辛濟昊，何星月，王德波

(南京郵電大學 電子與光學工程學院、微電子學院，江蘇 南京 210023)

1 引 言

石墨烯作為一種新型材料，具有高導電性[1-3]，良好的光學透明性[4-6]和高機械強度[7-8]的特點，最近幾年得到了學者們的廣泛關注[9-11]。石墨烯發(fā)聲器基于熱致發(fā)聲效應，即對介質中的薄導體施加交流電流，產生周期變化的焦耳熱，使得周圍介質發(fā)生周期性膨脹與收縮，從而產生聲波[12]。整個過程是電-熱-聲的轉換，其中要想產生高聲壓所需要的條件是：(1) 導體的單位面積熱容足夠小，因而導體越薄越好；(2) 導體的熱導足夠大，方便與周圍介質進行即時的熱交換。

國內外學者針對基于石墨烯聲學特性進行了一系列研究與應用的探索。2012年，Suk等人[13]使用淀積在玻璃、PET、PDMS襯底上的單層石墨烯薄膜進行了熱致發(fā)聲實驗，在10～15 kHz內得到了約40 dB的聲壓級。2014年，南京航空航天大學的Fei[14]等人使用石墨烯泡沫作為核心材料制作了低壓驅動的發(fā)聲器，并驗證了探測距離、輸入功率對聲壓的影響。2016年，Tao[15]等人使用激光劃片制備了聚酰亞胺襯底、面積為1 cm2的石墨烯發(fā)聲器，在1.5 cm測距、5 V直流分量、5 V交流激勵條件下得到了最高約為72 dB的聲壓級，最高聲壓級分別出現(xiàn)在10，20 kHz左右，并驗證了激光功率對聲波聲壓級的影響。2017年，他們通過激光劃片制備了PET襯底的石墨烯[16]，在5 V直流分量、5 V交流激勵下得到了最高約為75 dB的聲壓級，并研究了激光功率、掃描速度、襯底厚度和環(huán)境溫度對聲壓級的影響。Lee[17]等人通過化學氣相沉積(Chemical Vapor Deposition,CVD)方法制備了銅襯底雙層石墨烯以及淀積于鎳上的石墨烯泡沫，面積均為4 cm2。在消音室環(huán)境下對石墨烯泡沫添加2.5 V的交流電壓以及不同的直流分量，得到的最高聲壓級為50 dB左右，但在10 kHz后聲壓級出現(xiàn)下降。將交流電壓增加至5 V，得到約50 dB的聲壓級，曲線下限明顯增加。2018年，Lee[18]等人使用CVD方法制備了淀積在PI襯底上的雙層圓形石墨烯發(fā)聲器。在100 V直流分量及100 V交流激勵下得到了70 dB的聲壓級。

石墨烯發(fā)聲器根據(jù)結構不同，通常分為二維結構和三維結構。其中，二維結構包括單層石墨烯發(fā)聲器和多層石墨烯發(fā)聲器；三維結構通常是鎳鉻基的泡沫石墨烯。不同結構的石墨烯制備得到的發(fā)聲器會出現(xiàn)交變電流產生的焦耳熱大量損失的現(xiàn)象[19-21]。因此，本文研究了單層石墨烯發(fā)聲器、多層石墨烯發(fā)聲器以及鎳鉻基的泡沫石墨烯發(fā)聲器結構對熱聲效率的影響。建立了石墨烯發(fā)聲器的聲壓解析模型，得到了聲壓與頻率、交流電壓以及石墨烯面積之間的關系。最后，實驗研究了單層石墨烯發(fā)聲器、多層石墨烯發(fā)聲器以及鎳鉻基的泡沫石墨烯發(fā)聲器的性能比較。

2 石墨烯發(fā)聲器的理論模型

2.1 石墨烯發(fā)聲器的工作原理

圖1 石墨烯發(fā)聲器示意圖Fig.1 Schematic of graphene sounder

石墨烯發(fā)聲器主要由石墨烯薄膜、襯底和導電銀膠電極組成。其中，石墨烯薄膜淀積在襯底上，在其兩端使用導電銀膠構成電極。如圖1所示，將交流激勵施加到處于介質中的石墨烯薄膜兩端，用來產生周期性的焦耳熱，引起周圍介質的周期性膨脹與收縮，從而產生聲波。為了提高石墨烯的熱聲效率，石墨烯的熱容量以及電阻必須很小。同時石墨烯作為熱聲材料必須能夠及時將其內部產生的熱量傳導至表面，以便跟隨由于快速變化的交流激勵而產生的溫度梯度。

2.2 周期性溫度變化模型

熱致發(fā)聲效應是基于熱學場與聲學場的耦合，只有先對石墨烯表面空氣介質中周期性溫度變化進行研究，才能得到石墨烯發(fā)聲器的熱學場變化，進而得到石墨烯的聲壓解析模型。因此，需要首先研究石墨烯周期性溫度變化情況。

當施加的激勵為交流電時，石墨烯的溫度方程為：

(1)

其中：I為交流激勵的幅值，p=2πf,f為頻率，R為石墨烯電阻，T為石墨烯上方空氣溫度，A為石墨烯有效面積，β為每單位面積的熱損耗率，t為時間，γ為石墨烯比熱容。

石墨烯周圍平均溫度T0滿足方程：

0.12RI2=2AβT0.

(2)

將式(1)和式(2)相減得到：

(3)

通過求解方程(3)可以得到石墨烯的周期性溫度變化：

T′=T-T0=

(4)

其中：C是任意實常數(shù)，p是相位。 根據(jù)式(4)，距離石墨烯膜表面的距離為x的溫度為:

(5)

2.3 石墨烯聲壓解析模型

假設熱膨脹均處于聲波的一個波長范圍內，則熱膨脹的最大值為：

(6)

在式(4)中忽略熱損失β，則式(6)中的膨脹體積可表示為：

(7)

聲波在介質中的傳播速度為：

(8)

其中r是聲波傳播距離，通常用作實驗中的測量距離。根據(jù)聲壓與聲波速度勢的關系，可以得到聲壓P的表達式為：

(9)

其中ρ0是傳播介質的密度。結合式(7)～式(9)，聲壓P可表示為：

(10)

通過歐姆定律，式(10)可以變形為：

(11)

圖2 石墨烯聲壓與頻率、電壓的關系Fig.2 Relationship of SPL with frequency and voltage

在測量距離為6 cm、交流電壓為2 V的條件下，得到的石墨烯聲壓與頻率、面積的關系如圖3所示。在其它仿真條件相同的情況下，石墨烯聲壓受石墨烯面積的變化影響所達到的最高幅值沒有交流電壓所影響的最高幅值大。這說明實際制作石墨烯發(fā)聲器時不用一昧追求石墨烯的有效面積，選擇適當?shù)拿娣e即可，這也使得石墨烯發(fā)聲器的小型化更為有效。

圖3 石墨烯聲壓與頻率、面積的關系Fig.3 Relationship of SPL with frequency and area

3 實驗與結果

3.1 實驗環(huán)境

在測量實驗中，我們主要使用了3種石墨烯薄膜來比較不同結構的發(fā)聲器對熱聲效率的影響(單層石墨烯薄膜、多層石墨烯薄膜和泡沫石墨烯)。3種石墨烯材料均使用CVD工藝制備。單層石墨烯與多層石墨烯淀積在硅襯底上，有效面積為4 cm2，泡沫石墨烯粘附在鎳鉻合金上，有效面積也為4 cm2。由這3種不同結構的石墨烯器件產生的聲波表現(xiàn)出了不同的性能。在實驗中，單層和多層石墨烯膜被轉移到硅襯底上以實現(xiàn)機械穩(wěn)定性，多層石墨烯的層數(shù)為2～10層。多層石墨烯的電阻隨著層數(shù)的增加而減小[19]。 通常，由于熱量損失，襯底會嚴重損害發(fā)聲器的性能。這些發(fā)聲器的驅動電壓通常由石墨烯薄膜的電阻決定。其中，單層石墨烯的薄膜電阻約為10.4 kΩ，多層石墨烯的薄膜電阻約為8.2 kΩ，泡沫石墨烯的等效電阻約為50 Ω。石墨烯的單位面積比熱容約為5.8×10-4J·m-2·K-1, 本文中3種石墨烯的面積均為4 cm2，所以本文石墨烯的比熱容為2.32×10-7J·m-2·K-1。三維泡沫石墨烯的導熱率約為1 600 W·m-1·K-1，二維單層及多層結構石墨烯的導熱率約為3 000～5 000 W·m-1·K-1[14]。如圖4所示，使用銀膠在兩端制作電極，并在電極上施加交流電壓。麥克風探針(4191-1/2)用于收集產生的聲波。麥克風與聲學測量系統(tǒng)B&K(3160-A-042)連接。麥克風的末端纏繞有吸音材料，以提高實驗的準確性。 整個實驗平臺放置在消聲室中，基本上消除了環(huán)境噪聲對該實驗的影響。

圖4 石墨烯發(fā)聲器實驗平臺Fig.4 Experimental platform of graphene sound-generator

3.2 多層石墨烯發(fā)聲器的測試實驗

由于其性能穩(wěn)定，首先測量多層石墨烯發(fā)聲器以獲得聲壓與6 cm距離處的交流電壓的關系。 B&K系統(tǒng)分別用于施加2，4和6 V的不同電壓，測量結果如圖5所示。在固定輸入電壓下，多層石墨烯發(fā)聲器產生的SPL隨頻率增加。這與在23 kHz以下建立的石墨烯發(fā)聲器的理論模型一致。值得注意的是，由于B&K系統(tǒng)的頻率范圍有限，從23～25 kHz的SPL飽和甚至略微降低。當頻率固定時，我們發(fā)現(xiàn)石墨烯發(fā)聲器產生的聲壓隨著輸入電壓的增加而增加。當輸入電壓為6 V，多層石墨烯發(fā)聲器的最高SPL在22.48 kHz時約為20.36 dB。

圖5 多層石墨烯發(fā)聲器的測量結果Fig.5 Measured results of multilayer graphene sound-generator

3.3 三種不同類型石墨烯發(fā)聲器的測試實驗

在3.2節(jié)多層石墨烯發(fā)聲器的實驗基礎上比較了由6 V輸入電壓和6 cm距離處3種不同類型石墨烯發(fā)聲器的SPL，如圖6所示。單層和泡沫石墨烯發(fā)聲器的最高SPL約為35.19 dB和33.42 dB。理論值的最高SPL約為37.45 dB。測量獲得的SPL低于理論模型的SPL，主要原因是在理論模型中襯底的熱損失僅為50%，從而導致理論值偏高。

此外，在相同的實驗條件下，單層石墨烯發(fā)聲器SPL與頻率的變化關系與多層石墨烯發(fā)聲器在高頻段的相似。然而，單層和泡沫石墨烯發(fā)聲器的SPL明顯高于多層石墨烯發(fā)聲器。 這是由于：較低的電阻和比熱容，較高的導熱率可以實現(xiàn)較高的熱聲效率和聲壓。泡沫石墨烯具有電阻低

的優(yōu)勢，但是由于其導熱率遠低于二維結構石墨烯，所以在熱聲效率上略低于二維單層石墨烯。另一方面，多層石墨烯發(fā)聲器不能同時將其內部產生的熱量傳導到其表面，以便跟隨由于快速變化的交流激勵而產生的溫度梯度。 因此，多層石墨烯發(fā)聲器的熱損失相對較大，SPL相對較低。

圖6 三種類型石墨烯發(fā)聲器的測量結果Fig.6 Measured results of three kinds of graphene sound-generators

4 結 論

本文研究了不同結構石墨烯發(fā)聲器的熱致發(fā)聲效率，建立了石墨烯發(fā)聲器的理論模型，得到了石墨烯發(fā)聲器的聲壓解析模型。結果發(fā)現(xiàn)，石墨烯發(fā)聲器的聲壓隨著頻率、交流激勵的增加而增大，石墨烯面積對聲壓的增加有一定的飽和。其中，單層石墨烯的熱聲效率優(yōu)于三維泡沫結構和多層石墨烯結構，其聲壓級達到了35.19 dB，說明石墨烯的層數(shù)越少、越薄，其熱聲效率越高。