凌瑋，陳熙，高翊堯,，沈茜，田靜毅，安立會(huì),*

1. 東北大學(xué)資源與土木工程學(xué)院，沈陽(yáng) 110819 2. 東北大學(xué)秦皇島分校資源與材料學(xué)院，秦皇島 066004 3. 中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100012

微塑料通常是指最大尺寸<5 mm的纖維、碎片、薄膜和顆粒等形狀的塑料微粒[1]。微塑料體積小、難降解并且易于吸附環(huán)境污染物和病害微生物，一旦進(jìn)入生物體就會(huì)對(duì)生物健康產(chǎn)生不利的影響，并會(huì)隨食物鏈傳遞最終對(duì)人體健康產(chǎn)生潛在風(fēng)險(xiǎn)[2-5]。2017年，第三屆聯(lián)合國(guó)環(huán)境大會(huì)鼓勵(lì)所有會(huì)員國(guó)根據(jù)當(dāng)前海洋微塑料的來(lái)源和數(shù)量的現(xiàn)有知識(shí)，優(yōu)先考慮在政策和措施層面制定管理對(duì)策，以避免微塑料進(jìn)入海洋環(huán)境[6]。

環(huán)境微塑料主要來(lái)源于2個(gè)方面[7]，一是初生源(primary sources)，是指向環(huán)境中直接釋放塑料微粒的各種排放源，這些微?？梢允亲畛蹙吞砑釉趥€(gè)人護(hù)理品中的塑料微珠，也可以是塑料在被動(dòng)的磨損或使用中向環(huán)境中排放的微粒，例如，衣物洗滌釋放的纖維和機(jī)動(dòng)車輪胎磨損產(chǎn)生的橡膠微粒；二是次生源(secondary sources)，即大塊塑料垃圾暴露在自然環(huán)境下，經(jīng)過(guò)風(fēng)化破損后形成的微塑料顆粒[8]，如廢棄塑料袋和漁網(wǎng)。盡管目前對(duì)于橡膠是否屬于微塑料還存在一定的爭(zhēng)議，但最新研究仍將橡膠微粒劃分入微塑料范圍[9-10]，因此，機(jī)動(dòng)車輪胎與路面摩擦后釋放的橡膠微粒被認(rèn)為是環(huán)境微塑料的最大初生源之一[11]。據(jù)估算，機(jī)動(dòng)車輪胎磨損釋放的橡膠微粒占海洋微塑料排放總量的5%～10%，而空氣中PM2.5微粒也有3%～7%來(lái)源于機(jī)動(dòng)車輪胎[12]。根據(jù)中國(guó)橡膠協(xié)會(huì)數(shù)據(jù)，2016年我國(guó)天然橡膠產(chǎn)量為77.4×104t，合成橡膠產(chǎn)量339.7×104t，橡膠輪胎產(chǎn)量高達(dá)94.7×106條，連續(xù)12年位居世界首位，可預(yù)測(cè)輪胎合成橡膠因摩擦向環(huán)境釋放的橡膠微?？偭坎蝗莺鲆昜13-14]。為從源頭加強(qiáng)環(huán)境微塑料管理和削減環(huán)境微塑料的潛在風(fēng)險(xiǎn)，急需對(duì)我國(guó)環(huán)境微塑料來(lái)源開展系統(tǒng)調(diào)查評(píng)估。

考慮到沿海地區(qū)排放的微塑料更易于進(jìn)入海洋，本文基于我國(guó)沿海省各市機(jī)動(dòng)車保有量和公路里程，初步估算了沿海地區(qū)機(jī)動(dòng)車輪胎因摩擦向環(huán)境釋放橡膠微粒的量，以期為環(huán)境微塑料的管理提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法(Materials and methods)

1.1 研究區(qū)域

根據(jù)《2017年中國(guó)海洋統(tǒng)計(jì)年鑒》，我國(guó)沿海省份(包括自治區(qū)、直轄市)包括遼寧省、河北省、天津市、山東省、江蘇省、上海市、浙江省、福建省、廣東省、廣西壯族自治區(qū)和海南省。其中，遼寧省6個(gè)市，河北省3個(gè)市，山東省7個(gè)市，江蘇省3個(gè)市，浙江省7個(gè)市，福建省6個(gè)市，廣東省14個(gè)市，廣西壯族自治區(qū)3個(gè)市，海南省4個(gè)市、天津市和上海市，共計(jì)55個(gè)沿海城市[15]。

1.2 數(shù)據(jù)來(lái)源

本文統(tǒng)計(jì)了沿海各市公路總里程、高速公路里程、一級(jí)公路里程、二級(jí)公路里程、三級(jí)及以下公路里程和大、中、小型載客汽車、貨車和摩托車的保有量，具體數(shù)據(jù)來(lái)源如下：(1)統(tǒng)計(jì)年鑒，含國(guó)家、省和沿海各市統(tǒng)計(jì)年鑒；(2)公報(bào)，含國(guó)民經(jīng)濟(jì)和社會(huì)發(fā)展統(tǒng)計(jì)公報(bào)和環(huán)境統(tǒng)計(jì)公報(bào)；(3)政府官網(wǎng)，含沿海各市政府官網(wǎng)、交通運(yùn)輸局官網(wǎng)和交警隊(duì)官網(wǎng)；(4)數(shù)據(jù)估算。當(dāng)某市缺少相關(guān)數(shù)據(jù)時(shí)，采用同省其他各市平均值替代。

在數(shù)據(jù)收集方面，筆者查閱了2015—2017年國(guó)家和沿海各省市工業(yè)和經(jīng)濟(jì)發(fā)展統(tǒng)計(jì)年鑒、公報(bào)等，發(fā)現(xiàn)只有2016年的數(shù)據(jù)相對(duì)比較完整。同時(shí)，國(guó)外相關(guān)研究也是基于2016年的統(tǒng)計(jì)結(jié)果，因此為便于結(jié)果比較，最終確定以2016年為文章數(shù)據(jù)選取的基準(zhǔn)年，并以2015、2017年數(shù)據(jù)作為必要補(bǔ)充進(jìn)行數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)；年鑒選擇上首先以地方年鑒數(shù)據(jù)為主，以各省和國(guó)家統(tǒng)計(jì)年鑒作為補(bǔ)充。如果地方、省級(jí)和國(guó)家年鑒均不能滿足數(shù)據(jù)要求，則以國(guó)民經(jīng)濟(jì)發(fā)展公報(bào)與環(huán)境統(tǒng)計(jì)公報(bào)來(lái)對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行補(bǔ)充；若仍不能滿足數(shù)據(jù)需求，則在沿海各市政府官網(wǎng)、交通運(yùn)輸局官網(wǎng)和地方交警隊(duì)官網(wǎng)上查找相關(guān)數(shù)據(jù)。數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)遵循時(shí)效性、易得性和科學(xué)性原則，以確保數(shù)據(jù)質(zhì)量。

根據(jù)上述年鑒統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)，我國(guó)沿海公路總里程為56.30萬(wàn)km，其中高速公路總里程為2.00萬(wàn)km，一級(jí)、二級(jí)公路總里程為8.98萬(wàn)km，三級(jí)以及三級(jí)以下公路總里程為45.32萬(wàn)km。根據(jù)我國(guó)對(duì)機(jī)動(dòng)車分類標(biāo)準(zhǔn)[16-17]，本文將機(jī)動(dòng)車分為汽車和摩托車，汽車又分為乘用車和商用車，乘用車包括小、微型載客汽車，商用車包括大、中型載客汽車和貨車，小型客車包括轎車。在缺少小型和微型載客汽車數(shù)據(jù)情況下，用轎車替代乘用車進(jìn)行估算。在這個(gè)數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)原則下，2016年我國(guó)沿海市乘用車保有量為4 350.06萬(wàn)輛，商用車保有量為747.76萬(wàn)輛，摩托車保有量為1 580.98萬(wàn)輛(表1和表2)。

1.3 估算方法

本文利用世界自然保護(hù)聯(lián)盟(IUCN)建立的經(jīng)驗(yàn)公式[18]，對(duì)我國(guó)沿海省市機(jī)動(dòng)車輪胎磨耗釋放橡膠微粒量進(jìn)行了初步估算。在估算過(guò)程中，筆者試圖采用我國(guó)的參數(shù)進(jìn)行估算，但我國(guó)機(jī)動(dòng)車輪胎工藝參數(shù)或采用了國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)或當(dāng)前沒有可用的相關(guān)參數(shù)。因此為了便于比較，本文估算參數(shù)取值也與IUCN方法保持了一致。

表1 中國(guó)沿海機(jī)動(dòng)車保有量和類型Table 1 Vehicle ownership and types along the coast in China

注：乘用車是指小型載客汽車和微型載客汽車，而商用車是指大中型載客汽車和貨車。

Notes: Passenger vehicle includes light passenger vehicle and mini passenger vehicle; commercial vehicle includes medium passenger vehicle, large passenger vehicle, and truck.

表2 中國(guó)沿海公路里程Table 2 Road mileages along the coast in China

注：一級(jí)、二級(jí)公路并入城市公路計(jì)算，將三級(jí)及三級(jí)以下公路并入鄉(xiāng)村公路計(jì)算。

Notes: The first-class-highway and second-class-highway are regarded as urban road, and the third-class road and others are regarded as rural road.

(1)

(2)

(3)

式中：Esw是橡膠輪胎向水環(huán)境(地表水)中釋放微粒總量(t·a-1)；Esewer是橡膠輪胎向下水道中釋放微?？偭?t·a-1)；Esoil是橡膠輪胎向土壤中釋放微?？偭?t·a-1)；fair是空氣中含有橡膠微粒比例(PM10)；fpav是機(jī)動(dòng)車輪胎因磨損而向周邊釋放微?？偭空贾苓呂⒘１壤?；fsw是進(jìn)入水環(huán)境微粒中橡膠粗微粒比例；fsoil是進(jìn)入土壤環(huán)境微粒中橡膠粗微粒比例；fsewer是進(jìn)入下水道微粒中橡膠粗微粒比例；EFwear是橡膠輪胎因磨耗向環(huán)境中釋放微粒的釋放因子(mg·km-1)；road type是公路類型；vehicle type是機(jī)動(dòng)車類型；AR是每類機(jī)動(dòng)車在每類公路上的行駛里程(106km)。上述各參數(shù)取值如表3和表4所示。

表3 橡膠輪胎釋放微粒參數(shù)表[18]Table 3 Parameters for calculating the emission of tire wear microparticles [18]

注：EFwear是橡膠輪胎因磨耗向環(huán)境中釋放微粒的釋放因子(mg·km-1)；fpav是機(jī)動(dòng)車輪胎因磨損而向周邊釋放微?？偭空贾苓呂⒘１壤?；fair是空氣中含有橡膠微粒比例(PM10)；fsoil是進(jìn)入土壤環(huán)境微粒中橡膠粗微粒比例；fsw是進(jìn)入水環(huán)境微粒中橡膠粗微粒比例；fsewer是進(jìn)入下水道微粒中橡膠粗微粒比例。

Note: EFwearis the emission factor of tyre tread wear particulates per vehicle type per road type (mg·km-1); fpavis the fraction of car tyre wear that is available for run-off to adjacent soil and surface water and sewer; fairis the fraction of tyre tread particulates emitted into the air (fraction PM10); fsoilis the fraction of coarse particulates emitted into the soil; fswis the fraction of coarse particulates emitted directly to surface water; fseweris the fraction of coarse particulates emitted to the sewerage system.

表4 每類機(jī)動(dòng)車在每類公路上的行駛里程Table 4 Activity rate per road type per vehicle expressed as traffic performance

2 結(jié)果與討論(Results and discussion)

2.1 我國(guó)沿海市機(jī)動(dòng)車輪胎橡膠微粒釋放量估算

利用上述公式(1)～(3)，可估算我國(guó)2016年各省沿海市機(jī)動(dòng)車(6 678.8萬(wàn)輛)輪胎磨損釋放橡膠微粒為189 965.91 t (圖1)，相當(dāng)于日本機(jī)動(dòng)車(7 676.34萬(wàn)輛)輪胎磨損橡膠微粒釋放量的79.23%(239 762 t)，顯著高于荷蘭機(jī)動(dòng)車(961.23萬(wàn)輛)橡膠輪胎磨損釋放量(8 834 t)和丹麥機(jī)動(dòng)車(291.11萬(wàn)輛)橡膠輪胎磨耗釋放量(6 721 t)，約是澳大利亞機(jī)動(dòng)車輪胎磨損橡膠微粒釋放量的9.5倍[12]。從各省沿海市的釋放量來(lái)看，廣東省沿海市機(jī)動(dòng)車輪胎釋放的橡膠微?？偭孔畲?45 772.13 t)，占我國(guó)沿海各市釋放總量的24.09%，約是意大利的91.54%(50 000 t)[12]；而廣西省沿海市機(jī)動(dòng)車輪胎釋放的橡膠微?？偭孔钌?2 687.54 t)，僅占沿海各市釋放總量的1.41%。

需要指出的是，本文中上海市和天津市作為2個(gè)沿海市進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，估算其機(jī)動(dòng)車輪胎微粒釋放量分別為9 795.23 t和9 244.30 t。從結(jié)果上看，兩市人口和經(jīng)濟(jì)總量均明顯高于其他省的地級(jí)市，其橡膠微粒釋放量處于較高水平，如廣西自治區(qū)沿海各市的平均釋放量(895.85 t)僅為上海市釋放量的9.15%，是天津市釋放量的9.69%。

2.2 橡膠輪胎微塑料排放去向

從估算結(jié)果可知，我國(guó)沿海各市機(jī)動(dòng)車輪胎磨損所產(chǎn)生的微塑料以鄉(xiāng)村公路的磨損釋放為主，其釋放量占橡膠微粒釋放總量的73.63%，而在高速公路的釋放量最少，僅占橡膠微粒釋放總量的0.55%(圖2)，這與鄉(xiāng)村公路和高速公路分別占公路總里程80.49%和3.55%的比值相近，說(shuō)明機(jī)動(dòng)車輪胎摩擦釋放微塑料主要取決于機(jī)動(dòng)車行駛公路里程。另有研究表明，與瀝青混凝土路面相比，水泥混凝土路面能夠減少機(jī)動(dòng)車輪胎磨耗50%[18]。而當(dāng)前我國(guó)公路總體路面鋪裝率較低，其中32%的公路是無(wú)鋪裝路面，11%的路面為簡(jiǎn)易鋪裝路面。在57%的鋪裝路面中，瀝青混凝土路面只有95萬(wàn)km左右，占公路總里程的19%，水泥混凝土的占38%[19]。因此今后可通過(guò)發(fā)展水泥混凝土路面降低機(jī)動(dòng)車輪胎的磨損，減少機(jī)動(dòng)車輪胎的橡膠微粒釋放量。當(dāng)然，機(jī)動(dòng)車輪胎向環(huán)境中釋放的橡膠微粒量不僅與公路路面狀況、公路里程等相關(guān)，還與機(jī)動(dòng)車類型和保有量有關(guān)。

圖1 2016年各省沿海市機(jī)動(dòng)車輪胎磨損橡膠微粒釋放量Fig. 1 Emission of microparticles from vehicle tires wear along the coast in 2016 in China

圖2 2016年我國(guó)沿海市橡膠輪胎對(duì)不同公路類型的釋放量Fig. 2 Emission of microparticles from vehicle tires wear on different road types along the coast in China in 2016

對(duì)于機(jī)動(dòng)車輪胎釋放微粒的具體去向(表5)，沿海鄉(xiāng)村公路和高速公路機(jī)動(dòng)車輪胎釋放的橡膠微粒主要進(jìn)入了土壤(90%)，而城市機(jī)動(dòng)車釋放的橡膠微粒主要通過(guò)下水道進(jìn)入環(huán)境(60%)，不同公路摩擦釋放的橡膠微粒顯示出不同的去向。同樣，各省沿海市機(jī)動(dòng)車釋放的橡膠微粒也顯示出不同的去向(表6)，如廣東省沿海各市橡膠微粒釋放以土壤去向?yàn)橹?75.83%)，而釋放到地表水的量(7.17%)低于釋放到下水道的量(17.00%)，并且遼寧、河北、天津、山東、上海、浙江、廣東、江蘇、福建和廣西的沿海各市表現(xiàn)出相似規(guī)律。然而，盡管海南省沿海各市橡膠微粒釋放去向仍以土壤為主(84.29%)，但釋放到地表水的量(8.86%)高于釋放到下水道的量(6.85%)，這與其他省份表現(xiàn)出不一致，這可能與海南省特殊的公路條件有關(guān)。

有研究表明，微塑料進(jìn)入土壤后，不僅與土壤之間產(chǎn)生相互作用，影響土壤的微生物群落結(jié)構(gòu)，還可能會(huì)對(duì)植物的營(yíng)養(yǎng)傳輸產(chǎn)生不利影響，甚至可能會(huì)影響土壤接觸人群的健康[20-21]。因此，機(jī)動(dòng)車輪胎磨耗釋放出的橡膠微粒對(duì)土壤的潛在影響需要及早引起關(guān)注。

2.3 機(jī)動(dòng)車橡膠輪胎微塑料的環(huán)境賦存

上述估算結(jié)果表明，2016年我國(guó)沿海各市向環(huán)境釋放橡膠微?？偭繛?89 965.91 t。然而，在我國(guó)渤海、黃海和東海海域的水體和沉積物中檢出的各種材質(zhì)微塑料顆粒中[22-28]，均未檢出橡膠材質(zhì)微粒(順丁橡膠、丁苯橡膠和丁基橡膠)。這可能有2個(gè)原因，一是橡膠微粒因密度較大，進(jìn)入水體后會(huì)快速沉積到沉積物中，傳輸距離較短而不會(huì)隨著地表徑流進(jìn)入海洋；二是橡膠微粒體積微小(大部分<80 μm)[29]，當(dāng)前分析方法還不能檢出。因此，盡管估算全球海洋中有5%～10%的微塑料來(lái)自于輪胎磨損釋放的橡膠微粒[12]，但對(duì)于輪胎橡膠微粒的環(huán)境行為還待于進(jìn)一步深入研究。

表5 2016年我國(guó)沿海不同公路類型中機(jī)動(dòng)車輪胎磨損橡膠微粒不同去向釋放量Table 5 Emission of vehicle tire microparticles per road type along the coast in China in 2016

表6 2016年我國(guó)沿海省(僅沿海市)機(jī)動(dòng)車輪胎磨損橡膠微粒不同去向的釋放量Table 6 Emission of vehicle tire microparticles in coastal provinces (only cities along the coast) in China in 2016

2.4 橡膠輪胎磨損釋放微塑料的管理建議

盡管現(xiàn)有研究尚未在海洋環(huán)境中檢出橡膠微粒，但沿海各市向環(huán)境尤其土壤中釋放的橡膠微粒量較大，為削減輪胎磨損對(duì)海洋和土壤環(huán)境帶來(lái)的潛在危害，提出如下建議。

(1)開發(fā)環(huán)境微塑料高靈敏檢測(cè)方法。當(dāng)前環(huán)境微塑料的檢測(cè)方式主要以目測(cè)挑選并結(jié)合儀器鑒定為主，對(duì)較大塑料微粒具有很好的檢出效果，但難于檢出極小塑料微粒(微米甚至納米級(jí))，這就限制了對(duì)環(huán)境極小塑料微粒的檢測(cè)。通常情況下，尺寸較小的納米級(jí)微塑料更容易進(jìn)入并累積到細(xì)胞和組織中[30]，這使得環(huán)境極小塑料微粒具有更大的環(huán)境意義。因此，急需通過(guò)提升儀器性能改進(jìn)分析方法，提高對(duì)極小塑料微粒的分析能力。

(2)提高對(duì)橡膠微粒的攔截能力。控制公路釋放橡膠微粒的核心是限制橡膠微粒的擴(kuò)散路徑，如在公路兩側(cè)的排水系統(tǒng)增加沉淀和過(guò)濾系統(tǒng)，在公路兩側(cè)增加自然植被吸收和滯留橡膠微粒。

(3)關(guān)注其他微塑料釋放源。除橡膠輪胎磨損釋放的橡膠微粒外，其他交通源釋放的微塑料也需及早引起關(guān)注，包括公路標(biāo)識(shí)線涂料和城市道路鋪設(shè)的橡膠路面磨損等。

本研究的主要結(jié)論如下：利用世界自然保護(hù)聯(lián)盟(IUCN)提出的經(jīng)驗(yàn)公式，估算出2016年我國(guó)沿海各省(市)向環(huán)境釋放橡膠輪胎微粒189 965.91 t，其中廣東省沿海各市釋放總量最大(45 772.13 t)，廣西省最少(2 687.54 t)，并且橡膠輪胎在鄉(xiāng)村公路的磨耗釋放量最大(73.63%)；另外，土壤是橡膠微粒排放的主要去向，由此對(duì)土壤生態(tài)系統(tǒng)的潛在影響需引起足夠關(guān)注。