彭 潮，蘭彥冰，鄒 春，蔡 磊

(1. 華中科技大學(xué) 煤燃燒國家重點實驗室，湖北 武漢 430074；2. 華中科技大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，湖北 武漢 430074)

0 引 言

化石燃料燃燒產(chǎn)生的二氧化碳是導(dǎo)致全球氣候變暖的主要原因之一。對于中國、印度等發(fā)展中國家，燃煤發(fā)電依然是電力的主要來源。富氧燃燒被認(rèn)為是應(yīng)對全球氣候變化挑戰(zhàn)的有前途的碳減排與封存技術(shù)之一[1-5]。富氧燃燒是采用純氧代替空氣與燃料燃燒，并利用循環(huán)煙氣來降低燃燒產(chǎn)生的高溫，其燃燒煙氣中的二氧化碳濃度非常高，方便隔離封存。與常規(guī)燃燒不同，富氧燃燒的氣氛是O2/CO2，由于CO2的物理和化學(xué)性質(zhì)與N2有較大差異，導(dǎo)致煤粉在富氧氣氛下的燃燒特性不同于常規(guī)燃燒[6-9]。

富氧氣氛下煤的著火溫度是采用富氧燃燒方式的燃煤電廠中燃燒器和鍋爐設(shè)計的重要指標(biāo)。同時，在富氧燃燒過程中，由于輸送煤粉的一次風(fēng)是由純O2和循環(huán)煙氣混合而成，該混合過程的局部存在高O2濃度，會導(dǎo)致一次風(fēng)管內(nèi)的煤粉著火風(fēng)險[10]。因此富氧燃燒煤粉的著火溫度也是運行和安全的重要指標(biāo)。

許多研究人員在滴管爐(DTF)和攜帶流反應(yīng)器(EFR)中測量了煤粉在不同O2/CO2氣氛下的著火溫度，以期找到煤粉屬性、氣氛與煤粉著火溫度之間的關(guān)系[1-4]，研究表明，著火溫度隨O2體積分?jǐn)?shù)的增加而降低，且與煤階有密切關(guān)系。煤階代表了煤化作用中可達(dá)到的成熟度級別，不同煤階，其揮發(fā)分、固定碳以及氫含量等均存在顯著差異。Zhou等[1]在DTF中測量了富氧氣氛下5種煤的著火溫度，發(fā)現(xiàn)富氧氣氛下的煤粉著火溫度高于氮氣氣氛，且隨著氧氣分壓的增加，著火溫度下降。Arias等[2]在EFR中測量了O2/CO2氣氛下，氧氣體積分?jǐn)?shù)為21%、30%、35%時不同煤階煤粉的著火溫度，發(fā)現(xiàn)在氧氣體積分?jǐn)?shù)高于30%時，其著火溫度低于相同條件下空氣氣氛的著火溫度。Riaza等[3-4]在EFR中測量了O2/CO2氣氛下不同煤的著火溫度，認(rèn)為煤階與著火溫度顯著相關(guān)，但關(guān)系極其復(fù)雜。Khatami等[11-13]研究了煤級對燃煤的影響，認(rèn)為，在其他條件相似的情況下，著火溫度隨煤級單調(diào)變化，同時著火溫度受反應(yīng)氣氛的影響，無煙煤和半無煙煤通常是非均相著火，而煙煤為均相著火。

前人研究存在諸多局限：① 氧氣體積分?jǐn)?shù)的變化在21%～50%，由于降低煙氣循環(huán)率是提高富氧燃燒效率的主要途徑，且在分級加壓富氧方式中，大幅度降低了煙氣再循環(huán)，因此，煤粉在高氧氣濃度下的著火溫度需加以研究。② 目前尚沒有可較好預(yù)報煤粉在不同氧氣濃度下著火溫度的模型。③ 對煤階和著火溫度的分析不夠深入。本文針對存在的問題，進行更高氧氣濃度的煤粉富氧燃燒試驗，并結(jié)合機器學(xué)習(xí)模型對煤的組分和煤階與著火溫度的關(guān)系進行深入分析。

本文測量了5種不同煤階的煤粉，在O2體積分?jǐn)?shù)分別為30%、35%、40%、50%、60%、70%、80%、90%和100%的O2/CO2氣氛下的著火溫度。由于煤粉組成、粒徑和氣氛對煤粉著火溫度的影響復(fù)雜，因而采用高精度和魯棒性強的隨機森林模型方法，結(jié)合已有文獻的著火溫度數(shù)據(jù)[1-4,11-17]，建立了煤粉富氧燃燒著火溫度模型，定量分析煤粉組成對著火溫度的影響。

1 試 驗

1.1 試驗煤樣與裝置

本文選取5種不同煤階的煤樣，其工業(yè)分析和元素分析見表1。煤樣被研磨篩分至78～105 μm。

表1 5種煤樣工業(yè)分析與元素分析

滴管爐試驗裝置示意如圖1所示，裝置的主體為雙層石英管，其內(nèi)徑為50 mm和80 mm。煤顆粒通過流量為1.0 L/min(STP)的一次氣體帶入中心爐管，從底部供應(yīng)流量為9.0 L/min(STP)的二次氣體，經(jīng)過中心爐管與保溫層之間的夾層管道流到爐子頂部，在此過程中被加熱到一定溫度形成二次風(fēng)，然后與一次氣體和煤顆?；旌先紵2和CO2流速由質(zhì)量流量控制器精確控制。在試驗中設(shè)置9種不同工況，O2體積分?jǐn)?shù)分別為30%、35%、40%、50%、60%、70%、80%、90%和100%，采用高速攝像機觀察煤的點火現(xiàn)象。

圖1 滴管爐試驗裝置示意

1.2 試驗方法

本文采用文獻[18-19]中方法測量煤粉的著火溫度，該方法是普遍采用的煤粉著火測量方法。將在設(shè)定的O2/CO2氣氛下，將滴管爐加熱到給定溫度Tg，保持恒溫20 min，爐膛內(nèi)溫度穩(wěn)定后，將煤注入爐膛中。高速攝像機用于判斷點火的發(fā)生，若觀察到發(fā)光顆粒，可判斷煤被點燃。然后，降低爐溫至比Tg低2 K，待穩(wěn)定后重復(fù)試驗，觀察爐中的煤顆粒，若發(fā)現(xiàn)煤粉著火，則繼續(xù)下降2 K直至無著火現(xiàn)象發(fā)生，此時溫度標(biāo)記為Ti-1。之后，爐溫升高到Ti(比Ti-1高1 K)，若煤被點燃，則稱Ti為點火溫度。對于每種設(shè)定氣氛，試驗至少重復(fù)5次，且定義平均點火溫度為煤粉的點火溫度。

1.3 隨機森林及超參數(shù)優(yōu)化

隨機森林(RF)是由決策樹組成的集成學(xué)習(xí)模型。 RF使用bootstrap方法生成訓(xùn)練集，并對每個訓(xùn)練集構(gòu)建決策樹。在生成訓(xùn)練集的過程中，未取到的數(shù)據(jù)稱為袋外數(shù)據(jù)(oob)，可作為測試集驗證模型精度，通過分類回歸樹算法(CART)來確定要分割的最佳特征。RF模型中需要調(diào)整的超參數(shù)如下：森林中樹木的數(shù)量(n_estimators)、每次分割時隨機選擇的特征數(shù)量(max_features)、進行分枝所需的最小樣本數(shù)量(min_sample_split)、樹的最大深度(max_depth)、用于測試集的數(shù)據(jù)比例(test_size)，以及2個隨機種子數(shù)來控制隨機數(shù)發(fā)生器(random_state)。本工作中采用遺傳算法(GA)對隨機森林模型的超參數(shù)進行優(yōu)化。

本文RF模型的精度用3個指標(biāo)進行評估：決定系數(shù)(R2)、均方根誤差(RMSE)和平均絕對誤差(MAE)，其計算公式如下：

(1)

(2)

(3)

2 試驗結(jié)果與分析

2.1 煤粉組成對富氧氣氛著火溫度的影響

本文試驗研究了5種煤樣在9種不同氧氣體積分?jǐn)?shù)下的著火溫度，結(jié)果如圖2所示?？梢钥吹?，隨氧氣體積分?jǐn)?shù)的增加，5種煤樣的著火溫度均顯著下降。5種煤樣的著火溫度從低到高依次為SF

圖2 煤粉著火溫度與氧氣體積分?jǐn)?shù)的關(guān)系

文獻[1、17]采用相同的試驗方法分別測量了4種煤樣和5種煤樣的著火溫度，且這2篇文獻所用煤樣的顆粒粒徑與本文相近。圖3為30%氧氣體積分?jǐn)?shù)下，文獻和本文試驗的共14種煤樣(下同)的著火溫度。可以看出，14種煤樣的著火溫度并未表現(xiàn)出隨著揮發(fā)分增加而降低的規(guī)律，其中共4種煤樣含33%左右的揮發(fā)分，但其著火溫度相差較大。文獻[17]中5種煤樣的揮發(fā)分對著火溫度的影響并不顯著，表明揮發(fā)分對煤顆粒著火的影響非常復(fù)雜。煤粉的著火溫度與著火機理密切相關(guān)，當(dāng)煤粉是均相著火時，揮發(fā)分的影響非常顯著；而煤粉為非均相著火時，揮發(fā)分不是主要影響因素。

圖3 煤粉著火溫度與揮發(fā)分之間的關(guān)系

圖4 水分與著火溫度的關(guān)系

圖5為14種煤樣中碳含量與著火溫度的關(guān)系。從圖5可以看到，文獻[1]的測量結(jié)果表明，高含碳煤樣的著火溫度明顯低于低含碳量的煤樣，但本文和文獻[17]的測量結(jié)果并沒有這種趨勢，碳含量為55%左右的煤樣有3種，其著火溫度差異非常大。因此，煤中碳含量對著火溫度的影響也是復(fù)雜的。

圖5 碳含量與著火溫度的關(guān)系

2.2 煤粉富氧氣氛著火溫度隨機森林模型

通過試驗得到45組煤粉的著火溫度數(shù)據(jù)，同時收集了69組近年來文獻中煤粉富氧燃燒的著火溫度試驗數(shù)據(jù)，將煤粉的的元素分析和工業(yè)分析、煤顆粒大小、氧氣體積分?jǐn)?shù)作為輸入特征，以著火溫度T作為目標(biāo)輸出，構(gòu)建了隨機森林模型。根據(jù)sckit learn機器學(xué)習(xí)網(wǎng)站[20]設(shè)定了RF模型的默認(rèn)超參數(shù)，并由GA計算出RF模型的最優(yōu)參數(shù)。RF模型和GA-RF模型的參數(shù)設(shè)定見表2，2種模型的預(yù)測結(jié)果見表3。

表2 RF模型和GA-RF模型的參數(shù)設(shè)定

表3 RF模型和GA-RF模型的精度

由表3可知，RF模型在訓(xùn)練集上有很高的精度，R2=0.979，但在測試集和袋外數(shù)據(jù)上表現(xiàn)一般，R2值分別為0.889和0.837。經(jīng)過GA優(yōu)化后，模型精度在訓(xùn)練集和測試集上均得到提高，尤其是測試集和袋外數(shù)據(jù)的精度提升較大，R2值分別提升至0.978和0.929。同時，GA優(yōu)化算法使RF模型的RMSE和MAE值降低。優(yōu)化后的模型總精度值為：R2=0.992，RMSE=16.869，MAE=8.841，表明該模型可達(dá)到非常好的預(yù)測著火溫度效果。

2種模型的預(yù)測溫度與實際溫度對比如圖6所示。可以看到，與RF模型精度相比，GA-RF模型的精度明顯更高，預(yù)報數(shù)據(jù)的集中程度也非常高，表明GA的優(yōu)化效果非常顯著。測試集著火溫度的預(yù)測結(jié)果均與試驗值接近，說明該模型對煤粉著火溫度的預(yù)測效果很好。

圖6 隨機森林模型RF與GA優(yōu)化的模型預(yù)測結(jié)果

2.3 著火溫度影響因素分析

圖7為由隨機森林模型得到的煤組成參數(shù)對煤粉著火溫度的重要程度排序，可以看出，氫元素含量影響最大，達(dá)74.9%；其次為氧氣體積分?jǐn)?shù)、顆粒粒徑和揮發(fā)分，為此對氫做單變量分析。利用GA-RF模型，進行多組氫含量的單變量分析，選取了7組數(shù)據(jù)，改變氫元素含量，對著火溫度進行預(yù)測，結(jié)果如圖8所示。可以看到，在氫含量超過5%后，著火溫度會出現(xiàn)躍升。114組數(shù)據(jù)中著火溫度與氫含量的關(guān)系(圖9)顯示，這種躍升是存在的，氫含量超過5%煤的著火溫度比氫含量低于5%的煤要高80 ℃以上。

圖7 煤組成參數(shù)對煤粉著火溫度的重要程度

圖8 氫組分單變量分析

圖9 著火溫度與氫含量的關(guān)系

3 結(jié) 論

1)隨氧氣體積分?jǐn)?shù)的增加，5種煤樣的著火溫度均顯著下降，且揮發(fā)分越高的煤，下降幅度越大。

2)遺傳算法優(yōu)化的隨機森林模型可準(zhǔn)確預(yù)測煤粉富氧燃燒的著火溫度,預(yù)測結(jié)果的決定系數(shù)R2>0.99，均方根誤差RMSE<16，平均絕對誤差MAE<8。

3)模型參數(shù)重要性分析發(fā)現(xiàn)，氫在輸入?yún)?shù)中的重要程度最高，氫含量超過5%后，著火溫度會出現(xiàn)階躍式上升。