率與各影響因素的定量關(guān)系。Gros 等[9]在流化床進(jìn)行了鋅粉和鐵粉除銅反應(yīng)實(shí)驗(yàn),并獲得了除銅反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型相關(guān)參數(shù)。張鳳雪等[10]詳細(xì)研究了除銅過(guò)程兩個(gè)主反應(yīng)的關(guān)系,得到了競(jìng)爭(zhēng)-連續(xù)反應(yīng)系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)模型,并對(duì)動(dòng)力學(xué)模型中的參數(shù)進(jìn)行了辨識(shí)。Li 等[11]針對(duì)濕法煉鋅凈化過(guò)程,建立了具有多重時(shí)滯的相互作用的連續(xù)攪拌反應(yīng)釜(CSTR)模型,并提出了一種基于控制參數(shù)化的數(shù)值計(jì)算方法來(lái)解決時(shí)滯最優(yōu)控制問(wèn)題。張鳳雪等[12]提出了基于控制周期計(jì)算的除銅過(guò)程優(yōu)化控制方法,采用統(tǒng)計(jì)學(xué)方法確定最優(yōu)控制周期。Huang 等[13-14]構(gòu)建了以降低生產(chǎn)成本和提高產(chǎn)品質(zhì)量為目標(biāo)的除銅過(guò)程優(yōu)化問(wèn)題,并研究了一種基于狀態(tài)轉(zhuǎn)移算法的優(yōu)化控制方法來(lái)求解該問(wèn)題。
從上述文獻(xiàn)可以看出,盡管有很多學(xué)者研究了除銅過(guò)程的建模和優(yōu)化控制,但他們都很少考慮除銅過(guò)程中的不確定性。本文研究不確定條件下的除銅過(guò)程,分析除銅過(guò)程的不確定性,利用統(tǒng)計(jì)學(xué)方法分析不確定參數(shù)的分布特性,引入了機(jī)會(huì)約束[15-16]的思想,將不確定條件下的除銅過(guò)程優(yōu)化問(wèn)題建模為機(jī)會(huì)約束優(yōu)化問(wèn)題。隨后,對(duì)除銅過(guò)程機(jī)會(huì)約束問(wèn)題進(jìn)行求解,本文使用可行域映射方法,將帶不確定性的機(jī)會(huì)約束優(yōu)化問(wèn)題轉(zhuǎn)化為確定的非線(xiàn)性規(guī)劃問(wèn)題,并使用序列二次規(guī)劃[17-18]求解該非線(xiàn)性規(guī)劃問(wèn)題得到優(yōu)化結(jié)果,提高了出口銅離子濃度的魯棒性。
濕法煉鋅過(guò)程中,浸出后的硫酸鋅溶液包含銅、鈷、鎘、鎳等多種對(duì)電解有害的雜質(zhì)離子,這些雜質(zhì)金屬離子會(huì)干擾電解過(guò)程,導(dǎo)致能源浪費(fèi)和產(chǎn)品質(zhì)量下降。因此需要通過(guò)凈化工藝將這些雜質(zhì)離子降低至生產(chǎn)指標(biāo)范圍內(nèi),為電解提供合格的溶液[19-20]。
凈化過(guò)程一般由除銅、除鈷鎳和除鎘三個(gè)階段組成,除銅過(guò)程是凈化工藝的第一道工序,因?yàn)殂~是溶液中含量最高的雜質(zhì)離子,而且銅離子還原電位最低,會(huì)首先和鋅粉發(fā)生反應(yīng),必須在凈化工序中首先除去[21]。除銅過(guò)程流程結(jié)構(gòu)如圖1 所示,浸出后的溶液依次流進(jìn)兩個(gè)反應(yīng)器中,通過(guò)持續(xù)向兩個(gè)串聯(lián)的反應(yīng)器中添加鋅粉,使溶液中的銅離子沉淀除去。凈化后的溶液送至濃密機(jī)分離為上清液和含固底流物。分離后的上清液部分送至下一工段,分離后的含固底流一部分返回至第一個(gè)反應(yīng)器中,促進(jìn)反應(yīng)的進(jìn)行,其余部分烘干之后形成銅渣進(jìn)行回收利用[22]。
圖1 除銅過(guò)程流程結(jié)構(gòu)圖Fig.1 Flow diagram of CRP
在后續(xù)的凈化除鈷鎳的過(guò)程中,需要少量的銅離子作為反應(yīng)活化劑,實(shí)驗(yàn)表明,銅離子濃度在0.2~0.4 g/L 的范圍有利于除鈷鎳過(guò)程的進(jìn)行,因此除銅過(guò)程的目標(biāo)是使出口的銅離子濃度穩(wěn)定在0.2~0.4 g/L范圍內(nèi)。
除銅過(guò)程涉及的主要化學(xué)反應(yīng)如下所示
其中,第一個(gè)化學(xué)反應(yīng)是置換反應(yīng),第二個(gè)是歸中反應(yīng),置換反應(yīng)產(chǎn)生的銅會(huì)在歸中反應(yīng)中作為反應(yīng)物。反應(yīng)器中銅離子的濃度變化主要受上述兩個(gè)化學(xué)反應(yīng)器的影響,兩個(gè)反應(yīng)器中銅離子變化的規(guī)律可用動(dòng)態(tài)方程式(2)表示[12]:
銅離子的反應(yīng)速率可以由式(3)表示[23]
其中,k1,k2,k3為動(dòng)力學(xué)參數(shù)[6];CCu2+,i(i=1,2)表示第i 個(gè)反應(yīng)器銅離子濃度;GZn,i(i=1,2)為第i 個(gè)反應(yīng)器鋅粉添加率。
除銅過(guò)程的控制量為鋅粉添加率,設(shè)控制變量為u=[GZn,1,GZn,2],狀態(tài)變量為x =[CCu2+,1,CCu2+,2],初始狀態(tài)變量為x0= C0Cu2+,1,則可得除銅過(guò)程的狀態(tài)空間模型為
由于生產(chǎn)環(huán)境多變、礦源廣泛、機(jī)理復(fù)雜,除銅過(guò)程存在大量的不確定性[24-25]。除銅過(guò)程是固液多相非催化反應(yīng)過(guò)程,其反應(yīng)受到許多因素的影響,其中包括溫度、pH、反應(yīng)時(shí)間、流量、銅離子濃度等,這些因素在不同程度上影響其反應(yīng)速率[8]。
除銅過(guò)程反應(yīng)中,溫度和pH 會(huì)保持較為穩(wěn)定的狀態(tài)。適當(dāng)提高溫度,可以加速離子的擴(kuò)散作用,強(qiáng)化除銅主反應(yīng)過(guò)程,但由于除銅反應(yīng)是放熱反應(yīng),溫度過(guò)高反而不利于反應(yīng)的進(jìn)行,因此,在實(shí)際的工業(yè)生產(chǎn)中,除銅過(guò)程的溫度會(huì)控制在(64±2)℃[10]。浸出液硫酸鋅溶液偏酸性,于是在除銅過(guò)程中,會(huì)有少量的鋅粉與氫離子反應(yīng)產(chǎn)生氫氣,當(dāng)pH太低,氫反應(yīng)劇烈,浪費(fèi)鋅粉,效率降低;pH升高時(shí),會(huì)產(chǎn)生堿式硫酸鋅附在鋅粉的表面,阻礙鋅粉與銅離子的接觸,不利于反應(yīng)的進(jìn)行,因此,在實(shí)際的工業(yè)除銅過(guò)程中,pH一般穩(wěn)定在4~5之間。
由于礦產(chǎn)原料的來(lái)源多樣,不同的礦產(chǎn)中含銅量不同,導(dǎo)致浸出的硫酸鋅溶液中銅離子濃度會(huì)有一定的波動(dòng)。入口銅離子濃度含量過(guò)高時(shí),易導(dǎo)致除銅反應(yīng)進(jìn)行得不徹底,出口銅離子濃度過(guò)高;當(dāng)入口銅離子濃度過(guò)低時(shí),會(huì)產(chǎn)生過(guò)度凈化,導(dǎo)致出口銅離子濃度過(guò)低。浸出過(guò)程是凈化過(guò)程的上一道工序,由于浸出工段的礦物添加量和溶液添加量依賴(lài)操作人員的經(jīng)驗(yàn)給定,導(dǎo)致浸出液流量有一定的波動(dòng)[26]。流量是通過(guò)影響反應(yīng)時(shí)間來(lái)影響出口銅離子濃度的,除銅反應(yīng)發(fā)生在兩個(gè)串聯(lián)的連續(xù)攪拌反應(yīng)釜中,反應(yīng)釜的容積與個(gè)數(shù)是固定的,當(dāng)流量增加時(shí),反應(yīng)時(shí)間變短,銅離子的沉積不完全,造成出口銅離子濃度過(guò)高;當(dāng)流量降低時(shí),反應(yīng)時(shí)間變長(zhǎng),除銅凈化過(guò)度,造成出口銅離子濃度過(guò)低。
雖然溫度、pH等因素對(duì)除銅過(guò)程的反應(yīng)具有較大影響,但這些因素在實(shí)際工業(yè)生產(chǎn)中都保持較為穩(wěn)定的狀態(tài),波動(dòng)很小,因此對(duì)除銅反應(yīng)效率的影響較小。而流量、入口銅離子濃度在實(shí)際工業(yè)生產(chǎn)中波動(dòng)較大,成為除銅過(guò)程反應(yīng)的主要影響因素。因此,本文主要考慮除銅過(guò)程中入口溶液流量、底流返回流量和入口銅離子濃度的不確定性。
以某企業(yè)濕法煉鋅除銅過(guò)程兩個(gè)反應(yīng)器為實(shí)驗(yàn)仿真對(duì)象,抽取一個(gè)月的數(shù)據(jù)進(jìn)行數(shù)據(jù)分析。
由2.1 節(jié)分析可知,除銅過(guò)程中參數(shù)入口溶液流量Q、底流返回流量q、入口銅離子濃度x0存在不確定性,為觀察其分布特性,可以畫(huà)出直方分布圖,初步估計(jì)其分布。圖2為入口溶液流量的直方分布圖,通過(guò)對(duì)直方圖的觀察,入口溶液流量的分布大致符合正態(tài)分布。使用同樣的方法,可以發(fā)現(xiàn)底流返回流量、入口銅離子濃度的分布也大致符合正態(tài)分布。
圖2 入口溶液流量數(shù)據(jù)值直方分布圖Fig.2 Histogram of inlet solution flow rate
假設(shè)入口溶液流量、底流返回流量、入口銅離子濃度近似服從正態(tài)分布,可以使用概率紙對(duì)假設(shè)進(jìn)行檢驗(yàn)。入口溶液流量概率試紙的檢驗(yàn)如圖3所示,數(shù)據(jù)值基本都分布在45°的直線(xiàn)上,通過(guò)概率紙檢驗(yàn),可以證明入口溶液流量服從正態(tài)分布。使用同樣的方法,證明底流返回流量、入口銅離子濃度也服從正態(tài)分布。值得注意的是,除銅過(guò)程的機(jī)理模型是非線(xiàn)性的、動(dòng)態(tài)的,盡管模型中某些參數(shù)服從正態(tài)分布,其出口銅離子濃度的分布也是很難確定的。
圖3 入口溶液流量正態(tài)概率紙檢驗(yàn)Fig.3 Normal probability plot of inlet solution flow rate
濕法煉鋅凈化除銅過(guò)程不僅要保證出口的銅離子濃度在0.2~0.4 g/L 之間,而且還要合理地控制鋅粉添加量。鋅粉添加量過(guò)高或者過(guò)低,都會(huì)使反應(yīng)器出口銅離子濃度不達(dá)標(biāo),影響凈化過(guò)程的效率和產(chǎn)品的質(zhì)量,尤其是鋅粉添加量過(guò)高時(shí),還會(huì)造成鋅粉浪費(fèi)。綜合考慮,一般的除銅過(guò)程目標(biāo)為在保證反應(yīng)器出口銅離子濃度達(dá)標(biāo)的情況下,使鋅粉的添加量最小。因此,除銅過(guò)程鋅粉添加優(yōu)化控制的目標(biāo)函數(shù)為
由于除銅過(guò)程中入口溶液流量、底流返回流量、入口銅離子濃度的不確定性,約束條件很難嚴(yán)格滿(mǎn)足,由前文可知,除銅過(guò)程中不確定參數(shù)服從正態(tài)分布,可以引入機(jī)會(huì)約束的思想,即允許一定程度的約束違反,但約束條件成立的概率要不小于某一置信水平。除銅過(guò)程機(jī)會(huì)約束優(yōu)化問(wèn)題構(gòu)建如下
其中,u1和u2為兩個(gè)反應(yīng)器的鋅粉添加率;k1,k2,k3為動(dòng)力學(xué)參數(shù);rCu2+,1和rCu2+,2為兩個(gè)反應(yīng)器銅離子反應(yīng)速率;Q 和q 分別表示入口溶液流量和底流返回流量;x0表示入口銅離子濃度;V 表示反應(yīng)器的體積;x1和x2表示兩個(gè)反應(yīng)器銅離子濃度;和表示兩個(gè)反應(yīng)器銅離子濃度變化速率;Pr {CLCu2+≤x2(tf)≤}表示出口銅離子濃度達(dá)標(biāo)的概率;α 為預(yù)先設(shè)定的出口銅離子濃度達(dá)標(biāo)率。
因此,除銅過(guò)程機(jī)會(huì)約束優(yōu)化控制問(wèn)題可以表述為:在反應(yīng)過(guò)程中保證反應(yīng)器出口銅離子濃度達(dá)標(biāo)率不小于某一置信水平的情況下,使鋅粉的添加量最小。
可行域映射方法是Wendt 等[27]提出的一種基于輸出約束與不確定變量單調(diào)性關(guān)系的一種機(jī)會(huì)約束求解方法,已經(jīng)在化學(xué)工業(yè)[28-30]、電力潮流計(jì)算[31-32]等領(lǐng)域得到了很好的應(yīng)用。
可行域映射方法利用輸出變量與其中一個(gè)不確定變量的單調(diào)性,將輸出可行域映射到不確定輸入變量的一個(gè)區(qū)域。因此,盡管輸出的分布難以獲取,但只需要在該區(qū)域內(nèi),對(duì)不確定變量的概率密度函數(shù)進(jìn)行積分,就可以得到輸出約束滿(mǎn)足的概率。
考慮一般的不確定優(yōu)化問(wèn)題
其中,g 和h 是等式和不等式約束,x∈Rn是狀態(tài)變量,u∈Rm是決策變量,ξ∈RS是不確定變量,假設(shè)ξ已知其概率密度函數(shù)。
在工業(yè)實(shí)際生產(chǎn)中,不等式約束一種非常普遍的形式就是對(duì)部分狀態(tài)變量加以限制,這部分狀態(tài)變量稱(chēng)為輸出變量yi=xi,i=1,…,I 并且I≤n,于是不等式約束可以轉(zhuǎn)換為
其中,yUi代表yi的上界。轉(zhuǎn)換為機(jī)會(huì)約束如下
假設(shè)輸出變量yi∈Yi與一個(gè)不確定變量ξS∈ΞS存在單調(diào)關(guān)系ξS↑?yi↑,其中ΞS是Ξ 的一個(gè)子空間。單調(diào)關(guān)系由yi=F(ξS)表示,由于輸出變量yi與不確定變量ξS存在單調(diào)關(guān)系,于是可以寫(xiě)出其反函數(shù)ξS=F-1(yi),輸出可行域映射到不確定輸入變量區(qū)域如式(11)所示。
確定ξUS,即不確定變量的邊界,就可以通過(guò)在不確定變量的相應(yīng)區(qū)域內(nèi)積分來(lái)計(jì)算輸出約束成立的概率,不確定變量的邊界計(jì)算如式(12)所示
則輸出約束成立的概率如式(13)所示
ρ 是不確定變量的聯(lián)合概率密度函數(shù),積分方式選擇數(shù)值積分中的高斯求積公式,一般工業(yè)問(wèn)題的模型都非常復(fù)雜,式(12)的顯示表達(dá)式通常不存在,需要利用給定ξ1,…,ξS-1,yUi,u 求解方程組得到ξUS。經(jīng)過(guò)上述的轉(zhuǎn)換,機(jī)會(huì)約束優(yōu)化問(wèn)題轉(zhuǎn)化為一個(gè)非線(xiàn)性規(guī)劃問(wèn)題,可以使用非線(xiàn)性規(guī)劃問(wèn)題求解器進(jìn)行求解,這里使用的是序列二次規(guī)劃,計(jì)算框架如圖4所示。
圖4 可行域映射方法框架Fig.4 Flowchart of BMA
分析除銅過(guò)程機(jī)理模型及工廠數(shù)據(jù)可知,不確定參數(shù)入口銅離子濃度與輸出變量出口銅離子濃度存在單調(diào)性關(guān)系x0↑?x2(tf)↑,可以將出口銅離子濃度的可行域映射到不確定參數(shù)區(qū)域中。
由于企業(yè)的數(shù)據(jù)2 h 采集一次,故觀察2 h 內(nèi)的控制效果。本文考慮一種較為簡(jiǎn)單的控制方式,即在整個(gè)時(shí)間段內(nèi),鋅粉添加率保持不變。每2h以檢測(cè)到的出口銅離子濃度為參考調(diào)節(jié)鋅粉添加率,這正是人工操作所采用的策略,對(duì)現(xiàn)場(chǎng)工業(yè)生產(chǎn)有一定的指導(dǎo)意義。
可求得上述動(dòng)態(tài)方程的通解為
其中,C1、C2是通解系數(shù),由初始條件決定。
當(dāng)t=tf時(shí),由于x2(tf)取上界和下界的情況計(jì)算過(guò)程相同,這里討論取下界的情況,x2(tf)=
求解上述方程組即可求得不確定參數(shù)x0的下界xL0,同樣的求解方法可以求得其上界xU0,于是,出口銅離子濃度達(dá)標(biāo)的概率可由式(17)計(jì)算。
至此,除銅過(guò)程機(jī)會(huì)約束優(yōu)化問(wèn)題轉(zhuǎn)化為一個(gè)非線(xiàn)性規(guī)劃問(wèn)題,然后使用序列二次規(guī)劃進(jìn)行求解。
期望值優(yōu)化方法是不確定優(yōu)化中常用的方法,期望值優(yōu)化方法中所有的不確定參數(shù)都取期望值,本文分別使用可行域映射法和期望值優(yōu)化方法求解帶不確定參數(shù)的除銅問(wèn)題,并對(duì)優(yōu)化結(jié)果進(jìn)行Monte Carle仿真檢驗(yàn)。
從表1可以看出,與期望值優(yōu)化結(jié)果相比,可行域映射方法優(yōu)化結(jié)果所需鋅粉添加量更多,但是魯棒性得到了很大的提升。表1 最后兩列顯示了Monte Carlo 檢驗(yàn)的結(jié)果,使用Monte Carlo 方法對(duì)不確定參數(shù)進(jìn)行采樣,抽取10000個(gè)樣本,計(jì)算出口銅離子濃度達(dá)標(biāo)的概率。正如預(yù)見(jiàn)的一樣,在設(shè)置α = 65%時(shí),Monte Carlo 檢驗(yàn)出口銅離子濃度達(dá)標(biāo)的概率為65.07%,在設(shè)置α = 70%時(shí),Monte Carlo檢驗(yàn)出口銅離子濃度達(dá)標(biāo)的概率為70.02%,如圖5(a)所示。而期望值優(yōu)化的結(jié)果僅有48.18%的概率使出口銅離子濃度達(dá)標(biāo),如圖5(b)所示。可行域映射方法優(yōu)化結(jié)果的魯棒性更佳,而成本的增加是提高系統(tǒng)魯棒性所付出的必要代價(jià)。此外,從計(jì)算時(shí)間可以看出,可行域映射方法的耗費(fèi)時(shí)間會(huì)更長(zhǎng),這也是為了提高系統(tǒng)魯棒性所付出的必要時(shí)間代價(jià)。同時(shí),盡管耗時(shí)更長(zhǎng),但可行域映射方法的優(yōu)化時(shí)間也僅為0.2 s,完全是可以接受的。
出口銅離子濃度達(dá)標(biāo)的概率最高也只能是70%左右,這是因?yàn)樵谡麄€(gè)時(shí)間段內(nèi),鋅粉添加率保持不變,控制變量的自由度低,70%已經(jīng)是在這種情況下可行的最高概率。進(jìn)一步提高出口銅離子濃度達(dá)標(biāo)的概率是后續(xù)需要做的工作。
表1 可行域映射法(BMA)與期望值法(EOM)結(jié)果比較Table 1 Comparison of back-mapping approach(BMA)and expectation optimization method(EOM)of results
圖5 Monte Carlo仿真結(jié)果Fig.5 Monte Carlo simulation result
濕法煉鋅除銅過(guò)程原料多樣、機(jī)理復(fù)雜,使得出口銅離子濃度波動(dòng)大,產(chǎn)品質(zhì)量不穩(wěn)定。針對(duì)該問(wèn)題,本文提出了不確定條件下的除銅過(guò)程機(jī)會(huì)約束優(yōu)化控制方法。該方法分析了除銅過(guò)程中的不確定性,采用統(tǒng)計(jì)學(xué)方法分析了除銅過(guò)程中不確定參數(shù)入口溶液流量、底流返回流量、入口銅離子濃度的分布特性。根據(jù)不確定參數(shù)的分布特性,構(gòu)建了機(jī)會(huì)約束優(yōu)化控制模型。使用可行域映射的方法,將機(jī)會(huì)約束優(yōu)化問(wèn)題轉(zhuǎn)化為一個(gè)非線(xiàn)性規(guī)劃問(wèn)題,并采用序列二次規(guī)劃求解鋅粉的添加量。Monte Carlo 仿真結(jié)果表明,本文使用的方法提高了除銅過(guò)程出口銅離子濃度的魯棒性。
需要說(shuō)明的是,本文中鋅粉添加率在整個(gè)控制時(shí)間段2 h 內(nèi)保持不變,這正是除銅過(guò)程中人工操作所采用的策略,對(duì)現(xiàn)場(chǎng)工業(yè)生產(chǎn)有一定的指導(dǎo)意義。但在控制時(shí)間段的內(nèi)部也可以調(diào)節(jié)鋅粉添加率,求取控制時(shí)間段內(nèi)鋅粉添加率的最優(yōu)控制軌跡是后續(xù)需要做的工作。