詹文龍，楊 磊，閆雪松，張勛超

(中國科學(xué)院 近代物理研究所，甘肅 蘭州 730000)

未來國際電力消費的趨勢是總量持續(xù)增加，電力供應(yīng)結(jié)構(gòu)進一步優(yōu)化，清潔低碳能源占比將不斷提升。2014年11月12日，中美兩國共同發(fā)布的《中美氣候變化聯(lián)合聲明》中再次明確，我國計劃到2030年將非化石能源占一次能源消費比重提高到20%左右[1]。因此，發(fā)展清潔能源是我國及全球能源可持續(xù)發(fā)展的戰(zhàn)略選擇。核能作為一種重要的清潔低碳能源，有著持續(xù)穩(wěn)定的電力輸出，以及極少量資源即可釋放大量電能的優(yōu)勢。經(jīng)過60多年的發(fā)展，核能已在部分發(fā)達國家成為主要的低碳能源，如美國核電一次能源占比約20%、法國約75%。我國在2005年明確提出積極發(fā)展核電的戰(zhàn)略方針，并于2007年發(fā)布了《核電中長期發(fā)展規(guī)劃(2005—2020年)》[2]，計劃到2020年核電在運行裝機容量達到58 GWe，在建機組為30 GWe。世界核協(xié)會數(shù)據(jù)顯示[3]，截止2019年8月，全球在役核電機組443座，2018年核電約占世界總發(fā)電量的10.3%。目前，我國在役核電機組46座，在建12座，2018年約占國內(nèi)總發(fā)電量的4.2%，我國核電占比明顯低于世界水平，存在巨大的發(fā)展空間。

目前，世界上大多數(shù)商業(yè)運行反應(yīng)堆為熱中子反應(yīng)堆，面臨鈾資源利用率低下、鈾資源可持續(xù)供應(yīng)乏力及急待無害化處置的大量高放核廢料，至今國際上還未找到一種有效的乏燃料處置方法，這成為核電未來可持續(xù)發(fā)展的瓶頸。2011年日本福島核事故凸現(xiàn)核能安全及大量乏燃料儲存的問題，迫使人類必須加快乏燃料的有效處置。未來先進核能系統(tǒng)的機遇與挑戰(zhàn)并存，亟需深入思考我國未來先進核能發(fā)展目標(biāo)與戰(zhàn)略定位，避免重蹈歐美核電大國“先發(fā)電，廢料留給子孫后代”的彎路，擺脫核能技術(shù)跟隨的發(fā)展慣性，獨立自主發(fā)展新型核能核心技術(shù)意義深遠。

第4代核能國際論壇(GIF)提出了未來核裂變系統(tǒng)發(fā)展目標(biāo)為可持續(xù)性、安全性、經(jīng)濟性和防核擴散[4-5]。目前，國際主流核反應(yīng)堆為第2代反應(yīng)堆(包括壓水堆、沸水堆、重水堆等)，其“一次通過”策略的核燃料利用率很低(約1%)，并產(chǎn)生大量的高放射性乏燃料，放射毒性降解到天然本底所需時間為百萬年量級。目前，美國的乏燃料現(xiàn)存約為9萬t，預(yù)計到2030年，中國的乏燃料將超過2萬t，其暫存和最終地質(zhì)儲存均存在重大的安全隱患?！扳欘袕?fù)用”部分閉式循環(huán)系統(tǒng)(MOX)可將燃料利用率提高到約2%～3%，但并未從根本上解決燃料利用率和乏燃料問題。精細的分離嬗變(P&T)研究正在進行中[3]，但鑭系錒系的精細分離技術(shù)的成熟度和經(jīng)濟性還需檢驗。加速器驅(qū)動系統(tǒng)(ADS)[2]是20世紀(jì)核科學(xué)技術(shù)發(fā)展中兩大工程加速器和反應(yīng)堆的結(jié)合體，能高效地將長壽命次錒系高放核廢料嬗變成短壽命核廢物，同時減小儲存體積，ADS被認為是最有效的核廢料處置技術(shù)，但目前世界上尚無建成先例。GIF提出的6種先進反應(yīng)堆作為目前國際上研究熱點[4]，但缺少燃料閉合循環(huán)。

針對核能面臨的挑戰(zhàn)及GIF未來核裂變能的發(fā)展目標(biāo)，中國科學(xué)院原創(chuàng)性地提出加速器驅(qū)動先進核能系統(tǒng)(ADANES)[6-7]。ADANES不產(chǎn)生多余的放射廢料，在核乏燃料嬗變和燃料增殖的同時實現(xiàn)產(chǎn)能，是理想的核燃料閉式循環(huán)系統(tǒng)。該系統(tǒng)可為我國和世界提供一種具有低排放、安全可靠、高性價比、防核擴散的核能源。本文主要對ADANES及其研究進展情況進行介紹。

1 加速器驅(qū)動先進核能系統(tǒng)

1.1 系統(tǒng)介紹

ADANES的概念(圖1)是在實施中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(A)“未來先進核裂變能——ADS嬗變系統(tǒng)”期間提出的，它可有效解決傳統(tǒng)ADS在處理核廢料時存在的技術(shù)難度大、缺少經(jīng)濟性和不可避免的大量次級放射沾污的問題。ADANES具有自主知識產(chǎn)權(quán)，從概念、原理和方法上均有很大的創(chuàng)新，通過對現(xiàn)有乏燃料的處理與傳統(tǒng)技術(shù)有效銜接，進而實現(xiàn)核裂變能的升級換代。

圖1 ADANES示意圖Fig.1 Schematic of ADANES

ADANES包含兩大部分：加速器驅(qū)動乏燃料再生(ADRUF)系統(tǒng)和加速器驅(qū)動燃燒器(ADB)。首先ADRUF系統(tǒng)將ADB乏燃料和壓水堆乏燃料經(jīng)過高溫揮發(fā)法+稀土分離法的處理流程，剔除部分裂變碎片后，制備成再生核燃料。然后，再生核燃料在高可控反應(yīng)性的ADB中燃燒，將長壽命高放射性核素嬗變?yōu)槎虊勖怂鼗蚍€(wěn)定核素，同時逐步將238U增殖為239Pu，并維持長期自持運行。燃燒結(jié)束后，ADB卸出的乏燃料則再次進入ADRUF系統(tǒng)。ADANES經(jīng)過多次循環(huán)，產(chǎn)生核廢料不到乏燃料總量的4%，放射壽命由數(shù)十萬年縮短到約500年。

1.2 發(fā)展路線

ADANES的發(fā)展路線分為3個階段：原理研究和集成驗證階段、規(guī)模集成示范階段和商業(yè)應(yīng)用推廣階段[7]。

1) 原理研究和集成驗證階段

于2017年完成了ADANES的原理驗證，突破了加速器、散裂靶和反應(yīng)堆等單項技術(shù)，形成了完整的耦合概念方案。預(yù)計到2025年左右，建成“十二五”國家重大科技基礎(chǔ)設(shè)施加速器驅(qū)動嬗變研究裝置(CiADS)及相應(yīng)的實驗基地，開展加速器-散裂靶的耦合研究，并在此基礎(chǔ)上開展總熱功率10 MW的加速器-散裂靶-次臨界堆耦合集成研究。同時驗證ADRUF流程的有效性及再生燃料的嬗變與增殖特性。

2) 規(guī)模集成示范階段

建設(shè)百MW級熱功率的ADANES集成示范系統(tǒng)，演示和驗證ADANES的產(chǎn)能、嬗變和增殖的能力，檢驗其經(jīng)濟性，并形成工業(yè)設(shè)計能力和產(chǎn)業(yè)化標(biāo)準(zhǔn)。

3) 商業(yè)應(yīng)用推廣階段

由合作企業(yè)牽頭，按照市場機制開展ADANES商業(yè)應(yīng)用推廣。

2 ADANES研究進展

目前，ADANES已完成了原理可行性研究和單項技術(shù)驗證：1) 加速器，實現(xiàn)了關(guān)鍵核心技術(shù)的突破，其樣機性能達到了國際領(lǐng)先水平；2) 高功率靶，提出了新原理的顆粒流靶，其承載束流功率數(shù)十MW，原理樣機引領(lǐng)散裂靶國際新方向；3) 反應(yīng)堆，提出了陶瓷反應(yīng)堆新概念，正在優(yōu)化設(shè)計和實驗驗證；4) 燃料后處理，提出新型離子液體分離新方法，非放射性原理驗證已完成；5) 再生燃料，完成模擬燃料氧化鈾和氧化鈾的初步制備；6) 結(jié)構(gòu)材料，初步結(jié)構(gòu)材料選型和陶瓷材料制備取得了重要進展；7) CiADS，已完成初步設(shè)計報告，計劃于2019年開工建設(shè)。

2.1 燃燒器

燃燒器(ADB)包括超導(dǎo)直線加速器、散裂靶和反應(yīng)堆(圖2)。加速器與散裂靶耦合，將束流引入散裂靶，通過束流與靶材料發(fā)生散裂反應(yīng)產(chǎn)生高能散裂中子，驅(qū)動ADB運行。該系統(tǒng)具有高可控反應(yīng)性，對自身產(chǎn)生的乏燃料和壓水堆乏燃料可進行嬗變，同時可增殖核燃料和產(chǎn)能，經(jīng)過長周期的燃耗可將核燃料利用率極大提高，產(chǎn)生較少的核廢料[6-7]。

圖2 ADB示意圖Fig.2 Schematic of accelerator-driven burner

1) 超導(dǎo)直線加速器

超導(dǎo)直線加速器是ADB的重要組成部分。目前中國科學(xué)院近代物理研究所已建成國際首臺超導(dǎo)質(zhì)子直線加速器前端示范樣機。2017年6月，超導(dǎo)直線加速器現(xiàn)場測試結(jié)果達到了束流能量25 MeV的指標(biāo)要求，脈沖流強超過了設(shè)計值10 mA，在國際上第1次實現(xiàn)了超導(dǎo)直線加速器能量25 MeV的連續(xù)波高功率質(zhì)子束流[8]。

2019年1月，連續(xù)波質(zhì)子束流實現(xiàn)了功率大于30 kW的百小時運行測試，束流能量為15.8～16.3 MeV，束流強度為2.0～2.1 mA，累計運行時間達到110 h[9]。該測試結(jié)果是目前國際上連續(xù)束強流直線加速器所達到的最高束流功率和最長運行時間紀(jì)錄，處于國際領(lǐng)先水平。

2) 顆粒流散裂靶

基于液態(tài)金屬靶和固體旋轉(zhuǎn)靶的物理特性，中國科學(xué)院近代物理研究所提出了密集顆粒流靶(圖3)的新概念[10]。它結(jié)合固體和流體的優(yōu)點，即重力驅(qū)動、選材廣泛、流動性好、抗熱應(yīng)力和沖擊、強耗散性、可離線換熱，是一種具備加載高束流功率(約幾十MW)潛力的新型靶方案。2014年實施了小尺寸顆粒流靶原理測試裝置并進行了電子束流耦合實驗，實現(xiàn)了較好的循環(huán)運行工作狀態(tài)[11]。

圖3 密集顆粒流靶Fig.3 Dense granular flow target

2017年建成國際首臺顆粒流靶冷態(tài)原理樣機(CMIF)。該原理樣機主要用于研究較高溫度下顆粒流靶系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)部件的可靠性、關(guān)鍵設(shè)備的工作穩(wěn)定性、顆粒體系行為的特點，考查裝置中的顆粒材料與結(jié)構(gòu)材料的磨損特性，獲取密集顆粒流靶設(shè)計的關(guān)鍵數(shù)據(jù)。并于2017年底進行直線加速器在束測試，完成質(zhì)子束轟擊靜態(tài)顆粒靶的首次耦合實驗。

3) 陶瓷反應(yīng)堆

通過對現(xiàn)有先進反應(yīng)堆的廣泛調(diào)研和討論，結(jié)合顆粒流靶中使用顆粒作為換熱工質(zhì)的想法，提出了陶瓷顆粒與氦氣混合的氣固兩相流作為反應(yīng)堆的冷卻劑，同時提出了陶瓷反應(yīng)堆的概念。經(jīng)過合理地篩選，陶瓷材料不僅中子性能優(yōu)良、耐高溫、抗輻照、熱力學(xué)良好，而且在強度、耐腐蝕性和化學(xué)穩(wěn)定性方面具有更加優(yōu)異的性能。

加速器驅(qū)動陶瓷快堆的堆芯由陶瓷材料制成，包括冷卻劑、核燃料、結(jié)構(gòu)材料、反射材料和吸收控制材料，其具有極高的固有安全性、增殖性能和優(yōu)異的發(fā)電效率。該系統(tǒng)將在不更換燃料的情況下運行40多年(圖4)，是燃燒器的候選方案之一[7,12]。

4) 關(guān)鍵材料研發(fā)

中國科學(xué)院近代物理研究所聯(lián)合中國科學(xué)院相關(guān)單位開展了包殼與堆芯相關(guān)材料的研究工作，并取得了一系列研究進展[13-14]。在組件結(jié)構(gòu)材料方面，設(shè)計了多級結(jié)構(gòu)模具，采用改進的熱壓犧牲模板法，水熱前驅(qū)體合成SiC-ZrC復(fù)合納米粉體，低溫?zé)o燒結(jié)助劑高效致密化，陶瓷材料致密度>98%，抗氧化至1 200 ℃，同時研發(fā)大尺寸熱壓模具，逐步放大制備高質(zhì)量碳化硅基堆芯構(gòu)件。

圖4 陶瓷反應(yīng)堆長周期燃耗曲線Fig.4 Long time burnup curve for ceramic reactor

在包殼結(jié)構(gòu)材料方面，實現(xiàn)了高純無硼燒結(jié)助劑的可控合成，并獲得了致密度≥98.2%的低中子毒物碳化硅陶瓷，其具備優(yōu)異的力學(xué)、熱學(xué)與耐輻照性能。初步實現(xiàn)了低中子毒物碳化硅陶瓷管狀素坯(600 mm長)的成型。對復(fù)合陶瓷進行了熱力學(xué)評價及各物相成分的He行為耐輻照性能評價。突破了核用碳化硅纖維材料制備關(guān)鍵技術(shù)。設(shè)計并搭建了先驅(qū)體小試合成實驗裝置、碳化硅纖維研發(fā)平臺，建立了碳化硅纖維主要性能的測試方法。實現(xiàn)高脆性纖維環(huán)形編織的工藝探索，實現(xiàn)了編織角度優(yōu)化及碳纖-光纖混合編織，并試制出碳纖維包殼管。

2.2 燃料再生系統(tǒng)

燃料再生系統(tǒng)[13]包括乏燃料處理和再生燃料的制備(圖5)，其流程為：首先利用高溫氧化對乏燃料進行氧化，將乏燃料與包殼分離；之后利用高溫氧化還原技術(shù)多次交替進行可排除乏燃料中的大部分揮發(fā)性裂變產(chǎn)物；最后通過新型功能化離子液體的合成與篩選，僅選擇性溶解分離除去中子毒物稀土元素(進行干式堆存)，而使作為乏燃料基體的主要組成鈾、钚及可嬗變的次錒系元素仍然保持固態(tài)存在，進一步進行新核燃料元件的轉(zhuǎn)化制備。

圖5 加速器驅(qū)動的乏燃料再生系統(tǒng)Fig.5 Accelerator-driven recycle used fuel system

1) 乏燃料處理

乏燃料處理流程包括乏燃料與包殼分離、揮發(fā)性產(chǎn)物分離、稀土元素的分離等。(1) 乏燃料與包殼分離：首先模擬芯塊的鑄件過程，將UO2粉末壓制模擬燃料元件；再燒結(jié)得到光滑完整的UO2芯塊；最后在300 ℃以上進行氧化實驗，證實有很好的粉化效果，完全滿足與包殼分離的目的。(2) 揮發(fā)性產(chǎn)物分離：乏燃料處理中可利用高溫氧化還原技術(shù)(AIROX流程)[6]，排除乏燃料中的大部分揮發(fā)性裂變產(chǎn)物，通過氧化-還原的多次交替進行，AIROX流程幾乎能將全部的3H、Kr、I、Xe及Cs去除。(3) 稀土元素(鑭系)的分離[15]：采用綠色環(huán)保的酸性功能化離子液體[Hbet][Tf2N]作為分離介質(zhì)，發(fā)展了一種選擇性溶解分離的簡單后處理技術(shù)，只將裂變產(chǎn)物中的中子毒物通過選擇性溶解有效分離除去，實現(xiàn)了可再次循環(huán)使用的錒系元素鈾、钚、镎和镅的整體分離。這種方法減少了放射性對環(huán)境的污染，減少核廢物總量，工藝流程簡單。

稀土元素分離研究進展[15]：(1) 利用功能化離子液體對稀土元素的選擇性溶解，稀土氧化物可基本有效除去，而乏燃料中的UO2及次錒系元素AnO2(Np,Am,Pu)仍以固體保留，且已完成了mg量級NpO2的示蹤實驗(圖6)；(2) 單級新工藝分離后，稀土中子毒物的去除率大于95%，且分離過程中鈾始終保持固相，對比濕法萃取分離工藝，新工藝對于水的用量減少98%，對比熔鹽電極法，能耗降低50%以上。

2) 再生燃料制備

再生燃料的制備包括分離后乏燃料的轉(zhuǎn)化與再生燃料元件制備的相關(guān)技術(shù)。目前，UC核燃料被認為是第4代反應(yīng)堆的理想候選核燃料。利用即時-無冷卻混合與微波加熱相結(jié)合的溶膠凝膠法[16-17]成功制備了UC陶瓷核燃料小球(圖7)；制備的UC陶瓷小球密度可達到理論密度的92%以上。該平臺將直接應(yīng)用于閉式燃料循環(huán)中再生碳化物核燃料小球的批量制備。

圖6 乏燃料中的稀土元素分離新方法Fig.6 New method for separating rare earth elements from spent fuel

圖7 UC陶瓷核燃料小球Fig.7 UC ceramic fuel pellet

同時采用Pechini型聚合螯合法成功制備了物相單一的UC粉末，該工作對低溫合成包含Pu和MAs的碳化物燃料具有一定的應(yīng)用前景，可將ADRUF流程中去除揮發(fā)性裂變產(chǎn)物及部分中子毒物后的剩余乏燃料制備成嬗變核燃料小球。

2.3 設(shè)計平臺

針對ADANES設(shè)計過程中遇到的大規(guī)模物理問題，中國科學(xué)院近代物理研究所搭建了超算仿真與設(shè)計的軟硬件平臺。針對傳統(tǒng)有限元和商用軟件無法支持大規(guī)模顆粒系統(tǒng)的有效設(shè)計，建立了超算平臺，目前平臺計算能力達到1.2PFlops，支持了大規(guī)模密集顆粒流靶的設(shè)計工作；針對加速器束流動力過程，建立了PIC算法模擬[18]；模擬顆粒狀態(tài)下的束靶作用過程的熱量沉積、中子產(chǎn)額、反應(yīng)產(chǎn)物等綜合效果，設(shè)計了通用蒙特卡羅輸運GMT算法程序[19-20]，極大地提高了顆粒靶的計算效率。目前，ADANES整體的物理設(shè)計框架已基本搭建完成，并初步完成了ADANES概念方案設(shè)計，可進行中子輸運、燃料燃耗、乏燃料處理等計算，形成整體燃料循環(huán)體系的設(shè)計。

3 ADANES發(fā)展建議和未來展望

3.1 發(fā)展建議

目前ADANES的原理驗證已完成。在未來建設(shè)中，需要更多的關(guān)注強流高能超導(dǎo)加速器、堆用陶瓷材料、乏燃料處理和再生燃料制備等關(guān)鍵技術(shù)的研發(fā)，同時要注重公用平臺的建設(shè)，如輻照平臺、放化平臺及超算平臺。

燃料材料研發(fā)：1) 核燃料，優(yōu)化和完善乏燃料處理及再生核燃料制備的工藝技術(shù)路線，在室溫?zé)o冷卻即時混合與微波輔助加熱相結(jié)合的快速溶膠凝膠工藝平臺制備核燃料小球的基礎(chǔ)上，繼續(xù)研發(fā)和制備kg級乏燃料再生核燃料小球的工藝流程，滿足ADANES工業(yè)化要求；2) 靶材料與結(jié)構(gòu)材料，優(yōu)化高功率靶材料成分和結(jié)構(gòu)設(shè)計，研發(fā)具有高中子產(chǎn)額、抗輻照、結(jié)構(gòu)和性能穩(wěn)定的陶瓷顆粒新材料，優(yōu)化堆用陶瓷材料研發(fā)，包括堆芯冷卻劑用顆粒材料、包殼、組件材料等的研發(fā)，重點關(guān)注規(guī)?；I(yè)制備、加工工藝、綜合性能和輻照相關(guān)評價等。

公用平臺建設(shè)：1) 輻照平臺，盡快啟動建設(shè)基于強流離子加速器的輻照平臺，以開展新型核燃料和結(jié)構(gòu)材料的快速輻照實驗研究，滿足事故容錯燃料(ATP)、新型核燃料和堆用結(jié)構(gòu)材料研發(fā)與評價的需求；2) 放化檢測平臺，建設(shè)與ADANES匹配的核燃料和材料的專用熱室，利用該平臺能開展乏燃料處理及相關(guān)的工藝操作、嬗變元件制造及相關(guān)的工藝操作、乏燃料檢測等，滿足新型燃料研發(fā)、核燃料循環(huán)后處理、核材料研究等方面的需求；3) 超算平臺，建立10P量級的超算系統(tǒng)平臺，進一步提升系統(tǒng)模擬仿真與設(shè)計的軟硬件平臺能力，將智能學(xué)習(xí)算法引入ADANES設(shè)計軟件中，在工程優(yōu)化設(shè)計中可提高經(jīng)濟性和安全性。

3.2 未來展望

ADANES包括ADRUF和ADB兩部分。目前燃燒器CiADS即將開工建設(shè)，ADRUF若得到國家及時和穩(wěn)定的支持，ADANES將有望基本完成工程集成驗證，并實現(xiàn)工業(yè)級示范。在未來，ADANES可使用現(xiàn)有核電的乏燃料，與現(xiàn)有的核電無縫銜接，進而實現(xiàn)核裂變能的升級換代。同時該系統(tǒng)能有效提供萬年以上的能源供給，且不產(chǎn)生多余的放射廢料，有望實現(xiàn)核裂變能的穩(wěn)定可持續(xù)發(fā)展目標(biāo)，滿足我國內(nèi)陸核電和向國際推廣的發(fā)展需求。

感謝中國科學(xué)院ADS超算中心和HIRFL超算中心對本工作的支持。