凌瑋，陳熙，高翊堯,，沈茜，田靜毅，安立會,*

1. 東北大學(xué)資源與土木工程學(xué)院，沈陽 110819 2. 東北大學(xué)秦皇島分校資源與材料學(xué)院，秦皇島 066004 3. 中國環(huán)境科學(xué)研究院，環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險評估國家重點實驗室，北京 100012

微塑料通常是指最大尺寸<5 mm的纖維、碎片、薄膜和顆粒等形狀的塑料微粒[1]。微塑料體積小、難降解并且易于吸附環(huán)境污染物和病害微生物，一旦進(jìn)入生物體就會對生物健康產(chǎn)生不利的影響，并會隨食物鏈傳遞最終對人體健康產(chǎn)生潛在風(fēng)險[2-5]。2017年，第三屆聯(lián)合國環(huán)境大會鼓勵所有會員國根據(jù)當(dāng)前海洋微塑料的來源和數(shù)量的現(xiàn)有知識，優(yōu)先考慮在政策和措施層面制定管理對策，以避免微塑料進(jìn)入海洋環(huán)境[6]。

環(huán)境微塑料主要來源于2個方面[7]，一是初生源(primary sources)，是指向環(huán)境中直接釋放塑料微粒的各種排放源，這些微?？梢允亲畛蹙吞砑釉趥€人護理品中的塑料微珠，也可以是塑料在被動的磨損或使用中向環(huán)境中排放的微粒，例如，衣物洗滌釋放的纖維和機動車輪胎磨損產(chǎn)生的橡膠微粒；二是次生源(secondary sources)，即大塊塑料垃圾暴露在自然環(huán)境下，經(jīng)過風(fēng)化破損后形成的微塑料顆粒[8]，如廢棄塑料袋和漁網(wǎng)。盡管目前對于橡膠是否屬于微塑料還存在一定的爭議，但最新研究仍將橡膠微粒劃分入微塑料范圍[9-10]，因此，機動車輪胎與路面摩擦后釋放的橡膠微粒被認(rèn)為是環(huán)境微塑料的最大初生源之一[11]。據(jù)估算，機動車輪胎磨損釋放的橡膠微粒占海洋微塑料排放總量的5%～10%，而空氣中PM2.5微粒也有3%～7%來源于機動車輪胎[12]。根據(jù)中國橡膠協(xié)會數(shù)據(jù)，2016年我國天然橡膠產(chǎn)量為77.4×104t，合成橡膠產(chǎn)量339.7×104t，橡膠輪胎產(chǎn)量高達(dá)94.7×106條，連續(xù)12年位居世界首位，可預(yù)測輪胎合成橡膠因摩擦向環(huán)境釋放的橡膠微?？偭坎蝗莺鲆昜13-14]。為從源頭加強環(huán)境微塑料管理和削減環(huán)境微塑料的潛在風(fēng)險，急需對我國環(huán)境微塑料來源開展系統(tǒng)調(diào)查評估。

考慮到沿海地區(qū)排放的微塑料更易于進(jìn)入海洋，本文基于我國沿海省各市機動車保有量和公路里程，初步估算了沿海地區(qū)機動車輪胎因摩擦向環(huán)境釋放橡膠微粒的量，以期為環(huán)境微塑料的管理提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法(Materials and methods)

1.1 研究區(qū)域

根據(jù)《2017年中國海洋統(tǒng)計年鑒》，我國沿海省份(包括自治區(qū)、直轄市)包括遼寧省、河北省、天津市、山東省、江蘇省、上海市、浙江省、福建省、廣東省、廣西壯族自治區(qū)和海南省。其中，遼寧省6個市，河北省3個市，山東省7個市，江蘇省3個市，浙江省7個市，福建省6個市，廣東省14個市，廣西壯族自治區(qū)3個市，海南省4個市、天津市和上海市，共計55個沿海城市[15]。

1.2 數(shù)據(jù)來源

本文統(tǒng)計了沿海各市公路總里程、高速公路里程、一級公路里程、二級公路里程、三級及以下公路里程和大、中、小型載客汽車、貨車和摩托車的保有量，具體數(shù)據(jù)來源如下：(1)統(tǒng)計年鑒，含國家、省和沿海各市統(tǒng)計年鑒；(2)公報，含國民經(jīng)濟和社會發(fā)展統(tǒng)計公報和環(huán)境統(tǒng)計公報；(3)政府官網(wǎng)，含沿海各市政府官網(wǎng)、交通運輸局官網(wǎng)和交警隊官網(wǎng)；(4)數(shù)據(jù)估算。當(dāng)某市缺少相關(guān)數(shù)據(jù)時，采用同省其他各市平均值替代。

在數(shù)據(jù)收集方面，筆者查閱了2015—2017年國家和沿海各省市工業(yè)和經(jīng)濟發(fā)展統(tǒng)計年鑒、公報等，發(fā)現(xiàn)只有2016年的數(shù)據(jù)相對比較完整。同時，國外相關(guān)研究也是基于2016年的統(tǒng)計結(jié)果，因此為便于結(jié)果比較，最終確定以2016年為文章數(shù)據(jù)選取的基準(zhǔn)年，并以2015、2017年數(shù)據(jù)作為必要補充進(jìn)行數(shù)據(jù)統(tǒng)計；年鑒選擇上首先以地方年鑒數(shù)據(jù)為主，以各省和國家統(tǒng)計年鑒作為補充。如果地方、省級和國家年鑒均不能滿足數(shù)據(jù)要求，則以國民經(jīng)濟發(fā)展公報與環(huán)境統(tǒng)計公報來對數(shù)據(jù)進(jìn)行補充；若仍不能滿足數(shù)據(jù)需求，則在沿海各市政府官網(wǎng)、交通運輸局官網(wǎng)和地方交警隊官網(wǎng)上查找相關(guān)數(shù)據(jù)。數(shù)據(jù)統(tǒng)計遵循時效性、易得性和科學(xué)性原則，以確保數(shù)據(jù)質(zhì)量。

根據(jù)上述年鑒統(tǒng)計數(shù)據(jù)，我國沿海公路總里程為56.30萬km，其中高速公路總里程為2.00萬km，一級、二級公路總里程為8.98萬km，三級以及三級以下公路總里程為45.32萬km。根據(jù)我國對機動車分類標(biāo)準(zhǔn)[16-17]，本文將機動車分為汽車和摩托車，汽車又分為乘用車和商用車，乘用車包括小、微型載客汽車，商用車包括大、中型載客汽車和貨車，小型客車包括轎車。在缺少小型和微型載客汽車數(shù)據(jù)情況下，用轎車替代乘用車進(jìn)行估算。在這個數(shù)據(jù)統(tǒng)計原則下，2016年我國沿海市乘用車保有量為4 350.06萬輛，商用車保有量為747.76萬輛，摩托車保有量為1 580.98萬輛(表1和表2)。

1.3 估算方法

本文利用世界自然保護聯(lián)盟(IUCN)建立的經(jīng)驗公式[18]，對我國沿海省市機動車輪胎磨耗釋放橡膠微粒量進(jìn)行了初步估算。在估算過程中，筆者試圖采用我國的參數(shù)進(jìn)行估算，但我國機動車輪胎工藝參數(shù)或采用了國際標(biāo)準(zhǔn)或當(dāng)前沒有可用的相關(guān)參數(shù)。因此為了便于比較，本文估算參數(shù)取值也與IUCN方法保持了一致。

表1 中國沿海機動車保有量和類型Table 1 Vehicle ownership and types along the coast in China

注：乘用車是指小型載客汽車和微型載客汽車，而商用車是指大中型載客汽車和貨車。

Notes: Passenger vehicle includes light passenger vehicle and mini passenger vehicle; commercial vehicle includes medium passenger vehicle, large passenger vehicle, and truck.

表2 中國沿海公路里程Table 2 Road mileages along the coast in China

注：一級、二級公路并入城市公路計算，將三級及三級以下公路并入鄉(xiāng)村公路計算。

Notes: The first-class-highway and second-class-highway are regarded as urban road, and the third-class road and others are regarded as rural road.

(1)

(2)

(3)

式中：Esw是橡膠輪胎向水環(huán)境(地表水)中釋放微粒總量(t·a-1)；Esewer是橡膠輪胎向下水道中釋放微粒總量(t·a-1)；Esoil是橡膠輪胎向土壤中釋放微?？偭?t·a-1)；fair是空氣中含有橡膠微粒比例(PM10)；fpav是機動車輪胎因磨損而向周邊釋放微粒總量占周邊微粒比例；fsw是進(jìn)入水環(huán)境微粒中橡膠粗微粒比例；fsoil是進(jìn)入土壤環(huán)境微粒中橡膠粗微粒比例；fsewer是進(jìn)入下水道微粒中橡膠粗微粒比例；EFwear是橡膠輪胎因磨耗向環(huán)境中釋放微粒的釋放因子(mg·km-1)；road type是公路類型；vehicle type是機動車類型；AR是每類機動車在每類公路上的行駛里程(106km)。上述各參數(shù)取值如表3和表4所示。

表3 橡膠輪胎釋放微粒參數(shù)表[18]Table 3 Parameters for calculating the emission of tire wear microparticles [18]

注：EFwear是橡膠輪胎因磨耗向環(huán)境中釋放微粒的釋放因子(mg·km-1)；fpav是機動車輪胎因磨損而向周邊釋放微粒總量占周邊微粒比例；fair是空氣中含有橡膠微粒比例(PM10)；fsoil是進(jìn)入土壤環(huán)境微粒中橡膠粗微粒比例；fsw是進(jìn)入水環(huán)境微粒中橡膠粗微粒比例；fsewer是進(jìn)入下水道微粒中橡膠粗微粒比例。

Note: EFwearis the emission factor of tyre tread wear particulates per vehicle type per road type (mg·km-1); fpavis the fraction of car tyre wear that is available for run-off to adjacent soil and surface water and sewer; fairis the fraction of tyre tread particulates emitted into the air (fraction PM10); fsoilis the fraction of coarse particulates emitted into the soil; fswis the fraction of coarse particulates emitted directly to surface water; fseweris the fraction of coarse particulates emitted to the sewerage system.

表4 每類機動車在每類公路上的行駛里程Table 4 Activity rate per road type per vehicle expressed as traffic performance

2 結(jié)果與討論(Results and discussion)

2.1 我國沿海市機動車輪胎橡膠微粒釋放量估算

利用上述公式(1)～(3)，可估算我國2016年各省沿海市機動車(6 678.8萬輛)輪胎磨損釋放橡膠微粒為189 965.91 t (圖1)，相當(dāng)于日本機動車(7 676.34萬輛)輪胎磨損橡膠微粒釋放量的79.23%(239 762 t)，顯著高于荷蘭機動車(961.23萬輛)橡膠輪胎磨損釋放量(8 834 t)和丹麥機動車(291.11萬輛)橡膠輪胎磨耗釋放量(6 721 t)，約是澳大利亞機動車輪胎磨損橡膠微粒釋放量的9.5倍[12]。從各省沿海市的釋放量來看，廣東省沿海市機動車輪胎釋放的橡膠微?？偭孔畲?45 772.13 t)，占我國沿海各市釋放總量的24.09%，約是意大利的91.54%(50 000 t)[12]；而廣西省沿海市機動車輪胎釋放的橡膠微?？偭孔钌?2 687.54 t)，僅占沿海各市釋放總量的1.41%。

需要指出的是，本文中上海市和天津市作為2個沿海市進(jìn)行統(tǒng)計，估算其機動車輪胎微粒釋放量分別為9 795.23 t和9 244.30 t。從結(jié)果上看，兩市人口和經(jīng)濟總量均明顯高于其他省的地級市，其橡膠微粒釋放量處于較高水平，如廣西自治區(qū)沿海各市的平均釋放量(895.85 t)僅為上海市釋放量的9.15%，是天津市釋放量的9.69%。

2.2 橡膠輪胎微塑料排放去向

從估算結(jié)果可知，我國沿海各市機動車輪胎磨損所產(chǎn)生的微塑料以鄉(xiāng)村公路的磨損釋放為主，其釋放量占橡膠微粒釋放總量的73.63%，而在高速公路的釋放量最少，僅占橡膠微粒釋放總量的0.55%(圖2)，這與鄉(xiāng)村公路和高速公路分別占公路總里程80.49%和3.55%的比值相近，說明機動車輪胎摩擦釋放微塑料主要取決于機動車行駛公路里程。另有研究表明，與瀝青混凝土路面相比，水泥混凝土路面能夠減少機動車輪胎磨耗50%[18]。而當(dāng)前我國公路總體路面鋪裝率較低，其中32%的公路是無鋪裝路面，11%的路面為簡易鋪裝路面。在57%的鋪裝路面中，瀝青混凝土路面只有95萬km左右，占公路總里程的19%，水泥混凝土的占38%[19]。因此今后可通過發(fā)展水泥混凝土路面降低機動車輪胎的磨損，減少機動車輪胎的橡膠微粒釋放量。當(dāng)然，機動車輪胎向環(huán)境中釋放的橡膠微粒量不僅與公路路面狀況、公路里程等相關(guān)，還與機動車類型和保有量有關(guān)。

圖1 2016年各省沿海市機動車輪胎磨損橡膠微粒釋放量Fig. 1 Emission of microparticles from vehicle tires wear along the coast in 2016 in China

圖2 2016年我國沿海市橡膠輪胎對不同公路類型的釋放量Fig. 2 Emission of microparticles from vehicle tires wear on different road types along the coast in China in 2016

對于機動車輪胎釋放微粒的具體去向(表5)，沿海鄉(xiāng)村公路和高速公路機動車輪胎釋放的橡膠微粒主要進(jìn)入了土壤(90%)，而城市機動車釋放的橡膠微粒主要通過下水道進(jìn)入環(huán)境(60%)，不同公路摩擦釋放的橡膠微粒顯示出不同的去向。同樣，各省沿海市機動車釋放的橡膠微粒也顯示出不同的去向(表6)，如廣東省沿海各市橡膠微粒釋放以土壤去向為主(75.83%)，而釋放到地表水的量(7.17%)低于釋放到下水道的量(17.00%)，并且遼寧、河北、天津、山東、上海、浙江、廣東、江蘇、福建和廣西的沿海各市表現(xiàn)出相似規(guī)律。然而，盡管海南省沿海各市橡膠微粒釋放去向仍以土壤為主(84.29%)，但釋放到地表水的量(8.86%)高于釋放到下水道的量(6.85%)，這與其他省份表現(xiàn)出不一致，這可能與海南省特殊的公路條件有關(guān)。

有研究表明，微塑料進(jìn)入土壤后，不僅與土壤之間產(chǎn)生相互作用，影響土壤的微生物群落結(jié)構(gòu)，還可能會對植物的營養(yǎng)傳輸產(chǎn)生不利影響，甚至可能會影響土壤接觸人群的健康[20-21]。因此，機動車輪胎磨耗釋放出的橡膠微粒對土壤的潛在影響需要及早引起關(guān)注。

2.3 機動車橡膠輪胎微塑料的環(huán)境賦存

上述估算結(jié)果表明，2016年我國沿海各市向環(huán)境釋放橡膠微?？偭繛?89 965.91 t。然而，在我國渤海、黃海和東海海域的水體和沉積物中檢出的各種材質(zhì)微塑料顆粒中[22-28]，均未檢出橡膠材質(zhì)微粒(順丁橡膠、丁苯橡膠和丁基橡膠)。這可能有2個原因，一是橡膠微粒因密度較大，進(jìn)入水體后會快速沉積到沉積物中，傳輸距離較短而不會隨著地表徑流進(jìn)入海洋；二是橡膠微粒體積微小(大部分<80 μm)[29]，當(dāng)前分析方法還不能檢出。因此，盡管估算全球海洋中有5%～10%的微塑料來自于輪胎磨損釋放的橡膠微粒[12]，但對于輪胎橡膠微粒的環(huán)境行為還待于進(jìn)一步深入研究。

表5 2016年我國沿海不同公路類型中機動車輪胎磨損橡膠微粒不同去向釋放量Table 5 Emission of vehicle tire microparticles per road type along the coast in China in 2016

表6 2016年我國沿海省(僅沿海市)機動車輪胎磨損橡膠微粒不同去向的釋放量Table 6 Emission of vehicle tire microparticles in coastal provinces (only cities along the coast) in China in 2016

2.4 橡膠輪胎磨損釋放微塑料的管理建議

盡管現(xiàn)有研究尚未在海洋環(huán)境中檢出橡膠微粒，但沿海各市向環(huán)境尤其土壤中釋放的橡膠微粒量較大，為削減輪胎磨損對海洋和土壤環(huán)境帶來的潛在危害，提出如下建議。

(1)開發(fā)環(huán)境微塑料高靈敏檢測方法。當(dāng)前環(huán)境微塑料的檢測方式主要以目測挑選并結(jié)合儀器鑒定為主，對較大塑料微粒具有很好的檢出效果，但難于檢出極小塑料微粒(微米甚至納米級)，這就限制了對環(huán)境極小塑料微粒的檢測。通常情況下，尺寸較小的納米級微塑料更容易進(jìn)入并累積到細(xì)胞和組織中[30]，這使得環(huán)境極小塑料微粒具有更大的環(huán)境意義。因此，急需通過提升儀器性能改進(jìn)分析方法，提高對極小塑料微粒的分析能力。

(2)提高對橡膠微粒的攔截能力?？刂乒丰尫畔鹉z微粒的核心是限制橡膠微粒的擴散路徑，如在公路兩側(cè)的排水系統(tǒng)增加沉淀和過濾系統(tǒng)，在公路兩側(cè)增加自然植被吸收和滯留橡膠微粒。

(3)關(guān)注其他微塑料釋放源。除橡膠輪胎磨損釋放的橡膠微粒外，其他交通源釋放的微塑料也需及早引起關(guān)注，包括公路標(biāo)識線涂料和城市道路鋪設(shè)的橡膠路面磨損等。

本研究的主要結(jié)論如下：利用世界自然保護聯(lián)盟(IUCN)提出的經(jīng)驗公式，估算出2016年我國沿海各省(市)向環(huán)境釋放橡膠輪胎微粒189 965.91 t，其中廣東省沿海各市釋放總量最大(45 772.13 t)，廣西省最少(2 687.54 t)，并且橡膠輪胎在鄉(xiāng)村公路的磨耗釋放量最大(73.63%)；另外，土壤是橡膠微粒排放的主要去向，由此對土壤生態(tài)系統(tǒng)的潛在影響需引起足夠關(guān)注。