歐先國(guó)，周玉山，裴鋒，胡倩倩，長(zhǎng)世勇，劉凡

下一代電動(dòng)車(chē)用高比能量電池展望

歐先國(guó)，周玉山*，裴鋒，胡倩倩，長(zhǎng)世勇，劉凡

（廣州汽車(chē)集團(tuán)股份有限公司汽車(chē)工程研究院，廣東 廣州 510641）

新能源汽車(chē)是汽車(chē)發(fā)展的必然方向和關(guān)鍵節(jié)點(diǎn)，為應(yīng)對(duì)傳統(tǒng)汽車(chē)巡航能力上的巨大挑戰(zhàn)，開(kāi)發(fā)相應(yīng)匹配的節(jié)能、高效供電體系，是電動(dòng)車(chē)開(kāi)發(fā)的重要環(huán)節(jié)和關(guān)鍵技術(shù)。當(dāng)前高比能量?jī)?chǔ)能電池研究快速發(fā)展，如高鎳三元電池、燃料電池、鋰-硫/空氣電池等以顯著的能量?jī)?yōu)勢(shì)獲得業(yè)界普遍關(guān)注。新一代能源體系既有矚目的優(yōu)點(diǎn)，也存在影響工業(yè)化進(jìn)程的固有問(wèn)題，這是未來(lái)利益與實(shí)際情況的相互博弈。文章將基于各類(lèi)動(dòng)力電池實(shí)用化的角度，對(duì)體系的基本情況、應(yīng)用進(jìn)展、工業(yè)化問(wèn)題的現(xiàn)狀與研究進(jìn)行介紹。

比能量；鋰電池；燃料電池；電動(dòng)車(chē)；全固態(tài)電解質(zhì)

引言

當(dāng)前能源問(wèn)題關(guān)鍵環(huán)節(jié)為資源的可持續(xù)利用和碳排放，伴隨著成本利益和生態(tài)保護(hù)的互相博弈和彼此協(xié)同。發(fā)展能源革命將為汽車(chē)變革提供強(qiáng)大動(dòng)力，長(zhǎng)期把持在歐美、日本等傳統(tǒng)工業(yè)強(qiáng)國(guó)的汽車(chē)工業(yè)將面臨重新技術(shù)布局和全新產(chǎn)業(yè)升級(jí)。動(dòng)力電池是電動(dòng)車(chē)結(jié)構(gòu)的重要模塊和關(guān)鍵技術(shù)，發(fā)展自主能源是應(yīng)對(duì)能源挑戰(zhàn)和新型產(chǎn)業(yè)變革的必然趨勢(shì)和難得機(jī)遇。基于大戰(zhàn)略布局考慮，我國(guó)陸續(xù)發(fā)布《中國(guó)制造 2025》、《節(jié)能與新能源汽車(chē)技術(shù)路線(xiàn)圖》等戰(zhàn)略規(guī)劃，其中電池能量密度、價(jià)格成本作為重要指標(biāo)[1-4]?？紤]到傳統(tǒng)汽車(chē)用汽油高達(dá)12 kWh kg-1能量密度和補(bǔ)充能源快捷性，常規(guī)LIB（主要以磷酸鐵鋰為正極，理論比容量170 mAh kg-1，電壓工作為3.2 V）受制自身能量密度已難滿(mǎn)足國(guó)家產(chǎn)業(yè)規(guī)劃長(zhǎng)遠(yuǎn)要求[5]，特別是過(guò)去十年電池產(chǎn)業(yè)整體產(chǎn)量快速攀高，但是電池能量密度提升較慢，已經(jīng)出現(xiàn)“量大質(zhì)低”的局面和超過(guò)157%的產(chǎn)能過(guò)剩，所以無(wú)論是國(guó)家層面還是用戶(hù)體驗(yàn)，實(shí)現(xiàn)新能源汽車(chē)廣泛應(yīng)用和電池產(chǎn)業(yè)去產(chǎn)能的關(guān)鍵環(huán)節(jié)，應(yīng)以扎根尋求高能量密度電池體系為主要內(nèi)容。[6-7]

1 高鎳三元電池

三元電池以正極材料劃分，較為流行的有鎳鈷錳酸鋰（LiNi1?x?yCoxMnyO2）(NCM)、鎳鈷鋁酸鋰（LiNi1?x?yCoxAlyO2）（NCA）兩種體系。鎳、鈷、錳或鋁三類(lèi)氧化物結(jié)合具有良好的三元協(xié)同能力，工作電壓約為3.7 V，理論比容量超過(guò)270 mAh g-1，具有電壓平臺(tái)高、能量密度大、一致性好等優(yōu)勢(shì)[8-9]。

三種氧化物的協(xié)同作用不同，電池比容量與材料鎳元素含量存在正向關(guān)系，容量提升體現(xiàn)為鎳含量的增加，鈷組分影響倍率性能，錳/鋁決定循環(huán)穩(wěn)定性和安全性，如一味追求能量密度，將導(dǎo)致循環(huán)壽命縮減和充放電速率下降。目前研究熱點(diǎn)集中在材料包覆、電解液抗氧化改性、選擇合適負(fù)極以及完善制備工藝等方向，基本還是圍繞循環(huán)穩(wěn)定性、安全性和成本進(jìn)行研究布局。2012年美國(guó)Tesla公司推出的Model S車(chē)型，車(chē)載Panasonic 18650型NCA電池憑借優(yōu)異的表現(xiàn)，將沉寂后的三元電池推向科技前臺(tái)。國(guó)內(nèi)三元電池正極材料多為NCM，產(chǎn)業(yè)化過(guò)程大體為NCM111、523材料向高鎳NCM622、811轉(zhuǎn)變，甚至將鈷含量比進(jìn)一步降低至0.05，負(fù)極材料則基本向硅碳材料轉(zhuǎn)型。盡管三元電池已實(shí)現(xiàn)大規(guī)模生產(chǎn)，預(yù)計(jì)不久將超越磷酸鐵鋰成為L(zhǎng)IB的主要正極材料，不過(guò)以上三個(gè)方面仍是三元電池在LIB商業(yè)化競(jìng)爭(zhēng)中需要解決的不小難題[10-13]。

2 燃料電池

燃料電池的本質(zhì)是讓汽車(chē)燃料以溫和的化學(xué)反應(yīng)直接輸出電能，嚴(yán)格來(lái)說(shuō)燃料電池是一種一次電池或者發(fā)電站。氫燃料電池是主流的車(chē)用燃料電池開(kāi)發(fā)方向，氫的能量密度（約38 kWh kg-1）是汽油的3倍以上，而且尾氣產(chǎn)物是絕對(duì)環(huán)保的水，是新能源汽車(chē)領(lǐng)域的“明星”[14]。日韓在燃料電池汽車(chē)（FCEV）開(kāi)發(fā)領(lǐng)域處在領(lǐng)先地位，2013年初韓國(guó)Hyundai推出Tucson FCEV，成為世界上第一家實(shí)現(xiàn)FCEV量產(chǎn)的企業(yè)。2015年上市的日本Toyota公司Mirai FCEV電堆功率密度為3.1 kW L-1，最大扭矩達(dá)到355 N m，續(xù)航里程大于500 km，是真正意義上走入大眾的第一代FCEV。我國(guó)第一輛FCEV在1999年試制成功，上海榮威、北汽福田、東風(fēng)汽車(chē)等公司陸續(xù)完成實(shí)驗(yàn)級(jí)FCEV，不過(guò)從商業(yè)化規(guī)模來(lái)看，我國(guó)FCEV商業(yè)化尚處在摸索階段[15]。

燃料電池容量一定程度上對(duì)應(yīng)為載氫能力。氫燃料存儲(chǔ)對(duì)容器耐壓能力、致密性、氣密性有極高要求，高壓下儲(chǔ)氫罐體內(nèi)壁承受巨大壓力，氫分子易穿透內(nèi)壁造成漏氣，同時(shí)閥門(mén)和管道是氫氣進(jìn)出口和運(yùn)輸端，在顛簸使用或者輕微碰撞后也存在漏氣、爆炸等問(wèn)題。另外，吸附氫能力是衡量?jī)?chǔ)罐質(zhì)量的重要指標(biāo)，常用儲(chǔ)氫材料的有儲(chǔ)氫合金、配位氫化物、碳質(zhì)材料等。膜電極是限制應(yīng)用進(jìn)程中的關(guān)鍵因素，鉑作為電極中常用的催化劑價(jià)格昂貴，使用壽命短，研究熱點(diǎn)在開(kāi)發(fā)鉑顆粒和鉑合金以減少成本。另外電解質(zhì)薄膜、壓縮機(jī)、加濕器、氫循環(huán)裝置、專(zhuān)門(mén)DC/DC系統(tǒng)等專(zhuān)門(mén)配件都需要設(shè)計(jì)，無(wú)法借用傳統(tǒng)電池工藝體系。我國(guó)在燃料電池體系上起步較晚、產(chǎn)業(yè)布局較弱，在上述裝置單元的自產(chǎn)設(shè)計(jì)上存在較大弱勢(shì)，很大程度依靠國(guó)外技術(shù)輸出和產(chǎn)品進(jìn)口, 依靠個(gè)體企業(yè)資本投入難以實(shí)現(xiàn)，需要配合大環(huán)境區(qū)域合作和大型資本支持[15-17]。

3 鋰空氣電池

鋰-空氣電池（Li-O2）的11140 Wh kg-1極高能量密度接近汽油水平，理論比容量達(dá)3860 mAh g-1，3.35 V高理論電壓，具有能量高、功率大的特點(diǎn)。Li-O2電池以金屬鋰為負(fù)極，正極為氧氣，電解液有非水系和水系電解液兩種，不同的電解液體系電池反應(yīng)分別為：O2+2Li→ Li2O2（E=2.96 V，非水體系溶液）；O2+2H2O+4Li→4LiOH（E=3.43V，水溶液體系）[18]。盡管能量密度已經(jīng)超越當(dāng)前標(biāo)準(zhǔn)，未來(lái)開(kāi)發(fā)潛力巨大，但是工業(yè)化進(jìn)程卻遍布荊棘。

非水體系，電解質(zhì)溶液不穩(wěn)定易揮發(fā)，造成外界環(huán)境對(duì)鋰的侵蝕；放電產(chǎn)物L(fēng)ixOy易沉淀于正極催化劑孔道，降低催化活性；反應(yīng)產(chǎn)物易與空氣中的CO2反應(yīng)生成碳酸鹽，導(dǎo)致電池?zé)o法可逆充電。水系體系，鋰易腐蝕和自放電，且放電產(chǎn)物L(fēng)iOH在高濃度時(shí)仍易析出沉淀堵塞空氣電極造成超電勢(shì)。主要研究集中在：一，研究Li2O2的結(jié)晶度和表面形貌、放電的深度、電流密度和反應(yīng)副產(chǎn)物等物化性質(zhì)；二，促進(jìn)電解液的研究，防止電解質(zhì)氧化和有害副反應(yīng)的發(fā)生；三，開(kāi)發(fā)O2存在下能抵抗高氧化電位的正極；四，緩解鋰電池的鋰負(fù)極枝晶共性問(wèn)題；五、純化正極氣體，基本上表現(xiàn)為氧的儲(chǔ)存和純化問(wèn)題。Li-O2電池的本質(zhì)是鋰與氧的反應(yīng)，空氣中的N2、H2O、CO2在進(jìn)氣反應(yīng)前都需要隔絕清除，發(fā)展有效的清除裝置，或者儲(chǔ)氧設(shè)備是必須的，這點(diǎn)問(wèn)題同燃料電池相似[6,19]。

其它類(lèi)似體系還有鈉-空氣電池（Na-O2）、鋁-空氣電池（Al-O2）、鋅-空氣電池（Zn-O2）等金屬-空氣電池被開(kāi)發(fā)。不過(guò)各類(lèi)金屬空氣電池除了具有同Li-O2類(lèi)似的問(wèn)題，自身也都存在各異的情況，如Al-O2析氫腐蝕、Na-O2放電產(chǎn)物機(jī)理尚未明晰、Zn-O2比能量相對(duì)較低等。目前金屬-空氣電池產(chǎn)業(yè)格局尚未形成，部分企業(yè)對(duì)該體系商業(yè)化缺乏一定信心，特別是各類(lèi)空氣電池不僅需解決很多共性問(wèn)題，還存在自身技術(shù)瓶頸，短期內(nèi)產(chǎn)業(yè)化恐怕較難，在缺少?lài)?guó)家明確政策支持下的研發(fā)成本較大[18-20]。

4 鋰硫電池

鋰硫電池（LIS）匹配鋰負(fù)極、含硫正極，與LIB中鋰離子嵌入脫出電極材料的“搖椅式”產(chǎn)儲(chǔ)電能機(jī)制不同，通過(guò)單質(zhì)硫化學(xué)鍵斷裂每單位硫原子集合兩個(gè)鋰離子理論能量密度可達(dá)1650 mAh g-1，工作電位約在2.1-2.4 V，高達(dá)2600 Wh kg-1的理論比能量。另外，正極用硫便宜環(huán)保，制備簡(jiǎn)單易得，對(duì)比Li-O2、燃料電池等高能體系，當(dāng)前的LIB生產(chǎn)設(shè)備改造為L(zhǎng)IS制備廠(chǎng)線(xiàn)具有較高可行性，升級(jí)成本可控，已經(jīng)成為未來(lái)替代LIB的強(qiáng)有力競(jìng)爭(zhēng)者[6,21]。

經(jīng)歷近40年的沉寂，隨著LIB的異軍突起， LIS生產(chǎn)完全可以借鑒或者直接基于LIB制備工藝和現(xiàn)有廠(chǎng)線(xiàn)，不過(guò)仍然有幾個(gè)主要問(wèn)題需要解決。第一，活性物質(zhì)絕緣性，硫單質(zhì)和最終放電產(chǎn)物幾乎絕緣。第二，正極易產(chǎn)生較大體積變化，單質(zhì)硫密度為2.03 g cm-3，放電過(guò)程中轉(zhuǎn)變?yōu)槊芏容^低的硫化鋰，易造成活性物質(zhì)脫落。第三，相較LIB和Li-O2，LIS電壓較低，導(dǎo)致功率密度不高。第四，較低體積能量密度。硫正極絕緣和密度較低，需要大量導(dǎo)電劑和電解液的添加，提高正極載硫量和減少電解液使用是當(dāng)前研究的新方向。第五，金屬鋰負(fù)極是高比能鋰電池廣泛應(yīng)用的“老大難”，存在鋰負(fù)極枝晶生長(zhǎng)、粉化等影響電池安全性的問(wèn)題。第六，LIS存在臭名昭著的“穿梭效應(yīng)”。“穿梭效應(yīng)”可認(rèn)為是鋰負(fù)極問(wèn)題在LIS上的特化表現(xiàn)，即易溶在有機(jī)電解質(zhì)中的循環(huán)中間產(chǎn)物長(zhǎng)鏈多硫化物在正負(fù)極間來(lái)回穿梭而造成硫化鋰沉淀于負(fù)極造成不可逆耗損，是導(dǎo)致活性物質(zhì)利用率、電池過(guò)充和庫(kù)侖效率顯著降低的主要原因，也是當(dāng)前學(xué)術(shù)研究主要重點(diǎn)[21-23]。從某種意義上來(lái)說(shuō)，包括LIS在內(nèi)的新一代鋰電池產(chǎn)業(yè)化時(shí)間表將取決于鋰負(fù)極問(wèn)題的突破過(guò)程。

5 固態(tài)鋰電池

全固態(tài)鋰電池主要特征為采用固態(tài)的電解質(zhì)，體系本身可以是LIB、LIS和Li-O2等電池，分為聚合物電解質(zhì)和無(wú)機(jī)固態(tài)電解質(zhì)（包括硫化物、氧化物）兩大類(lèi)為主。LIS和Li-O2面臨的共性問(wèn)題就是鋰負(fù)極問(wèn)題。目前枝晶抑制研究進(jìn)展緩慢，短期內(nèi)恐怕難以避免鋰枝晶的產(chǎn)生。電池通過(guò)引入枝晶難以穿透的固態(tài)電解質(zhì)，理論上可以避免穿刺短路，有望徹底解決枝晶問(wèn)題。以液體電解質(zhì)向固態(tài)過(guò)渡的過(guò)程是鋰電池的未來(lái)，如果以不同LIS和Li-O2等鋰電池為平行橫向軸，縱坐標(biāo)將是固態(tài)鋰電池的發(fā)展。

固態(tài)電解質(zhì)研究超過(guò)40年，1993年美國(guó)ORNL實(shí)驗(yàn)室成功研制基于固態(tài)薄膜電解質(zhì)的電池體系，有效推動(dòng)固態(tài)電解質(zhì)相關(guān)研究和產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程。盡管美國(guó)全固態(tài)鋰電池產(chǎn)業(yè)化仍在醞釀中，但是集中如Solid Power、Sakti3、Seeo、Quantume Scape等市場(chǎng)活躍度高、技前沿性強(qiáng)的創(chuàng)業(yè)型公司，具有強(qiáng)悍的全固態(tài)電解質(zhì)研發(fā)活力。日本早在2009年計(jì)劃投入210億日元實(shí)現(xiàn)未來(lái)20年二次電池能量密度5倍的飛躍，該計(jì)劃由NEDO負(fù)責(zé)，可以預(yù)期固態(tài)體系的研發(fā)是目標(biāo)實(shí)現(xiàn)的重要環(huán)節(jié)之一。國(guó)內(nèi)固態(tài)電池研究主要圍繞聚合物領(lǐng)域，兼容硫化物和無(wú)機(jī)物材料，一定程度上呈現(xiàn)多樣化，比亞迪、珈偉股份、微宏動(dòng)力、天津新動(dòng)源等國(guó)內(nèi)行業(yè)翹楚也有其基于固態(tài)電池的研發(fā)布局，研究材料以聚合物為主[24-26]。

聚合物電解質(zhì)具有良好的柔性和可加工性，已初步實(shí)現(xiàn)小規(guī)模商業(yè)化，但是聚合物電解質(zhì)對(duì)工作溫度范圍要求嚴(yán)格，耐熱穩(wěn)定性差，對(duì)鋰金屬化學(xué)性能不穩(wěn)定，機(jī)械強(qiáng)度不高導(dǎo)致仍存在枝晶刺穿問(wèn)題，影響進(jìn)一步廣泛應(yīng)用[27]。無(wú)機(jī)電解質(zhì)普遍開(kāi)發(fā)成本較低，剛性強(qiáng)度高，易于實(shí)現(xiàn)規(guī)模化生產(chǎn)，其中氧化物電解質(zhì)原料低廉、材質(zhì)硬度大，而硫化物電解質(zhì)具有優(yōu)異電導(dǎo)率，極片界面電阻較小，面對(duì)高電壓的情況，硫化物比其他兩種電解質(zhì)擁有更寬的電化學(xué)窗口，適用范圍更廣。但是無(wú)機(jī)電解質(zhì)普遍存在柔性較差、離子導(dǎo)電率較低、對(duì)空氣水汽敏感、負(fù)極鋰穩(wěn)定性與兼容性較差等問(wèn)題。固態(tài)電解質(zhì)界面是固-固狀態(tài)，界面與正負(fù)極的潤(rùn)濕、結(jié)合、熱膨脹匹配問(wèn)題仍然沒(méi)有很好的得到解決，而且制備工藝處于摸索階段，技術(shù)升級(jí)難度較大，制備成本依然偏高。盡管固態(tài)鋰電池可能成為高比能鋰電池的必由之路，但是相對(duì)集中布局于聚合物電解質(zhì)，體現(xiàn)當(dāng)前研究尚處在從液態(tài)到全固態(tài)電池的發(fā)展過(guò)渡期，所以現(xiàn)在談全固態(tài)鋰電池產(chǎn)業(yè)化恐怕還為時(shí)尚早，因?yàn)榕涮椎牟牧稀⒃O(shè)備、工藝尚未成熟[25]。

6 結(jié)論

本文基于能量密度角度選取高鎳電池、燃料電池、LIS、Li-O2、全固態(tài)電池等熱門(mén)研究重點(diǎn)，從電池基本原理、研究布局、產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程等多方面進(jìn)行綜合分析。從產(chǎn)業(yè)化來(lái)看，如果要近期滿(mǎn)足國(guó)家戰(zhàn)略要求和盡快搶占市場(chǎng)，高鎳三元電池?zé)o疑具有領(lǐng)先各類(lèi)電池的優(yōu)勢(shì)，除了安全性能有待提高以外，超過(guò)270 mAh kg-1的理論比容量和3.7 V的高放電平臺(tái)可短期滿(mǎn)足客戶(hù)需要和戰(zhàn)略要求，具有成熟的工業(yè)化條件和較低的改造成本。不過(guò)高鎳三元與磷酸鐵鋰一樣難以成為較為穩(wěn)定的電池發(fā)展模式，勢(shì)必也是鋰電行業(yè)內(nèi)的一個(gè)過(guò)渡。綜合來(lái)說(shuō)，燃料電池和鋰電池在系統(tǒng)研究和產(chǎn)業(yè)鏈上的巨大差異將引導(dǎo)未來(lái)高能動(dòng)力電池呈現(xiàn)“兩線(xiàn)”發(fā)展，一方面燃料電池將沿著“汽油替代能源”完善自身問(wèn)題。另一方面高比能量鋰電池在能量密度的基礎(chǔ)上考慮市場(chǎng)效應(yīng)，短期規(guī)劃應(yīng)該會(huì)呈現(xiàn)“高鎳三元+硅碳負(fù)極”組合，但是長(zhǎng)期發(fā)展將會(huì)以L(fǎng)IS和Li-O2等新型電池為主，而且勢(shì)必難以繞開(kāi)全固態(tài)電池的研發(fā)。如果要明確未來(lái)企業(yè)發(fā)展規(guī)劃，不僅是深入各類(lèi)電池的基礎(chǔ)研究，恐怕還存在短期和長(zhǎng)期目標(biāo)的利益博弈。

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A Prospect over the Developing of High Energy Batteries for Electric Vehicles

Ou Xianguo, Zhou Yushan*, Pei Feng, Hu Qianqian, Chang Shiyong, Liu Fan

( GAC Automotive Research & Development Center, Guangdong Guangzhou 510641 )

New energy vehicles are the inevitable direction and key node of automobile development.In order to cope with the huge challenge in the cruising ability of traditional cars, a new energy-saving and efficient power supply systems will be urgently developed, which is an important part and key technology for electric vehicle production. Recently, high energy storage batteries have developed rapidly and been widely investigated by global scholars, for instance, Ni-rich ternary batteries, fuel cells, lithium sulfur batteries, lithium air batteries and so on. However, The new generation energy systems have both the obvious advantages and the difficult problems that affect the industrialization process, considered that their future depends on a competition between the future interests and the actual situations. In this review, based on the angle of benefit in the industrialization, the basic situation, the new application outlook, the current industrialized state industrializa -tion problems are prospected.

Specific energy;Llithium batteries; Fuel cells; Electric vehicles; Solid-state electrolyte

TM911

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1671-7988(2019)24-12-04

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10.16638/j.cnki.1671-7988.2019.24.005

歐先國(guó)，就職于廣州汽車(chē)集團(tuán)股份有限公司汽車(chē)工程研究院。