丁德平 孔少飛 朱彬 張小玲 趙德龍 盛久江

（1 北京市人工影響天氣辦公室，北京 100089；2 中國地質(zhì)大學(xué)（武漢），武漢 430074； 3 南京信息工程大學(xué)，南京 210044；4 成都信息工程大學(xué)，成都 620225）

0 引言

國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃“黑碳的農(nóng)業(yè)與生活源排放對東亞氣候、空氣質(zhì)量的影響及其氣候-健康效益評估”是針對中國黑碳排放、老化、傳輸、暴露及其可能引起的氣候、環(huán)境和健康效應(yīng)開展的綜合基礎(chǔ)研究項(xiàng)目。目前項(xiàng)目進(jìn)展順利，本文詳細(xì)介紹該項(xiàng)目的研究進(jìn)展情況，分析了獲得的有價(jià)值、有影響的研究結(jié)果，總結(jié)了研究過程中存在的問題，提出了今后更明確的研究方向和目標(biāo)，為項(xiàng)目更好地服務(wù)國家發(fā)展與規(guī)劃提供更多的技術(shù)支撐。

1 平臺建設(shè)情況

1.1 飛機(jī)平臺功能設(shè)計(jì)與改裝達(dá)到國際同等水平

黑碳?xì)馊苣z的航測是本課題主要任務(wù)之一，航測需要特殊的觀測平臺。為最大化地發(fā)揮課題的優(yōu)勢，輔助其他課題組的觀測，驗(yàn)證其他課題模式的結(jié)果，課題骨干分別對常年用于大氣云物理探測和人工影響天氣作業(yè)的飛機(jī)針對新探測功能進(jìn)行了設(shè)計(jì)和改裝，增加了大氣氣溶膠觀測平臺，在艙內(nèi)增加了大氣氣溶膠和大氣氣體觀測系統(tǒng)。對密封艙高性能空中國王飛機(jī)重點(diǎn)增加了本課題需要的黑碳、大氣光學(xué)、大氣組分等重要觀測設(shè)備（圖1）。在另外一架非密封飛機(jī)中增加了用于VOC測量的質(zhì)子遷移反應(yīng)飛行時(shí)間質(zhì)譜儀（PTR-TOF-MS）和用于大氣整層消光測量的機(jī)載激光雷達(dá)等觀測設(shè)備。

飛機(jī)氣路的設(shè)計(jì)和改裝。機(jī)載設(shè)備首先最大的困難在于合理的改裝，其次是改裝后數(shù)據(jù)質(zhì)量的控制，各種粒子的采集損失評估。課題組首先重新設(shè)計(jì)了氣路（圖2），優(yōu)化了粒子轉(zhuǎn)彎和氣路過長滯留的問題，在重要流量位置增加了監(jiān)控，在氣體氣路中增加了外置泵。

黑碳?xì)馊苣z采樣設(shè)備的設(shè)計(jì)與改裝。為了探測黑碳?xì)馊苣z的質(zhì)量濃度，粒徑分布和混合態(tài)信息，課題組在原有地面觀測基礎(chǔ)上增購了一臺用于黑碳?xì)馊苣z航測的單顆粒黑碳光度計(jì)（SP2）。該儀器能夠高速測量黑碳?xì)馊苣z的質(zhì)量濃度、粒徑和老化特性。在改裝時(shí)克服了增壓倉氣路密封問題；在針對飛機(jī)不同飛行姿態(tài)對黑碳?xì)馊苣z流量影響的問題上，開展了多架次的敏感性飛行試驗(yàn)，獲得了最佳的飛行姿態(tài)和符合觀測要求的飛機(jī)參數(shù)。這對完成課題任務(wù)中黑碳的垂直分布、粒徑和老化機(jī)制等問題非常關(guān)鍵。

圖1 空中國王觀測探頭示意圖 Fig. 1 Detectors on the King Air plane

圖2 空中國王氣溶膠采樣氣路示意圖 Fig. 2 The airflow of aerosol detectors on the King Air plane

大氣顆粒物光學(xué)觀測設(shè)備的改裝。黑碳?xì)馊苣z是大氣中最直接的吸收氣溶膠。本項(xiàng)目中第三課題中研究黑碳?xì)馊苣z對大氣環(huán)境的直接、間接等影響，必須同時(shí)觀測黑碳?xì)馊苣z的光學(xué)特性，這是利用實(shí)測訂正第三課題氣候模式評估黑碳?xì)夂蛐?yīng)與輻射強(qiáng)迫的最重要參數(shù)。再結(jié)合黑碳的垂直觀測數(shù)據(jù)，能夠更加精準(zhǔn)地評估黑碳的氣候效應(yīng)。在加裝測量散射和吸收觀測儀器的過程中，課題組針對流量大、氣路過長等問題，拆除了質(zhì)譜儀和云凝結(jié)核計(jì)數(shù)器設(shè)備，調(diào)整了之前觀測云物理的設(shè)備方案，使七波段黑碳儀（AE33）和濁度計(jì)能夠最大化接近采樣頭，最大限度減少粒子的損失。

大氣細(xì)顆粒物粒徑譜儀的改裝。在研究黑碳的垂直分布和老化機(jī)制時(shí)，需要配合其他亞微米氣溶膠的觀測。此先的觀測平臺，課題組計(jì)劃以掃描電遷移率顆粒物粒徑譜儀（SMPS）作為細(xì)粒徑顆粒物的采樣設(shè)備。但是在進(jìn)行試飛之后，發(fā)現(xiàn)SMPS最快的掃描率為2 min，無法滿足高速飛行過程中的垂直探測要求，飛機(jī)爬升或者下降將引起大量粒子丟失以及采樣延遲現(xiàn)象，對數(shù)據(jù)的實(shí)時(shí)性影響很大。故此在進(jìn)行測試之后，課題組用具有更高掃描分辨率的（1 s）的發(fā)動機(jī)廢氣排放顆粒物粒徑譜儀（EEPS）替代了SMPS，獲得了更精準(zhǔn)的亞微米氣溶膠數(shù)據(jù)，這對于黑碳濃度粒徑演變和老化機(jī)制的研究十分重要。

大氣顆粒物組分設(shè)備的改裝。為了研究黑碳?xì)馊苣z的垂直分布特征，配合研究黑碳?xì)馊苣z的光學(xué)和老化特性，課題組成員設(shè)計(jì)了不同的觀測儀器組合和觀測方案。在2016年冬季改裝了最新型空中國王飛機(jī)，移除了原先云凝結(jié)核計(jì)數(shù)器設(shè)備，增加了大氣組分的觀測，旨在研究黑碳?xì)馊苣z老化后包裹組分的比例，以及辨別大氣中更利于黑碳老化的組分。此改裝的最大問題是電源和氣溶膠質(zhì)譜儀（AMS）體積過大。由于AMS開啟高壓時(shí)功率最高能達(dá)到2000 W，飛機(jī)整體電源無法達(dá)到負(fù)載，課題成員在飛機(jī)上加裝了一個(gè)高功率不間斷電源（UPS）。在地面起飛之前，儀器預(yù)熱全部轉(zhuǎn)為使用地面電源，最大化減少機(jī)載電源負(fù)載，起飛后等高壓穩(wěn)定，功率降低后，再實(shí)施UPS電源的切換。關(guān)于AMS體積過大的問題，課題組成員拆除了后座儀器操作人員座椅，為AMS騰出了更大的空間，AE33和濁度計(jì)改裝到前方指揮人員座椅和逃生窗口下方，可使觀測獲得全方面的數(shù)據(jù)，即黑碳的質(zhì)量濃度、粒徑、混合態(tài)、散射、吸收和大氣組分等信息。

針對大氣排放源觀測設(shè)備的改裝。課題任務(wù)中需要區(qū)分黑碳的來源和性質(zhì)，區(qū)分農(nóng)業(yè)源與生活源。課題組成員在另外一架非增壓倉飛機(jī)上安裝了PTR-TOFMS質(zhì)譜，通過與第一架飛機(jī)的協(xié)同配合，區(qū)分不同黑碳來源及性質(zhì)，為第二架飛機(jī)的飛行計(jì)劃以及航路的調(diào)整提供科學(xué)化的指導(dǎo)。課題組通過連續(xù)1個(gè)月質(zhì)譜機(jī)載觀測，獲得典型城市不同物種的來源及空間分布特征。

針對遠(yuǎn)距離傳輸觀測的改裝。黑碳垂直結(jié)構(gòu)變化以及老化機(jī)制往往受局地污染傳輸和不同污染通道貢獻(xiàn)的影響，需要及時(shí)針對污染的來源和邊界層發(fā)展來判斷黑碳?xì)馊苣z的來源及傳輸特性。課題組在第二架飛機(jī)上嘗試增加了機(jī)載激光雷達(dá)的探測。由于機(jī)載迷你激光雷達(dá)未安裝根據(jù)飛機(jī)姿態(tài)調(diào)整光路的模塊，課題組成員調(diào)整了飛行方案，去除了盤旋探測，直接改為平飛探測，發(fā)現(xiàn)數(shù)據(jù)更加科學(xué)有效。至此課題組獲得了17個(gè)架次關(guān)于氣溶膠遠(yuǎn)距離傳輸?shù)臄?shù)據(jù)，其中污染物沿太行山脈傳輸?shù)奶綔y飛行大約10個(gè)架次，為研究北京地區(qū)黑碳?xì)馊苣z的傳輸老化特性打下了基礎(chǔ)。

至此，課題組飛機(jī)平臺改裝形成了艙內(nèi)、艙外從氣溶膠到云物理降水粒子探頭的全套觀測系統(tǒng)，涵蓋了5類22套儀器。在原有的基礎(chǔ)上增加了光學(xué)遙感探測，形成了大氣云物理、大氣光學(xué)、大氣氣溶膠、大氣遙感的國際綜合觀測平臺，與美國國家海洋和大氣管理局（NOAA）、美國國家大氣研究中心（NCAR）、懷俄明大學(xué)等的大氣科學(xué)觀測平臺和英國的FAMM（Facility for Airborne Atmospheric Measurements ）大氣觀測平臺處在了同等水平，甚至在某些方面超越了國外平臺（圖3）。

1.2 搭建多套源排放模擬燃燒實(shí)驗(yàn)平臺和監(jiān)測系統(tǒng)

2017年1月9日，課題組獲得批準(zhǔn)建設(shè)中國地質(zhì)大學(xué)（武漢）燃燒源排放實(shí)驗(yàn)室。課題組購置了氣溶膠自動換膜顆粒物采樣系統(tǒng)、九級氣溶膠粒度分布采樣器、便攜式PM1.0和PM2.5采樣器、便攜式煙氣分析儀、碳?xì)馊苣z在線、AE33、微型黑碳儀（AE51）、水溶性離子在線及燃燒室、煙霧箱、稀釋采樣系統(tǒng)、便攜式自動氣象站、便攜式氧氣檢測儀等氣溶膠源排放和大氣環(huán)境相關(guān)的大型在線/離線膜采樣監(jiān)測儀器35套，已全部到位并投入運(yùn)行。完成了民用燃料排放因子稀釋通道室內(nèi)模擬燃燒實(shí)驗(yàn)和煙羽測試實(shí)驗(yàn)，相關(guān)設(shè)備已調(diào)試完畢，將開展中國典型民用煤、生物質(zhì)以及特色生活源黑碳排放因子及老化特性實(shí)驗(yàn)。

2 課題研究結(jié)果介紹

2.1 黑碳的空間分布

（1）華北區(qū)域不同季節(jié)下黑碳?xì)馊苣z垂直分布特征

通過對比北京在春夏季和秋冬季黑碳?xì)馊苣z的垂直分布特征發(fā)現(xiàn)（圖4），在高溫季節(jié)，BC在邊界層內(nèi)垂直混合均勻，可能是由較高的表面溫度引起更強(qiáng)的對流混合作用造成的。此外，南風(fēng)的主導(dǎo)優(yōu)勢可能會使大部分污染的空氣團(tuán)平流，抵消其稀釋效應(yīng)；而在冬季，來自北方更清潔的空氣占主導(dǎo)地位，對當(dāng)?shù)氐目諝庥泻軓?qiáng)的稀釋作用。由濃度平均值表明，在炎熱季節(jié)的低層大氣中BC質(zhì)量濃度較低，但在兩個(gè)季節(jié)的行星邊界層（PBL）中質(zhì)量濃度類似（3.5～4 μg/m3）。高湍流度的空氣條件下，如在炎熱季節(jié)前期，在很大程度上BC質(zhì)量會稀釋到背景水平（0.5 g/m3）；而在冬季，西南氣流主導(dǎo)下的氣團(tuán)顯著地提高了PBL內(nèi)的BC濃度。

暖季PBL內(nèi)的BC質(zhì)量濃度幾乎沒有垂直梯度。而在寒冷季節(jié)，除了受西南氣流影響，隨著海拔高度的增加，濃度也會降低。不同層的BC質(zhì)量濃度水平與排放量大體一致，南方空氣往往會帶來更多的污染物，而北方空氣具有稀釋效應(yīng)。但這排除了在晚春時(shí)更頻繁觀測到的湍流狀況。對流混合層的升高稀釋了BC的質(zhì)量濃度，在整個(gè)大氣柱中表現(xiàn)出相對減少但更均勻的質(zhì)量濃度分布。

（2）華中區(qū)域徐州黑碳?xì)馊苣z垂直分布特征

通過分析華中區(qū)域徐州的BC連續(xù)觀測的垂直分布發(fā)現(xiàn)，徐州地區(qū)的BC質(zhì)量濃度明顯低于北京地區(qū)。污染嚴(yán)重時(shí)最大濃度僅為1500 ng/m3，而且整體黑碳呈遞減趨勢，沒有明顯梯度，不同于北京地區(qū)的冬季污染垂直分布，這可能由于觀測時(shí)間為夏季的原因。另外通過觀測發(fā)現(xiàn)徐州地區(qū)的黑碳粒徑基本都在200 nm以下，低于北京地區(qū)任何季節(jié)的數(shù)值。這說明華中區(qū)域黑碳的來源特性不同于北京地區(qū)。更小的粒徑說明黑碳有可能來源于其他工業(yè)污染，而非燃煤的排放。

（3）華中區(qū)域武漢黑碳?xì)馊苣z垂直分布特征

通過對比武漢與北京往返探測的結(jié)果發(fā)現(xiàn)，兩地區(qū)同一季節(jié)下重污染天氣BC濃度相差不大，平均都在2000 ng/m3以上，但是華中地區(qū)BC的MMD（平均粒徑）與北京清潔天氣下的MMD基本一致，都在200 nm左右。而且武漢地區(qū)BC的老化包裹厚度反而小于北京地區(qū)同樣天氣下的包裹厚度。

（4）山東區(qū)域黑碳?xì)馊苣z垂直分布特征

2018年6月7—12日在山東濰坊地區(qū)進(jìn)行了大約4個(gè)架次探測，由于7日SP2故障未獲得數(shù)據(jù)。通過研究發(fā)現(xiàn)山東地區(qū)BC濃度要高于華中地區(qū)但是要低于華北及北京地區(qū)，在兩者之間。但是在山東地區(qū)PBL內(nèi)的黑碳碳芯濃度大約在200 nm左右，十分接近華北地區(qū)中度污染的情況，略高于華中區(qū)域徐州地區(qū)。BC的包裹厚度平均在1.5，但是有污染天氣下，值大于1.5，這與北京地區(qū)清潔天氣十分接近。說明山東的BC排放源極有可能處于南北地區(qū)混合地帶，包含燃煤等工業(yè)的污染排放。

（5）長三角地區(qū)黑碳?xì)馊苣z綜合立體觀測

圖3 空中國王飛機(jī)及觀測粒徑要素與范圍 Fig. 3 King Air plane and the sampling elements with measurement extent

圖4 不同季節(jié)下黑碳?xì)馊苣z的質(zhì)量濃度的垂直分布 Fig. 4 Vertical distribution of the BC mass concentration in different seasons

利用綜合觀測資料，獲得了長三角地區(qū)典型站點(diǎn)的黑碳?xì)馊苣z長時(shí)間序列和垂直分布數(shù)據(jù)。首先對長三角鄉(xiāng)村地區(qū)的大氣邊界層結(jié)構(gòu)和黑碳垂直分布特征進(jìn)行研究。圖5給出了觀測期間黑碳的4類典型垂直分布特征：1）垂直分布均勻型（38%）；2）下低上高遞減型（29%）；3）地面和低空濃度較高的雙峰型（17%）；4）低空黑碳濃度較高的單峰型（11%）。黑碳垂直分布的日變化很大程度上遵循邊界層的演變：白天時(shí)段，垂直湍流的混合作用致使邊界層內(nèi)黑碳分布均勻；夜間靜穩(wěn)條件下，殘留層內(nèi)污染物基本保持和日落前相似的分布和濃度，并對次日白天污染物垂直分布有明顯影響，加之鄉(xiāng)村地區(qū)居民生活產(chǎn)生的以炊煙為代表的地表排放源排放的污染物堆積在近地面。上述兩個(gè)因素導(dǎo)致冬季夜間污染物濃度隨標(biāo)準(zhǔn)高度（HNor）的增加而線性遞減。

圖5 四種類型的黑碳垂直分布廓線及其對應(yīng)的溫度（T）、虛位溫（VPT）、比濕（q）、風(fēng)速（WS）和風(fēng)向（WD）的垂直分布 Fig. 5 Four types of vertical distribution of BC, temperature, virtual potential temperature, specific humidity, wind speed, and wind direction

2.2 黑碳的大氣輸送特征

（1）北京地區(qū)典型黑碳?xì)馊苣z傳輸特征

2016年12月10—12日，北京市人影辦利用空中國王飛機(jī)同時(shí)觀測了北京和保定的黑碳垂直廓線（圖6）。這是一次典型的北京污染過程，空氣質(zhì)量從清潔到快速污染，然后到穩(wěn)定。本次飛機(jī)航測持續(xù)了三天，分別觀測到了清潔、快速污染到穩(wěn)定三種不同情況下黑碳?xì)馊苣z的垂直廓線。此次觀測發(fā)現(xiàn)：1）黑碳質(zhì)量濃度和PM2.5質(zhì)量濃度的垂直變化非常劇烈；2）根據(jù)位溫確定的邊界層高度無論是清潔天還是污染天，污染物都是主要集中在邊界層之下；3）發(fā)現(xiàn)12月11日的廓線呈現(xiàn)邊界層上部高下部低的特點(diǎn)；4）根據(jù)黑碳的垂直分布和化學(xué)組分比較穩(wěn)定的特性，可以初步確定北京市的污染是由傳輸造成的；5）根據(jù)垂直廓線的演變，還發(fā)現(xiàn)污染物在上空的傳輸，這種傳輸方式在該地區(qū)首次被觀測到。上層較高的黑碳質(zhì)量濃度，對邊界層高度、輻射強(qiáng)度、以及大氣穩(wěn)定度都有很大的影響[1-2]。

（2）冬季灰霾期間黑碳在華北南部和華中地區(qū)的跨區(qū)域傳輸

為探究冬季灰霾期間，黑碳?xì)馊苣z在華北和華中這兩大環(huán)境空氣污染嚴(yán)重區(qū)域的相互傳輸影響，在前期歷史資料的分析基礎(chǔ)上，本研究在華北和華中布置了5個(gè)觀測點(diǎn)（圖7），一個(gè)北方城市，三個(gè)邊界城市、一個(gè)南方城市，研究不同區(qū)域不同點(diǎn)位類型黑碳?xì)馊苣z的分布、相互傳輸影響及傳輸過程中的理化性質(zhì)改變。

相較于清潔天，污染天黑碳的質(zhì)量濃度和吸收系數(shù)分別增加了26.4 %～163 %和18.2 %～236 %，主要是由于化石能源燃燒產(chǎn)生的黑碳增加導(dǎo)致的。清潔天與污染天黑碳來源的對比發(fā)現(xiàn)：污染天，在武漢（城市點(diǎn)位），來源于生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的黑碳濃度會降低；而在漯河和紅安（北方和郊區(qū)點(diǎn)位），生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的黑碳呈上升趨勢。這種城市和郊區(qū)，南方和北方的差異可為區(qū)域性灰霾期間各地制定精細(xì)的污染減排管控措施提供依據(jù)。

此次外場觀測中發(fā)現(xiàn)黑碳在傳輸過程中，其質(zhì)量濃度和吸收系數(shù)會增加，而A?ngstrom指數(shù)會降低，首次從多點(diǎn)位觀測的角度說明黑碳在區(qū)域傳輸過程中會發(fā)生老化，并影響到下風(fēng)向黑碳的濃度和性質(zhì)。本研究還發(fā)現(xiàn)：黑碳從北到南的傳輸過程中，來源于生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的黑碳的質(zhì)量濃度會升高；而黑碳從南向北的傳輸過程中，來源于生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的黑碳，其質(zhì)量濃度卻降低。在冬季南方地區(qū)生物質(zhì)燃燒排放黑碳?xì)馊苣z需引起重視。

3 黑碳排放清單的構(gòu)建

3.1 組織了多批次農(nóng)村能源消耗調(diào)研

圖7 PM2.5的空間分布（a）和觀測點(diǎn)位置（b）及氣團(tuán)軌跡來源聚類（c，HA：紅安、LH：漯河、SX：隨縣、WH：武漢、XY：襄陽） Fig. 7 The spatial distribution of PM2.5(a), the position of sampling site(b), and the cluster of the air mass trajectory(c)(HA: Hongan, LH: Luohe, SX: Suixian, WH: Wuhan, XY: Xiangyang)

采用多種形式（入戶調(diào)研、大學(xué)生假期老家調(diào)研、暑期社會實(shí)踐、微信調(diào)研等），已開展4批次農(nóng)村能源消耗調(diào)研及燃料收集。課題組分別于2016年7月、12月，2017年7月、12月和2018年7月利用學(xué)生放暑假時(shí)間，開展中國典型農(nóng)村能源消耗入戶調(diào)查和常用燃料搜集。設(shè)計(jì)了相應(yīng)的調(diào)查問卷，獲得了調(diào)查數(shù)據(jù)。

3.2 初步研究了民用燃料排放氣溶膠的數(shù)濃度和單顆粒氣溶膠的組成、混合狀態(tài)及實(shí)時(shí)演化特性

基于室內(nèi)模擬燃燒和稀釋通道采樣系統(tǒng)，設(shè)置兩種燃燒狀態(tài)，利用SMPS（14.6～667.1 nm）與單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀（SPAMS，0.2～2.0 μm），對民用蜂窩煤和散煤以及常用生物質(zhì)排放氣溶膠的數(shù)濃度和單顆粒氣溶膠組成、組分混合狀態(tài)和實(shí)時(shí)演化特征開展研究。

民用燃煤種類為淮北蜂窩煤、貴州蜂窩煤、內(nèi)蒙古蜂窩煤、淮北塊煤、貴州塊煤及內(nèi)蒙古塊煤；生物質(zhì)種類為蘋果木、梨木、竹子、松木、柏木、蘆葦及玉米桿。實(shí)驗(yàn)過程中，設(shè)置5種稀釋比，確定最佳稀釋比。民用煤明燒過程中，SMPS測量顆粒物數(shù)濃度隨粒徑呈單峰分布，主要存在三種燃燒狀態(tài)：點(diǎn)火階段、劇烈燃燒階段及燃盡階段。點(diǎn)火階段，超細(xì)顆粒物數(shù)濃度增加；劇烈燃燒階段，顆粒物總數(shù)濃度達(dá)峰值；燃盡階段，數(shù)濃度向小粒徑范圍偏移，總數(shù)濃度為三階段最低。與蜂窩煤相比，塊煤燃燒排放顆粒物粒徑偏大，且第二階段燃燒時(shí)間長。民用煤悶燒過程中，顆粒物數(shù)濃度隨粒徑呈遞減趨勢，排放的顆粒物數(shù)濃度主要集中在核模態(tài)，沒有明顯的狀態(tài)差異。

3.3 初步構(gòu)建了中國民用燃煤（2015 年）和生物質(zhì)燃燒（室內(nèi)燃料燃燒和露天燃燒2003—2016 年）的黑碳1 km×1 km 排放清單

利用Arcgis軟件設(shè)計(jì)了更加精確的城市與農(nóng)村區(qū)域分布，以1 km×1 km分辨率的全國人口密度分布柵格數(shù)據(jù)為基本權(quán)重，設(shè)計(jì)了城市與農(nóng)村地區(qū)全國人口密度柵格數(shù)據(jù)，并以此為權(quán)重，結(jié)合研究中計(jì)算所得清單數(shù)據(jù)進(jìn)行空間插值，得到2015年全國民用煤燃燒排放細(xì)粒子中有機(jī)碳與元素碳1 km×1 km分辨率的網(wǎng)格化清單。圖8為元素碳（EC）單位面積年排放分布情況，最高排放集中在北京中部可達(dá)833.4 kg/a，遠(yuǎn)超過EC在北京地區(qū)排放強(qiáng)度。其中北京與河北地區(qū)、山西大部分地區(qū)、山西南部單位面積排放高出5.0 kg/a，其次則為甘肅與山東地區(qū)。與有機(jī)碳（OC）排放不同，天津地區(qū)元素碳排放量分布不均，其農(nóng)村單位面積排放量較高，城市則排放較低，高排放點(diǎn)分布于天津外環(huán)。元素碳排放在我國南方的空間分布則集中在華東平原與云貴高原地區(qū)，但其排放量仍遠(yuǎn)小于北方，華東平原區(qū)域單位面積年排放在0.5～1.0 kg范圍內(nèi)，云貴高原地區(qū)排放略高于華東，其中有部分地區(qū)排放量在1.0～2.0 kg范圍，且主要集中在貴州地區(qū)，西南地區(qū)元素碳排放則集中在四川東部與重慶交接區(qū)域.華南地區(qū)排放量較低，單位面積年排放小于0.1 kg，且分布較分散，未形成連片排放。

圖8 2015年中國民用燃煤排放細(xì)顆粒物中元素碳1 km×1 km空間分布 Fig. 8 The spatial distribution of the fine particulate element carbon emission from Chinese civil coal combustion at a resolution of 1 km × 1 km in 2015

全國現(xiàn)有碳組分清單研究中，不同學(xué)者對民用燃煤部分排放量開展了定量研究，Klimont等[3]計(jì)算得到2005年中國民用燃煤OC與EC排放為50和37 Gg。Cao等[4]分別計(jì)算了2000年中國民用燃煤城市與農(nóng)村的碳組分排放，結(jié)果表明碳組分排放主要集中在我國北方華北地區(qū)，空間分布與本研究相近，其中城市OC排放量433.8 Gg、EC排放量33.7 Gg；農(nóng)村OC排放量899 Gg、EC排放量487 Gg。OC排放農(nóng)村貢獻(xiàn)率為0.67，EC排放農(nóng)村貢獻(xiàn)率為0.94；本研究中城市OC排放量為68.1 Gg、EC排放量0.9 Gg；農(nóng)村OC排放量169.0 Gg、EC排放量2.4 Gg。其中OC排放農(nóng)村貢獻(xiàn)率為0.71，EC排放農(nóng)村貢獻(xiàn)率為0.73，與Cao等研究結(jié)果具備可比性。本文以更新后的EC排放因子構(gòu)建清單，所得EC排放量普遍低于已有研究結(jié)果。民用燃煤對EC排放的影響仍需持續(xù)觀測，相關(guān)排放因子的補(bǔ)充也亟需進(jìn)行。

4 黑碳對氣候、環(huán)境影響的模擬研究

4.1 黑碳光學(xué)特性模型的建立以及非球形黑碳混合模型對老化后黑碳光學(xué)特性研究的改進(jìn)

首先從觀測數(shù)據(jù)和經(jīng)驗(yàn)公式出發(fā)，建立了κ-ECMie模型，并對其反演黑碳?xì)馊苣z的光學(xué)特征進(jìn)行了驗(yàn)證，力求從最少的觀測參數(shù)得到更可靠的結(jié)果，并在更大的尺度上討論問題。主要方法為以吸濕性參數(shù)、黑碳的體積分?jǐn)?shù)為變量，建立計(jì)算氣溶膠粒子光學(xué)性質(zhì)的模型。該研究工作旨在建立更加真實(shí)的非球形黑碳模型，將有助于提升當(dāng)前數(shù)值模式的模擬性能，進(jìn)而得到更加精確的黑碳及其老化后的光學(xué)特性。該模型與其他研究相比，改進(jìn)的最大亮點(diǎn)和特點(diǎn)是：1）計(jì)算結(jié)果準(zhǔn)確，與觀測結(jié)果比較后發(fā)現(xiàn)比其他方法更符合實(shí)際觀測結(jié)果。2）計(jì)算所需參數(shù)少，所有參數(shù)能夠在常規(guī)觀測中獲得。3）普遍適用性，在不同地區(qū)使用不需要調(diào)整系數(shù)。目前已經(jīng)完成了模型的建立和初步的驗(yàn)證工作。當(dāng)前基于吸濕性參數(shù)和元素碳的體積分?jǐn)?shù)構(gòu)建了一個(gè)適用于南京地區(qū)的大氣消光性質(zhì)的模型（圖9）。結(jié)果表明，南京地區(qū)消光系數(shù)中的81%是由于粒徑在0.2～1.0 μm范圍的顆粒物造成的。在干燥條件下，該粒徑范圍內(nèi)的顆粒物的質(zhì)量分?jǐn)?shù)越大，則消光系數(shù)越大。當(dāng)相對濕度增加時(shí)，消光系數(shù)有顯著的增加。

圖9 在南京對κ-EC-Mie模型的驗(yàn)證[5] Fig. 9 The κ-EC-Mie model verification for Nanjing data[5]

4.2 黑碳?xì)馊苣z的環(huán)境效應(yīng)模擬研究

采用在線大氣化學(xué)耦合模式WRF-Chem研究了黑碳?xì)馊苣z反饋機(jī)制對氣象要素和邊界層發(fā)展的影響，并進(jìn)一步探討了黑碳-邊界層相互作用的機(jī)制對地面臭氧濃度的影響。結(jié)果表明，白天邊界層開始發(fā)展時(shí)，由于黑碳?xì)馊苣z對太陽短波輻射的吸收作用，會加熱邊界層以上的大氣，其中在邊界層頂?shù)募訜嶙铒@著，從而增加了層結(jié)穩(wěn)定度，這使得此時(shí)邊界層的發(fā)展受到抑制。進(jìn)而造成臭氧前體物在邊界層內(nèi)大量累積，最終使得臭氧的光化學(xué)生成在正午之前有所增加。同時(shí)，邊界層的抑制造成湍流強(qiáng)度變?nèi)跏沟酶呖障虻孛孑斔偷某粞趺黠@減少，湍流挾卷減弱，從而導(dǎo)致早晨—中午向下的高濃度挾卷減弱，地面臭氧濃度降低。午后，由于邊界層的發(fā)展遲緩，臭氧在下午仍然存在較明顯的垂直梯度，因此午后的垂直混合作用仍然能夠從高空將臭氧輸送到地面，從而抵消了午前臭氧濃度的減少量。在整個(gè)過程中垂直混合作用在影響地面臭氧濃度中起到了關(guān)鍵作用。該研究的結(jié)果有一定創(chuàng)新性，以往的研究都關(guān)注于邊界層內(nèi)的光化學(xué)反應(yīng)對臭氧濃度的影響，而本研究發(fā)現(xiàn)黑碳-邊界層相互作用的機(jī)制對臭氧濃度也起著不可忽視的作用。并且在前人的研究基礎(chǔ)上，為探討中國高黑碳濃度地區(qū)的臭氧形成機(jī)制提供新思路。

4.3 黑碳?xì)馊苣z的氣候效應(yīng)模擬研究

基于地球系統(tǒng)模式（CESM）的物理參數(shù)化方案，成功自主研發(fā)了歐拉型大氣水成物在線源追蹤方法。該方法基于詳細(xì)的物理參數(shù)化方案，更加適用于大氣水分傳輸?shù)奈锢頇C(jī)制研究，是一種精確定量大氣水成物來源貢獻(xiàn)的方法。本課題的下一步的研究準(zhǔn)備將歐拉型大氣水成物源追蹤方法和黑碳?xì)馊苣z的氣候效應(yīng)的敏感性試驗(yàn)相結(jié)合，考察黑碳影響東亞水循環(huán)的物理機(jī)制。此外，目前已經(jīng)基于CESM模式的物理參數(shù)化方案初步完成了黑碳的行業(yè)源和區(qū)域源追蹤方法的代碼編寫。源追蹤計(jì)算中根據(jù)地理位置、排放源類型以及黑碳類型在模式中增加了48（4×6×2）種黑碳的標(biāo)記物種。該工作將為定量分析全球黑碳來源提供技術(shù)支持。

本課題利用CESM模式針對黑碳輻射效應(yīng)進(jìn)行了研究。模擬研究結(jié)果表明，黑碳直接輻射效應(yīng)的全球平均值為0.43 W·m-2。Ramanathan[8]發(fā)現(xiàn)多個(gè)觀測和模式測定后，黑碳的直接輻射強(qiáng)迫值為0.4～1.2 W·m-2，而大多數(shù)的GCMs（全球氣候模式）模擬值會由于模式忽略黑碳與其他氣溶膠內(nèi)混等原因，導(dǎo)致模擬值低于觀測值，模擬范圍大概為0.2～0.4 W·m-2。Bond[9]統(tǒng)計(jì)了大量有關(guān)黑碳輻射效應(yīng)的研究，認(rèn)為黑碳輻射強(qiáng)迫值應(yīng)為0.71 W·m-2（90%不確定性范圍），模式對黑碳直接輻射效應(yīng)的最佳模擬范圍應(yīng)在0.08～1.27 W·m-2。因此，本研究模擬的黑碳直接輻射效應(yīng)的全球平均值與以往的觀測結(jié)果一致。

青藏高原是黑碳的冰雪反照率效應(yīng)的敏感區(qū)，模擬結(jié)果表明在該地區(qū)黑碳引起的地表輻射強(qiáng)迫為正值，其值為0.8～12 W·m-2，而東亞其他地區(qū)黑碳引起的地表輻射強(qiáng)迫往往為負(fù)值。黑碳對云滴有效半徑和云內(nèi)液水路徑的影響可以分別表征黑碳的第一間接輻射效應(yīng)和第二間接輻射效應(yīng)。結(jié)果表明，黑碳使得東亞地區(qū)3—6月和12月的云滴有效半徑顯著減小，而其他月份云滴有效半徑增加。在云內(nèi)水汽含量不變的情況下，云滴數(shù)濃度增加，云滴有效半徑減小，從而導(dǎo)致云反照率增加，輻射強(qiáng)迫變大。黑碳在不同季節(jié)對中國第二間接效應(yīng)造成的不同影響：冬季，黑碳造成中國上空的液水路徑增加，使得第二間接效應(yīng)增強(qiáng)。夏季，中國北部和南部地區(qū)液水路徑增加，表明黑碳使得該地區(qū)第二間接效應(yīng)增強(qiáng)；而華北地區(qū)的液水路徑減少，第二間接效應(yīng)減弱。

黑碳通過其一系列的氣候效應(yīng)還會影響到東亞地區(qū)的季風(fēng)和降水。夏季黑碳引起的季風(fēng)區(qū)降水變化出現(xiàn)了明顯的南澇北旱現(xiàn)象。長江中下游以南地區(qū)（32°N以南）的降水大范圍增加1 mm·d-1以上，而華東以北地區(qū)，包括部分華中地區(qū)（32°N以北）的降水減少了-1.2～-0.4 mm·d-1，南北差異較明顯。冬季黑碳引起東亞沿岸地區(qū)降水增加（尤其長江中下游地區(qū)），但增加幅度不大，為0.2 mm·d-1左右。除東亞降水受到黑碳的影響，東亞季風(fēng)的強(qiáng)度夜有所變化。東亞夏季風(fēng)在華北減弱，而在華南增強(qiáng)。這與夏季降水的變化相符（即南澇北旱）。冬季則出現(xiàn)南上的海上濕潤氣流，使得東亞冬季風(fēng)明顯減弱。

進(jìn)一步的研究還發(fā)現(xiàn)，黑碳對東亞副熱帶西風(fēng)急流的位置、強(qiáng)度會產(chǎn)生影響。結(jié)果表明，夏季黑碳濃度增加會加熱整層大氣，而在不同緯度的加熱效果不同，從而產(chǎn)生了溫度經(jīng)向梯度的異常，在急流北側(cè)，有較強(qiáng)的正溫度梯度異常，減小了負(fù)的經(jīng)向溫度梯度。由于高層風(fēng)速由低層溫度梯度所控制，因此黑碳濃度增加會造成夏季急流減弱。而在冬季，黑碳濃度高越高，其對大氣的加熱越強(qiáng)。由于黑碳在緯向的分布不均勻會造成經(jīng)向溫度梯度異常：急流北側(cè)產(chǎn)生正溫度梯度異常，南側(cè)產(chǎn)生負(fù)溫度梯度異常，最終使得冬季急流南移。

5 黑碳的健康效益評估

5.1 北京地區(qū)BC 和PM2.5對居民循環(huán)系統(tǒng)死亡率的影響

利用2005—2011年北京地區(qū)黑碳濃度和循環(huán)系統(tǒng)死亡人數(shù)資料，采用GAM（時(shí)間序列的半?yún)?shù)廣義相加模型）模型[10]進(jìn)行研究。分析得到，在實(shí)際大氣環(huán)境下以四分位范圍IQR計(jì)量（Inter Quartie Range，IQR），即IQR為第25百分位數(shù)（P25）～第75百分位數(shù)（P75），北京PM2.5日均濃度比BC高一個(gè)量級。在所有的滯后日，PM2.5的超額死亡風(fēng)險(xiǎn)（ER）范圍為1.2～4.1，BC為1.3～2.7，BC的健康效應(yīng)只是略低于PM2.5。在實(shí)際大氣環(huán)境下，PM2.5與BC的濃度很難同時(shí)增加10 μg/m3，BC濃度的絕對增量遠(yuǎn)小于PM2.5，但是為了方便量化比較，國際上廣泛存在第二種度量方法以10 μg/m3計(jì)量在所有的滯后日，PM2.5的超額死亡風(fēng)險(xiǎn)范圍為0.2～0.7，BC為2.3～4.8，BC的健康效應(yīng)是PM2.5的6倍以上。

5.2 北京地區(qū)BC 和PM2.5對居民呼吸系統(tǒng)死亡率的影響

在自然滯后日（lag0～4），PM2.5的峰值出現(xiàn)在lag0，BC的仍出現(xiàn)在lag1。對于PM2.5，呼吸系統(tǒng)的ER值大于循環(huán)系統(tǒng)的，對于BC，呼吸系統(tǒng)與循環(huán)系統(tǒng)的ER值差距不大。以IQR計(jì)量，在所有的滯后日，PM2.5的超額死亡風(fēng)險(xiǎn)（ER）范圍為-0.5～4.8，BC為-1.3～2.7，BC的健康效應(yīng)略低于PM2.5。以10 μg/m3計(jì)量，在所有的滯后日，PM2.5的超額死亡風(fēng)險(xiǎn)（ER）范圍為-0.1～1.0，BC為-2.3～4.7，BC的健康效應(yīng)遠(yuǎn)高于PM2.5。

5.3 北京地區(qū)BC 和PM2.5對不同人群呼吸、循環(huán)系統(tǒng)死亡率的影響

PM2.5引起的循環(huán)系統(tǒng)超額死亡風(fēng)險(xiǎn)均高于BC。對于PM2.5男性的健康風(fēng)險(xiǎn)高于女性，對于BC女性的健康風(fēng)險(xiǎn)高于男性；老年人群的超額死亡風(fēng)險(xiǎn)高于較為年輕的人群。在65歲以下的人群中，PM2.5與BC引起的超額死亡風(fēng)險(xiǎn)數(shù)值比較接近；受教育程度較低的人群的PM2.5與BC的健康風(fēng)險(xiǎn)較高。PM2.5超額死亡風(fēng)險(xiǎn)的組間差值較大。

PM2.5引起的呼吸系統(tǒng)超額死亡風(fēng)險(xiǎn)均高于BC。無論P(yáng)M2.5或是BC，男性的健康風(fēng)險(xiǎn)高于女性；對于老年人群PM2.5呼吸系統(tǒng)健康風(fēng)險(xiǎn)略低于較年輕人群，而對于老年人群BC呼吸系統(tǒng)健康風(fēng)險(xiǎn)略高于較年輕人群（BC的0～64歲組結(jié)果未通過顯著性檢驗(yàn)）；對于受教育程度較低的人群，PM2.5與BC的呼吸系統(tǒng)健康風(fēng)險(xiǎn)均較高。

5.4 北京BC 濃度與氣溫對疾病急診就診人數(shù)的影響研究

5.4.1 北京市BC 和氣溫單要素對不同人群急診就診人數(shù)的影響

2009—2011年BC和氣溫單獨(dú)作用對北京市不同人群急診就診人數(shù)的影響差異均較大，對總急診就診人數(shù)在當(dāng)天直到滯后1天的情況下均顯著，對于呼吸系統(tǒng)疾病僅在當(dāng)天顯著，對心腦血管疾病則在滯后5天的情況下顯著。在最佳滯后時(shí)間條件下，BC日均濃度每增加10 μg/m3，其總急診就診人數(shù)、呼吸和心腦血管疾病急診就診人數(shù)對應(yīng)的RR（Relative Risk）分別為1.0035、1.0050和1.0057。

5.4.2 北京市BC 和氣溫共同作用的健康效應(yīng)研究

2009—2011年北京市高溫與BC協(xié)同作用對不同人群急診就診總?cè)藬?shù)的影響均存在協(xié)同作用。氣溫高于26 ℃，BC對總急診就診、呼吸和心腦血管疾病急診就診人數(shù)影響的ER分別為0.85%, 2.46%和0.93%。

5.5 成都市BC 濃度與氣溫的健康效應(yīng)及協(xié)同作用研究

1）成都市BC濃度對呼吸和循環(huán)系統(tǒng)死亡人數(shù)影響分析

2010—2015年成都市BC對總死亡、呼吸和心腦血管疾病死亡人數(shù)的影響存在滯后效應(yīng)，BC在滯后一天Lag1d時(shí)RR均達(dá)到最大，分別為1.0015%, 1.0019%和1.0012%, BC對呼吸系統(tǒng)疾病死亡的影響相對較高。

2）BC對成都市不同人群死亡人數(shù)影響的短期健康效應(yīng)風(fēng)險(xiǎn)評估

2010—2015年成都市BC累計(jì)滯后2d造成的總死亡和呼吸系統(tǒng)疾病死亡人數(shù)分別為8494和2200人，其對應(yīng)的歸因風(fēng)險(xiǎn)（AFs: Attributable Fractions）分別為2.29%和2.44%；累積滯后1d的BC造成2558例心腦血管疾病死亡，對應(yīng)AFs為2.19%。

6 結(jié)論

通過此項(xiàng)目的開展，進(jìn)一步完善了原有的飛機(jī)觀測平臺，形成了艙內(nèi)艙外從氣溶膠到云物理降水粒子探頭的全套觀測系統(tǒng)，涵蓋了5類22套儀器，在原有的基礎(chǔ)上增加了光學(xué)遙感探測，形成了先進(jìn)的大氣云物理、大氣光學(xué)、大氣氣溶膠和大氣遙感的國際綜合觀測平臺，與美國NOAA、NCAR、懷俄明大學(xué)、英國FAMM大氣觀測平臺處在同等水平。通過課題大量的全國飛機(jī)航測，填補(bǔ)了國內(nèi)黑碳?xì)馊苣z的質(zhì)量濃度、粒徑、混合老化特性觀測的空白。尤其為氣候模式評估中國黑碳?xì)馊苣z的正負(fù)輻射強(qiáng)迫提供了強(qiáng)大的數(shù)據(jù)支撐。通過對吸收，散射，消光等大氣黑碳光學(xué)的垂直觀測，可以對氣溶膠觀測網(wǎng)（AERONET）和MODIS衛(wèi)星光學(xué)特性進(jìn)行修正。利用大量的黑碳航測數(shù)據(jù)，可以驗(yàn)證評估氣候模式中BC的輻射強(qiáng)迫及輻射傳輸模式中奇異譜分析（SSA）的合理性。為評估中國黑碳對氣候的影響，增加我國在國際氣候談判中的話語權(quán)。

基于自上而下方法，構(gòu)建了中國民用燃煤排放OC和EC高空間分辨率排放清單（1 km×1 km），該項(xiàng)工作可為我國民用散煤控制及其導(dǎo)致的污染時(shí)空分布格局研究提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)支撐。系統(tǒng)梳理了我國建國以來（1949—2015年）秸稈露天焚燒控制和生物質(zhì)能源利用的相關(guān)政策?；诙嘈l(wèi)星數(shù)據(jù)（MCD14ML和MCD64 AL）及更新的生物質(zhì)數(shù)據(jù)（生物量數(shù)據(jù)、植被區(qū)劃數(shù)據(jù)及本地排放因子）。構(gòu)建了2003—2015年我國中東部地區(qū)長時(shí)間尺度的高時(shí)空分辨率的生物質(zhì)露天焚燒（包括森林、灌叢、草類及作物秸稈）排放清單。在上述研究建立的衛(wèi)星反演數(shù)據(jù)方法，融合多衛(wèi)星產(chǎn)品、課題組野外調(diào)查、高分辨率植被數(shù)據(jù)、更新的薪柴數(shù)據(jù)及更新的歷年詳細(xì)的排放參數(shù)，課題組近期建立了中國2003—2016年度的高時(shí)空分辨率的生物質(zhì)露天焚燒及室內(nèi)燃燒的綜合排放清單。

項(xiàng)目針對黑碳排放及其氣候環(huán)境效應(yīng)模擬相關(guān)的幾個(gè)關(guān)鍵問題，包括獲得了對氣候和環(huán)境效應(yīng)評估中亟需的黑碳在大氣中老化后的混合狀態(tài)、光學(xué)性質(zhì)等參數(shù)，研究結(jié)果可為識別黑碳的高濃度排放特征及其在高濃度排放條件下的老化機(jī)制、環(huán)境氣候效應(yīng)提供理論依據(jù)。此外，黑碳?xì)馊苣z對邊界層產(chǎn)生作用，進(jìn)而對地面臭氧濃度產(chǎn)生影響。對其中機(jī)理的認(rèn)識，有助于減少黑碳對大氣環(huán)境的負(fù)面作用。以上對黑碳的環(huán)境和氣候效應(yīng)的研究，可提升我國科學(xué)家在黑碳領(lǐng)域的話語權(quán)。研發(fā)的歐拉型大氣水成物在線源追蹤方法，更加適用于大氣水分傳輸?shù)奈锢頇C(jī)制研究，將其與黑碳?xì)馊苣z的輻射效應(yīng)相結(jié)合可以加深理解黑碳影響水循環(huán)的物理機(jī)制?；赪RF-Chem和CESM模式研發(fā)的黑碳源追蹤方法將為我國的黑碳減排提供科學(xué)參考。黑碳?xì)馊苣z光學(xué)性質(zhì)的研究，有利于改進(jìn)當(dāng)前模式中黑碳輻射的參數(shù)化方案，進(jìn)一步提升對黑碳的環(huán)境、氣候效應(yīng)的理解。

開展黑碳和人群健康相關(guān)資料的補(bǔ)充收集和數(shù)據(jù)質(zhì)控，融合地面黑碳濃度觀測、衛(wèi)星資料以及再分析資料，建立全國BC濃度數(shù)據(jù)集，分析其時(shí)空分布特征。結(jié)合人口分布等信息，建立黑碳的人口暴露水平評估方法。建立典型城市黑碳-健康暴露反應(yīng)關(guān)系，開展黑碳對人體肺部細(xì)胞的毒理作用實(shí)驗(yàn)。開展了黑碳、細(xì)顆粒物濃度和氣溫等因子對人體健康影響的協(xié)同效應(yīng)研究。系統(tǒng)開展不同減排方案和氣候情景下黑碳造成的居民健康經(jīng)濟(jì)損失評估。根據(jù)黑碳?xì)夂?健康效應(yīng)評估及減排策略，與健康損失的經(jīng)濟(jì)成本進(jìn)行綜合分析，建立了黑碳?xì)馊苣z氣候-健康效應(yīng)評估平臺，提出優(yōu)化的減排方案，未來進(jìn)一步形成科學(xué)咨詢報(bào)告。