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        致密砂礫巖礦物與超臨界CO2和地層水相互作用*

        2019-12-27 02:15:18施雷庭戶海勝張玉龍
        油田化學(xué) 2019年4期
        關(guān)鍵詞:伊利石高嶺石長石

        施雷庭,戶海勝,張玉龍,高 陽,張 景,張 恒,王 路

        (1.油氣藏地質(zhì)與開發(fā)工程國家重點實驗室(西南石油大學(xué)),四川成都610500;2.中國石油新疆油田分公司勘探開發(fā)研究院,新疆克拉瑪依834000)

        CO2驅(qū)油是20 世紀(jì)80年代發(fā)展起來的一項重要技術(shù)[1]。在致密油藏中,由于致密油藏儲層滲透率低、物性變化大、啟動壓力梯度大;油井見水后,產(chǎn)油量、產(chǎn)液量迅速下降,且易發(fā)生水竄;儲層孔喉細(xì)小、注水困難等特征增加了開發(fā)的難度,常規(guī)注水開發(fā)難以實現(xiàn)油藏高效開發(fā)[2-4]。CO2驅(qū)油技術(shù)不僅能大幅度提高原油采收率,而且還能將CO2進(jìn)行地質(zhì)埋存,減緩溫室效應(yīng),已經(jīng)受到世界各國的重視。但是與儲層流體相比,CO2是一種活性較強的氣體,注入儲層之后極易與地層中的水、巖石發(fā)生反應(yīng),改變儲層的物理和化學(xué)性質(zhì)[5-6]。CO2進(jìn)入儲層后與地層水及巖石作用均會消耗CO2,使得本應(yīng)與原油作用的CO2的量減少,降低了CO2在驅(qū)油中的利用率。CO2進(jìn)入儲層后與巖石和地層水反應(yīng)或者三者相互作用均會消耗CO2,在這三種作用中到底誰占據(jù)主導(dǎo)作用使得CO2注入儲層中消耗過大,從而影響CO2驅(qū)油效果目前尚不清楚,因此有必要對CO2-巖石礦物、CO2-地層水-巖石礦物的相互作用加以研究[7-9]。為解決該問題,筆者設(shè)計了模擬地層條件下CO2與不同造巖礦物、不同黏土礦物相互作用實驗以及模擬地層條件下CO2與地層水、不同造巖礦物、不同黏土礦物相互作用實驗,研究了CO2注入后與單一的造巖礦物、黏土礦物發(fā)生作用以及在地層水存在的條件下與各造巖礦物、黏土礦物的溶蝕和溶解作用,新礦物沉淀現(xiàn)象和地層水中各離子的變化情況。重點探討了CO2與地層水、巖石礦物在地層中反應(yīng)的先后順序,確定CO2進(jìn)入儲層后與誰反應(yīng)占據(jù)主導(dǎo)作用,為CO2驅(qū)油提高采收率提供一定的技術(shù)支持[10-12]。

        1 實驗部分

        1.1 材料與儀器

        實驗樣品根據(jù)M 油田砂礫巖致密油藏全巖X-射線衍射(XRD)分析,巖樣主要由造巖礦物石英(43.26%)、長石(39.91%)、方解石(9.64%),黏土礦物(7.19%)包括伊利石、高嶺石,因此選取巖石礦物為長石、方解石、伊利石、高嶺石;CO2,99%,成都市新都區(qū)正蓉氣體有限公司;雙氧水,分析純,成都市科龍化工試劑廠;模擬地層水,離子組成(單位mg/

        超臨界CO2高溫高壓反應(yīng)裝置(圖1),自制;X'Pert MPD PRO 型X-射線衍射儀,荷蘭帕納科公司;Zeiss EV0 MA15 掃描電子顯微鏡、Zeiss EV0 MA15 能譜儀,卡爾蔡司顯微圖像有限公司;Optima 7300V 電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀,美國PERK INEI MER公司;TGL-20M高速冷凍離心機,長沙平凡儀器儀表有限公司。

        圖1 超臨界CO2高溫高壓反應(yīng)裝置示意圖

        1.2 實驗原理

        CO2-巖石礦物、CO2-地層水-巖石礦物相互作用反應(yīng)原理如下:

        1.3 實驗方法

        (1)礦物處理。分別稱取一定量方解石、長石、高嶺石及伊利石,加入雙氧水浸泡,去除礦物中的有機物;60℃加熱,去除上清液,用去離子水浸泡、清洗、抽濾及干燥,研磨過200目篩網(wǎng)呈粉末狀,備用。

        (2)裝樣品。分別稱取4 種處理后的礦物置于坩堝中,用網(wǎng)狀紗布封好上端面,放入反應(yīng)釜中。用同樣的方法將地層水和將地層水稀釋1/2后的溶液(主要對比同種離子不同礦化度影響)加入礦物粉末后置于坩堝中,用網(wǎng)狀紗布封好端面放入反應(yīng)釜。

        (3)加溫加壓。調(diào)節(jié)儀器,將溫度升至70℃,加壓到20 MPa,關(guān)閉所有閥門,反應(yīng)30、50 h。

        (4)反應(yīng)前、后樣品測試。降溫、卸壓后,打開反應(yīng)釜密封蓋。采用高速冷凍離心機將反應(yīng)后的地層水與礦物混合溶液進(jìn)行固液分離,固體放入烘箱中烘干備用進(jìn)行XRD 測試,分析反應(yīng)前、后巖石礦物物性的變化;用電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀測定分離后液體中的離子濃度。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 CO2-巖石礦物反應(yīng)

        XRD 測試(圖2)結(jié)果表明,隨著反應(yīng)時間的增加4 種礦物特征峰峰值強度逐漸降低,降低強度見表1。掃描電鏡、能譜儀測試結(jié)果表明,反應(yīng)前后巖石表面光滑,反應(yīng)前后元素含量無變化,無新物質(zhì)生成。CO2氣體分子進(jìn)入巖石內(nèi)部使得巖石內(nèi)部晶體之間相互作用力減弱導(dǎo)致特征峰值強度降低。說明干燥的CO2能與巖石礦物發(fā)生作用消耗CO2,在此過程中發(fā)生了物理變化,未發(fā)生化學(xué)變化。

        2.2 CO2-地層水-巖石礦物反應(yīng)

        在地層水中,方解石、長石、高嶺石、伊利石4種礦物(1 g)與CO2反應(yīng)后的質(zhì)量分別為0.64、0.72、0.75、0.67 g。反應(yīng)后,礦物質(zhì)量降低,發(fā)生了明顯的物理化學(xué)變化[13]。

        2.2.1 CO2-地層水-方解石

        由反應(yīng)前后方解石的XRD 測試結(jié)果(圖3)可見,反應(yīng)后有新特征峰(衍射峰高度0.1604)出現(xiàn)。由掃描電鏡照片(圖4)可見,方解石反應(yīng)前的表面較為光滑平整,反應(yīng)50 h后,礦物發(fā)生了溶蝕,高溫高壓導(dǎo)致鹽類重結(jié)晶析出。由地層水離子濃度測試結(jié)果(表2)可見,Ca2+和明顯增多,礦化度增加了約一倍。

        2.2.2 CO2-地層水-長石

        圖2 4種礦物與CO2反應(yīng)前后的XRD測試結(jié)果

        表1 4種礦物與CO2反應(yīng)后最高特征峰值強度下降百分?jǐn)?shù)(%)

        圖3 地層水中方解石與CO2反應(yīng)前后的XRD測試結(jié)果

        圖4 地層水中方解石與CO2反應(yīng)前后的掃描電鏡照片

        表2 4種礦物與CO2反應(yīng)前后地層水中各離子濃度的變化

        由反應(yīng)前后長石的XRD測試結(jié)果(圖5)可見,反應(yīng)后有新特征峰(0.4432)出現(xiàn)。由掃描電鏡照片(圖6)可見,長石反應(yīng)前的表面較為光滑平整,反應(yīng)后礦物發(fā)生了溶蝕。由地層水離子濃度測試結(jié)果(表2)可見,Na++K+和明顯增多,礦化度增加了約一倍。

        圖5 地層水中長石與CO2反應(yīng)前后的XRD測試結(jié)果

        圖6 地層水中長石與CO2反應(yīng)前后的掃描電鏡照片

        2.2.3 CO2-地層水-高嶺石

        由反應(yīng)前后高嶺石的XRD 測試結(jié)果(圖7)可見,反應(yīng)后峰值強度降低但無新特征峰出現(xiàn)。由掃描電鏡照片(圖8)可見,高嶺石反應(yīng)前的表面較為光滑平整,反應(yīng)后礦物發(fā)生了輕微溶蝕。由地層水離子濃度測試結(jié)果(表2)可見明顯增多,新生成了Al3+。

        圖7 地層水中高嶺石與CO2反應(yīng)前后的XRD測試結(jié)果

        2.2.4 CO2-地層水-伊利石

        由反應(yīng)前后伊利石的XRD 測試結(jié)果(圖9)可見,反應(yīng)前后峰值強度降低且有新特征峰(0.2760)出現(xiàn)。由掃描電鏡照片(圖10)可見,伊利石反應(yīng)前的表面較為光滑平整,反應(yīng)后礦物發(fā)生了溶蝕現(xiàn)象。由地層水離子濃度測試結(jié)果(表2)可見,Na++明顯增多,新生成了 Mg2+和 Al3+。

        2.3 數(shù)據(jù)分析

        在干燥的CO2與巖石礦物反應(yīng)中,從4 種礦物反應(yīng)前后的XRD 測試結(jié)果可以看出CO2與巖石地層水反應(yīng)的強弱關(guān)系(CO2在礦物內(nèi)部吸附量的多少):方解石>伊利石>長石>高嶺石。由表3可以看出,在地層水中CO2進(jìn)入巖石內(nèi)部的能力弱于將地層水稀釋一半后的1/2 地層水溶液。3 種條件下峰值強度的變化說明,CO2進(jìn)入儲層中首先與水作用然后與地層水中的離子作用,最后再與巖石礦物反應(yīng)。由于CO2極易溶于水,地層水礦化度一般較高,CO2與水作用形成的碳酸根離子與地層水中Ca2+、Mg2+反應(yīng)導(dǎo)致 CO2消耗過大,使得 CO2與原油作用量減少,降低CO2驅(qū)油效果。

        由表2反應(yīng)前后礦物質(zhì)量變化可知,地層水中CO2與各巖石礦物的反應(yīng)具有強弱關(guān)系:方解石>伊利石>長石>高嶺石。地層水中,無論是與地層水反應(yīng)還是與地層水稀釋1/2 后的溶液反應(yīng),通過XRD 測試結(jié)果得到反應(yīng)后峰值強度降低的百分比均為:方解石>伊利石>長石>高嶺石,與干燥條件下CO2與巖石礦物反應(yīng)和CO2與水反應(yīng)生成碳酸再與巖石礦物發(fā)生作用使得礦物發(fā)生溶蝕溶解作用的強弱關(guān)系相同。

        在地層水中,CO2與礦物發(fā)生了顯著的物理化學(xué)變化,4 種礦物均出現(xiàn)溶解溶蝕現(xiàn)象。其中方解石作為碳酸鹽礦物反應(yīng)最為劇烈明顯增多。長石反應(yīng)后地層水中明顯增多,并生成少量Al3+;高嶺石反應(yīng)后新生成了Al3+;伊利石反應(yīng)后新生成了Mg2+和Al3+。與反應(yīng)原理中4種礦物反應(yīng)后生成的離子種類相吻合。

        圖8 地層水中高嶺石與CO2反應(yīng)前后的掃描電鏡照片

        圖9 地層水中伊利石與CO2反應(yīng)前后的XRD測試結(jié)果

        圖10 地層水中伊利石與CO2反應(yīng)前后的掃描電鏡照片

        表3 4種礦物在不同條件下反應(yīng)后XRD最高特征峰值強度下降百分?jǐn)?shù)(%)

        3 結(jié)論

        干燥純CO2在地層條件下與巖石礦物僅發(fā)生物理作用,CO2氣體進(jìn)入礦物內(nèi)部擴大了礦物晶格間距使得XRD特征峰值強度降低。

        地層水條件下CO2與巖石礦物發(fā)生了明顯的物理化學(xué)變化。物理變化表現(xiàn)為XRD 特征峰強度降低,化學(xué)變化表現(xiàn)為4種造巖礦物、黏土礦物均發(fā)生明顯的溶蝕溶解現(xiàn)象,其中方解石為碳酸鹽巖礦物,反應(yīng)尤為明顯。CO2進(jìn)入儲層后首先與地層水反應(yīng),導(dǎo)致CO2消耗過大,降低CO2驅(qū)油效果。CO2與地層水、巖石礦物反應(yīng)具有一定的先后順序。CO2先與水作用,生成的再與地層水中的離子作用,最后與巖石礦物相互作用。

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