王睿，沈學峰，霍元平，王軍鋒，鄭諾，劉海龍

(江蘇大學能源與動力工程學院，江蘇 鎮(zhèn)江 212013)

液滴撞擊固體壁面現(xiàn)象廣泛存在于動力機械、噴霧冷卻、噴涂印染和薄膜材料沉積制備等工業(yè)領域。液滴的物性、撞擊基面的理化特性以及撞擊時的條件決定液滴撞擊固體壁面后的動力學行為。

關于水、乙醇等牛頓流體液滴撞擊固體壁面的行為，相關學者已經(jīng)進行了大量研究[1-2]。在工業(yè)生產(chǎn)過程中，實際使用的流體常因添加了納米顆粒、高分子材料或分散劑而表現(xiàn)出如剪切變稀、剪切增稠、屈服應力等非牛頓流體特性。目前關于非牛頓液體液滴撞擊固體壁面行為的研究尚少，Bergeron等[3]發(fā)現(xiàn)在牛頓流體中添加微量的高分子材料可以明顯抑制液滴在基面上的回彈行為。Huh等[4]指出隨著高分子添加物質量分數(shù)與分子量的增大，流體的黏彈性逐漸增大，液滴撞擊固體壁面后的回縮趨勢減小。German和Bertola[5]研究指出對于表現(xiàn)出剪切變稀特性的冪律流體液滴，對比冪律指數(shù)m，稠度系數(shù)k在液滴撞擊鋪展過程中起著更重要的作用。An和Lee[6-7]研究剪切變稀流體液滴撞擊固體壁面的動力學行為后指出鋪展過程中動態(tài)變化的剪切黏度影響液滴的撞擊鋪展行為。Vega和Castrejón-Pita[8]研究發(fā)現(xiàn)添加高分子材料PAA后牛頓流體表現(xiàn)出剪切變稀特性，液滴撞擊壁面后的濺射行為被顯著抑制。劉海龍等[9]研究納米流體液滴撞擊固體壁面的動力學行為后指出，納米顆粒的加入在使流體表現(xiàn)出剪切變稀特性的同時也提高了其剪切黏度，液滴撞擊固體壁面后的鋪展行為被顯著抑制。

采用數(shù)值模擬研究液滴撞擊固體壁面行為的難點是移動相界面的求解。常用的相界面求解方法包括流體體積法 (VOF,volume of fluid)、水平集方法 (level set method)、格子玻爾茲曼方法 (lattice Boltzmann method) 和擴散界面法 (diffuse interface method) 等?；赩OF方法捕捉相界面的移動，Jian等[10]模擬研究環(huán)境氣體物性對液滴撞擊壁面后產(chǎn)生飛濺的影響，揭示氣體慣性力、黏性力以及密度對飛濺行為的影響機制。Jeong等[11-12]基于有限元法耦合水平集方法捕捉相界面的移動，模擬研究含顆粒液滴撞擊固體壁面后的液滴及液滴內(nèi)顆粒的動力學行為，結果表明顆粒的存在會增加液滴鋪展過程中的能量耗散，進而抑制液滴撞擊固體壁面后的振動行為。Mukherjee和Abraham[13]基于格子玻爾茲曼方法建立液滴撞擊固體壁面的軸對稱模型，研究液滴撞擊固體壁面后韋伯數(shù)、奧尼索數(shù)以及前進和后退接觸角對液滴沉積和回彈臨界范圍的影響機制。Khatavkar等[14]利用擴散界面法研究壁面浸潤性對微米級液滴撞擊固體壁面行為的影響機制，結果表明隨著壁面疏水性的增大，液滴平衡后與壁面的接觸直徑減小，接觸角達到120°時，液滴撞擊固體壁面后完全回彈。有關液滴撞擊固體壁面的數(shù)值模擬研究，主要集中于牛頓流體液滴，通過數(shù)值模擬手段深入研究非牛頓流體液滴撞擊固體壁面的行為亟待開展。

本文將石墨烯和多壁碳納米管均勻分散到環(huán)氧樹脂中，配制均勻穩(wěn)定的納米流體，利用高速攝像技術實驗研究納米流體液滴撞擊固體壁面的動力學行為。同時基于有限元法，采用水平集方法捕捉相界面的移動，利用截斷的冪律模型耦合納米顆粒帶來的非牛頓特性，構建納米流體液滴撞擊固體壁面的數(shù)值模型，通過數(shù)值模擬手段研究納米顆粒對液滴撞擊壁面后動力學行為的影響機制。

1 實驗方法

本文選用的納米顆粒為片狀的石墨烯(厚度3.4～7 nm，片層直徑10～50 μm，層數(shù)5～10，純度為95%，蘇州碳豐石墨烯科技有限公司)以及經(jīng)酸化處理后的圓柱狀的多壁碳納米管(直徑小于8 nm，長度0.5～2 μm，羧基含量為3.86wt%，純度為98%，中國科學院成都有機化學研究所)。基液為W52型環(huán)氧樹脂(環(huán)氧值0.44～0.48，密度為1 100 kg/m3，黏度為1.57 Pa·s)。在納米流體中納米顆粒常因范德華力而團聚，故本研究采用超聲波破碎技術將納米顆粒均勻分散并利用基液的高黏性力克服納米顆粒的團聚，在不引入分散劑的情況下成功配制均勻穩(wěn)定的納米流體。

圖1為用于觀察納米流體液滴撞擊固體壁面行為的可視化實驗平臺。通過微流量注射泵和針頭(G21，內(nèi)徑0.5 mm)控制液滴的尺寸和產(chǎn)生頻率。使用高速數(shù)碼相機 (Phantom V1611，Dantec Dynamics)，配合顯微鏡頭對液滴撞擊固體壁面的過程進行顯微拍攝(10 000 fps)。

圖1 實驗裝置示意圖Fig.1 Schematic of the experimental apparatus

通過改變液滴與撞擊底板之間的距離獲得不同的撞擊速度，同時根據(jù)液滴撞擊基板的臨界圖像與其上一幀圖像的垂直距離差與兩張圖像時間間隔的比值計算撞擊速度的大小。由于所配制的納米流體的表面張力差異不大((54±1) mN/m)，實驗研究中產(chǎn)生的液滴直徑的變化范圍也較小，約為(2.5±0.05) mm，在模擬研究中，將液滴直徑統(tǒng)一設置為2.5 mm。實驗采用韋伯數(shù)We=ρ2V2D0/σ對液滴撞擊條件進行描述，其中ρ2為液滴密度，V為撞擊速度，σ為表面張力系數(shù)，D0為液滴初始直徑。本文基于圖像分析軟件ImageJ獲得液滴鋪展過程的接觸角及無量綱參數(shù)變化，實驗及測量的累積誤差為5%。本研究中環(huán)氧樹脂和納米流體的密度為1 100 kg/m3，實驗溫度及納米流體物性測試溫度均為25 ℃，液滴撞擊實驗選擇的基面為親水性的玻璃板。純環(huán)氧樹脂液滴在玻璃板上的靜態(tài)接觸角為(23+1)°。

2 數(shù)值計算模型

基于有限元法，本研究建立計算域設置如圖2所示的數(shù)值模型，模擬二維軸對稱的液滴撞擊固體壁面的行為。液滴以初始速度撞擊壁面，下邊界為浸潤壁邊界條件，計算過程中接觸角恒定，上邊界及左右邊界為開邊界，該邊界條件將邊界處法向應力設置為零，描述邊界與無限大氣體區(qū)域接觸的情況。

圖2 液滴撞擊壁面計算域設置Fig.2 Computation domain for droplet impacting on surface

2.1 控制方程

數(shù)值模擬中采用不可壓縮流體的Navier-Stokes方程描述流體的質量和動量傳遞特性。為了耦合表面張力的影響，在方程中添加表面張力項。因此，本文數(shù)值模擬研究中所求解的Navier-Stokes 方程為

(1)

(2)

式中：ρ為密度,u為速度,η為動力黏度,t為時間,P為壓力,g為重力加速度,Fst為作用于氣體與液體間的表面張力，I為單位矩陣。

將與流體界面接觸的固體壁的邊界條件設置為浸潤壁。此邊界條件將垂直于壁的速度分量設為零，即

u·nwall=0.

(3)

作用在壁面上的合力為

(4)

式中：β為滑移長度[15]，nwall為浸潤壁面處的法向量，通過浸潤壁邊界條件指定接觸角θ。本文中，將接觸角設置為60°，滑移長度設置為網(wǎng)格單元尺寸h。

本文采用冪律模型耦合非牛頓特性對液滴撞擊壁面后動態(tài)行為的影響。在冪律模型中，黏度根據(jù)以下公式得出

(5)

(6)

2.2 相界面追蹤方程

采用水平集方法追蹤相界面的移動時，在氣體中水平集函數(shù)φ=0,在液體中φ=1。因此，水平集函數(shù)可視為流體的體積分數(shù)，兩相流體界面間的物質傳遞由下式水平集方程給定

(7)

式中：ε參數(shù)決定界面的厚度，通常將界面厚度設置為界面經(jīng)過的區(qū)域中的特征網(wǎng)格尺寸的一半；γ參數(shù)決定界面重新初始化的數(shù)量，比較合適的γ 值是模型中出現(xiàn)的最大速度大小。通過Heaviside函數(shù)對界面處的密度和黏度進行光滑處理[17]：

(8)

光滑處理后，流體的密度和黏度可表示為：

ρ=ρ1+(ρ2-ρ1)φ,

η=η1+(η2-η1)φ.

(9)

相界面的位置可由φ(x,t)=0.5時的等值線表示。

表1為模擬純環(huán)氧樹脂液滴撞擊壁面過程相關參數(shù)的設置

表1 數(shù)值模擬參數(shù)設置Table 1 Parameters in numerical simulation

3 分析與討論

圖3為采用旋轉式流變儀(Discovery DHR-Ⅱ，TA)測得的環(huán)氧樹脂和納米流體的剪切黏度曲線。從圖中可以看出，純的環(huán)氧樹脂的剪切黏度不隨剪切速率的變化而改變，表現(xiàn)出牛頓流體的特性。而添加了納米顆粒的環(huán)氧樹脂不僅表現(xiàn)出不同剪切變稀程度的非牛頓流體特性，同時其整個剪切速率區(qū)間內(nèi)的剪切黏度都顯著增大。

圖3 納米流體剪切黏度曲線Fig.3 Shear viscosity of the prepared nanofluids

圖4為高速攝像系統(tǒng)捕捉的液滴撞擊固體壁面的動態(tài)過程?？梢钥吹?，相比納米流體液滴，純環(huán)氧樹脂液滴在撞擊固體壁面的的變化幅度更大，在達到最大鋪展并開始回縮之前，液滴的形狀更為扁平。而相比添加了石墨烯納米顆粒的納米流體液滴，碳納米管納米流體液滴的變化幅度更小，這是由于碳納米管納米流體的剪切黏度更高，撞擊過程中的黏性耗散更大，只有較少的慣性能量轉化為表面能量。

圖4 液滴撞擊固體壁面的動態(tài)過程 (V=3.43 m/s)Fig.4 Image sequences of the impacting process of droplet on solid surfaces

為了定量地分析納米顆粒的加入對液滴撞擊固體壁面行為的影響，本文定義無量綱參數(shù)：無量綱高度H*=Ht/H0，式中H0代表液滴撞擊固體壁面的初始高度，Ht代表液滴撞擊固體壁面過程中動態(tài)變化的高度；無量綱直徑D*=Dt/D0，其中D0代表液滴撞擊壁面的初始直徑，Dt是液滴撞擊固體壁面過程中動態(tài)變化的直徑。從圖5(a)中可以發(fā)現(xiàn)，對比純的環(huán)氧樹脂液滴與添加了石墨烯顆粒的環(huán)氧樹脂液滴，動態(tài)接觸角在鋪展階段僅表現(xiàn)出輕微的不同，而在回縮階段表現(xiàn)出顯著的差異。添加了石墨烯納米顆粒的納米流體液滴在回縮階段的接觸角顯著大于純環(huán)氧樹脂液滴，隨著納米顆粒質量分數(shù)的增大，回縮階段的接觸角也在增大。圖5(b)為液滴撞擊固體壁面后的無量綱高度的變化曲線，可以看出在0.5 ms之前，不同液滴的無量綱高度差異不大，原因是這一階段主導液滴動態(tài)變化的主要是液滴的慣性力。在0.5 ms后，純環(huán)氧樹脂液滴的無量綱高度繼續(xù)下降，而石墨烯納米流體液滴的無量綱高度在此后的減小幅度較小，質量分數(shù)較大的石墨烯納米流體液滴的無量綱高度略大。納米顆粒的加入使得環(huán)氧樹脂基液的黏度增大，液滴鋪展過程中的黏性耗散增加，同時納米顆粒的存在使液滴與壁面間的摩擦耗散增加。液滴的慣性能量中被轉化為表面能的比例較少，液滴撞擊壁面過程的動力學行為受到了顯著抑制。

圖5 液滴撞擊固體壁面過程中動態(tài)接觸角和無量綱高度隨時間變化曲線(V=3.43 m/s)Fig.5 Variations in dynamic contact angle and dimensionless height of droplet impacting on surface (V=3.43 m/s)

流變學分析表明納米流體表現(xiàn)出不同程度的剪切變稀特性。在數(shù)值模擬研究中，我們通過截斷的冪律模型耦合納米顆粒帶來的剪切變稀特性。首先模擬純環(huán)氧樹脂液滴(k=1.57,m=1)撞擊壁面的情況，隨后在固定稠度系數(shù)k的情況下，改變冪律指數(shù)m，研究剪切變稀特性對純環(huán)氧樹脂液滴撞擊鋪展行為的影響。從圖6可以看出，隨著冪律指數(shù)m的減小，液滴撞擊壁面后的高度更低，鋪展直徑更大。

圖6 不同冪律指數(shù)液滴撞擊壁面動態(tài)過程(V=1.71 m/s)Fig.6 Simulation snapshots of droplet impacting on surface at different power-law indexes (V=1.71 m/s)

圖7(a)為不同冪律指數(shù)液滴撞擊壁面過程中無量綱直徑隨時間的變化規(guī)律。實線上方的數(shù)據(jù)散點為實驗研究中純環(huán)氧樹脂液滴撞擊壁面過程中無量綱直徑，實線為數(shù)值模擬結果中無量綱直徑的變化曲線?？梢钥闯鰧嶒灲Y果與數(shù)值模擬結果的變化趨勢一致且誤差較小(≤4%),數(shù)值模擬結果和實驗結果出現(xiàn)差異的原因是，在液滴的初始鋪展階段，液滴的實際接觸角大于數(shù)值模擬的設置值，故此階段數(shù)值模擬結果中液滴的鋪展直徑略大于實驗結果，這表明我們的數(shù)值模型能夠較準確地模擬液滴撞擊固體壁面的行為。由圖7(a)可以定性地發(fā)現(xiàn)隨著冪律指數(shù)的減小，液滴最大無量綱直徑增大。其原因是隨著冪律指數(shù)的減小，在剪切速率較高時，液滴的黏度減小得更多。黏性耗散的減小使得液滴的慣性能量更多地被轉化為表面能量(鋪展得更大)，雖然隨著鋪展直徑的增大，液滴與壁面間的摩擦耗散增大，但黏性耗散顯然在此過程中起著更為重要的主導作用。

雖然本文配制的納米流體的表面張力與基液變化不大，但眾多工業(yè)應用中的納米流體常因添加了活性劑而造成表面張力的改變。因此本文基于建立的數(shù)值模型，考察表面張力大小對液滴撞擊壁面后鋪展行為的影響。從圖7(b)中不同表面張力的液滴撞擊壁面后無量綱直徑隨時間的變化可以看出，在液滴的鋪展階段(達到最大鋪展直徑之前)，表面張力對最大鋪展直徑及達到最大鋪展直徑所需要的時間影響不大。但在液滴的回縮階段(達到最大鋪展之后)，隨著表面張力的增大，液滴回縮后的無量綱直徑顯著減小。

(a)冪律指數(shù)m對液滴無量綱直徑變化的影響 (b)表面張力對液滴無量綱直徑的影響圖7 液滴無量綱直徑變化曲線(V=1.71 m/s)Fig.7 Variation in the dimensionless diameter of droplet (V=1.71 m/s)

4 結論

本文配制表現(xiàn)出非牛頓剪切變稀特性的納米流體，通過高速攝像技術實驗研究納米流體液滴撞擊固體壁面的動力學行為?；谟邢拊椒?，耦合水平集方法捕捉相界面的移動，構建非牛頓流體液滴撞擊固體壁面的數(shù)值模型。研究結果表明，納米顆粒的加入不僅使環(huán)氧樹脂基液的剪切黏度增大，同時使其表現(xiàn)出剪切變稀的非牛頓流體特性。納米顆粒的加入會抑制液滴在撞擊壁面過程中的鋪展行為，抑制程度隨著納米顆粒質量分數(shù)的增大而增大。對于相同稠度系數(shù)的液滴，隨著冪律指數(shù)m的減小，液滴撞擊固體壁面后的變化范圍更大。表面張力主要影響著液滴鋪展后的回縮階段，此時隨著表面張力的增大，液滴的無量綱直徑逐漸減小。