陳洪全, 于英鵬*, 陳 名

蘇北灌河口工業(yè)區(qū)土壤PAHs富集特征、溯源及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

陳洪全1, 于英鵬1*, 陳 名2

（1.鹽城師范學(xué)院 城市與規(guī)劃學(xué)院, 江蘇 鹽城 224051; 2.南京師范大學(xué) 金陵女子學(xué)院, 江蘇 南京 210097）

為系統(tǒng)了解灌河口工業(yè)區(qū)污染場(chǎng)地表層土壤中多環(huán)芳烴(PAHs)的污染特征、污染源及潛在的健康風(fēng)險(xiǎn), 對(duì)16種優(yōu)先控制的單體PAH進(jìn)行了測(cè)試分析. 結(jié)果表明: T-PAHs質(zhì)量分?jǐn)?shù)呈現(xiàn)冬季(3971.7ng·g-1)>秋季(3506.5ng·g-1)>春季(3504.8ng·g-1)>夏季(2639.1ng·g-1)趨勢(shì). 夏季(2+3)環(huán)PAHs占比最低(13％), 冬季最高(15％), 春秋季相同(14％). 不同季節(jié)單體PAH質(zhì)量分?jǐn)?shù)以中高環(huán)(4、5和6環(huán))為最高, 低環(huán)(2和3環(huán))最低. 判源結(jié)果表明春夏季煤和生物質(zhì)、石油類燃燒排放來源特征明顯, 冬季石油類燃燒和汽車尾氣排放來源占主體, 說明主要污染源存在季節(jié)差異. 與國內(nèi)相關(guān)研究相比, 灌河工業(yè)區(qū)土壤PAHs質(zhì)量分?jǐn)?shù)處于中游水平. 根據(jù)加拿大土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn), 河口工業(yè)區(qū)不同季節(jié)有13％~23％的土壤PAHs污染超過了安全值, 存在潛在的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn).

灌河口; 土壤; 多環(huán)芳烴; 風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

多環(huán)芳烴(Polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)是一類具有“致癌、致畸、致突變”效應(yīng)的持久性有毒化合物, 主要來源于自然過程和人類活動(dòng), 人類排放的PAHs進(jìn)入大氣環(huán)境中后通過干濕沉降過程進(jìn)入土壤并不斷累積. 目前, 多介質(zhì)中PAHs生物地球化學(xué)研究已成為多學(xué)科聚焦的熱點(diǎn)課題[1]. 研究認(rèn)為土壤介質(zhì)是PAHs在地表生態(tài)系統(tǒng)中最主要的“匯”[2], 英國土壤中儲(chǔ)存的PAHs占到了環(huán)境中總量的90%[3]. 土壤介質(zhì)中富集的PAHs污染物對(duì)生態(tài)及人體健康構(gòu)成潛在的風(fēng)險(xiǎn), 居住或工作在污染場(chǎng)地的人通過吸入揚(yáng)塵、皮膚接觸和直接攝入被污染的土壤等方式受到PAHs污染物對(duì)身體的影響. 關(guān)于土壤中PAHs污染已開展大量研究, 在PAHs污染水平和分布模式[4]、污染物來源[5]及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[6]等方面取得了大量成果.

蘇北潮灘被視為江蘇最大的一塊后備土地資源, 對(duì)江蘇沿海經(jīng)濟(jì)的發(fā)展具有巨大的促進(jìn)作用, 其特有的演化過程和地理位置在全國海岸帶研究中占據(jù)重要地位. 2009年江蘇沿海大開發(fā)上升為國家戰(zhàn)略, 使得江蘇沿海特別是蘇北地區(qū)進(jìn)入前所未有的發(fā)展階段. 人類活動(dòng)產(chǎn)生的PAHs通過大氣干濕沉降與地表徑流等途徑進(jìn)入河口地區(qū)并不斷累積, 對(duì)河口系統(tǒng)和人體健康構(gòu)成潛在威脅. 關(guān)于蘇北灌河口環(huán)境污染的事件時(shí)有報(bào)道, 工業(yè)區(qū)排放的持久性有機(jī)污染物進(jìn)入土壤、水體及大氣等環(huán)境介質(zhì)中, 加重了河口地區(qū)土壤中PAHs的遷移與儲(chǔ)存通量. 鑒于此, 開展灌河口污染場(chǎng)地表層土壤中PAHs地球化學(xué)研究具有重要的理論意義, 有助于揭示PAHs污染與人類活動(dòng)的耦合機(jī)制, 在國家戰(zhàn)略江蘇沿海大開發(fā)推進(jìn)過程中為控制PAHs污染、保護(hù)生態(tài)系統(tǒng)和人身安全提供重要的科學(xué)依據(jù)和數(shù)據(jù)支撐, 具有重要的現(xiàn)實(shí)意義.

1 材料和方法

1.1 樣品采集

采樣點(diǎn)區(qū)位及分布概況如圖1所示, 于2017年和2018年在河口工業(yè)區(qū)采集4個(gè)季節(jié)土壤樣品. 采用多點(diǎn)(5個(gè)點(diǎn))混合法進(jìn)行樣品采集, 同時(shí)記錄采樣點(diǎn)周邊環(huán)境及地理坐標(biāo). 采集過程中將草根、雜物及較大石塊剔除掉, 用透明自封袋裝好樣品并做好標(biāo)記, 樣品采集過程中確保不受污染. 將采集好的樣品帶回實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行前處理后待分析.

圖1 灌河口采樣點(diǎn)分布概況

1.2 樣品處理

稱取經(jīng)過前處理的土壤樣品5g, 加入適量銅粉和無水硫酸鈉于已凈化的濾紙槽內(nèi), 同時(shí)打入內(nèi)標(biāo)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(NaP-d8、Ace-d10、Phe-d10、Chry-d12和Per-d12, 德國Dr. Ehrenstorfer公司), 萃取液為實(shí)驗(yàn)室配置的120mL丙酮和二氯甲烷混合溶劑(體積比1:1), 在索氏抽提器中以平均4次·h-1的速率連續(xù)回流20h, 完成土壤中PAHs萃取. 萃取液經(jīng)旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)后進(jìn)行正己烷溶劑置換, 后經(jīng)硅膠氧化鋁復(fù)合層析柱(硅膠和氧化鋁的體積比為2:1)對(duì)萃取液進(jìn)行凈化洗脫, 分別用15mL正己烷、70mL二氯甲烷和正己烷的混合溶劑(體積比為3:7)淋洗出烷烴和待測(cè)組分. 將待測(cè)組分經(jīng)氮吹定容至1mL進(jìn)行色譜分析, 具體分析方法參見文獻(xiàn)[1].

1.3 質(zhì)量保證和質(zhì)量控制

16種單體PAH的加標(biāo)空白實(shí)驗(yàn)回收率在79.6%~105.7%之間; 5種氘代標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的回率分別為NaP-d8在81.1%~94.9%之間, Ace-d10在79.7%~ 95.6%之間, Phe-d10在74.7%~94.9%之間, Chry-d12在77.6%~106.1%之間, Per-d12在80.2%~101.7%之間; 平行樣的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差低于10%; 方法檢測(cè)限為0.06~0.11ng·g-1.

2 結(jié)果與討論

2.1 PAHs含量特征

不同季節(jié)單體PAH質(zhì)量分?jǐn)?shù)特征見表1.從季節(jié)看, 春季質(zhì)量分?jǐn)?shù)范圍在1212.8~12264.5ng·g-1之間, 平均值為3504.8ng·g-1. 夏季范圍在202.5~16295.2ng·g-1之間, 平均值為2639.1ng·g-1. 秋季范圍在464.6~20864.5ng·g-1之間, 平均值為3506.5ng·g-1. 冬季范圍在349.5~27849.2ng·g-1之間, 平均值為3971.7ng·g-1. 對(duì)比不同季節(jié), 灌河口表層土壤中T-PAHs質(zhì)量分?jǐn)?shù)呈現(xiàn)出冬季>秋季>春季>夏季的趨勢(shì). 7種致癌多環(huán)芳烴(∑7carPAH)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)占比不同季節(jié)變化較小, 可能由于高環(huán)PAHs性質(zhì)及污染物來源穩(wěn)定. 我國表層土壤中多環(huán)芳烴的平均值為730ng·g-1 [7], 遠(yuǎn)低于灌河口污染場(chǎng)地土壤的質(zhì)量分?jǐn)?shù)值, 原因是研究區(qū)主要受工業(yè)區(qū)PAHs污染物排放的影響, 采樣點(diǎn)距離污染源較近, 分析結(jié)果客觀反映了實(shí)際情況. 根據(jù)相關(guān)研究及與中國其他工業(yè)區(qū)的T-PAHs質(zhì)量分?jǐn)?shù)相比, 灌河口土壤T-PAHs質(zhì)量分?jǐn)?shù)高于沈陽(326.7 ng·g-1)[8]、邯鄲(398.9ng·g-1)[9]、南京(1060ng·g-1)[10]和大慶(1839ng·g-1)[11], 與濟(jì)南(2700ng·g-1)[12]相差不多, 但低于大連(6440ng·g-1)[13]和鞍山(32100 ng·g-1)[14].

表1 不同季節(jié)單體PAH(干重)質(zhì)量分?jǐn)?shù)特征 ng·g-1

2.2 不同環(huán)數(shù)PAHs組成特征

總體上, 4個(gè)季節(jié)除個(gè)別采樣點(diǎn)散點(diǎn)分散外, 其余不同環(huán)數(shù)PAHs占比散點(diǎn)相對(duì)集中, 說明PAHs的組成相對(duì)穩(wěn)定(圖2). 具體來看, 4環(huán)PAHs在不同季節(jié)均占比最高(50.76％~52.40％之間, 平均為51.45％), 季節(jié)波動(dòng)不大, 秋季相對(duì)最高, 而夏季最低; 其次為5+6環(huán)PAHs (28.68％~34.66％之間, 平均為31.58％), 冬季和春季較夏秋季節(jié)差異較大, 其中冬季最低, 而春季最高; 最低為2+3環(huán)PAHs (14.19％~19.85％之間, 平均為16.97％), 具體季節(jié)差異同高環(huán)一致. 低環(huán)PAHs主要以氣相存在于大氣中, 具有長程遷移能力. 然而, 高環(huán)PAHs主要吸附于大氣懸浮顆粒的表面, 具有較弱的遠(yuǎn)程遷移能力[15-16]. 因此, 點(diǎn)源污染物排放可能是土壤中高環(huán)多環(huán)芳烴的主要來源.

2.3 PAHs污染物來源解析

An/(An+Phe)、Fl/(Fl+Pyr)和InP/(InP+BghiP)常被用作各環(huán)境介質(zhì)中PAHs的源解析指標(biāo)[17-18]. An/(An+Phe)小于0.1代表石油類泄漏; 大于0.1代表物質(zhì)的不完全燃燒. Fl/(Fl+Pyr)小于0.4代表石油類泄漏; 大于0.4小于0.5代表石油類燃燒; 大于0.5代表生物質(zhì)和煤的不完全燃燒. InP/(InP+BghiP)小于0.2代表石油類泄漏; 大于0.2小于0.5代表石油類燃燒; 大于0.5代表煤和生物質(zhì)的不完全燃燒.

4個(gè)季節(jié)Fl/(Fl+Pyr)和An/(An+Phe)比值散點(diǎn)大部分落于紅色圈內(nèi), 個(gè)別點(diǎn)較分散, 這說明不同季節(jié)灌河口地區(qū)土壤中PAHs的來源相對(duì)穩(wěn)定(圖3). 具體來說, 大部分(An/(An+Phe)散點(diǎn)值都大于0.1 (春季: 0.07~0.43; 夏季: 0.04~0.33; 秋季: 0.11~ 0.49; 冬季: 0.04~0.36), 說明PAHs的來源基本為不完全燃燒的排放物; Fl/(Fl+Pyr) (春季: 0.48~0.65; 夏季: 0.48~0.64; 秋季: 0.38~0.66; 冬季: 0.36~0.64)比值散點(diǎn)基本落在大于0.4的范圍內(nèi), 說明PAHs的來源是石油、煤和生物質(zhì)的燃燒排放, 其中煤和生物質(zhì)的不完全燃燒是主要的排放源. 綜上, 河口工業(yè)區(qū)土壤中PAHs主要來源于煤和生物質(zhì)的燃燒, 其次為石油燃燒.

同樣4個(gè)季節(jié)Fl/(Fl+Pyr)和InP/(InP+BghiP)比值散點(diǎn)大部分落于紅色圈內(nèi), 個(gè)別點(diǎn)較分散, 也說明不同季節(jié)灌河口地區(qū)土壤中PAHs的來源相對(duì)穩(wěn)定. 具體來說, 大部分InP/(InP+BghiP)散點(diǎn)值都介于0.2和0.5之間(春季: 0.33~0.52; 夏季: 0.39~ 0.66; 秋季: 0.37~0.53; 冬季: 0.35~0.55), 說明PAHs的來源基本為石油、煤和生物質(zhì)不完全燃燒的排放物.

2.4 PAHs生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

采用BaP的毒性當(dāng)量質(zhì)量分?jǐn)?shù)TEQBaP評(píng)價(jià)PAHs的潛在風(fēng)險(xiǎn), 公式如下:

TEQBaP＝∑(C×TEF), (1)

式中:C為第種PAHs的質(zhì)量分?jǐn)?shù); TEF為第種PAHs的毒性當(dāng)量因子(表2).

春季∑16TEQBaP的質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高為2353.92 ng·g-1,最低為140.58ng·g-1,平均為497.99ng·g-1.7種致癌PAHs (∑7CarTEQBaP)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)范圍為139.07~2337.15ng·g-1,平均值為493.17ng·g-1,占∑16TEQBaP的比例高達(dá)99.0％.夏季∑16TEQBaP質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高為2252.54ng·g-1,最低為48.35ng·g-1,平均為378.01ng·g-1.7種致癌PAHs的質(zhì)量分?jǐn)?shù)范圍為48.07~2335.39ng·g-1,平均值為374.92ng·g-1, 占∑16TEQBaP的比例高達(dá)99.2％. 秋季∑16TEQBaP的質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高為4125.32ng·g-1, 最低為89.97 ng·g-1, 平均為506.65ng·g-1. 7種致癌PAHs質(zhì)量分?jǐn)?shù)范圍為89.34~4099.23ng·g-1, 平均值為502.26 ng·g-1,占∑16TEQBaP的比例高達(dá)99.1％. 冬季∑16TEQBaP質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高為5915.55ng·g-1, 最低為46.31ng·g-1, 平均為556.77ng·g-1. 7種致癌PAHs的質(zhì)量分?jǐn)?shù)范圍為45.63~5889.34ng·g-1, 平均值為552ng·g-1, 占∑16TEQBaP的比例高達(dá)99.1％.

表2 土壤中PAHs的毒性當(dāng)量質(zhì)量分?jǐn)?shù)

總體上平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高的是冬季, 其次為秋季、春季, 最低為夏季. ∑7CarTEQBaP不同季節(jié)的占比都極高(90％以上), 表明灌河口土壤PAHs毒性風(fēng)險(xiǎn)主要來自7種強(qiáng)致癌性PAHs, 特別是BaP和D[ah]A. 在加拿大土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中TEQBaP的安全值為600ng·g-1. 有研究者認(rèn)為排污較大的工業(yè)區(qū)周圍土壤的TEQBaP應(yīng)乘以3倍系數(shù)進(jìn)行評(píng)估[19], 計(jì)算后春季20％、夏季13％、秋季23％和冬季20％的采樣點(diǎn)超過了安全值. 從個(gè)別樣點(diǎn)來看, 不同季節(jié)S19樣點(diǎn)的TEQBaP值均為所有樣點(diǎn)最高, 主要原因是該樣點(diǎn)位于鋼鐵廠附近, 大量煤炭燃燒造成該樣點(diǎn)TEQBaP值最高; S17樣點(diǎn)4個(gè)季節(jié)TEQBaP值均較高, 說明該樣點(diǎn)附近有強(qiáng)排放源且排放物相對(duì)穩(wěn)定. S25樣點(diǎn)在春季、夏季和秋季TEQBaP值較高; 而S14樣點(diǎn)在春季、夏季和冬季較高. 此外, 春季的S18樣點(diǎn), 夏季的S27樣點(diǎn), 秋季的S16樣點(diǎn)和冬季的S26樣點(diǎn)TEQBaP值也較高. 從空間分布來看TEQBaP值較高的采樣點(diǎn)均位于火電廠、鋼鐵廠和化工廠附近或其下風(fēng)向地區(qū), 排放的PAHs污染物經(jīng)過短距離遷移便進(jìn)入土壤, 對(duì)土壤中PAHs的累積貢獻(xiàn)很大, 這些樣點(diǎn)附近土壤中PAHs的致癌風(fēng)險(xiǎn)需引起關(guān)注.

3 結(jié)論

(1)灌河口表層土壤中T-PAHs的質(zhì)量分?jǐn)?shù)呈現(xiàn)出冬季(3971.7ng·g-1)>秋季(3506.5ng·g-1)>春季(3504.8ng·g-1)>夏季(2639.1ng·g-1)的趨勢(shì). 單體PAH主要以4環(huán)PAHs為主, 其次是5環(huán)和6環(huán)PAHs, 2-3環(huán)PAHs含量最低. 與國內(nèi)其他工業(yè)區(qū)對(duì)比, 灌河口土壤PAHs質(zhì)量分?jǐn)?shù)處于中間位置.

(2) Fl/(Fl+Pyr)和An/(An+Phe)特征比值判源結(jié)果表明: 灌河口土壤中PAHs主要來自來源于煤和生物質(zhì)的燃燒, 其次為石油燃燒, 不同季節(jié)污染物來源差異不大; 不同季節(jié)Fl/(Fl+Pyr)和InP/(InP+ BghiP)比值散點(diǎn)相對(duì)集中, 說明污染物來源相對(duì)穩(wěn)定, 且主要來源于煤和石油類的不完全燃燒排放.

(3)灌河口工業(yè)區(qū)所有采樣點(diǎn)土壤均有污染, 不同季節(jié)∑7CarTEQBaP占∑16TEQBaP比例均高達(dá)99%以上, 質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高在冬季, 其次為秋季、春季, 最低為夏季. 參考加拿大土壤質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn), 灌河口土壤中TEQBaP質(zhì)量分?jǐn)?shù)超標(biāo)率分別為春季20％、夏季13％、秋季23％和冬季20％. 但由于調(diào)查數(shù)據(jù)有限, 對(duì)灌河口工業(yè)區(qū)土壤中PAHs生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)還需進(jìn)一步深入研究.

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Enrichment characteristics, traceability and risk assessment of soil PAHs in Guanhe Estuary Industrial Zone of North Jiangsu Province

Chen Hongquan1, YU Yingpeng1*, Chen Ming2

( 1.School of Urban and Planning, Yancheng Teachers University, Yancheng 224051, China; 2.Jinling College, Nanjing Normal University, Nanjing 210097,China )

To systematically understand the enrichment characteristics, pollution sources and potential health risks of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in the surface soil of the contaminated sites in Guanhe Estuary Industrial Zone, the concentration of 16 monomer PAH controlled by the US Environmental Protection Agency is tested and analyzed. The results suggest that the concentration of T-PAHs demonstrates a trend of winter (3971.7ng·g-1) > autumn (3506.5ng·g-1) > spring (3504.8ng·g-1) > summer (2639.1ng·g-1). The proportion of (2+3) ring PAHs is found to be the lowest in summer (13%), and the highest in winter (15%), the same in spring and autumn (14%). The PAH concentration of monomer in different seasons is identified as the highest in the middle and high rings (4, 5 and 6 rings), and the lowest in the low ring (2 and 3 rings). The characteristics of coal, biomass and petroleum combustion sources is notable in spring and summer, while petroleum combustion and automobile exhaust emissions are the main sources in winter, indicating that there are seasonal differences in the main sources. The concentration of soil PAHs in the Guanhe Industrial Zone stays at the middle level compared with the results from the domestic research concerned. There are 13% to 23% soil exceeding the safety threshold in different seasons according to the Canadian Soil Environmental Quality Standards, thus there exist potential ecological risks.

Guanhe Estuary; soil; polycyclic aromatic hydrocarbons; risk assessment

X508

A

1001-5132（2020）01-0019-06

2019?09?10.

寧波大學(xué)學(xué)報(bào)（理工版）網(wǎng)址: http://journallg.nbu.edu.cn/

國家自然科學(xué)基金（41901244）; 江蘇省自然科學(xué)基金（BK20160446）; 江蘇省環(huán)境監(jiān)測(cè)科研基金（1713）; 江蘇省社會(huì)科學(xué)基金

（17DDB015）; 江蘇省高校哲學(xué)社會(huì)科學(xué)基金（2019SJA0228）.

陳洪全（1963－）, 男, 江蘇鹽城人, 博士/教授, 主要研究方向: 資源開發(fā)與生態(tài)保護(hù). E-mail: yctcchq@163.com

于英鵬（1985－）, 男, 遼寧營口人, 博士/講師, 主要研究方向: 多介質(zhì)有機(jī)污染物. E-mail: pyy.lzu@163.com

（責(zé)任編輯 韓 超）