袁 博，吳 巍，郭夢(mèng)京，周孝德**，謝曙光

(1：西安理工大學(xué)西北旱區(qū)生態(tài)水利國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西安 710048) (2：北京大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，北京 100871)

河流是聯(lián)系陸地與海洋生態(tài)系統(tǒng)的主要紐帶，水體中攜帶的溶解性有機(jī)質(zhì)(DOM)的遷移轉(zhuǎn)化是維持不同尺度下地表水營(yíng)養(yǎng)鹽平衡、碳平衡、沉積物平衡的關(guān)鍵組成部分，并在很大程度上控制著水生態(tài)系統(tǒng)的功能[1]. 河-庫(kù)生態(tài)系統(tǒng)是碳(C)、氮(N)、磷(P)等生源物質(zhì)的重要“源匯”轉(zhuǎn)化場(chǎng)所[2]；碳作為所有水生生物必需的生源要素，也是水生生物地球化學(xué)研究中最為關(guān)注的元素之一[3]. 溶解性無(wú)機(jī)碳(DIC)作為河流及水庫(kù)等淡水系統(tǒng)中最豐富的無(wú)機(jī)形態(tài)碳[4]，是全球碳循環(huán)與大氣、陸地和海洋之間碳相互作用的重要組成部分[5]. DIC與溶解性有機(jī)碳(DOC)之間耦合關(guān)系與相互轉(zhuǎn)化在影響水體中光合作用及呼吸作用、有機(jī)質(zhì)的氧化分解、水體養(yǎng)分的生物有效性以及作為微生物底物重要來(lái)源等方面發(fā)揮著重要作用[6]. 在闡明碳在大氣-陸地-海洋系統(tǒng)中的循環(huán)機(jī)制方面，之前的研究已經(jīng)認(rèn)識(shí)到在河流等地表水輸移過(guò)程中確定DIC來(lái)源和歸宿的重要性[7-8]. 通過(guò)水體中DIC(δ13CDIC)和DOC(δ13CDOC)濃度和碳同位素的組成可以確定這些體系中溶解性碳的種類和濃度[9].

湖泊與水庫(kù)等通常是作為單獨(dú)的河流溶解性碳輸移實(shí)體來(lái)進(jìn)行研究的，而針對(duì)河流-水庫(kù)/湖泊等連續(xù)體中溶解性碳的輸移機(jī)制仍然缺乏深入探索[4]. 河流是單一的水流傳輸通道或是包括河漫灘在內(nèi)的一個(gè)更大的河網(wǎng)系統(tǒng)[10]. 因此，在不考慮河網(wǎng)內(nèi)有湖泊或水庫(kù)存在的情況下，河流中碳的輸移主要按照從源頭到河口的連續(xù)統(tǒng)進(jìn)行研究[11-12]. 然而，河流和水庫(kù)形成的組合體應(yīng)被視為水-陸兩相耦合的碳輸移通道和反應(yīng)系統(tǒng)[13]. 因此，應(yīng)將河網(wǎng)中水庫(kù)對(duì)碳的滯留及轉(zhuǎn)化過(guò)程涵蓋在內(nèi)，以量化河流-水庫(kù)連續(xù)體的生物地球化學(xué)作用. 當(dāng)前國(guó)內(nèi)外大多數(shù)對(duì)溶解性碳動(dòng)力學(xué)的研究都集中在寒帶和溫帶地區(qū)[14-15]，其結(jié)論可能并不一定反映出熱帶及亞熱帶流域的研究結(jié)果[14]，且大部分研究仍集中在單一湖泊/水庫(kù)上，鮮有針對(duì)大型河流(流域面積>200 km2)上的梯級(jí)水庫(kù)DIC來(lái)源和時(shí)空變化特征的研究.

在水利工程梯級(jí)開(kāi)發(fā)引發(fā)的河-庫(kù)連通性阻隔的背景下，針對(duì)河-庫(kù)系統(tǒng)生物地球化學(xué)循環(huán)的研究越來(lái)越受關(guān)注，這已經(jīng)成為水利、環(huán)境及地球科學(xué)新興的交叉研究前沿. 梯級(jí)水庫(kù)中DIC的生物地球化學(xué)循環(huán)與單級(jí)水庫(kù)/湖泊在影響因素和累積效應(yīng)上存在顯著差異，對(duì)其生物地球化學(xué)過(guò)程的認(rèn)識(shí)還很有限[16]. 瀾滄江-湄公河作為亞洲最大國(guó)際河流，其水資源利用和生態(tài)環(huán)境影響備受下游國(guó)家關(guān)注[17]，而瀾滄江云南段作為中國(guó)西南地區(qū)河流水電開(kāi)發(fā)的重要基地，其干流集中了若干不同建成時(shí)期、不同污染來(lái)源、不同調(diào)節(jié)方式的水庫(kù)，但對(duì)其DIC來(lái)源及歸趨特征的研究鮮有報(bào)道. 基于此，本研究以西南地區(qū)梯級(jí)開(kāi)發(fā)重點(diǎn)河流——瀾滄江云南段河流-梯級(jí)水庫(kù)連續(xù)體為研究對(duì)象，通過(guò)識(shí)別DIC在水體中的濃度輸移變化特征和δ13CDIC同位素組成，確定控制DIC動(dòng)力學(xué)的主要來(lái)源、輸移轉(zhuǎn)化的地球化學(xué)過(guò)程及驅(qū)動(dòng)因素，探討在不同水文時(shí)期水庫(kù)在河-庫(kù)連續(xù)體中溶解性碳輸移的源匯機(jī)制，對(duì)維護(hù)河流生態(tài)健康和促進(jìn)流域生態(tài)環(huán)境管理具有重要研究?jī)r(jià)值.

1 研究方法及材料

1.1 研究區(qū)概況

瀾滄江-湄公河發(fā)源于青藏高原唐古拉山的格爾吉河和鄂穆楚河，兩河自青海入西藏昌都匯合后成瀾滄江，干流全長(zhǎng)約4500 km，在中國(guó)境內(nèi)全長(zhǎng)2179 km，流域面積約164800 km2，多年平均徑流量475 km3，天然落差約4583 m. 瀾滄江云南段自云南省維西縣入省境，于勐臘縣出境入老撾，全長(zhǎng)1240 km，區(qū)間流域面積90200 km2，落差1780 m，平均比降1.45‰. 瀾滄江云南段主要地形特點(diǎn)為多高山峽谷，溝谷多呈V字形，隨著河流深切谷底，高差懸殊，峰谷相對(duì)高差超過(guò)1000 m. 下游滇西南地區(qū)丘陵和盆地交錯(cuò)，屬于亞熱帶或熱帶季風(fēng)氣候，干(11月-次年4月)、濕(5-10月)兩季分明，約85%的降水量集中在濕季[18]. 自上而下較大的支流有沘江、黑惠江(漾濞江)、羅扎河、小黑河、小黑江(威遠(yuǎn)江)、黑河(扎糯江)、羅梭江(補(bǔ)遠(yuǎn)江)、南臘河等. 根據(jù)瀾滄江梯級(jí)水電開(kāi)發(fā)規(guī)劃將云南段分為上游、中游和下游段，上游段長(zhǎng)約489 km，天然落差1036 m，規(guī)劃有1庫(kù)7級(jí)水電站，自上而下依次為古水、烏弄龍、里底、托巴、黃登、大華橋和苗尾，總裝機(jī)容量為9580 MW. 中游段有1庫(kù)4級(jí)水電站，自上而下分別是功果橋、小灣、漫灣和大朝山，總裝機(jī)容量8110 MW. 下游段按照1庫(kù)4級(jí)規(guī)劃，自上而下分別為糯扎渡、景洪、橄欖壩和勐松，勐松電站目前開(kāi)發(fā)條件不太確定，其余3個(gè)電站合計(jì)裝機(jī)容量8360 MW，截止2018年已建成7級(jí)水電站，已建成水電站主要信息見(jiàn)表1.

表1 瀾滄江云南段已建梯級(jí)水電站主要指標(biāo)

1.2 樣品采集及預(yù)處理

本研究共計(jì)采樣2次，分別于2018年8月11日-25日和2019年1月14日-25日從瀾滄江入云南省界沿程向下游采樣(圖1). 瀾滄江云南段上游規(guī)劃河段比降較大，水流湍急，該河段未開(kāi)設(shè)航道，在無(wú)船只的情況下，從橋梁或岸邊以及盡可能遠(yuǎn)離河岸線的地方采集樣品，該河段設(shè)置9個(gè)采樣斷面，分別為鹽井(YJ)、古水(GS)、云嶺(YL)、烏弄龍(WNL)、里底(LD)、白濟(jì)汛(BJX)、托巴(TB)、黃登(HD)和大華橋(DHQ). 下游梯級(jí)水庫(kù)河段采用走航船進(jìn)行采樣，根據(jù)水庫(kù)形態(tài)結(jié)構(gòu)和支流分布情況，從庫(kù)尾到壩前將各水庫(kù)依次劃分為河流區(qū)、過(guò)渡區(qū)和湖泊區(qū)，按照水庫(kù)回水長(zhǎng)度和現(xiàn)場(chǎng)采樣情況在每個(gè)分區(qū)設(shè)置1～2個(gè)采樣斷面；同時(shí)考慮支流的影響，分別在功果橋水庫(kù)沘江(BJ)、小灣水庫(kù)黑惠江(HHJ)和糯扎渡水庫(kù)威遠(yuǎn)江(WYJ)等有大型支流匯入的主庫(kù)區(qū)回水以上約1.5 km處設(shè)置采樣斷面. 其中，苗尾庫(kù)區(qū)設(shè)置3個(gè)采樣斷面(MiaoW1～MiaoW3)，功果橋庫(kù)區(qū)及支流設(shè)置5個(gè)采樣斷面(GGQ1～GGQ4，BJ)，小灣庫(kù)區(qū)及支流設(shè)置8個(gè)采樣斷面(XW1～XW7，HHJ)，漫灣庫(kù)區(qū)設(shè)置8個(gè)采樣斷面(MW1～MW8)，大朝山庫(kù)區(qū)及支流設(shè)置5個(gè)采樣斷面(DCS1～DCS5)，糯扎渡庫(kù)區(qū)及支流設(shè)置10個(gè)采樣斷面(NZD1～NZD9，WYJ)，景洪水庫(kù)設(shè)置5個(gè)采樣斷面(JH1～JH5)，景洪水庫(kù)下游橄欖壩(GLB)和勐臘(ML)分別設(shè)置1個(gè)采樣斷面. 每個(gè)采樣斷面分別在距離河流左、右岸約10 m及河道中心布設(shè)采樣點(diǎn)，將斷面左、中、右所采水樣混合后作為斷面代表水樣，每個(gè)斷面采集3瓶混合水樣作為平行樣待測(cè).

圖1 瀾滄江云南段研究區(qū)及采樣點(diǎn)(鹽井(YJ)、古水(GS)、云嶺(YL)、烏弄龍(WNL)、里底(LD)、白濟(jì)汛(BJX)、托巴(TB)、黃登(HD)和大華橋(DHQ))Fig.1 Study area and sampling sites in the Yunnan Section of Lancang River

現(xiàn)場(chǎng)采用便攜式有機(jī)玻璃采水器采集水面以下0.5 m水樣，用450℃預(yù)灼燒Whatman GF/F微孔濾膜過(guò)濾200 mL濾液于棕色聚乙烯瓶中保存，聚乙烯瓶采樣前沖洗3次，加飽和HgCl2抑制微生物活性，不留氣泡，采用Parafilm封口膜密封保存于4℃車載冰箱，用于δ13CDIC測(cè)定. 另取200 mL濾液裝入預(yù)酸洗的玻璃瓶中，密封冷藏，所有樣品分析測(cè)試均在采樣后兩周內(nèi)完成.

1.3 水體理化指標(biāo)及δ13C同位素分析

溶解性無(wú)機(jī)碳同位素(δ13CDIC)采用Atekwana等[19]的方法測(cè)定，水樣帶回實(shí)驗(yàn)室后注入已抽真空并放有濃磷酸和小磁棒的玻璃瓶中，50℃水浴加熱，采用高真空線萃取，冷阱分離，收集純CO2氣體再用氣體穩(wěn)定同位素質(zhì)譜儀(MAT252/253)測(cè)定δ13CDIC. 測(cè)定的值以千分比為單位(‰ )，分析誤差<±0.1‰. 溶解性有機(jī)碳同位素(δ13CDOC)采用熔封石英管高溫燃燒法測(cè)定[19]，取適量預(yù)處理樣品(約含0.5～1.0 mg C)與2 g線裝CuO混合裝入石英管內(nèi)，經(jīng)真空線系統(tǒng)抽真空后熔封，于馬弗爐內(nèi)850℃下燃燒5 h，緩慢待冷卻后，導(dǎo)出CO2，經(jīng)純化系統(tǒng)純化后使用氣體穩(wěn)定同位素質(zhì)譜儀(MAT252/253)測(cè)定δ13CDOC. 有機(jī)質(zhì)的δ13C對(duì)應(yīng)國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)V-PDB(Vienna PeeDee Belemnite)，以國(guó)際纖維素標(biāo)樣IAEA-C3(δ13C =-24.91‰)為參考標(biāo)準(zhǔn)，分析誤差<±0.2‰. δ13CDIC與δ13CDOC的計(jì)算公式為：

δ13C(‰)=[(Rsample-Rstandard)/Rstandard]×103

(1)

式中，Rsample表示測(cè)量樣品的C同位素比值，Rstandard表示國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)C同位素比值.

2 結(jié)果

2.1 瀾滄江梯級(jí)河段水化學(xué)特征

表2 研究河段及水庫(kù)水體主要水化學(xué)參數(shù)

圖2 瀾滄江云南段水化學(xué)離子Piper圖Fig.2 Piper plot of hydrochemical ions in Yunnan Section of Lancang River

2.2 瀾滄江梯級(jí)河段DIC濃度及δ13CDIC組成的時(shí)空變化特征

在河流縱向梯度上，DIC濃度在豐水期和枯水期的變化趨勢(shì)接近，從上游天然河段到下游梯級(jí)水庫(kù)群均表現(xiàn)為先升高再降低再升高的趨勢(shì)(圖3a)，豐水期的最高值出現(xiàn)在小灣庫(kù)區(qū)河段，枯水期的最高值出現(xiàn)在功果橋水庫(kù)河段，分別為3.38和4.05 mmol/L；豐水期和枯水期的最低值均出現(xiàn)在糯扎渡庫(kù)區(qū)的上游河段，分別為1.54和2.36 mmol/L. 在時(shí)間變化上，瀾滄江梯級(jí)河段DIC在豐水期(8月)的濃度為1.54～3.38 mmol/L，平均值為2.59±0.44 mmol/L；枯水期(1月)濃度為2.36～4.05 mmol/L，平均值為3.30±0.37 mmol/L，枯水期DIC濃度明顯高于豐水期. 總體來(lái)看，梯級(jí)開(kāi)發(fā)河段的DIC濃度在豐水期和枯水期均高于上游規(guī)劃河段，瀾滄江云南段δ13CDIC值在豐水期較枯水期偏負(fù)(圖3b)，介于-9.60～-7.70‰之間，平均值為-8.52‰±0.38‰；冬季枯水期則偏正，在-7.60‰～-5.70‰之間，平均值為-6.95‰±0.53‰，δ13CDIC同位素組成與DIC濃度變化表現(xiàn)出相似的特征，夏季豐水期瀾滄江梯級(jí)水庫(kù)河段中δ13CDIC值明顯低于冬季枯水期. 在河流縱向梯度上，除兩個(gè)運(yùn)行時(shí)間較長(zhǎng)梯級(jí)水庫(kù)：漫灣(26年)和大朝山(18年)的δ13CDIC偏負(fù)外，其他河段及庫(kù)齡較短的梯級(jí)水庫(kù)整體變化比較平穩(wěn)，瀾滄江云南段δ13CDIC值整體呈現(xiàn)微弱升高的趨勢(shì). 隨著水庫(kù)運(yùn)行時(shí)間的延長(zhǎng)，δ13CDIC值呈現(xiàn)偏負(fù)趨勢(shì)，表層水體可能體現(xiàn)最為明顯.

圖3 瀾滄江梯級(jí)河段水體中DIC濃度和δ13CDIC的時(shí)空變化Fig.3 Spatial and temporal variations of DIC concentration and δ13CDIC in the cascade reservoir reach of Lancang River

3 討論

3.1 瀾滄江梯級(jí)水庫(kù)DIC及δ13CDIC的物源辨析

εaq-g=-(0.0049±0.003)T-(1.31±0.06)

(2)

(3)

(4)

3.2 梯級(jí)開(kāi)發(fā)河段DIC濃度及δ13CDIC的變化特征

河流DIC濃度和δ13CDIC值的時(shí)空變化受多種因素影響，河流水電開(kāi)發(fā)等人類擾動(dòng)對(duì)其影響明顯. 就單一水庫(kù)、湖泊及天然河流的研究中，喻元秀等[30]對(duì)烏江上游新建的洪家渡水庫(kù)中DIC的研究發(fā)現(xiàn)，入庫(kù)水體中DIC濃度低于出庫(kù)水體，出庫(kù)水體中δ13CDIC值比入庫(kù)水體和庫(kù)區(qū)水體均偏負(fù)30%以上；吳起鑫等[31]對(duì)長(zhǎng)江三峽水庫(kù)壩前水體的研究表明，和天然河流相似，DIC濃度在夏季小于冬季，而δ13CDIC值則是豐水期較枯水期偏負(fù)；賴冬榮等[32]對(duì)南昌市湖泊水體的研究表明DIC 濃度在春季高于秋季，δ13CDIC則是秋季更為偏正；Wachniew[33]對(duì)波羅的海第二大支流Vistula河的研究發(fā)現(xiàn)DIC濃度在高流量期最低，而δ13CDIC值在洪水期為-14.2‰，平水期為-9.6‰；Cai等[34]對(duì)密西西比河下游的研究發(fā)現(xiàn)DIC濃度在豐水期偏低，而枯水期較高，δ13CDIC則在枯水期偏正. 針對(duì)梯級(jí)水庫(kù)開(kāi)發(fā)河流DIC及δ13CDIC的變化，李曉東等[35]對(duì)嘉陵江干流梯級(jí)水庫(kù)河段的DIC進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn)，在豐水期和枯水期DIC的平均濃度分別為2.02和3.15 mmol/L，δ13CDIC值分別為-8.6‰和-6.0‰；類似的還有劉叢強(qiáng)[36]對(duì)沅江水系舞陽(yáng)河、清水江，賈國(guó)東[37]等對(duì)珠江流域西江和北江河和梁翠翠[27]對(duì)九龍江西溪河北溪的研究，這些研究均表明河流溶解性無(wú)機(jī)碳同位素的組成存在季節(jié)變化特征，DIC濃度在枯水期高于豐水期，冬季的δ13CDIC值偏正，本研究結(jié)果與其一致. 然而，前述研究結(jié)果與烏江梯級(jí)水庫(kù)[16](洪家渡、東風(fēng)和烏江渡)和貓?zhí)犹菁?jí)[38]研究中δ13CDIC值的季節(jié)變化規(guī)律不同，烏江梯級(jí)和貓?zhí)犹菁?jí)的研究結(jié)果表明，豐水期水體中δ13CDIC值普遍比枯水期偏正(表3)，這可能與梯級(jí)水庫(kù)庫(kù)齡、河流水化學(xué)特征及水庫(kù)的營(yíng)養(yǎng)狀況有較大關(guān)系，瀾滄江梯級(jí)水庫(kù)中碳的循環(huán)轉(zhuǎn)化機(jī)制及累積特征還有待深入研究.

表3 不同流域河流中DIC濃度和δ13CDIC的變化情況

-表示無(wú)相關(guān)數(shù)據(jù).

3.3 瀾滄江梯級(jí)水庫(kù)DIC及δ13CDIC變化的驅(qū)動(dòng)因素

3.3.1 流域地質(zhì)環(huán)境因素對(duì)梯級(jí)河段DIC濃度及δ13CDIC組成的影響 瀾滄江云南段河-庫(kù)系統(tǒng)表層水體中DIC濃度及δ13CDIC呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，其中以豐水期表現(xiàn)較為明顯(圖4a). 這主要可能是一方面在濕季受區(qū)域降雨增多影響，瀾滄江徑流入庫(kù)水量增大，水體的稀釋作用使得DIC濃度明顯較低；另一方面，瀾滄江云南段干熱河谷中夏季溫度較高，土壤有機(jī)質(zhì)的分解速率增大，隨降雨徑流攜帶進(jìn)入水體的有機(jī)質(zhì)也會(huì)增多，水庫(kù)形成的緩流開(kāi)闊水體，有機(jī)質(zhì)作為碳源可以促進(jìn)表層水體中浮游植物的光合作用，在將無(wú)機(jī)碳轉(zhuǎn)化為有機(jī)碳過(guò)程中富含12C的無(wú)機(jī)碳會(huì)優(yōu)先被藻類吸收，一般會(huì)導(dǎo)致表層水體中δ13CDIC值偏正[27]. 然而，瀾滄江縱向嶺谷區(qū)山高坡陡，梯級(jí)上中游河段土壤侵蝕嚴(yán)重，樣品采集期間正值雨季，大量陸源有機(jī)質(zhì)匯入河道，在其運(yùn)移過(guò)程中氧化分解釋放輕碳，濕熱環(huán)境導(dǎo)致土壤微生物呼吸作用增強(qiáng)、水巖作用充分，硅酸鹽礦物溶解速率增大[21, 23]. 與此同時(shí)，瀾滄江水體在雨季長(zhǎng)期處于高濁狀態(tài)，抑制了浮游植物光合作用中的碳轉(zhuǎn)化效率，這些過(guò)程均會(huì)使表層水中δ13CDIC向負(fù)向偏移. 隨著旱季瀾滄江流域降雨量的減少和溫度降低，土壤有機(jī)質(zhì)分解速率減緩，小灣和糯扎渡等高壩大庫(kù)的水溫穩(wěn)定分層現(xiàn)象也逐漸消失，水庫(kù)底部呼吸作用形成的DIC可能受水庫(kù)水體翻轉(zhuǎn)及循環(huán)作用擴(kuò)散到表層，使得枯水期表層水體DIC濃度增高，進(jìn)而促使δ13CDIC偏正[38]，針對(duì)水庫(kù)垂向δ13CDIC的變化還有待深入研究.

河段中δ13CDIC與DIC的負(fù)相關(guān)也表明水生呼吸作用對(duì)河流的DIC動(dòng)力學(xué)有顯著影響，這在以前溫帶地區(qū)的其他研究中也曾報(bào)道過(guò)[46]. 與此類似，Dubois等[47]的研究表明，與根據(jù)1:1混合土壤和碳酸鹽來(lái)源的DIC估算的理論δ13CDIC值相比，密西西比河流域下游的δ13CDIC(-11.5‰～-7.0‰)明顯偏負(fù)，并將其歸因于有機(jī)質(zhì)的呼吸作用，在密西西比河下游的無(wú)機(jī)碳庫(kù)中加入了13C的耗盡碳. 土壤呼吸的CO2作為貧13C來(lái)源之一也具有一定的影響，特別是在8月份強(qiáng)降雨時(shí)期，強(qiáng)降水可能沖走瀾滄江匯水區(qū)與讓孔隙中積聚的高13C 消耗CO2，并導(dǎo)致河道內(nèi)13C整體下降. 這種效應(yīng)在瀾滄江中下游的亞熱帶/熱帶地區(qū)可能更明顯，因?yàn)檫@些地區(qū)的土壤CO2水平通常高于溫帶與高山地區(qū)[47]. 河-庫(kù)連續(xù)體中水化學(xué)參數(shù)對(duì)DIC濃度和δ13CDIC也有顯著影響，pH與水體δ13CDIC的關(guān)系研究表明(圖4b)，碳酸鹽巖和硅酸鹽巖化學(xué)風(fēng)化對(duì)δ13CDIC也有一定影響. 同時(shí)，瀾滄江河湖連續(xù)體中的DIC動(dòng)力學(xué)也可能受到碳酸鹽風(fēng)化作用的影響[48]，碳酸鹽的風(fēng)化過(guò)程會(huì)釋放Ca2+和/或Mg2+. 研究發(fā)現(xiàn)，δ13CDIC與研究區(qū)段Ca2+和Mg2+濃度之間存在一定的相關(guān)關(guān)系，δ13CDIC值的波動(dòng)可能與Ca2+和Mg2+濃度變化的過(guò)程相同. 一般而言，風(fēng)化作用作為是水域無(wú)機(jī)碳通量的主要驅(qū)動(dòng)因素，尤其在低流量條件下具有顯著影響[48-49]. 在本研究中，枯水期期間所有水庫(kù)的δ13CDIC和Ca2+/Mg2+濃度偏高可能是高δ13CDIC來(lái)源(如土壤碳酸鹽風(fēng)化)的DIC比例增加所致.

圖4 研究區(qū)表層水體不同季節(jié)DIC濃度和pH與δ13CDIC值的相關(guān)關(guān)系Fig.4 The correlation between DIC concentrations, pH and δ13CDIC in surface waters of the study area in different seasons

3.3.2 生物地球化學(xué)機(jī)制驅(qū)動(dòng)下河-庫(kù)連續(xù)體中DIC濃度與δ13CDIC組成的變化 水庫(kù)δ13CDIC的主要生物地球化學(xué)因素包括水庫(kù)生產(chǎn)力與有機(jī)質(zhì)的分解、水庫(kù)水體與大氣CO2的交換程度、入庫(kù)水體的DIC碳同位素組成、DIC在水庫(kù)中的滯留時(shí)間等[16]. 研究表明，源于水庫(kù)所在流域土壤有機(jī)質(zhì)分解形成的DIC具有最負(fù)的δ13CDIC值，而流域碳酸鹽風(fēng)化形成的DIC的δ13CDIC值最偏正. 對(duì)水-氣界面的CO2交換而言，大氣CO2溶于水中形成的DIC，其δ13CDIC值約為1.0‰～2.0‰，對(duì)水體δ13CDIC值改變較小. 對(duì)淡水湖泊碳循環(huán)過(guò)程的研究[50]表明，表層水體中浮游植物的光合作用和呼吸作用對(duì)DIC濃度和δ13CDIC變化相互抵消，所以暫不認(rèn)為其為控制δ13CDIC變化的主要因素. 水體入庫(kù)水體DIC的碳同位素組成主要源于河流徑流攜帶和地下水交換過(guò)程，而庫(kù)區(qū)周邊土壤有機(jī)質(zhì)的分解釋放的CO2和流域巖石風(fēng)化也是DIC的一個(gè)主要來(lái)源.

DIC滯留時(shí)間是水庫(kù)DIC總量與損失速度的比值，其大小對(duì)水體δ13CDIC值有重要影響[51]. 梯級(jí)水庫(kù)中DIC總量主要取決于DIC濃度和水庫(kù)庫(kù)容，而DIC損失量包括水庫(kù)水體與大氣CO2交換速度、碳酸鹽礦物的沉淀和水庫(kù)生物量高低等. 對(duì)于瀾滄江梯級(jí)水庫(kù)來(lái)說(shuō)，水庫(kù)DIC濃度與上游河段河水較為相近，δ13CDIC值差別也不大. 由于梯級(jí)水庫(kù)的聯(lián)合運(yùn)行調(diào)度復(fù)雜，當(dāng)前研究還無(wú)法得出瀾滄江梯級(jí)水庫(kù)群DIC準(zhǔn)確的滯留時(shí)間，但通過(guò)水庫(kù)河段與上游河段DIC濃度的對(duì)比可以看出，調(diào)節(jié)性能大的水庫(kù)DIC滯留時(shí)間與水庫(kù)水體δ13CDIC有較好的比例關(guān)系. 水庫(kù)水體與上游河段DIC濃度差別越大，水庫(kù)中δ13CDIC值變化也越明顯，如小灣和糯扎渡水庫(kù).

受瀾滄江梯級(jí)水庫(kù)聯(lián)合調(diào)度及電站錯(cuò)峰調(diào)節(jié)的影響，冬季河流處于蓄水期，水庫(kù)水面面積增加，庫(kù)中水體的停留時(shí)間變長(zhǎng)，有利于水體中DIC與大氣中CO2之間建立同位素平衡，12C-CO2優(yōu)先釋放進(jìn)入大氣，從而使水庫(kù)水體中δ13CDIC值向正向偏移. 同時(shí)，由于枯水期降水量減少，水流變緩，水體透明度提高，滇西地區(qū)適宜的溫度適合浮游植物生長(zhǎng)，光合作用大于呼吸作用，DIC中12C優(yōu)先被合成為有機(jī)質(zhì)，同樣會(huì)使水體中δ13CDIC值向正向偏移，這也是瀾滄江干季δ13CDIC值高于濕季的原因.

3.3.3 梯級(jí)水電開(kāi)發(fā)對(duì)河流DIC濃度及δ13CDIC組成的影響 國(guó)內(nèi)外環(huán)境水利學(xué)者對(duì)大型河流上梯級(jí)水利工程建設(shè)對(duì)徑流、水溫及常規(guī)水質(zhì)的累積影響已經(jīng)有諸多報(bào)道，但包括水庫(kù)自身調(diào)蓄能力、庫(kù)齡、運(yùn)行調(diào)度方式、水體停留時(shí)間、地質(zhì)環(huán)境條件、庫(kù)區(qū)周邊的土地利用及植被覆蓋情況對(duì)梯級(jí)河流物質(zhì)循環(huán)的影響效應(yīng)隨著河流徑流變化適應(yīng)性利用和水庫(kù)溫室氣體的研究，最近幾年才開(kāi)始得到涉水工程學(xué)界的重視[16-17,27]. 瀾滄江云南段梯級(jí)水庫(kù)的建設(shè)，改變了河流的水動(dòng)力條件，已建成的7個(gè)水庫(kù)形成了首尾相接的水庫(kù)群，導(dǎo)致天然河段基本消失，河流流速減緩，生源物質(zhì)及泥沙等被大壩截留在庫(kù)中逐漸沉積或生物轉(zhuǎn)化. 貓?zhí)恿饔蛱菁?jí)的研究表明，水庫(kù)的營(yíng)養(yǎng)水平越高，生物成因的DIC濃度貢獻(xiàn)就越大，從而水體內(nèi)的δ13CDIC值越偏正[38].

瀾滄江云南段河-庫(kù)連續(xù)體中DIC濃度在河流縱向上呈現(xiàn)復(fù)雜變化趨勢(shì)，與烏江流域的研究結(jié)果存在較大差異，這可能主要是瀾滄江梯級(jí)水庫(kù)在河流縱向空間上建設(shè)時(shí)間的無(wú)序性所導(dǎo)致的[16,35,38]. 云南段現(xiàn)已建成的自上而下“啞鈴型”梯級(jí)水庫(kù)布設(shè)模式也可能意味著其在碳循環(huán)累積影響并不嚴(yán)重，上游多年調(diào)節(jié)型高壩水庫(kù)(小灣)及下游多年調(diào)節(jié)型高壩水庫(kù)(糯扎渡)中相對(duì)較高的DIC濃度和偏正的δ13CDIC值隨水庫(kù)下泄水體分別進(jìn)入其下一級(jí)水庫(kù)(漫灣和景洪)的過(guò)程中，并不一定會(huì)在空間上對(duì)其產(chǎn)生較強(qiáng)的累積影響，相反DIC濃度可能會(huì)隨著水流的稀釋作用呈現(xiàn)沿程坦化或者衰減，因此導(dǎo)致高壩大庫(kù)下游的梯級(jí)中DIC的濃度并沒(méi)有上游高，δ13CDIC值也不會(huì)明顯偏負(fù). 同時(shí)，本研究中發(fā)現(xiàn)，水庫(kù)水溫與DIC濃度呈負(fù)相關(guān)，即位于下游河段熱帶和亞熱帶的水庫(kù)(糯扎渡和景洪)，河流水溫越高其DIC濃度越低. 以水庫(kù)為研究單元，發(fā)現(xiàn)水體中DIC濃度為小灣 > 苗尾 > 功果橋 > 漫灣 > 大朝山 > 景洪 > 糯扎渡，而δ13CDIC值則幾乎相反，為糯扎渡 > 景洪 > 大朝山 > 漫灣 > 苗尾 > 功果橋 > 小灣，這表明瀾滄江梯級(jí)水庫(kù)δ13CDIC值的變化可能是水庫(kù)水面面積及擴(kuò)散系數(shù)、電站調(diào)節(jié)方式和調(diào)度運(yùn)行共同作用的結(jié)果.

從時(shí)間分布來(lái)看，由于瀾滄江云南段所建梯級(jí)水庫(kù)水體中DIC濃度和δ13CDIC值的季節(jié)變化特征與許多自然河流和三峽水庫(kù)壩前水體表現(xiàn)出一致性[35]，而與烏江和貓?zhí)拥容^早建設(shè)梯級(jí)的結(jié)果差別明顯[16,38]. 除地質(zhì)背景差異外，這可能與瀾滄江梯級(jí)水庫(kù)群建庫(kù)時(shí)間短、聯(lián)合運(yùn)行條件下調(diào)度方式復(fù)雜和水文條件多變密切相關(guān)，梯級(jí)電站的“水庫(kù)效應(yīng)”還沒(méi)體現(xiàn)出來(lái). 已有的研究表明[51-52]，水庫(kù)水體停留時(shí)間越長(zhǎng)，水體中營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)生物地球化學(xué)循環(huán)的轉(zhuǎn)化過(guò)程越強(qiáng)烈，其演化和湖沼化水平也越高；瀾滄江云南段的梯級(jí)水庫(kù)因停留時(shí)間較短，水庫(kù)內(nèi)轉(zhuǎn)化過(guò)程相對(duì)較弱.

4 結(jié)論

本研究對(duì)瀾滄江云南段河-庫(kù)連續(xù)體豐水期和枯水期水體中溶解性有機(jī)碳及其同位素的時(shí)空變化特征、物源特征及影響因素進(jìn)行了分析. 研究結(jié)果表明，瀾滄江水體DIC濃度及δ13CDIC值存在顯著的季節(jié)變化特征，均為冬季(枯水期)高于夏季(豐水期). 豐水期DIC濃度明顯低于枯水期，主要可能是夏季上游流域降雨增多、入庫(kù)水量增大所產(chǎn)生的水體稀釋作用導(dǎo)致的；豐水期δ13CDIC值偏負(fù)的原因可能是夏季瀾滄江縱向嶺谷區(qū)濕熱環(huán)境導(dǎo)致土壤微生物呼吸作用增強(qiáng)、水巖作用充分、碳酸鹽礦物溶解速率增強(qiáng)；豐水期瀾滄江水體處于高濁狀態(tài)，抑制了浮游植物光合作用過(guò)程中碳的轉(zhuǎn)化效率. 梯級(jí)水庫(kù)的攔截后會(huì)導(dǎo)致河流水化學(xué)性質(zhì)發(fā)生改變，但本研究結(jié)果與前人研究所證實(shí)的自然河流的季節(jié)變化特征相似，而與天然湖泊、庫(kù)齡較長(zhǎng)的水庫(kù)不同，這可能與瀾滄江梯級(jí)水庫(kù)縱向空間上建設(shè)時(shí)間無(wú)序、水庫(kù)累積影響不顯著、聯(lián)合調(diào)度運(yùn)行復(fù)雜和水文條件改變等因素有關(guān)，綜合表明瀾滄江梯級(jí)水庫(kù)群水體的“水庫(kù)效應(yīng)”并不明顯.