周變紅， 曹 夏， 張容端， 劉雅雯， 王 錦

（1.寶雞文理學(xué)院地理與環(huán)境學(xué)院陜西省災(zāi)害監(jiān)測(cè)與機(jī)理模擬重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，陜西寶雞 721013 2.中國(guó)科學(xué)院地球環(huán)境研究所氣溶膠化學(xué)與物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西安 710061）

近些年來(lái)霧霾頻繁發(fā)生，短時(shí)空氣質(zhì)量惡化已經(jīng)引起人們的廣泛關(guān)注［1-2］，以顆粒物為首要污染物的大氣復(fù)合污染對(duì)人們的生產(chǎn)、生活以及身體健康造成嚴(yán)重的影響［3-4］. 中國(guó)大多數(shù)城市，如北京［5］、廣州［6］、上海［7］等地區(qū)在過(guò)去10年均經(jīng)歷了霾增多事件，主要表現(xiàn)是顆粒物數(shù)濃度、PM2.5質(zhì)量濃度增加，空氣能見(jiàn)度降低. 國(guó)內(nèi)外對(duì)于顆粒物數(shù)濃度均有研究，國(guó)外從20世紀(jì)90年代就開(kāi)始了煙花爆竹燃放期間大氣顆粒物粒徑分布及其質(zhì)量濃度的觀測(cè)研究，并在此方面取得了許多研究結(jié)果［8-9］. Thakur B等［10］和Moreno T等［11］對(duì)印度Deepawali（萬(wàn)燈節(jié)）期間和西班牙瓦倫西亞Las Fallas期間煙花和篝火污染時(shí)的氣溶膠進(jìn)行收集，發(fā)現(xiàn)污染物濃度在煙花爆竹燃放時(shí)段高出其他時(shí)間段數(shù)倍，表明煙花對(duì)空氣污染水平的貢獻(xiàn)巨大；同時(shí)國(guó)外利用自動(dòng)分級(jí)采樣系統(tǒng)［12］和掃描電遷移率粒徑度譜儀（SMPS）等［13］儀器對(duì)大氣顆粒物的粒徑分布進(jìn)行觀測(cè)，并分析其變化特征以及顆粒物與氣象因子間的聯(lián)系. 國(guó)內(nèi)對(duì)大氣顆粒物數(shù)濃度、顆粒物分布及其與氣象因子關(guān)系的研究主要集中在長(zhǎng)江三角洲［14-16］、京津冀［17］以及珠江三角洲［18-19］等經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)地區(qū). 沈麗娟等［14］利用嘉興市2015年春節(jié)期間的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，研究煙花爆竹燃放對(duì)不同功能區(qū)和不同大氣污染物的影響；吳丹等［15］、卞慧湘等［16］、孟凡勝等［17］和韓冰雪等［18］分別利用APS、WPS、Grimm180和SMPS等儀器對(duì)氣溶膠數(shù)濃度進(jìn)行觀測(cè)及譜分布特征研究，為認(rèn)識(shí)氣溶膠污染特征提供了依據(jù). 還有研究利用PM2.5來(lái)反演氣溶膠數(shù)濃度譜，如珠三角地區(qū)［19］. 2015年12月4日—2016年1月8日在西安交通大學(xué)曲江校區(qū)對(duì)顆粒物進(jìn)行觀測(cè)，研究發(fā)現(xiàn)陰霾日顆粒物數(shù)濃度比正常日有所增加，但其晝夜變化沒(méi)有正常日明顯［20］；Meng等［21］通過(guò)對(duì)沈陽(yáng)2006年12月1日—2008年11月30日顆粒物數(shù)濃度分析，發(fā)現(xiàn)直徑小于0.5 μm的顆粒可能是造成空氣污染和不利健康影響的主要原因，且不利健康的影響可能隨著顆粒物粒徑的減小而增加. 李瑞芃等［22］研究不同天氣條件下青島春季大氣顆粒物數(shù)濃度譜的分布，發(fā)現(xiàn)沙塵天氣對(duì)粗顆粒物的影響較大.

寶雞市大氣污染的研究主要集中在水溶性無(wú)機(jī)離子的粒徑分布［23］和黑碳?xì)馊苣z（Black carbon BC）質(zhì)量濃度的研究［24］. 本研究通過(guò)對(duì)寶雞市區(qū)顆粒物及同期氣象因子的觀測(cè)，分析了春節(jié)期間大氣顆粒物質(zhì)量濃度、數(shù)濃度的變化情況及其與同期氣象因子的相關(guān)性，以期為寶雞市區(qū)防污治霾提供科學(xué)支撐.

1 材料與研究方法

1.1 觀測(cè)地點(diǎn)與時(shí)間

采樣點(diǎn)設(shè)立在寶雞市寶雞文理學(xué)院新校區(qū)，距地面約20 m，采樣點(diǎn)周?chē)鸁o(wú)明顯工業(yè)源. 該觀測(cè)點(diǎn)北面為渭河，南面為商業(yè)街，西面為住宅區(qū)，視野開(kāi)闊. 于2018年2月13日—3月4日進(jìn)行觀測(cè)，其中2月15日—2月17日和3月2日—3月3日為煙花爆竹集中燃放時(shí)間，其余時(shí)間段為非煙花爆竹燃放期間.

1.2 采樣儀器及數(shù)據(jù)質(zhì)控

觀測(cè)儀器為德國(guó)Grimm 公司生產(chǎn)的Grimm 180 顆粒物觀測(cè)儀. 該儀器采用符合美國(guó)環(huán)境保護(hù)署（US EPA）標(biāo)準(zhǔn)的TSP 切割頭，采樣頻率5 min一次，采樣流速1.2 L/min. 該儀器基于激光散射原理，可獲得31個(gè)粒徑通道大氣顆粒物的數(shù)濃度，儀器按照文獻(xiàn)［25］標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行日常檢查和定期維護(hù). 根據(jù)所觀測(cè)的數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)，粒徑在10 μm以上的顆粒物數(shù)濃度極低，故文中研究?jī)H對(duì)10 μm 以下的顆粒物數(shù)濃度進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，并參照姚青等［26］的方法，將其數(shù)濃度分為0.25～1 μm、1～2.5 μm 和2.5～10 μm 3 段，分別用PN0.25～1（亞微米粒子）、PN1～2.5（細(xì)粒子）和PN2.5～10（粗粒子）表示不同粒徑的數(shù)濃度（個(gè)/L），不同粒徑的顆粒物質(zhì)量濃度（μg/m3）用PM10、PM2.5和PM1表示.

測(cè)量數(shù)據(jù)首先剔除儀器更換濾膜和停電時(shí)標(biāo)記為壞點(diǎn)的值，計(jì)算小時(shí)均值和日均值時(shí)保證數(shù)據(jù)有效率大于75%，同期的風(fēng)向、風(fēng)速、降水量、氣溫、相對(duì)濕度等常規(guī)氣象資料采用就近自動(dòng)氣象站數(shù)據(jù)，并嚴(yán)格控制質(zhì)量.

2 結(jié)果與討論

2.1 顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)濃度日變化特征

圖1為煙花爆竹燃放和非煙花爆竹燃放期間顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)濃度的日內(nèi)變化曲線(xiàn). 由圖1可以看出，煙花爆竹燃放和非煙花爆竹燃放期間，顆粒物質(zhì)量濃度（PM10、PM2.5和PM1）和數(shù)濃度（PN0.25～1、PN1～2.5和PN2.5～10）均呈現(xiàn)出“雙峰雙谷”趨勢(shì). 10時(shí)顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)濃度出現(xiàn)第一個(gè)峰值，主要是由于上班高峰期機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣的排放，大氣層穩(wěn)定，垂直方向湍流輸送比較弱；午后太陽(yáng)輻射逐漸增強(qiáng)，地面增溫較快，混合層高度升高，環(huán)境容量較大，垂直擴(kuò)散條件較好，利于污染物的擴(kuò)散和輸送，15時(shí)達(dá)到最低值；20時(shí)達(dá)到第二個(gè)峰值，主要是由于下班高峰期車(chē)流量增多，烹飪活動(dòng)開(kāi)始；之后由于人為活動(dòng)逐漸變少，顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)濃度逐漸降低，5時(shí)出現(xiàn)另一個(gè)谷值. 煙花爆竹燃放期間，PM10、PM2.5和PM1的質(zhì)量濃度分別比非煙花爆竹燃放期間高2倍、2.2倍和2.4倍左右；煙花爆竹燃放期間PN0.25～1、PN1～2.5和PN2.5-10分別比非煙花爆竹燃放期間高2.4倍、1.5倍和1.6倍，說(shuō)明煙花爆竹的燃放對(duì)顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)濃度均有影響，且對(duì)PN0.25～1和PM1影響較大.

圖1 煙花爆竹和非煙花爆竹燃放期間顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)濃度的日內(nèi)變化曲線(xiàn)圖Fig.1 Intraday variation curves of mass concentration and number concentration of particulate matter during the periods with or without fireworks and firecrackers

2.2 顆粒物質(zhì)量濃度、數(shù)濃度及氣象因子逐日變化

圖2為觀測(cè)期間相對(duì)濕度、能見(jiàn)度、氣溫和降水量的逐日分布圖. 觀測(cè)期間相對(duì)濕度的平均值51%±20%；平均氣溫-2.1 ℃；降水總量117 mm，共發(fā)生3次有效降水且均為中雨以上（≥10 mm），分別是2月19日（46 mm），2月20 日（17 mm）和3月4日（54 mm）；能見(jiàn)度為（11.1±5.0）km，最低能見(jiàn)度發(fā)生在2 月16 日（2.2 km）8 時(shí)，根據(jù)文獻(xiàn)［27］統(tǒng)計(jì)，共有8 d為灰霾日，分別為2月13日—17日、27日、3月2日、3日和2月24日為沙塵天氣且3月2日為元宵節(jié).

觀測(cè)期間PM10質(zhì)量濃度平均值為（139.3±95.0）μg/m3，PM2.5質(zhì)量濃度平均值為（88.8±61.4）μg/m3，PM1質(zhì)量濃度平均值為（73.9±59.8）μg/m3；PM2.5/PM10比值為0.54±0.29，說(shuō)明觀測(cè)期間細(xì)粒子為主要污染物. 觀測(cè)期間大氣中顆粒物數(shù)濃度為115～1 831 209 個(gè)/L，平均為271 673 個(gè)/L.不同顆粒物中，粒徑為0.25～1 μm 顆粒物數(shù)濃度最高，平均為812 032 個(gè)/L；1～2.5 μm次之，平均為2375個(gè)/L；2.5～10 μm最低，平均為614個(gè)/L. 顆粒物數(shù)濃度隨粒徑增大，呈現(xiàn)遞減的趨勢(shì)，即PN0.25～1＞PN1～2.5＞PN2.5～10. 由圖3可看出，顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)濃度的變化趨勢(shì)基本一致. 2月13日—17日（霾日）顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)濃度均較其他天氣數(shù)值高，2月15日（除夕）和16日（春節(jié)）顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)濃度增多主要與煙花爆竹的燃放有關(guān)；2月24日（沙塵日）PM10的質(zhì)量濃度升高，PM2.5和PM1的質(zhì)量濃度降低，顆粒物數(shù)濃度也呈現(xiàn)出相似的規(guī)律，即PN0.25～1減少，PN2.5～10增多；3月2日（元宵節(jié)）顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)濃度較前一天上升，主要是與煙花爆竹的燃放有關(guān).

圖2 相對(duì)濕度、能見(jiàn)度、氣溫和降水量的逐日分布圖Fig.2 Daily distribution of relative humidity，visibility，temperature and precipitation

圖3 顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)濃度逐日變化曲線(xiàn)圖Fig.3 Daily variation curve of mass concentration and number concentration of particulate matter

2.3 春節(jié)期間顆粒物數(shù)濃度變化曲線(xiàn)

從觀測(cè)時(shí)間中選取了2月13日0時(shí)—2月21日23時(shí)進(jìn)行分析，觀測(cè)期間小時(shí)顆粒物數(shù)濃度隨時(shí)間的變化如圖4所示. 15日（除夕）18時(shí)—20時(shí)顆粒物數(shù)濃度逐漸增多，這是因?yàn)樵摃r(shí)間段是烹飪的高峰期，同時(shí)居民也開(kāi)始燃放鞭炮；16日（春節(jié)）0時(shí)—2時(shí)顆粒物數(shù)濃度逐漸增加，16日6時(shí)—9時(shí)和16日18時(shí)—23時(shí)這兩個(gè)時(shí)間段顆粒物數(shù)逐漸增多，17日也出現(xiàn)同樣的變化趨勢(shì)，這是由于這兩個(gè)時(shí)間段是燃放煙花的高峰期.由觀測(cè)數(shù)據(jù)可知，春節(jié)期間煙花爆竹燃放期段PN0.25～1的顆粒物數(shù)濃度比非春節(jié)期間增加2.5倍左右，這與青島春節(jié)期間煙花爆竹燃放對(duì)粒徑＜1.0 μm的細(xì)顆粒的貢獻(xiàn)顯著結(jié)果接近［28］. 同樣，上海和北京等地也有類(lèi)似結(jié)果［29］，煙花爆竹燃放時(shí)段PN1～2.5比非春節(jié)期間高1.3倍左右，PN2.5～10比非春節(jié)期間約高1.2倍. 2月18日—21日顆粒物數(shù)濃度較2月15日—17日相比大幅度下降，原因是2月18日開(kāi)始，煙花爆竹的燃放逐漸減少.

圖4 春節(jié)期間顆粒物數(shù)濃度的逐時(shí)變化曲線(xiàn)分布圖Fig.4 Time-dependent curve distribution of particle concentration during the Spring Festival

2.4 顆粒物數(shù)濃度與氣象因子分析

表1為寶雞市區(qū)春節(jié)期間PN0.25～1、PN1～2.5和PN2.5～10與氣象因子（相對(duì)濕度和風(fēng)速）日變化進(jìn)行Pearson相關(guān)性分析（SPSS14.0）的結(jié)果. PN0.25～1和PN1～2.5的日變化與相對(duì)濕度（RH）日變化呈顯著正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)分別為0.629和0.568，PN2.5～10與相對(duì)濕度（RH）無(wú)明顯相關(guān)性. 表明相對(duì)濕度與細(xì)顆粒物間的相關(guān)性較強(qiáng)，主要是由于濕度均小于70%，且顆粒物具有吸濕性. 另外，大氣中霧滴增加，使得細(xì)顆粒物加速增大沉降，故使得顆粒物濃度（PN0.25～1）上升最明顯，這與楊志文［30］、郎鳳玲［31］等研究結(jié)果一致；PN0.25～1、PN1～2.5和PN2.5～10均與風(fēng)速呈顯著負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)分別為-0.714、-0.783 和-0.571，風(fēng)速對(duì)細(xì)顆粒物影響更為顯著.

寶雞市風(fēng)速風(fēng)向玫瑰圖如圖5所示. 2018年2 月13 日—3 月4 日期間，主導(dǎo)風(fēng)向是東南東風(fēng)，風(fēng)速較大. 風(fēng)速為3.5～4.0 m/s的風(fēng)向?yàn)闁|風(fēng)、東南東風(fēng)、東南風(fēng)、和西北西風(fēng)，風(fēng)速為4.5～5.0 m/s的風(fēng)向?yàn)闁|南東風(fēng)，風(fēng)速為4.0～4.5 m/s的風(fēng)向?yàn)闁|南風(fēng)、東南東風(fēng)和西北西風(fēng). 偏東風(fēng)會(huì)將東部的污染物傳輸?shù)綄氹u，且寶雞市西面、北面和南面地勢(shì)高，偏東風(fēng)出現(xiàn)時(shí)，容易造成污染物累積.

表1 顆粒物數(shù)濃度和氣象因子日變化相關(guān)性分析Tab.1 Correlation analysis of intra-day variation of particle concentration and meteorological factors

圖5 風(fēng)速風(fēng)向玫瑰圖Fig.5 Wind speed rose diagram

2.5 春節(jié)期間后向軌跡分析

為能夠清晰地看出春節(jié)期間寶雞市區(qū)氣團(tuán)的運(yùn)動(dòng)軌跡，采用HYSPLIT模型對(duì)該區(qū)域2月14日—2月15日的氣團(tuán)后向軌跡進(jìn)行分析（圖6）. 分析表明，寶雞市區(qū)2月14日—2月15日污染發(fā)生時(shí)氣團(tuán)主要來(lái)自于本地源的影響，在100 m高空氣團(tuán)來(lái)源于秦嶺地區(qū)，氣團(tuán)基本在低空或近地面運(yùn)動(dòng)，500 m及1000 m高空氣團(tuán)2月14日基本表現(xiàn)為低空或近地面運(yùn)動(dòng)，2月15日0時(shí)—14時(shí)邊界層高度較高且移動(dòng)速度較快，說(shuō)明春節(jié)期間寶雞市區(qū)污染物主要是由于本地源的影響.

圖6 寶雞市2月16日0時(shí)36 h后向氣團(tuán)軌跡Fig.6 36 h backward trajectory of air particles arriving in Baoji at 00：00 February 16

3 結(jié)論

1）春節(jié)期間寶雞市區(qū)顆粒物質(zhì)量濃度和數(shù)濃度的日變化趨勢(shì)基本相似，呈“雙峰雙谷”型，峰值分別出現(xiàn)在10時(shí)和20時(shí)，谷值出現(xiàn)在5時(shí)和15時(shí). 煙花爆竹燃放期間PM10、PM2.5和PM1質(zhì)量濃度比非春節(jié)期間高，分別高出2、2.2和2.4倍左右；PN0.25～1、PN1～2.5和PN2.5～10比非春節(jié)期間分別高出2.4、1.5和1.6倍左右.

2）春節(jié)期間寶雞市區(qū)PM10、PM2.5和PM1的平均質(zhì)量濃度分別為（139.3±95.0）μg/m3、（88.8±61.4）μg/m3和（73.9±59.8）μg/m3，PM2.5/PM10為0.54±0.29，表明寶雞市區(qū)春節(jié)前后污染物以細(xì)顆粒為主. 春節(jié)期間大氣顆粒物數(shù)濃度為115～1 831 209個(gè)/L，平均為271 673 個(gè)/L，粒徑為0.25～1 μm、1～2.5 μm和2.5～10 μm的顆粒物數(shù)濃度平均值分別為812 032、2375個(gè)/L和614個(gè)/L，顆粒物數(shù)濃度隨粒徑增大，呈現(xiàn)遞減的變化趨勢(shì). 春節(jié)煙花爆竹燃放期間PN0.25～1的顆粒物數(shù)濃度比非春節(jié)期間增加2.5 倍左右；PN1～2.5比非春節(jié)期間增加1.3 倍；PN2.5～10比非春節(jié)期間增加1.2倍.

3）PN0.25～1和PN1～2.5與RH 的日變化存在顯著正相關(guān)，其相關(guān)系數(shù)是0.629 和0.568，RH 小于70%時(shí)，其與細(xì)顆粒物相關(guān)性較強(qiáng)；PN0.25～1、PN1～2.5和PN2.5～10均與風(fēng)速均呈顯著負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)分別為-0.714、-0.783和-0.571；觀測(cè)期間寶雞市區(qū)的主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|南東風(fēng)，風(fēng)速最高達(dá)到4.5～5.0 m/s，說(shuō)明其受東郊區(qū)煙花爆竹燃放的影響較大.

4）氣團(tuán)運(yùn)動(dòng)軌跡表明，春節(jié)期間寶雞市區(qū)大氣污染主要是受本地源的影響.