周慧平 周宏偉 陳玉東

（1 常州大學(xué)環(huán)境與安全工程學(xué)院，江蘇常州 213164）

（2 生態(tài)環(huán)境部南京環(huán)境科學(xué)研究所，南京 210042）

（3 太湖流域管理局水利發(fā)展研究中心，上海 200434）

土壤侵蝕產(chǎn)生的泥沙不僅增加水體懸浮物濃度，而且細(xì)顆粒泥沙對(duì)營(yíng)養(yǎng)鹽、重金屬及持久性有機(jī)污染物具有強(qiáng)烈的吸附作用。泥沙遷移過(guò)程中對(duì)污染物的吸附、貯存和解吸等環(huán)境行為對(duì)水生態(tài)系統(tǒng)造成潛在的巨大危害[1-2]。比如磷為湖泊富營(yíng)養(yǎng)化限制因子，它在流域內(nèi)的遷移以泥沙吸附的顆粒態(tài)磷為主，通常占到流域總磷負(fù)荷的75%以上[3-4]，因此對(duì)于磷的控制重點(diǎn)也就在于對(duì)泥沙輸送量的控制。為有效削減流域下游泥沙及其攜帶污染物負(fù)荷，必須首先識(shí)別流域內(nèi)泥沙各種來(lái)源對(duì)下游輸出負(fù)荷的相對(duì)貢獻(xiàn)，才能在關(guān)鍵源區(qū)具有針對(duì)性地實(shí)施水土流失治理工程。

泥沙指紋技術(shù)通過(guò)篩選潛在源地土壤物質(zhì)組分中可區(qū)分源地類型的“指紋”，以“指紋”對(duì)比的方法建立流域輸出泥沙與潛在源地的直接對(duì)應(yīng)關(guān)系，從而實(shí)現(xiàn)流域泥沙來(lái)源的定量識(shí)別[5]。歷經(jīng)20 多年發(fā)展，該技術(shù)已在農(nóng)業(yè)、森林、城市、海岸帶及海洋等自然環(huán)境以及考古學(xué)、法醫(yī)學(xué)、人體健康等研究領(lǐng)域有了廣泛的應(yīng)用[6]，成為流域泥沙動(dòng)力學(xué)與源解析研究的重要方法。已有研究從不同角度綜述了泥沙指紋技術(shù)的理論方法與應(yīng)用等方面的研究進(jìn)展。如D'Haen 等[7]針對(duì)歷史時(shí)期河流沖積泥沙來(lái)源，從不同時(shí)空尺度和沉積環(huán)境，綜述了泥沙指紋因子的選擇及其影響因素等問(wèn)題，并提出了一個(gè)從定性到定量源解析研究的總體框架。Haddadchi 等[8]總結(jié)了河流泥沙指紋識(shí)別的樣品采集，常用指紋因子類型與特點(diǎn)，主要泥沙源地類型與貢獻(xiàn)特征，首次對(duì)比了7 種常用的混合模型特點(diǎn)及其在應(yīng)用上的差異。Walling[9]綜述了泥沙指紋技術(shù)7 個(gè)方面的關(guān)鍵問(wèn)題以及方法的演化與發(fā)展。

近年來(lái)，泥沙指紋研究中的不確定性問(wèn)題越來(lái)越受到關(guān)注。比如Laceby 等[10]探討了統(tǒng)計(jì)分析和地質(zhì)特征判斷等復(fù)合指紋選擇方法，認(rèn)為指紋選擇對(duì)結(jié)果具有顯著影響；隨后又系統(tǒng)闡述了泥沙粒徑效應(yīng)對(duì)指紋因子含量變化以及指紋識(shí)別結(jié)果的影響[11]。Nosrati 等[12]采用基于貝葉斯的混合模型對(duì)指紋識(shí)別結(jié)果的不確定性作了定量分析。已有研究針對(duì)個(gè)別不確定性因素或其影響程度開(kāi)展了一些討論，但目前對(duì)于泥沙指紋技術(shù)應(yīng)用時(shí)產(chǎn)生不確定性的眾多環(huán)節(jié)及復(fù)雜問(wèn)題仍缺乏系統(tǒng)綜合的探討。本文從理論基礎(chǔ)、技術(shù)方法與應(yīng)用等多個(gè)方面綜述泥沙指紋識(shí)別技術(shù)的不確定性問(wèn)題以及相關(guān)研究進(jìn)展。

1 理論基礎(chǔ)與假設(shè)

泥沙指紋識(shí)別技術(shù)實(shí)質(zhì)是建立在物質(zhì)守恒理論基礎(chǔ)上的一個(gè)“黑箱”模型，其主要的前提假設(shè)有：（1）泥沙的潛在源地為已知，且下游泥沙只源于這些已知類型；（2）不同源地類型可根據(jù)土壤物質(zhì)特性（即“指紋”）來(lái)區(qū)分，源地土壤與下游混合泥沙的“指紋”有關(guān)聯(lián)，可直接比較；（3）泥沙遷移過(guò)程中“指紋”特征守恒不變，或其變化可忽略或定量描述，下游泥沙特征能夠反映它的來(lái)源信息。由以上假設(shè)可知，該方法僅關(guān)注模型的輸入與輸出部分，泥沙遷移的中間過(guò)程是未知且忽略的。然而實(shí)際上，土壤侵蝕發(fā)生后，泥沙在坡面運(yùn)移、植被緩沖帶、濕地以及水體遷移等過(guò)程中受到物理、化學(xué)及生物作用的影響，其物質(zhì)組成與性質(zhì)的潛在變化是十分復(fù)雜的[13]，且目前還難以完全定量描述。此外，流域尺度自然條件及局部的人為因素對(duì)泥沙源地的干擾導(dǎo)致源地類型的空間異質(zhì)性與多變性，以及泥沙在不同景觀中遷移路徑與水體連通性的復(fù)雜程度等因素，進(jìn)一步增加了泥沙指紋識(shí)別的不確定性。

解決此類問(wèn)題，一方面要充分分析泥沙源匯過(guò)程中潛在的不確定因素來(lái)源以及前提假設(shè)與實(shí)際情況之間的偏差，從而在研究中盡量地避免、減少這些因素的影響，使研究條件盡可能接近前提假設(shè)；另一方面，要盡可能對(duì)這些因素和影響過(guò)程進(jìn)行定量化描述，從而對(duì)不確定性作出定量評(píng)估，使研究結(jié)果更具科學(xué)性與實(shí)踐意義。

2 不確定性的來(lái)源及應(yīng)對(duì)

2.1 源地識(shí)別與分類

泥沙指紋識(shí)別研究通常事先定義泥沙潛在源地的類型，根據(jù)研究需要以空間源（子流域或地質(zhì)單元）或類型源（土地利用或土壤侵蝕類型）進(jìn)行分類，或結(jié)合兩者將不同源地進(jìn)行疊加分組研究[14-15]。但目前即使通過(guò)先驗(yàn)知識(shí)和大量的實(shí)地調(diào)查，對(duì)源地的識(shí)別和分類方式仍然具有一定的主觀性。

首先，假設(shè)為已知的泥沙源地，實(shí)際可能是所有真實(shí)來(lái)源中的主要部分，而另一些源地可能未被識(shí)別，特別當(dāng)空間尺度較大或源地類型空間異質(zhì)性復(fù)雜時(shí)更難以全面、正確地判斷出潛在源地，而下游獲取的泥沙卻極有可能包含了那部分未知源地的信息。其次，源地間相互干擾可影響對(duì)源地的正確分類。由于泥沙遷移不完全是一個(gè)連續(xù)的過(guò)程，易受各種景觀截留，被認(rèn)為是源地的某種景觀或位置實(shí)際可能是另一種來(lái)源形成的匯，由此可造成重復(fù)識(shí)別且難以尋找合適的指紋將其區(qū)分；而當(dāng)泥沙輸送通道受阻而不能有效遷移至下游時(shí)，下游獲取的泥沙實(shí)際并不能與該來(lái)源建立直接對(duì)應(yīng)關(guān)系。此外，自然因素或人類活動(dòng)干擾也可能使原本具有明顯差異的類型出現(xiàn)不同程度的同質(zhì)化特征，增加了源地分類的難度。源地分類數(shù)量也直接影響混合模型的計(jì)算。當(dāng)源地分類數(shù)量過(guò)多時(shí)，模型計(jì)算的不確定性顯著增加。Pulley 等[15]對(duì)源地采用了3 種不同的分類方案，指紋識(shí)別的結(jié)果及其不確定性均顯示出了明顯的差異。

由此可見(jiàn)，對(duì)于不同區(qū)域和類型的研究，源地類型的劃分應(yīng)注意結(jié)合管理需求，識(shí)別泥沙源匯關(guān)系及遷移路徑，充分分析流域下墊面特征，包括地質(zhì)地貌、土地利用的時(shí)空動(dòng)態(tài)變化及人為干擾因素、景觀的空間異質(zhì)性、景觀與水體或泥沙遷移通道的連通性、土壤侵蝕驅(qū)動(dòng)因素及強(qiáng)度分布等信息，同時(shí)盡量合并指紋特征類似的源地[16]，從而有效減少由源地識(shí)別或分類引起的不確定性。

2.2 樣品采集

如何采集具有代表性的樣品，使其能夠真實(shí)反映泥沙的源匯特征及其關(guān)聯(lián)性，也是泥沙指紋研究關(guān)注的問(wèn)題，然而對(duì)于代表性樣點(diǎn)的選取以及采樣方案的制定，目前仍缺乏較為統(tǒng)一的規(guī)范。源地土壤樣品大多采集表層2 cm 土壤，這被普遍認(rèn)為是地表侵蝕后最易流失和最具代表性的部分[17]，也有研究采用3 cm[18]、5 cm[12，15]或針對(duì)不同源地類型采用2 cm、10 cm、30 cm 的不同方案[14，19]。實(shí)際上，土壤表層易侵蝕部分也因不同區(qū)域氣候條件、土壤侵蝕的主要驅(qū)動(dòng)力和侵蝕強(qiáng)度等因素而不同，而固定點(diǎn)位和深度的表層土壤并不能代表真正被侵蝕且遷移至下游的部分。為此，在降雨期間采集某種源地邊緣地表產(chǎn)流中的泥沙作為源地樣品被認(rèn)為具有更好的代表性[20-21]。此外，由于表層土壤侵蝕并不是流域產(chǎn)沙的唯一來(lái)源，也應(yīng)考慮對(duì)某些源地特定部位土壤剖面的分層取樣[22]。當(dāng)研究空間源或某些面積大且較為單一的類型源時(shí)，還可以采集流經(jīng)支流中的懸浮泥沙，以此代表源地實(shí)際產(chǎn)出的泥沙[23]。由于一些指紋因子如有機(jī)質(zhì)、磷以及放射性核素等容易受到農(nóng)田耕作、施肥等人為干擾和季節(jié)變化的影響，采樣位置和時(shí)間偏差可能影響樣品的代表性并對(duì)結(jié)果產(chǎn)生一定的影響[24]。采樣點(diǎn)數(shù)量通常以滿足統(tǒng)計(jì)分析要求設(shè)計(jì)并與需要投入的人力和財(cái)力作出平衡，但受到源地類型空間異質(zhì)性以及指紋因子在源地內(nèi)變異特征影響時(shí)，需要增加的樣點(diǎn)數(shù)量與位置等均由主觀判斷，樣點(diǎn)增加后對(duì)結(jié)果的影響也難以進(jìn)行評(píng)估。

目標(biāo)泥沙主要采用懸浮泥沙或沉積泥沙兩種類型。懸浮泥沙主要用于研究短期內(nèi)不同降雨事件或年內(nèi)季節(jié)變化等時(shí)間尺度下的泥沙來(lái)源[25]，而后者對(duì)于研究較長(zhǎng)時(shí)期內(nèi)流域泥沙來(lái)源變化特點(diǎn)具有更好的代表性[26]。懸浮泥沙樣品獲取通常要采集水沙混合樣品并作離心處理，因此采集一個(gè)具有代表性且滿足分析用量的樣品以及需要投入的人力和時(shí)間受水體含沙量的影響較大，而使用替代方法也可能增加樣品采集的不確定性。如通過(guò)對(duì)河床泥沙的擾動(dòng)采集懸浮泥沙作為替代[27]，或者采用一種具有創(chuàng)新性的自動(dòng)間隔采樣裝置[28-29]。前者在獲取懸浮泥沙時(shí)較難把握泥沙所代表的時(shí)間特征，而后者雖然能夠收集一定時(shí)間段的懸浮泥沙，但是難以得到相同環(huán)境條件下的重復(fù)樣品。對(duì)于沉積泥沙樣品，受沉積速率及其他復(fù)雜水文條件的影響，不同深度泥沙所反映的時(shí)間尺度的代表性以及其本身性質(zhì)的潛在改變等因素仍需要進(jìn)行深入探討。

總體而言，樣品采集的時(shí)間、頻率以及空間位置對(duì)于研究泥沙來(lái)源的時(shí)空變化特征十分重要，不同的采樣方案可能使結(jié)果具有明顯的差異。Tiecher等[20]嘗試驗(yàn)證4 種不同的目標(biāo)泥沙采樣方案對(duì)泥沙貢獻(xiàn)分配結(jié)果可靠性的影響，認(rèn)為只有當(dāng)結(jié)果相對(duì)一致時(shí)，才能對(duì)區(qū)域的水土保持治理工作提供有效指導(dǎo)。針對(duì)不同采樣方案的潛在不確定性，在制定采樣計(jì)劃時(shí)一方面要充分調(diào)查并結(jié)合不同源地信息，識(shí)別泥沙的“源匯關(guān)系”以及潛在的自然與人為影響因素，并在采樣時(shí)有效避開(kāi)不利因素干擾；另一方面可采用模型模擬的方法從整體上分析流域土壤侵蝕時(shí)空特征從而指導(dǎo)采樣工作[30]，同時(shí)也可為指紋識(shí)別結(jié)果提供對(duì)比驗(yàn)證。

2.3 指紋性質(zhì)的潛在變化

泥沙指紋識(shí)別研究中采用的指紋因子主要包括物理、化學(xué)和生物化學(xué)性質(zhì)[31]，并且以指紋因子在泥沙遷移過(guò)程中不發(fā)生改變?yōu)榛炯僭O(shè)。但事實(shí)上泥沙遷移的復(fù)雜過(guò)程和環(huán)境條件，包括泥沙顆粒分選和富集作用、離子交換、吸附與解吸、沉淀與溶解等因素將一定程度改變泥沙顆粒的地球化學(xué)性質(zhì)[13]。生物化學(xué)過(guò)程中，有機(jī)質(zhì)分解作用可能改變有機(jī)質(zhì)含量及其組成，微生物活性還能將物質(zhì)的無(wú)機(jī)形態(tài)轉(zhuǎn)化為有機(jī)形態(tài)，甚至改變礦物磁性等特征[32]。而當(dāng)泥沙長(zhǎng)期處在復(fù)雜多變的沉積環(huán)境中時(shí)，這些變化可能更加明顯[33]。放射性核素（如137Cs、210Pb、7Be 等）雖然是一種非保守性物質(zhì)，但是由于其具有固定的半衰期，仍可用于不同時(shí)間尺度的指紋研究[34-35]。近年來(lái)發(fā)展起來(lái)的一種新型泥沙“指紋”——特定化合物穩(wěn)定同位素（CSSI），因其與泥沙能較強(qiáng)地結(jié)合且不易被降解的特點(diǎn)而被逐步應(yīng)用[36-37]，但其在輸移、沉積過(guò)程中受生物與環(huán)境因素影響，種類和含量等潛在變化產(chǎn)生的不確定性需要進(jìn)一步深入研究[38]。如高進(jìn)長(zhǎng)等[39]在川中丘陵小流域的研究認(rèn)為，泥沙有機(jī)物來(lái)源和形態(tài)的復(fù)雜性使δ13C 指標(biāo)在示蹤泥沙來(lái)源時(shí)的可靠性受到影響。如此眾多對(duì)泥沙指紋性質(zhì)變化的影響因素貫穿于泥沙源匯遷移的整個(gè)過(guò)程，而理解如此復(fù)雜的過(guò)程，甚至對(duì)其進(jìn)行定量描述具有很大的難度，即使對(duì)某些特定過(guò)程通過(guò)室內(nèi)受控實(shí)驗(yàn)進(jìn)行定量描述，但與流域自然環(huán)境的差異以及實(shí)驗(yàn)本身的誤差帶來(lái)的不確定性依然是一個(gè)無(wú)法避免的問(wèn)題。

在目前無(wú)法忽略而又不能定量描述指紋的潛在變化時(shí)，指紋識(shí)別研究通常采用“閾值檢驗(yàn)”的方法來(lái)初步篩選具備“保守性”特征的泥沙指紋[40-41]，即比較泥沙及源地土壤樣品中各指紋因子值，當(dāng)泥沙樣品中某指紋因子含量超出源地土壤中該指紋含量范圍時(shí)，認(rèn)為該指紋是非保守性的而被排除。Wilkinson 等[42]建議增加指紋平均值的對(duì)比，檢驗(yàn)其是否同樣滿足上述條件可以提高篩選的可靠性。然而這種數(shù)據(jù)測(cè)試方法仍存在一定局限性，因?yàn)槟嗌硺悠分讣y值若超出源地樣品指標(biāo)值范圍也可能是有其他源地類型未被識(shí)別或者是由于樣品的測(cè)試誤差造成，而樣品中非保守性的指紋因子其含量變化也有可能并未超出范圍卻通過(guò)了檢驗(yàn)。對(duì)于指紋的非保守性問(wèn)題，在研究中應(yīng)盡量避免采用一些具有明顯的非保守性特征的指紋，如磷的相關(guān)指標(biāo)，同時(shí)根據(jù)研究區(qū)土壤地球化學(xué)特點(diǎn)以及潛在的環(huán)境變化特點(diǎn)，對(duì)指紋的保守性特征進(jìn)行合理分析和判斷，或當(dāng)某種影響可定量描述時(shí)對(duì)有關(guān)指紋采取必要的修正。

2.4 復(fù)合指紋篩選

泥沙指紋篩選通常根據(jù)研究目標(biāo)和源地分類首先確定指紋初選的主要類型，如放射性核素可用于識(shí)別不同時(shí)間尺度表層與亞表層土壤侵蝕或者耕作與非耕作用地來(lái)源[26，43]；而以土地利用分類特別是討論不同植物覆蓋類型時(shí)，CSSI 指標(biāo)可作為主要指紋因子[36，44-45]?？傮w而言，泥沙指紋初選是在綜合了解研究區(qū)潛在源地類型土壤地球化學(xué)等性質(zhì)特征以及泥沙遷移特點(diǎn)等先驗(yàn)知識(shí)的基礎(chǔ)上進(jìn)行的，具有一定的主觀性，而復(fù)合指紋是在指紋初選的基礎(chǔ)上通過(guò)統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)等方法選出具有最佳源地識(shí)別能力的指紋組合[46]。目前采用的統(tǒng)計(jì)學(xué)方法主要為K-W（Kruskal-Wallis H）檢驗(yàn)和判別分析（Discriminant Function Analysis，DFA）。除此之外，其他類似的統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)方法如M-W（Mann-Whitney U）、t 檢驗(yàn)等也各有其優(yōu)勢(shì)[47-48]。Palazón 等[49-50]在原有方法基礎(chǔ)上加入主成分分析（Principal Component Analysis，PCA）法作了對(duì)比；類似的有Nosrati 等[51]采用了主成分聚類分析PCCA（Principal Component ＆ Classification Analysis）法，研究結(jié)果均證實(shí)了不同方法或組合應(yīng)用產(chǎn)生的復(fù)合指紋及識(shí)別能力有一定差異。

對(duì)于不同的統(tǒng)計(jì)方法得到的復(fù)合指紋所包含的指紋因子數(shù)量及識(shí)別能力差異的問(wèn)題，Sherriff 等[52]研究認(rèn)為，較多個(gè)指紋因子組成的復(fù)合指紋能夠減少混合模型計(jì)算的不確定性，因?yàn)橛刹煌讣y因子引起的偏差能夠部分相互“抵消”，因而他們建議盡可能采用指紋因子較多的復(fù)合指紋。但Zhang 和Liu[16]認(rèn)為復(fù)合指紋對(duì)源地識(shí)別能力的強(qiáng)弱并不能決定混合模型精度的高低，采用較少因子的復(fù)合指紋反而可以減少模型計(jì)算誤差。Palazón 和Navas[49]也證實(shí)了包含較多指紋因子的復(fù)合指紋并不一定能得到最佳的結(jié)果。目前關(guān)于這個(gè)問(wèn)題的爭(zhēng)論仍在繼續(xù)，但普遍接受的一點(diǎn)是，復(fù)合指紋選擇應(yīng)建立在對(duì)各類指紋因子環(huán)境行為特征及指示意義充分認(rèn)識(shí)的基礎(chǔ)上，并盡可能結(jié)合多種方法（如地質(zhì)條件判別）[10]綜合分析，而不能在缺乏先驗(yàn)知識(shí)的情況下僅僅依靠統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)方法對(duì)大量指標(biāo)進(jìn)行篩選，由此帶來(lái)的不確定性是難以估量的。Collins 等[24]提出的方法指南是基于一定數(shù)量研究而較為普遍的經(jīng)驗(yàn)方法，但對(duì)于不同的研究，應(yīng)盡量對(duì)不同方法得到的復(fù)合指紋重復(fù)試驗(yàn)，并且要在包含不同指紋因子數(shù)量的復(fù)合指紋識(shí)別能力和混合模型計(jì)算誤差之間尋求一個(gè)較好的平衡點(diǎn)。

2.5 混合模型計(jì)算

泥沙來(lái)源貢獻(xiàn)分配計(jì)算采用的混合模型有多種結(jié)構(gòu)形式，輸入數(shù)據(jù)也有多種形式或優(yōu)化處理方法。最初的Collins 模型[53]將各指紋因子的平均值作為模型的輸入數(shù)據(jù)，其主要不足在于未能體現(xiàn)一些指紋值的變異特征以及由于樣品數(shù)量不足而產(chǎn)生的代表性問(wèn)題。為此，Devereux 等[54]在混合模型計(jì)算時(shí)首先對(duì)指紋值作歸一化標(biāo)準(zhǔn)差處理，Gellis 等[55]則根據(jù)各類源地的樣點(diǎn)數(shù)量差異修正了各指紋因子的方差值。Hughes 等[56]在模型中應(yīng)用了蒙特卡洛優(yōu)化算法，并直接采用所有樣品的原始指紋數(shù)據(jù)從而將誤差控制在最小范圍內(nèi)。Haddadchi 等[57]選取4 個(gè)不同結(jié)構(gòu)的混合模型對(duì)比研究后發(fā)現(xiàn)泥沙源地分配結(jié)果存在明顯的差異。因此，如何選擇合適的模型以及數(shù)據(jù)優(yōu)化處理的方法也十分關(guān)鍵，而將泥沙遷移過(guò)程中環(huán)境要素變化等因素納入模型，形成一個(gè)基于泥沙環(huán)境過(guò)程的混合模型則是未來(lái)模型優(yōu)化研究的方向。

混合模型的不確定性還來(lái)源于不同模型結(jié)構(gòu)中對(duì)指紋值所作的各種修正，比較常見(jiàn)的有對(duì)泥沙粒徑效應(yīng)以及有機(jī)質(zhì)含量的影響增加修正系數(shù)[5]。盡管經(jīng)歷了從線性修正到非線性修正的改進(jìn)[58]，這種方法仍有其明顯的弊端。一方面，泥沙粒徑組成和有機(jī)質(zhì)含量在其遷移過(guò)程中是不斷變化的，他們與指紋因子含量的關(guān)系也可能視不同指紋因子和研究地點(diǎn)的變化而不同。Smith 和Blake[59]認(rèn)為，是否對(duì)粒徑效應(yīng)作修正要謹(jǐn)慎分析，即使要修正也要視特定的指紋與粒徑組分區(qū)別對(duì)待，但并不提倡對(duì)有機(jī)質(zhì)含量的影響作修正，以免引起過(guò)度校正或額外的不確定性；另一方面，為計(jì)算修正系數(shù)而對(duì)泥沙粒徑及有機(jī)質(zhì)參數(shù)的測(cè)試誤差也可能引入新的不確定性。除了采用粒徑效應(yīng)修正系數(shù)，另一種解決方法是將源地和泥沙樣品的分析粒徑縮至更小更窄的范圍分別進(jìn)行對(duì)比，如分為＜10 μm 和10～63 μm[60]，甚至是對(duì)比＜2 mm 的部分[61]。但需要注意的是，粒徑越小可能更易受環(huán)境的影響且由此投入的工作量和難度也隨之增加。實(shí)際工作應(yīng)根據(jù)目標(biāo)泥沙粒徑分布特點(diǎn)選取具有代表性的分級(jí)區(qū)間。此外，采用上文提到的“支流采樣”[23]能夠避免使用修正系數(shù)，從而減少由粒徑效應(yīng)修正帶來(lái)的不確定性。除了粒徑效應(yīng)，考慮不同指紋因子對(duì)源地識(shí)別能力的差異以及指紋因子在源地內(nèi)的空間變異帶來(lái)的影響引入權(quán)重系數(shù)也是一些研究關(guān)注的重點(diǎn)[40，42]，但對(duì)于模型精度的提高以及可能引起額外不確定性仍然存在諸多爭(zhēng)議，甚至有研究表明，引入這樣的權(quán)重系數(shù)實(shí)際上會(huì)降低模型計(jì)算的精度而不應(yīng)被采納[57]。對(duì)于上述這些引入修正系數(shù)方法的可靠性問(wèn)題，應(yīng)采用人工混合物等方法對(duì)不同的模型和數(shù)據(jù)反復(fù)進(jìn)行驗(yàn)證[62]，而Laceby 等[10]建議加強(qiáng)各土壤元素的相關(guān)性分析，從而對(duì)于指紋的潛在變化以及最終的選取和修正具有更為合理的判斷。

3 不確定性的定量評(píng)估

定量評(píng)估不確定性是指紋識(shí)別技術(shù)的一個(gè)重要組成部分，也是研究如何減少不確定性因素，評(píng)價(jià)研究結(jié)果可靠性，從而有效指導(dǎo)泥沙治理決策的關(guān)鍵。

目前，泥沙指紋技術(shù)的不確定性研究主要針對(duì)不同模型結(jié)構(gòu)和輸入?yún)?shù)（數(shù)據(jù)預(yù)處理）、指紋篩選的統(tǒng)計(jì)方法、粒徑與有機(jī)質(zhì)影響的修正、指紋的空間變異以及對(duì)源地識(shí)別能力的權(quán)重分析等一個(gè)或幾個(gè)方面對(duì)結(jié)果產(chǎn)生的影響進(jìn)行分析。不確定性定量評(píng)估方法以蒙特卡洛（MC）隨機(jī)模擬為主，但事實(shí)上該方法并沒(méi)有充分考慮采樣方案以及指紋潛在變化等因素，主要反映已有數(shù)據(jù)分布下的部分隨機(jī)誤差以及模型計(jì)算與優(yōu)化過(guò)程產(chǎn)生的部分不確定性。對(duì)于不同模型結(jié)構(gòu)、復(fù)合指紋篩選方法以及各種修正系數(shù)等引起的不確定性的評(píng)估，主要通過(guò)對(duì)比分析不同方案（或方案組合）下源地貢獻(xiàn)分配結(jié)果差異程度，包括對(duì)不同模型應(yīng)用的擬合優(yōu)度（GOF）比較、不同方案的結(jié)果與已知人工混合泥沙數(shù)據(jù)的比較等（表1），但目前仍較難將上述各類問(wèn)題納入一個(gè)統(tǒng)一的模型對(duì)不確定性進(jìn)行綜合評(píng)估。近年來(lái)，貝葉斯混合模型逐漸受到泥沙指紋研究的關(guān)注[26，51，63]，它相比基于頻率理論的多元線性混合模型在不確定性分析上具有明顯的優(yōu)勢(shì)，比如它可以最大限度地利用現(xiàn)有資料和已知信息，同時(shí)也考慮到參數(shù)、模型輸入和資料等方面的不確定性，包括采樣誤差、儀器分析誤差等，通過(guò)似然函數(shù)用觀測(cè)資料來(lái)修正輸入的參數(shù)分布，使最終的參數(shù)分布能與實(shí)際相吻合。然而貝葉斯混合模型用于泥沙指紋研究的應(yīng)用相對(duì)較少，且對(duì)于其中各類不確定性信息的輸入與修正以及結(jié)果的表達(dá)仍缺乏全面細(xì)致地描述和探討?？傮w上看，國(guó)外對(duì)不確定性的定量研究較多，特別對(duì)于復(fù)合指紋篩選、混合模型應(yīng)用以及有關(guān)指紋修正系數(shù)等影響的分析較為全面和深入，而國(guó)內(nèi)已經(jīng)開(kāi)展的泥沙指紋研究（見(jiàn)周慧平等[64]綜述）大多以不同區(qū)域及環(huán)境下不同類型指紋識(shí)別泥沙來(lái)源的可行性和效果的探討為主，對(duì)不確定性的分析總體較少或主要以定性討論為主[68-69]，缺乏對(duì)特定問(wèn)題的定量和深入地對(duì)比研究。

4 結(jié)論與展望

泥沙指紋識(shí)別技術(shù)目前正在從一種研究工具逐步演化成一種流域泥沙管理工具，特別是近期Pulley 和Collins[70]已經(jīng)開(kāi)發(fā)了一套完整的指紋技術(shù)識(shí)別泥沙來(lái)源的軟件系統(tǒng)。但是，泥沙指紋識(shí)別顯著的地域性特點(diǎn)以及受源地類型識(shí)別及指紋選擇等主觀和經(jīng)驗(yàn)性影響的特點(diǎn)仍是其最為主要的局限性所在，從而在應(yīng)用上受到了一定程度的限制。此外， 泥沙遷移路徑的連通性即源匯的關(guān)聯(lián)性、環(huán)境要素變化對(duì)有關(guān)參數(shù)的影響等方面仍然缺少科學(xué)的定量評(píng)估方法，特別是當(dāng)各種不確定性因素對(duì)結(jié)果影響的方向、程度不同時(shí)，如何將眾多不確定性因素量化分析并統(tǒng)一納入到模型進(jìn)行綜合評(píng)估仍是需要關(guān)注的重點(diǎn)和難點(diǎn)。最大程度地識(shí)別并減少泥沙指紋識(shí)別的不確定性因素，并對(duì)主要的不確定性進(jìn)行綜合定量評(píng)估，從而使泥沙指紋技術(shù)真正成為一種兼具流域泥沙源解析研究和泥沙管理的實(shí)用工具，仍亟待深入研究。

表1 近期有關(guān)不確定性的研究 Table1 Recent researches on uncertainty analysis

續(xù)表