陳 凌，王 薇，鄔蒙蒙

(中國原子能科學(xué)研究院 輻射安全研究所，北京 102413)

2016年12月，采用內(nèi)照射活體測量設(shè)備(高純鍺探測器陣列為主探測器)，對某單位放射性工作人員進(jìn)行內(nèi)照射常規(guī)監(jiān)測。發(fā)現(xiàn)1名人員胸肺區(qū)測量能譜241Am特征峰計(jì)數(shù)異常，初步懷疑存在241Am超量吸入，隨后進(jìn)行事件調(diào)查。經(jīng)問詢調(diào)查得知，該名工作人員于2002年操作241Am固體放射源時，手部被螺絲刀穿刺扎傷，有出血，只進(jìn)行簡單擠出污血和酒精擦拭處理，未上報(bào)單位劑量監(jiān)測部門。傷口目前已愈合，留有明顯疤痕。

由于未改造前的內(nèi)照射監(jiān)測設(shè)備(NaI(Tl)為主探測器)對低能γ射線測量能力有限，在該人員既往個人監(jiān)測記錄中并未報(bào)告241Am內(nèi)照射異常。隨后對工作場所監(jiān)測記錄進(jìn)行調(diào)查，在其工作的時間內(nèi)，場所外照射劑量率水平小于相應(yīng)的生產(chǎn)線監(jiān)督區(qū)和控制區(qū)的劑量控制水平；生產(chǎn)線地面、手套箱等表面污染水平均小于GB 1887—2002[1]規(guī)定的工作場所放射性表面污染控制水平；生產(chǎn)線多年未發(fā)現(xiàn)污染事故，241Am氣溶膠濃度在導(dǎo)出空氣濃度限值以內(nèi)，正常工作不會造成超量吸入。

基于以上調(diào)查事實(shí)，確定人員體內(nèi)241Am主要由手部傷口攝入。由于事件已過去10多年，許多事發(fā)當(dāng)初的具體情況很難再調(diào)查清楚，本工作擬采用兩種方法綜合比較，對人員傷口攝入內(nèi)照射劑量進(jìn)行評價：1) 通過對241Am進(jìn)入人體后的長期沉積器官頭骨進(jìn)行241Am的定量測量，由頭骨占全身骨骼的質(zhì)量比推算全身骨骼中的沉積量，結(jié)合傷口攝入后骨骼的滯留函數(shù)得到傷口241Am的攝入量，進(jìn)而評價人員傷口攝入導(dǎo)致的待積有效劑量；2) 對目前人員傷口中241Am的滯留量進(jìn)行定量測量，結(jié)合傷口污染滯留函數(shù)計(jì)算傷口241Am攝入量，評價人員待積有效劑量。

1 劑量評價

1.1 頭骨測量劑量評價方法

文獻(xiàn)[2]研究表明，241Am為親骨型核素，進(jìn)入人體后參與骨細(xì)胞新陳代謝，長期沉積器官為全身骨骼，頭骨質(zhì)量占比高、形狀獨(dú)立、易于進(jìn)行外部測量。將頭骨作為241Am在人員體內(nèi)長期沉積的研究對象，對頭骨內(nèi)的241Am進(jìn)行定量測量，由頭骨中241Am的活度及頭骨的全身質(zhì)量占比，推算人員全身骨骼中241Am活度，用以評估傷口攝入241Am的待積有效劑量。

使用晶體直徑為93 mm、厚度為30 mm的兩臺ORTEC GEM-S9430P4型高純鍺探測器，對人員頭骨內(nèi)241Am進(jìn)行定量測量，測量在低本底鐵室中進(jìn)行。采用鉛防護(hù)用具將身體其他部位覆蓋，探測器窗面緊貼頭部，對前額及后腦分別進(jìn)行測量，對兩個測量區(qū)域的數(shù)據(jù)取平均，人員頭部241Am 59.5 keV γ射線測量計(jì)數(shù)率為(1.18±0.02) s-1。采用蒙特卡羅計(jì)算方法結(jié)合人體數(shù)字體模中國成年男性參考人體素模型(CRAM)，得到人員頭骨中241Am 59.5 keV γ射線的探測效率。CRAM[3]身高170 cm、體重60 kg。頭部體素為1.741 mm×1.741 mm×1 mm，頭部體素陣列為120×120×230，頭部外圍長方體尺寸為208.92 mm×208.92 mm×230 mm。

依據(jù)GB/T 5703—1999[4]中對頭長、頭寬、頭圍進(jìn)行了定義，對該名工作人員頭部數(shù)據(jù)進(jìn)行測量，并對CRAM體模進(jìn)行調(diào)整。模擬CRAM頭部測量的位置如圖1所示，其中放射源均勻分布于模型頭蓋骨和下頜骨中(不含脊椎)，包括皮質(zhì)骨和SPA松質(zhì)骨。最終，頭部測量的241Am 59.5 keV γ射線探測效率約為1.98%，頭骨241Am滯留量約為166 Bq。

a——前額；b——后腦圖1 CRAM頭骨測量模擬示意圖Fig.1 Simulated schematic of CRAM skull measurement

美國超鈾核素登記處對首例典型手部傷口致241Am內(nèi)污染案例進(jìn)行研究，得到241Am在全身各骨骼中的放射性分布[5]，對遺體進(jìn)行解剖，并對每塊人體骨骼進(jìn)行放化分析得到241Am在全身各骨骼中的分布情況。研究表明，241Am在全身骨骼中的活度分布與骨骼的重量比例(尤其是灰重)較一致。因此認(rèn)為，通過體外測量頭骨241Am活度來推算全身骨骼中241Am沉積量是可取的，利用頭骨占全身骨骼干重的比例作為由頭骨241Am的測量活度推算全身骨骼中241Am沉積量的系數(shù)。表1為中國成年人各類骨骼干重[6]。中國成年男性頭骨(顱骨、下頜骨)干重約占全身骨干重的18.86%，結(jié)合前文測量的頭骨241Am活度，可推算全身骨中241Am滯留量約為880 Bq。

在使用傳感器前，需要在系統(tǒng)中執(zhí)行注冊階段。首先，證書中心生成傳感器的公鑰K1，并發(fā)送給相應(yīng)的傳感器。其次，傳感器使用公鑰K1加密其身份信息idn和隨機(jī)數(shù)R，并將加密結(jié)果E1返回給證書中心。最后，證書中心收到加密結(jié)果E1后，用其私鑰K′1來解密，并對其中的信息進(jìn)行審核。如果審核通過，則向傳感器發(fā)送其使用的公鑰和私鑰(Ks,K′s)。

對傷口攝入內(nèi)照射劑量評價需建立合理準(zhǔn)確的生物動力學(xué)模型，美國全國輻射防護(hù)委員會(NCRP)156號報(bào)告[7]提出的完整的傷口攝入生物動力學(xué)模型如圖2所示。

NCRP傷口生物動力學(xué)模型與ICRP78號報(bào)告[8]超鈾核素全身生物動力學(xué)模型相結(jié)合，建立傷口攝入超鈾核素的全身輸運(yùn)模型，其中血液作為連接兩個模型的中間隔室。

表1 中國成年人各類骨骼干重[6]Table 1 Bone dry weight of Chinese adults[6]

圖2 NCRP156號報(bào)告中傷口生物動力學(xué)模型Fig.2 NCRP156 wound biodynamics model

利用上述模型及參數(shù)，通過劑量軟件IMBA計(jì)算出傷口攝入單位活度不同形態(tài)241Am后在人體骨中的滯留量(表2)。由表2可知，當(dāng)工作人員經(jīng)由傷口攝入單位活度241Am，骨中滯留分?jǐn)?shù)隨傷口污染核素物理、化學(xué)形態(tài)不同而不同。調(diào)查得知，該名工作人員手部受傷污染物為粉末狀241Am放射源，評估計(jì)算按顆粒態(tài)241Am處理，傷口為穿刺傷，受傷時間取2002年6月30日，計(jì)算出241Am傷口攝入量約為2 630 Bq。

利用已建立的傷口攝入超鈾核素的全身輸運(yùn)模型，計(jì)算工作人員傷口攝入單位活度241Am后所致人體各組織器官當(dāng)量劑量(表3)

表2 傷口攝入單位活度不同形態(tài)241Am后在人體骨中的滯留量Table 2 Bone retention of 1 Bq 241Am with different patterns in wound intake

表3 傷口攝入顆粒態(tài)241Am的劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)Table 3 Dose coefficient of particle 241Am in wound intake

和待積有效劑量，其中待積有效劑量為3.25×10-4Sv/Bq。結(jié)合前文傷口攝入量，得到人員傷口攝入241Am造成的待積有效劑量約為0.85 Sv，骨表面當(dāng)量劑量約為38 Sv。

1.2 傷口測量劑量評價方法

測量采用1臺高純鍺探測器，在低本底鐵室內(nèi)進(jìn)行，測量時用鉛背心等防護(hù)用具將人員全身其他部位覆蓋，人員佩戴一定厚度的鉛手套，在傷口處剪開直徑為0.6 cm的準(zhǔn)直孔，測量時準(zhǔn)直孔緊貼探測器窗面中心，測量過程中保持幾何位置不變，人員傷口241Am 59.5 keV γ射線測量計(jì)數(shù)率為(6.65±0.05) s-1；26.3 keV γ射線測量計(jì)數(shù)率為(0.37±0.02) s-1。

假定傷口中污染物的埋藏深度為d，則有：

(1)

(2)

建立與實(shí)際測量條件相同的蒙特卡羅模型來計(jì)算傷口測量的探測效率。建模時，將手指等效為7.5 cm×2 cm×1.5 cm長方體，近似軟組織材料(ρ=1.06 g/cm3)構(gòu)成，傷口污染物等效為手指表面下深度為0.23 cm處的各向同性點(diǎn)源，計(jì)算得到傷口測量的探測效率約為3.52×10-2。結(jié)合傷口測量結(jié)果，最終得到傷口內(nèi)241Am約為527 Bq。由調(diào)查結(jié)果判斷傷口類型為肌肉貫穿傷，污染物為顆粒形態(tài)，NCRP156號報(bào)告?zhèn)谖廴緶舴匠虨閇7]：

R(t)=0.05e-0.05t+0.95e-0.000 4t

(3)

其中，R(t)為傷口攝入1 Bq顆粒態(tài)241Am經(jīng)過時間t后傷口處的滯留量。

人員的受傷時間取2002年6月30日，利用式(3)計(jì)算得到該名人員241Am傷口攝入量約為5 560 Bq。結(jié)合表3數(shù)據(jù)，計(jì)算得到人員傷口攝入241Am造成的待積有效劑量約為1.81 Sv。

2 傷口滯留241Am干預(yù)

本文針對是否需對傷口現(xiàn)今殘留的241Am采取干預(yù)措施進(jìn)行評估。NCRP156號報(bào)告指出，在對放射性污染傷口進(jìn)行干預(yù)后，節(jié)省劑量為年劑量限值的1～10倍，考慮采用螯合療法促排；節(jié)省劑量為年劑量限值10倍以上，考慮采用更猛烈的干預(yù)手段，如手術(shù)切除，但具體事件應(yīng)具體對待。針對本事件，因距離受傷時間已過去數(shù)10年，現(xiàn)在使用局部注射或口服促排藥物，對減少人員劑量效果甚微；若采取傷口污染組織切除手術(shù)來減少人員劑量，需對手術(shù)節(jié)省劑量進(jìn)行計(jì)算評估。

對人員手部傷口現(xiàn)今留存的241Am進(jìn)行定量測量，傷口內(nèi)241Am滯留量約為527 Bq。假設(shè)受傷事件發(fā)生在調(diào)查測量的當(dāng)天，經(jīng)定量測量人員傷口241Am活度為527 Bq，污染物241Am為顆粒態(tài)物質(zhì)，評估進(jìn)行手術(shù)切除傷口污染組織能避免的待積有效劑量。由表3待積劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)和傷口中241Am活度計(jì)算得到，對傷口目前殘留污染物切除可節(jié)省劑量約為170 mSv，手術(shù)切除傷口殘留241Am對減少人員所受劑量具有一定意義。

在權(quán)衡手指生理狀態(tài)和污染物滯留的情況下，可能需進(jìn)行多次污染組織切除手術(shù)，手術(shù)應(yīng)考慮不影響人員正常生活，在人員生理及心理承受范圍內(nèi)進(jìn)行。具體的切除方案由外科醫(yī)生與劑量評估人員共同制定。應(yīng)對術(shù)后傷口殘留物及切除污染組織中的241Am進(jìn)行定量測量，以評估手術(shù)效果。手術(shù)切除污染組織最優(yōu)效果為，在不影響人員身心健康的情況下，傷口處的241Am活度低于調(diào)查所使用測量設(shè)備的最低探測限，實(shí)際情況或可達(dá)不到最優(yōu)效果。

在隨后的調(diào)查中，對人員頭骨內(nèi)241Am進(jìn)行了復(fù)測，并對其胸肺區(qū)域、背部區(qū)域、肝、盆骨、手骨、膝蓋骨和腳骨部位分別進(jìn)行了測量，測量時使用屏蔽衣等覆蓋其他非測量區(qū)域以減少干擾，測量在低本底鐵室內(nèi)進(jìn)行。測量結(jié)果顯示，在所有測量點(diǎn)均能測得高于本底水平的241Am特征能量峰，進(jìn)一步驗(yàn)證了241Am進(jìn)入人體后長期主要沉積在全身骨骼中。

3 劑量評價結(jié)果討論

污染源項(xiàng)的不確定對回顧性劑量評價工作影響極大。由于人員受傷時間年代久遠(yuǎn)和資料缺失，受傷的具體時間，致傷污染物物理、化學(xué)形態(tài)，人員的操作量、傷情程度及傷后處理等情況已無法準(zhǔn)確追溯。且受傷后數(shù)10年外界條件的改變可能改變傷口污染物的滯留性質(zhì)。因此，在資料信息缺失的情況下，在受傷較長時間后進(jìn)行回顧性劑量評價，不確定性大、準(zhǔn)確度低。

對于頭骨測量劑量評價方法，目前對241Am在骨內(nèi)的沉積位置尚無明確結(jié)論，本工作采用241Am在骨內(nèi)均勻分布的假設(shè)。后續(xù)工作中采用蒙特卡羅模擬方法，對241Am沉積在骨的內(nèi)、外表面兩種假設(shè)情況進(jìn)行建模，分別計(jì)算得到探測效率，結(jié)合3種假設(shè)情況的計(jì)算結(jié)果給出因241Am在骨內(nèi)沉積位置不確定帶來的探測效率的相對誤差約為±30%。此外，該名人員在放射性生產(chǎn)線工作20余年，存在長期少量慢性吸入241Am的可能。本工作中暫不考慮長期慢性吸入經(jīng)由肺部代謝廓清入血最終轉(zhuǎn)移至頭骨中的241Am的份額，但此處需注意，這會引起測量頭骨241Am推算傷口途徑攝入量的偏高，進(jìn)而引起傷口攝入241Am待積有效劑量的過高評估。

對于傷口測量劑量評價方法，傷口滯留量的測量僅針對初始穿刺傷口小范圍區(qū)域(直徑6 mm)。當(dāng)采用屏蔽遮擋傷口中心位置，對傷口周圍進(jìn)行分區(qū)測量，可見241Am特征峰計(jì)數(shù)高于本底水平，但低于傷口中心位置，可知最初傷口中的污染物已向周圍小范圍的組織浸潤。在計(jì)算傷口探測效率時，傷口以點(diǎn)源模擬，存在一定的誤差。

兩種劑量評價方法均采用NCRP156號報(bào)告?zhèn)谏飫恿W(xué)模型，放射性傷口污染的人類數(shù)據(jù)較少，該模型及相關(guān)參數(shù)主要取自動物實(shí)驗(yàn)，與真實(shí)人體代謝情況存在一定的差異，這也將帶來理論計(jì)算與實(shí)際情況之間的偏差。綜合兩種劑量評價方法的結(jié)果，該人員傷口攝入241Am待積有效劑量的理論計(jì)算結(jié)果約為0.85～1.81 Sv，結(jié)合以上不確定度分析，該人員傷口攝入241Am待積有效劑量應(yīng)小于2 Sv。

4 建議與展望

1) 以此事件為例，相關(guān)單位應(yīng)加強(qiáng)超鈾核素生產(chǎn)及操作場所的安全監(jiān)管，樹立人員自發(fā)自主的安全意識，規(guī)范輻射防護(hù)設(shè)計(jì)和操作流程，識別可能存在造成人員傷口攝入風(fēng)險的工藝環(huán)節(jié)并提出警示，避免發(fā)生類似事故。

2) 應(yīng)開展不同攝入方式及攝入情形的快速劑量評估方法，為突發(fā)事件及時采取相應(yīng)措施提供技術(shù)支持。

3) 國內(nèi)應(yīng)加快制定傷口攝入、肺部吸入后的處理處置規(guī)范，以利于在突發(fā)情況下盡可能降低人員的受照劑量。

感謝潘自強(qiáng)院士對本工作的關(guān)注和指導(dǎo)。另外，中國原子能科學(xué)研究院輻射安全研究所防護(hù)室為本工作提供實(shí)驗(yàn)設(shè)備，中國輻射防護(hù)研究院肖運(yùn)實(shí)、李曉敦完成本工作中頭骨數(shù)字體模效率刻度，在此一并感謝。