申 紅，吉 輝，張志保，楊曉偉，張 宇，劉運(yùn)陶，闕 驥，趙善桂，劉天舒

（1.生態(tài)環(huán)境部核與輻射安全中心，北京 100082；2.中核第七研究設(shè)計(jì)院有限公司，太原 030012）

天然UF6經(jīng)過(guò)離心級(jí)聯(lián)分離濃縮后的具有一定豐度的產(chǎn)品需經(jīng)液化均質(zhì)，并進(jìn)行取樣分析，確認(rèn)其質(zhì)量達(dá)到《235U 豐度低于5%的濃縮六氟化鈾技術(shù)條件》（GB∕T 13696—2007）標(biāo)準(zhǔn)后，裝入740L 六氟化鈾容器（或30B 容器）中，方可作為產(chǎn)品運(yùn)輸?shù)较掠稳剂显纳a(chǎn)環(huán)節(jié)，這些有代表性的樣品可用于賣(mài)方分析、買(mǎi)方復(fù)驗(yàn)以及仲裁。

我國(guó)鈾濃縮離心分離工廠中，精料取料系統(tǒng)采用3 m3（C）容器，該容器不能用于產(chǎn)品的場(chǎng)外運(yùn)輸，因此，液化均質(zhì)系統(tǒng)需要將供取料廠房冷凝收集在3 m3（C）容器中的精料，通過(guò)壓熱罐加熱液化和均質(zhì)，待取樣分析確認(rèn)其合格后，將其分裝在產(chǎn)品容器（740 L 六氟化鈾容器或30B容器）中。

目前普遍采用的工藝是在高壓下加熱UF6使其液化，并在液態(tài)進(jìn)行分裝倒料，UF6屬液態(tài)正壓操作，存在UF6泄漏風(fēng)險(xiǎn)，所以，液化均質(zhì)系統(tǒng)一直是安全分析的重點(diǎn)。

為了提高系統(tǒng)的安全性，擬對(duì)液化均質(zhì)原有系統(tǒng)工藝進(jìn)行改進(jìn)。改進(jìn)工藝包括氣態(tài)取樣、氣態(tài)分裝工藝和新研制小型壓熱罐直接液化均質(zhì)容器內(nèi)UF6的工藝。

本文對(duì)兩種工藝方案的安全性與適用性進(jìn)行分析，分析計(jì)算兩種方案的物料液化和冷凝蒸發(fā)的技術(shù)參數(shù)，并對(duì)其進(jìn)行比較，根據(jù)比對(duì)結(jié)果，對(duì)可能存在的問(wèn)題提出意見(jiàn)與建議。

1 液化均質(zhì)現(xiàn)有工藝

液化均質(zhì)工藝目前采用的是將來(lái)自精料系統(tǒng)的3 m3（C）容器通過(guò)運(yùn)輸小車(chē)裝入壓熱罐中，在室溫下對(duì)3 m3（C）容器加熱升溫液化，待物料全部液化后，再升溫至93℃±3℃，并在該溫度下保持12 h，完成液化均質(zhì)后，通過(guò)液相管線向產(chǎn)品容器進(jìn)行液態(tài)UF6產(chǎn)品分裝，液態(tài)分裝結(jié)束后，通過(guò)氣相管線將液相管線、取樣管線及液化容器內(nèi)殘料轉(zhuǎn)移至事故冷風(fēng)箱內(nèi)。工藝流程如圖1所示。

圖1 工藝流程圖Fig.1 Process flow diagram

2 液化均質(zhì)改造工藝

改造的兩種工藝，一種是將大壓熱罐3 m3（C）容器液化均質(zhì)氣態(tài)蒸發(fā)分裝；另一種是將小壓熱罐產(chǎn)品容器直接液化均質(zhì)，無(wú)須分裝。

2.1 氣態(tài)分裝工藝

該工藝是利用3 m3（C）容器收取精料，然后放置在壓熱罐內(nèi)完成加熱、升溫、液化，待物料全部液化后，再升溫至93℃±3℃，并在該溫度下保持12 h。通過(guò)氣相管線向740 L 容器進(jìn)行氣態(tài)UF6分裝，直至分裝到規(guī)定量，然后通過(guò)氣相管線進(jìn)行氣態(tài)取樣，最后將液化容器、氣態(tài)取樣管線、氣態(tài)分裝管線內(nèi)殘料轉(zhuǎn)移至收料冷風(fēng)箱。工藝過(guò)程如圖2所示。

圖2 工藝過(guò)程圖Fig.2 Craft process

2.2 小壓熱罐直接液化工藝

該工藝是利用740 L容器收取精料，然后直接放置在新研制的小壓熱罐中進(jìn)行加熱、升溫、液化，待物料全部液化后，再升溫至93℃±3℃，并在該溫度下保持12 h，通過(guò)氣態(tài)管線進(jìn)行氣態(tài)取樣，最后將氣態(tài)取樣管線內(nèi)殘料轉(zhuǎn)移至收料冷風(fēng)箱。工藝過(guò)程如圖3所示。

圖3 工藝過(guò)程圖Fig.3 Craft process

3 兩種改進(jìn)工藝過(guò)程參數(shù)計(jì)算與分析

無(wú)論是采用氣態(tài)分裝工藝還是小壓熱罐直接液化工藝，物料都要經(jīng)過(guò)液化，并在93℃±3℃的溫度下保持12 h，不同的是氣態(tài)分裝工藝還要將3 m3（C）容器中液化的UF6通過(guò)氣態(tài)蒸發(fā)分裝到3 個(gè)740 L 容器中，而小壓熱罐則只需將740 L容器內(nèi)的物料自然冷卻，沒(méi)有再次分裝的過(guò)程。

3.1 液化過(guò)程、液化時(shí)間與能耗

容器內(nèi)物料液化的時(shí)間及能耗是影響整個(gè)液化均質(zhì)過(guò)程的關(guān)鍵參數(shù)。氣態(tài)分裝和小壓熱罐直接液化兩種工藝都涉及容器內(nèi)的UF6液化過(guò)程，選擇不同的工藝，物料液化的時(shí)間及能耗也不同。根據(jù)熱傳導(dǎo)理論，物料液化過(guò)程分3個(gè)階段進(jìn)行，第一階段室溫到45 ℃；第二階段45 ℃到三相點(diǎn)64 ℃；第三階段64 ℃～93 ℃。液化過(guò)程取決于容器外壁受熱情況，容器內(nèi)物料狀態(tài)的變化，以及對(duì)容器本身的受熱控制。本文對(duì)兩種工藝的液化過(guò)程分別進(jìn)行分析計(jì)算，以相同的升溫速度進(jìn)行升溫加熱，需要不同的加熱功率，液化所需時(shí)間也不相同。表1 和表2是氣態(tài)分裝工藝液化和小壓熱罐直接液化在同樣的兩種升溫速度下所對(duì)應(yīng)的液化時(shí)間和能耗。

表1 氣態(tài)分裝過(guò)程時(shí)間和能耗Table 1 Gas filling process time and energy consumption

表2 小壓熱罐直接液化過(guò)程時(shí)間和能耗Table 2 Direct liquefaction time and energy consumption in small UF6cylinder

從表1 和表2 看出，3 m3（C）容器和740 L容器在升溫速率相同的情況下，液化所需時(shí)間相差不多，740 L容器所需時(shí)間略少1～2 h，加熱3 m3（C）容器的能耗約是740 L容器的兩倍。

3.2 氣態(tài)分裝過(guò)程持續(xù)時(shí)間

氣態(tài)分裝工藝還涉及物料通過(guò)蒸發(fā)分別轉(zhuǎn)移分裝至740 L容器的過(guò)程。這個(gè)過(guò)程所用時(shí)間取決于UF6液化后的蒸發(fā)能力。蒸發(fā)能力與容器外壁受熱情況、容器內(nèi)物料狀態(tài)以及容器本身閥門(mén)開(kāi)度控制等有關(guān)。

根據(jù)熱量平衡原理，氣態(tài)分裝過(guò)程分為3個(gè)階段，第一階段：93℃時(shí)，蒸發(fā)液態(tài)所需的熱量完全由剩余液態(tài)降溫得到；第二階段：三相點(diǎn)時(shí)，氣體蒸發(fā)所需熱量由剩余液體降溫及變成UF6固體放熱得到；第三階段，三相點(diǎn)以下時(shí)，容器內(nèi)剩余UF6降溫的熱量已不足以滿(mǎn)足UF6蒸發(fā)所需要的熱量，還需要對(duì)容器進(jìn)行加熱，以便讓UF6保持持續(xù)的蒸發(fā)能力，直至分裝UF6到740 L 容器的額定裝料量為止。氣態(tài)分裝工藝采用的是3 m3（C）容器，按照分裝轉(zhuǎn)移至740 L容器冷凝能力進(jìn)行蒸發(fā)轉(zhuǎn)移計(jì)算，氣態(tài)分裝過(guò)程的3個(gè)階段所對(duì)應(yīng)的溫度、壓力、所需熱量及時(shí)間見(jiàn)表3。

從表3看出，3 m3（C）容器分裝到740 L容器的額定容量（2 270 kg），整個(gè)過(guò)程約需40.8 h，從開(kāi)始分裝約15 h后，蒸發(fā)能力不足以匹配產(chǎn)品容器冷凝能力，還需加熱補(bǔ)充熱量，增加能耗。

表3 氣態(tài)分裝過(guò)程參數(shù)Table 3 Gasification and loadging process parameters

3.3 兩種方案優(yōu)缺點(diǎn)比較

兩種方案比較，優(yōu)缺點(diǎn)見(jiàn)表4。

表4 方案優(yōu)缺點(diǎn)比較Table 4 Comparison of advantages and disadvantages of schemes

4 兩安全性及適用性分析與建議

通過(guò)對(duì)兩種方案工藝過(guò)程的分析計(jì)算比較，可以看出液化均質(zhì)的整個(gè)過(guò)程在液化階段，無(wú)論采用氣態(tài)分裝工藝還是小壓熱罐直接液化工藝，其液化過(guò)程相同，所需液化時(shí)間及能耗差別不大。兩種方案的主要區(qū)別是液化后，物料的裝料方式。

安全性及適用性分析建議如下：

（1）氣態(tài)分裝工藝，在原有系統(tǒng)的基礎(chǔ)上改造容易，不需要研制新設(shè)備，但整個(gè)分裝過(guò)程需要40 多小時(shí)，耗時(shí)長(zhǎng)、能耗大，而且仍然存在倒料環(huán)節(jié)，不同的是由液態(tài)分裝變?yōu)闅鈶B(tài)分裝，雖然物料的轉(zhuǎn)移以負(fù)壓氣態(tài)形式進(jìn)行，加熱液化及取樣過(guò)程均在承壓的密封壓熱罐內(nèi)完成，但是在氣態(tài)分裝過(guò)程中，考慮極端情況，如果壓熱罐外的管線破損，仍然會(huì)發(fā)生UF6泄漏事故，同原工藝液態(tài)倒料一樣存在泄漏風(fēng)險(xiǎn)。不同的是，泄漏的UF6是氣體而不是液體，釋放量有限，危害程度相對(duì)液態(tài)較低。氣態(tài)分裝工藝沒(méi)有從根本上規(guī)避倒料過(guò)程中可能發(fā)生的危害，而且效率低，對(duì)工廠來(lái)說(shuō)，不是最佳選擇方案。

（2）小壓熱罐直接液化工藝，采用740 L容器取精料，直接加熱液化UF6，經(jīng)過(guò)一段時(shí)間均質(zhì)后，自然冷卻。該工藝從根本上規(guī)避了倒料過(guò)程，徹底消除了由于倒料而發(fā)生泄漏的可能，因此，整個(gè)系統(tǒng)的安全固有性提高。由于無(wú)須倒料分裝，使整個(gè)液化均質(zhì)過(guò)程的效率提高，是一種比較先進(jìn)的工藝。

結(jié)合我國(guó)目前鈾濃縮廠供取料的工藝現(xiàn)狀，精料收取全部采用的是3 m3（C）容器，與小壓熱罐直接液化均值工藝不匹配。該工藝只能作為目前液化均質(zhì)工藝的新增工藝，還不能完全取代原有工藝，目前尚不具備推廣使用條件，建議在以后的新建設(shè)施中可統(tǒng)籌考慮供取料工藝和該液化均質(zhì)新工藝。