劉 健，李 帷，張 琨，王一川，李 揚，蘭 兵

（生態(tài)環(huán)境部核與輻射安全中心，北京 100082）

氚屬于弱β釋放體，不會產生外照射危害［1］。但由于氚的半衰期很長，且具有很高的同位素之間的交換率，易被生物體吸收造成內照射影響［2］。核電廠在運行過程中會產生大量的氚，對于進入一回路冷卻劑中的氚，目前核電廠沒有很好的處理措施，最終只能排放到環(huán)境中［3］。隨著核電規(guī)模的發(fā)展，氚排放量逐漸增加，氚對環(huán)境的影響也越來越受到重視［4］。

為加強核電廠氚的排放管理和控制，《核動力廠環(huán)境輻射防護規(guī)定》（GB 6249—2011）給出單機組各類放射性流出物的控制值，其中包括壓水堆氣載和液態(tài)流出物中氚的控制值［5］。營運單位在核電廠的設計中，以此為基礎確定核電廠氚的設計目標值。因此，準確計算壓水堆核電廠氚的產生量具有重要意義。

對于一般的壓水堆核電廠，一回路冷卻劑中氚的來源包括：燃料元件中三元裂產生、二次中子源棒的9Be 的中子反應和冷卻劑中用于控制反應性的10B 的中子反應等。其中，燃料元件中三元裂產生和冷卻劑中用于控制反應性的10B 的中子反應產生的氚，占氚總產生量的85%以上［6-8］。

本文以某三代壓水堆核電廠的設計參數為基礎，研究了不同因素對燃料元件中三元裂產生和控制反應性的10B 的中子反應產生氚量的影響。

1 計算方法

1.1 三元裂變產氚

核燃料裂變時，會有一部分發(fā)生三元裂變。三元裂變產生的氚會以一定的份額從燃料芯塊和燃料棒包殼擴散、滲透進入主冷卻劑。氚通過包殼向反應堆冷卻劑的擴散和滲透是一個持續(xù)的過程，因此，計算中所采用的滲透率是一個宏觀的平均參數。

重核發(fā)生三元裂變進入一回路中氚產生量的計算模型如下：

式中，A——重核發(fā)生三元裂變進入一回路中氚產生量，Bq；

Λ——氚的衰變常數，s-1；

B——主冷卻劑三元裂變產生的氚原子個數；

L——堆芯中氚以恒定的速率向冷卻劑的擴散率或滲透率。

用于計算堆芯中重核發(fā)生三元裂變產生的氚量計算程序有兩種：一種是基于美國橡樹嶺國家實驗室開發(fā)的ORIGEN-S程序；一種是基于西屋公司開發(fā)的TRICAL程序。

1.1.1 TRICAL計算程序

根據氚的裂變產額、堆芯熱功率、單位時間和單位熱功率的平均發(fā)生裂變次數等參數給出堆芯中三元裂變產生量。該程序不考慮排放和泄漏的影響，堆芯中氚產生量的計算公式如下：

式中，B——主冷卻劑三元裂變產生的氚原子個數；

3.12×1016——單位時間和單位熱功率時平均發(fā)生裂變的次數，MWt-1s-1；

λ——氚的衰變常數，s-1；

P——堆芯熱功率，MWt；

Y——氚的裂變產額，原子個數∕裂變。

1.1.2 ORIGEN-S程序

ORIGEN-S程序模擬核燃料循環(huán)計算放射性物質的積累和衰變，程序數據庫包含了1 700多種核素，主要用于分析放射性核素的積累、衰變及各種經處理過程后的核素組分變化，可計算并給出堆芯裂變產物、錒系核素和結構材料活化產物源項，其中包括氚的產生量。

1.2 溶解硼活化產氚

壓水堆核電廠的堆芯設計中，通常采用可溶硼作為控制堆芯反應性的手段之一［11］。反應堆主冷卻劑中可溶硼與中子產氚的反應主要包括：（1）10B（n，2α）T；（2）10B（n，α）7Li（n，nα）T。

主冷卻劑中10B（n，2α）T 反應的計算模型如下：

式中，C——主冷卻劑中可溶硼10B（n，2α）T反應產生的氚原子個數；

CB——主冷卻劑中初始10B 原子個數；β為硼去除系數，s-1，β=BR/B0；

BR——硼去除系數，ppm∕s；

B0——初始硼濃度，ppm（百萬分之一）；

σn,2α（E）——平均能量為E的中子能群的10B（n，2α）T 反應截面，b；

φ（E）——平均能量為E 的中子能群的中子注量率，n·cm-2·s-1。

未考慮硼濃度稀釋的主冷卻劑中10B（n，2α）T反應的計算模型如下：

2 計算參數

2.1 三元裂變產氚

以某三代核電廠為例，考慮三區(qū)燃料的換料方案。反應堆運行時間為500 d，堆芯中氚產生量的計算參數見表1。

表1 堆芯中氚產生量的計算參數Table 1 Calculation parameters of tritium production in the reactor core

TRICAL 程序的輸入參數包括重核發(fā)生三元裂變生成氚的產額、堆芯熱功率、單位時間和單位熱功率的平均發(fā)生裂變次數和反應堆運行時間。堆芯總熱功率可通過計算各區(qū)的比功率、單個組件中的鈾質量和換料組件數目得到。

較難確定的參數是重核三元裂變產生氚的產額。ORIGEN-S程序直接從數據庫中提取氚的裂變產額用于計算堆芯中的氚產生量。

TRICAL 程序中重核三元裂變產生氚的產額需要直接輸入。參考國內某三代壓水堆核電廠設計中僅考慮235U 發(fā)生三元裂變生成氚的產額，即8.5×10-5［9］。

2.2 溶解硼活化產氚

用于冷卻劑中硼-10活化產氚的計算參數見表2。

表2 10B(n，2α)T的計算參數Table 2 Calculation parameters of10B(n，2α)T

3 計算與分析

3.1 三元裂變產氚

堆芯中氚產生量隨反應堆運行時間的變化如圖1 所示。基于ORIGEN-S 程序和TRICAL 程序的堆芯中氚產生量的比較見表3。

圖1 氚產生量隨運行時間的變化Fig.1 Tritium production in core

由圖1 可知，ORIGEN-S 程序和TRICAL 程序計算得到氚產生量均與反應堆運行時間呈線性關系，隨著運行時間的增大，堆芯中氚的產生量增大。整個壽期內，ORIGEN-S程序的計算值均比TRICAL的程序計算值大。

表3 基于不同計算程序得到堆芯中氚產生量的比較Table 3 Comparison of tritium production based on different computing code

由表3 可知，ORIGEN-S 計算值和TRICAL計算值的比值為1.70。

由圖2～圖4 可知，壽期內，隨著反應堆運行時間的增加，堆芯中235U的活度減小，而239Pu和241Pu的活度均增大。

圖2 堆芯中239Pu活度隨運行時間的變化Fig.2 239Pu activity in core

圖3 堆芯中241Pu活度隨運行時間的變化Fig.3 241Pu activity in core

圖4 堆芯中235U活度隨運行時間的變化Fig.4 235U activity in core

發(fā)生堆芯三元裂變產生氚的重核不僅有235U，還有239Pu 和241Pu，重核三元裂變產生氚的產額見表4［10］。由表4 可知，每104次裂變產生的氚原子數的重核中，239Pu 和241Pu 的裂變產額均大于235U的裂變產額。

表4 重核三元裂變產生氚的產額Table 4 Portions of tritium generated by ternary fission heavy nuclides

基于TRICAL程序研究239Pu和241Pu對氚產生量的貢獻。本文設定了不同的方案，假定總功率不變，各方案的差異為235U、239Pu和241Pu因發(fā)生三元裂變產生熱功率占總的熱功率的份額不同，見表5。

表5 重核的功率份額對堆芯中氚產生量的影響Table 5 Influence of power share of heavy nuclides on tritium production in reactor core

由表5 可知，考慮較小的239Pu 和241Pu 對總功率的貢獻，堆芯中氚產量變化較大。隨著239Pu 和241Pu 對功率的貢獻增大，堆芯中氚產量增大。235U 發(fā)生裂變產生的熱功率占總熱功率的比例由100%減小到70%，239Pu 和241Pu 發(fā)生裂變產生的熱功率占總熱功率的比例由0%增加到15%。堆芯中氚產量由6.66×1014Bq 增大到9.85×1014Bq。

綜上所述，采用單一的235U的三元裂變產氚的份額來估算堆芯中氚的產生量并不保守，239Pu和241Pu 對堆芯三元裂變產生氚的貢獻不可忽略。基于點燃耗的ORIGEN-S程序得到的氚的產生量具有一定的保守性。

3.2 溶解硼活化產氚

3.2.1 硼稀釋

計算模型中有關考慮硼濃度稀釋的過程也存在差異。一部分計算模型未考慮硼稀釋過程，而另一部分計算模型考慮硼稀釋過程。兩種計算模式下得到硼-10中子活化產生的氚量見表6。

表6 硼稀釋對10B(n，2α)T中氚產生量的影響Table 6 Influence of calculation method on tritium production in10B(n，2)T

由表6可知，不考慮硼稀釋計算得到的氚產生量與考慮硼稀釋計算得到的氚產生量的比值為2.07。硼稀釋對硼-10中子活化產生氚量的影響較大。不考慮硼稀釋計算得到的氚產生量更保守。

3.2.2 冷卻劑的密度

核電廠運行期間，由于一回路冷卻劑經過蒸汽發(fā)生器傳熱管時，大部分的熱量被二回路帶走，導致一回路不同位置處的冷卻劑溫度存在差異，也影響一回路不同位置處的冷卻劑密度。一般采用冷卻劑密度的平均值用于氚產生量的計算。假定冷卻劑的平均密度為0.66～0.73 g∕cm3。冷卻劑的密度對硼-10中子活化產生氚量的影響見表7。

表7 冷卻劑的密度對氚產生量的影響Table 7 Influence of coolant density on tritium production

由表7 可知，冷卻劑的密度由0.66 g∕cm3增大到0.73 g∕cm3，氚產生量由3.36×1013Bq增大到3.72×1013Bq。冷卻劑的密度對冷卻劑中硼-10中子活化產生氚量的影響較大。

3.2.3 中子注量率

反應堆運行期間，中子注量率是不斷變化的。表8給出了某壽期初、壽期中和壽期末的中子注量。設計中采用了壽期初、壽期中和壽期末的數據的平均值計算得到氚產生量。假定反應堆的運行時間不變，研究了平衡循環(huán)壽期初到壽期末中子注量率對氚產生量的影響，見表9。

表8 壽期初、壽期中和壽期末的中子注量率Table 8 Neutron flux rate at the beginning,middle and end of life period

表9 中子注量率對氚產生量的影響Table 9 Influence of neutron flux rate on tritium production

由表9可知，在平衡循環(huán)壽期內，各能群的中子注量率隨運行時間的增加而增大。以中子注量平均值計算得到氚的產生量為設計值，設計值與計算值的比值的變化范圍為0.92～1.04。EFPD=0的中子注量率得到氚的產生量與設計值的比值為0.92；EFPD=260 的中子注量得到氚的產生量與設計值的比值為1.03；EFPD=500 的中子注量率得到氚的產生量與設計值的比值為1.04。從壽期初到壽期末，中子注量率增大，氚的產生量增大。

4 結論

壓水堆一回路冷卻劑中氚的產生量受多種因素影響。本文以某三代核電廠的設計參數為基礎，根據氚的產生和衰減機理，建立氚產生量的計算模型，研究了不同因素對燃料元件中三元裂變產生氚和控制反應性的10B 的中子反應產生氚量的影響,主要得出以下結論。

（1）對于堆芯中三元裂變產生的氚，基于TRICAL 程序，僅考慮235U 發(fā)生三元裂變生成氚的產額得到氚產生量小于基于ORIGEN-S程序得到堆芯中氚的產生量。產生差異的原因是兩種計算程序考慮了不同發(fā)生三元裂變的母核核素。239Pu和241Pu對堆芯中氚產生量的貢獻不可忽略。

（2）對于冷卻劑中硼-10活化產生的氚，不考慮硼濃度稀釋的計算結果與考慮硼濃度稀釋的計算結果的比值為2.07。冷卻劑的密度增大，冷卻劑中硼-10中子活化產生的氚量增大。中子注量率增大，冷卻劑中硼-10中子活化產生的氚量增大。