周變紅, 曹 夏, 張容端, 劉雅雯, 王 錦
(1.寶雞文理學(xué)院地理與環(huán)境學(xué)院陜西省災(zāi)害監(jiān)測(cè)與機(jī)理模擬重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,陜西寶雞 721013 2.中國(guó)科學(xué)院地球環(huán)境研究所氣溶膠化學(xué)與物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,西安 710061)
近些年來(lái)霧霾頻繁發(fā)生,短時(shí)空氣質(zhì)量惡化已經(jīng)引起人們的廣泛關(guān)注[1-2],以顆粒物為首要污染物的大氣復(fù)合污染對(duì)人們的生產(chǎn)、生活以及身體健康造成嚴(yán)重的影響[3-4]. 中國(guó)大多數(shù)城市,如北京[5]、廣州[6]、上海[7]等地區(qū)在過(guò)去10年均經(jīng)歷了霾增多事件,主要表現(xiàn)是顆粒物數(shù)濃度、PM2.5質(zhì)量濃度增加,空氣能見(jiàn)度降低. 國(guó)內(nèi)外對(duì)于顆粒物數(shù)濃度均有研究,國(guó)外從20世紀(jì)90年代就開(kāi)始了煙花爆竹燃放期間大氣顆粒物粒徑分布及其質(zhì)量濃度的觀測(cè)研究,并在此方面取得了許多研究結(jié)果[8-9]. Thakur B等[10]和Moreno T等[11]對(duì)印度Deepawali(萬(wàn)燈節(jié))期間和西班牙瓦倫西亞Las Fallas期間煙花和篝火污染時(shí)的氣溶膠進(jìn)行收集,發(fā)現(xiàn)污染物濃度在煙花爆竹燃放時(shí)段高出其他時(shí)間段數(shù)倍,表明煙花對(duì)空氣污染水平的貢獻(xiàn)巨大;同時(shí)國(guó)外利用自動(dòng)分級(jí)采樣系統(tǒng)[12]和掃描電遷移率粒徑度譜儀(SMPS)等[13]儀器對(duì)大氣顆粒物的粒徑分布進(jìn)行觀測(cè),并分析其變化特征以及顆粒物與氣象因子間的聯(lián)系. 國(guó)內(nèi)對(duì)大氣顆粒物數(shù)濃度、顆粒物分布及其與氣象因子關(guān)系的研究主要集中在長(zhǎng)江三角洲[14-16]、京津冀[17]以及珠江三角洲[18-19]等經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)地區(qū). 沈麗娟等[14]利用嘉興市2015年春節(jié)期間的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù),研究煙花爆竹燃放對(duì)不同功能區(qū)和不同大氣污染物的影響;吳丹等[15]、卞慧湘等[16]、孟凡勝等[17]和韓冰雪等[18]分別利用APS、WPS、Grimm180和SMPS等儀器對(duì)氣溶膠數(shù)濃度進(jìn)行觀測(cè)及譜分布特征研究,為認(rèn)識(shí)氣溶膠污染特征提供了依據(jù). 還有研究利用PM2.5來(lái)反演氣溶膠數(shù)濃度譜,如珠三角地區(qū)[19]. 2015年12月4日—2016年1月8日在西安交通大學(xué)曲江校區(qū)對(duì)顆粒物進(jìn)行觀測(cè),研究發(fā)現(xiàn)陰霾日顆粒物數(shù)濃度比正常日有所增加,但其晝夜變化沒(méi)有正常日明顯[20];Meng等[21]通過(guò)對(duì)沈陽(yáng)2006年12月1日—2008年11月30日顆粒物數(shù)濃度分析,發(fā)現(xiàn)直徑小于0.5 μm的顆粒可能是造成空氣污染和不利健康影響的主要原因,且不利健康的影響可能隨著顆粒物粒徑的減小而增加. 李瑞芃等[22]研究不同天氣條件下青島春季大氣顆粒物數(shù)濃度譜的分布,發(fā)現(xiàn)沙塵天氣對(duì)粗顆粒物的影響較大.
寶雞市大氣污染的研究主要集中在水溶性無(wú)機(jī)離子的粒徑分布[23]和黑碳?xì)馊苣z(Black carbon BC)質(zhì)量濃度的研究[24]. 本研究通過(guò)對(duì)寶雞市區(qū)顆粒物及同期氣象因子的觀測(cè),分析了春節(jié)期間大氣顆粒物質(zhì)量濃度、數(shù)濃度的變化情況及其與同期氣象因子的相關(guān)性,以期為寶雞市區(qū)防污治霾提供科學(xué)支撐.
采樣點(diǎn)設(shè)立在寶雞市寶雞文理學(xué)院新校區(qū),距地面約20 m,采樣點(diǎn)周?chē)鸁o(wú)明顯工業(yè)源. 該觀測(cè)點(diǎn)北面為渭河,南面為商業(yè)街,西面為住宅區(qū),視野開(kāi)闊. 于2018年2月13日—3月4日進(jìn)行觀測(cè),其中2月15日—2月17日和3月2日—3月3日為煙花爆竹集中燃放時(shí)間,其余時(shí)間段為非煙花爆竹燃放期間.
觀測(cè)儀器為德國(guó)Grimm 公司生產(chǎn)的Grimm 180 顆粒物觀測(cè)儀. 該儀器采用符合美國(guó)環(huán)境保護(hù)署(US EPA)標(biāo)準(zhǔn)的TSP 切割頭,采樣頻率5 min一次,采樣流速1.2 L/min. 該儀器基于激光散射原理,可獲得31個(gè)粒徑通道大氣顆粒物的數(shù)濃度,儀器按照文獻(xiàn)[25]標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行日常檢查和定期維護(hù). 根據(jù)所觀測(cè)的數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn),粒徑在10 μm以上的顆粒物數(shù)濃度極低,故文中研究?jī)H對(duì)10 μm 以下的顆粒物數(shù)濃度進(jìn)行統(tǒng)計(jì),并參照姚青等[26]的方法,將其數(shù)濃度分為0.25~1 μm、1~2.5 μm 和2.5~10 μm 3 段,分別用PN0.25~1(亞微米粒子)、PN1~2.5(細(xì)粒子)和PN2.5~10(粗粒子)表示不同粒徑的數(shù)濃度(個(gè)/L),不同粒徑的顆粒物質(zhì)量濃度(μg/m3)用PM10、PM2.5和PM1表示.
測(cè)量數(shù)據(jù)首先剔除儀器更換濾膜和停電時(shí)標(biāo)記為壞點(diǎn)的值,計(jì)算小時(shí)均值和日均值時(shí)保證數(shù)據(jù)有效率大于75%,同期的風(fēng)向、風(fēng)速、降水量、氣溫、相對(duì)濕度等常規(guī)氣象資料采用就近自動(dòng)氣象站數(shù)據(jù),并嚴(yán)格控制質(zhì)量.
圖1為煙花爆竹燃放和非煙花爆竹燃放期間顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)濃度的日內(nèi)變化曲線(xiàn). 由圖1可以看出,煙花爆竹燃放和非煙花爆竹燃放期間,顆粒物質(zhì)量濃度(PM10、PM2.5和PM1)和數(shù)濃度(PN0.25~1、PN1~2.5和PN2.5~10)均呈現(xiàn)出“雙峰雙谷”趨勢(shì). 10時(shí)顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)濃度出現(xiàn)第一個(gè)峰值,主要是由于上班高峰期機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣的排放,大氣層穩(wěn)定,垂直方向湍流輸送比較弱;午后太陽(yáng)輻射逐漸增強(qiáng),地面增溫較快,混合層高度升高,環(huán)境容量較大,垂直擴(kuò)散條件較好,利于污染物的擴(kuò)散和輸送,15時(shí)達(dá)到最低值;20時(shí)達(dá)到第二個(gè)峰值,主要是由于下班高峰期車(chē)流量增多,烹飪活動(dòng)開(kāi)始;之后由于人為活動(dòng)逐漸變少,顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)濃度逐漸降低,5時(shí)出現(xiàn)另一個(gè)谷值. 煙花爆竹燃放期間,PM10、PM2.5和PM1的質(zhì)量濃度分別比非煙花爆竹燃放期間高2倍、2.2倍和2.4倍左右;煙花爆竹燃放期間PN0.25~1、PN1~2.5和PN2.5-10分別比非煙花爆竹燃放期間高2.4倍、1.5倍和1.6倍,說(shuō)明煙花爆竹的燃放對(duì)顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)濃度均有影響,且對(duì)PN0.25~1和PM1影響較大.
圖1 煙花爆竹和非煙花爆竹燃放期間顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)濃度的日內(nèi)變化曲線(xiàn)圖Fig.1 Intraday variation curves of mass concentration and number concentration of particulate matter during the periods with or without fireworks and firecrackers
圖2為觀測(cè)期間相對(duì)濕度、能見(jiàn)度、氣溫和降水量的逐日分布圖. 觀測(cè)期間相對(duì)濕度的平均值51%±20%;平均氣溫-2.1 ℃;降水總量117 mm,共發(fā)生3次有效降水且均為中雨以上(≥10 mm),分別是2月19日(46 mm),2月20 日(17 mm)和3月4日(54 mm);能見(jiàn)度為(11.1±5.0)km,最低能見(jiàn)度發(fā)生在2 月16 日(2.2 km)8 時(shí),根據(jù)文獻(xiàn)[27]統(tǒng)計(jì),共有8 d為灰霾日,分別為2月13日—17日、27日、3月2日、3日和2月24日為沙塵天氣且3月2日為元宵節(jié).
觀測(cè)期間PM10質(zhì)量濃度平均值為(139.3±95.0)μg/m3,PM2.5質(zhì)量濃度平均值為(88.8±61.4)μg/m3,PM1質(zhì)量濃度平均值為(73.9±59.8)μg/m3;PM2.5/PM10比值為0.54±0.29,說(shuō)明觀測(cè)期間細(xì)粒子為主要污染物. 觀測(cè)期間大氣中顆粒物數(shù)濃度為115~1 831 209 個(gè)/L,平均為271 673 個(gè)/L.不同顆粒物中,粒徑為0.25~1 μm 顆粒物數(shù)濃度最高,平均為812 032 個(gè)/L;1~2.5 μm次之,平均為2375個(gè)/L;2.5~10 μm最低,平均為614個(gè)/L. 顆粒物數(shù)濃度隨粒徑增大,呈現(xiàn)遞減的趨勢(shì),即PN0.25~1>PN1~2.5>PN2.5~10. 由圖3可看出,顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)濃度的變化趨勢(shì)基本一致. 2月13日—17日(霾日)顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)濃度均較其他天氣數(shù)值高,2月15日(除夕)和16日(春節(jié))顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)濃度增多主要與煙花爆竹的燃放有關(guān);2月24日(沙塵日)PM10的質(zhì)量濃度升高,PM2.5和PM1的質(zhì)量濃度降低,顆粒物數(shù)濃度也呈現(xiàn)出相似的規(guī)律,即PN0.25~1減少,PN2.5~10增多;3月2日(元宵節(jié))顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)濃度較前一天上升,主要是與煙花爆竹的燃放有關(guān).
圖2 相對(duì)濕度、能見(jiàn)度、氣溫和降水量的逐日分布圖Fig.2 Daily distribution of relative humidity,visibility,temperature and precipitation
圖3 顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)濃度逐日變化曲線(xiàn)圖Fig.3 Daily variation curve of mass concentration and number concentration of particulate matter
從觀測(cè)時(shí)間中選取了2月13日0時(shí)—2月21日23時(shí)進(jìn)行分析,觀測(cè)期間小時(shí)顆粒物數(shù)濃度隨時(shí)間的變化如圖4所示. 15日(除夕)18時(shí)—20時(shí)顆粒物數(shù)濃度逐漸增多,這是因?yàn)樵摃r(shí)間段是烹飪的高峰期,同時(shí)居民也開(kāi)始燃放鞭炮;16日(春節(jié))0時(shí)—2時(shí)顆粒物數(shù)濃度逐漸增加,16日6時(shí)—9時(shí)和16日18時(shí)—23時(shí)這兩個(gè)時(shí)間段顆粒物數(shù)逐漸增多,17日也出現(xiàn)同樣的變化趨勢(shì),這是由于這兩個(gè)時(shí)間段是燃放煙花的高峰期.由觀測(cè)數(shù)據(jù)可知,春節(jié)期間煙花爆竹燃放期段PN0.25~1的顆粒物數(shù)濃度比非春節(jié)期間增加2.5倍左右,這與青島春節(jié)期間煙花爆竹燃放對(duì)粒徑<1.0 μm的細(xì)顆粒的貢獻(xiàn)顯著結(jié)果接近[28]. 同樣,上海和北京等地也有類(lèi)似結(jié)果[29],煙花爆竹燃放時(shí)段PN1~2.5比非春節(jié)期間高1.3倍左右,PN2.5~10比非春節(jié)期間約高1.2倍. 2月18日—21日顆粒物數(shù)濃度較2月15日—17日相比大幅度下降,原因是2月18日開(kāi)始,煙花爆竹的燃放逐漸減少.
圖4 春節(jié)期間顆粒物數(shù)濃度的逐時(shí)變化曲線(xiàn)分布圖Fig.4 Time-dependent curve distribution of particle concentration during the Spring Festival
表1為寶雞市區(qū)春節(jié)期間PN0.25~1、PN1~2.5和PN2.5~10與氣象因子(相對(duì)濕度和風(fēng)速)日變化進(jìn)行Pearson相關(guān)性分析(SPSS14.0)的結(jié)果. PN0.25~1和PN1~2.5的日變化與相對(duì)濕度(RH)日變化呈顯著正相關(guān),相關(guān)系數(shù)分別為0.629和0.568,PN2.5~10與相對(duì)濕度(RH)無(wú)明顯相關(guān)性. 表明相對(duì)濕度與細(xì)顆粒物間的相關(guān)性較強(qiáng),主要是由于濕度均小于70%,且顆粒物具有吸濕性. 另外,大氣中霧滴增加,使得細(xì)顆粒物加速增大沉降,故使得顆粒物濃度(PN0.25~1)上升最明顯,這與楊志文[30]、郎鳳玲[31]等研究結(jié)果一致;PN0.25~1、PN1~2.5和PN2.5~10均與風(fēng)速呈顯著負(fù)相關(guān),相關(guān)系數(shù)分別為-0.714、-0.783 和-0.571,風(fēng)速對(duì)細(xì)顆粒物影響更為顯著.
寶雞市風(fēng)速風(fēng)向玫瑰圖如圖5所示. 2018年2 月13 日—3 月4 日期間,主導(dǎo)風(fēng)向是東南東風(fēng),風(fēng)速較大. 風(fēng)速為3.5~4.0 m/s的風(fēng)向?yàn)闁|風(fēng)、東南東風(fēng)、東南風(fēng)、和西北西風(fēng),風(fēng)速為4.5~5.0 m/s的風(fēng)向?yàn)闁|南東風(fēng),風(fēng)速為4.0~4.5 m/s的風(fēng)向?yàn)闁|南風(fēng)、東南東風(fēng)和西北西風(fēng). 偏東風(fēng)會(huì)將東部的污染物傳輸?shù)綄氹u,且寶雞市西面、北面和南面地勢(shì)高,偏東風(fēng)出現(xiàn)時(shí),容易造成污染物累積.
表1 顆粒物數(shù)濃度和氣象因子日變化相關(guān)性分析Tab.1 Correlation analysis of intra-day variation of particle concentration and meteorological factors
圖5 風(fēng)速風(fēng)向玫瑰圖Fig.5 Wind speed rose diagram
為能夠清晰地看出春節(jié)期間寶雞市區(qū)氣團(tuán)的運(yùn)動(dòng)軌跡,采用HYSPLIT模型對(duì)該區(qū)域2月14日—2月15日的氣團(tuán)后向軌跡進(jìn)行分析(圖6). 分析表明,寶雞市區(qū)2月14日—2月15日污染發(fā)生時(shí)氣團(tuán)主要來(lái)自于本地源的影響,在100 m高空氣團(tuán)來(lái)源于秦嶺地區(qū),氣團(tuán)基本在低空或近地面運(yùn)動(dòng),500 m及1000 m高空氣團(tuán)2月14日基本表現(xiàn)為低空或近地面運(yùn)動(dòng),2月15日0時(shí)—14時(shí)邊界層高度較高且移動(dòng)速度較快,說(shuō)明春節(jié)期間寶雞市區(qū)污染物主要是由于本地源的影響.
圖6 寶雞市2月16日0時(shí)36 h后向氣團(tuán)軌跡Fig.6 36 h backward trajectory of air particles arriving in Baoji at 00:00 February 16
1)春節(jié)期間寶雞市區(qū)顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)濃度的日變化趨勢(shì)基本相似,呈“雙峰雙谷”型,峰值分別出現(xiàn)在10時(shí)和20時(shí),谷值出現(xiàn)在5時(shí)和15時(shí). 煙花爆竹燃放期間PM10、PM2.5和PM1質(zhì)量濃度比非春節(jié)期間高,分別高出2、2.2和2.4倍左右;PN0.25~1、PN1~2.5和PN2.5~10比非春節(jié)期間分別高出2.4、1.5和1.6倍左右.
2)春節(jié)期間寶雞市區(qū)PM10、PM2.5和PM1的平均質(zhì)量濃度分別為(139.3±95.0)μg/m3、(88.8±61.4)μg/m3和(73.9±59.8)μg/m3,PM2.5/PM10為0.54±0.29,表明寶雞市區(qū)春節(jié)前后污染物以細(xì)顆粒為主. 春節(jié)期間大氣顆粒物數(shù)濃度為115~1 831 209個(gè)/L,平均為271 673 個(gè)/L,粒徑為0.25~1 μm、1~2.5 μm和2.5~10 μm的顆粒物數(shù)濃度平均值分別為812 032、2375個(gè)/L和614個(gè)/L,顆粒物數(shù)濃度隨粒徑增大,呈現(xiàn)遞減的變化趨勢(shì). 春節(jié)煙花爆竹燃放期間PN0.25~1的顆粒物數(shù)濃度比非春節(jié)期間增加2.5 倍左右;PN1~2.5比非春節(jié)期間增加1.3 倍;PN2.5~10比非春節(jié)期間增加1.2倍.
3)PN0.25~1和PN1~2.5與RH 的日變化存在顯著正相關(guān),其相關(guān)系數(shù)是0.629 和0.568,RH 小于70%時(shí),其與細(xì)顆粒物相關(guān)性較強(qiáng);PN0.25~1、PN1~2.5和PN2.5~10均與風(fēng)速均呈顯著負(fù)相關(guān),相關(guān)系數(shù)分別為-0.714、-0.783和-0.571;觀測(cè)期間寶雞市區(qū)的主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|南東風(fēng),風(fēng)速最高達(dá)到4.5~5.0 m/s,說(shuō)明其受東郊區(qū)煙花爆竹燃放的影響較大.
4)氣團(tuán)運(yùn)動(dòng)軌跡表明,春節(jié)期間寶雞市區(qū)大氣污染主要是受本地源的影響.