李 瑋 李立華 焦聽雨 夏 莉 李春娟 石 斌 李曉博 劉毅娜 劉蘊(yùn)韜

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院，計(jì)量與校準(zhǔn)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102413)

1 引 言

高能中子參考輻射場(chǎng)的校準(zhǔn)需求源于空間輻射中子探測(cè)器和地面高能質(zhì)子加速器污染中子探測(cè)器校準(zhǔn)的需要。中子探測(cè)器只有在中子參考輻射場(chǎng)開展了注量響應(yīng)或者劑量響應(yīng)校準(zhǔn)之后的測(cè)量結(jié)果才有意義。而20MeV以上高能中子探測(cè)器校準(zhǔn)更為重要。高能中子探測(cè)器的注量響應(yīng)和劑量響應(yīng)蒙卡計(jì)算結(jié)果和實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果偏差交大。這是因?yàn)?0MeV以上能區(qū)高能中子反應(yīng)機(jī)制復(fù)雜，截面不確定度相比20MeV以下能區(qū)要大的多。以1H(n,p)彈性散射截面為例，該截面在20MeV以下能區(qū)是標(biāo)準(zhǔn)截面，1H(n,p)截面1MeV時(shí)不確定度在1.3%，50MeV不確定度5.6%左右(ENDF BV-II數(shù)據(jù))。因此美國(guó)NASA空間探測(cè)中子探測(cè)器發(fā)射任務(wù)之前會(huì)在準(zhǔn)單能中子參考輻射場(chǎng)開展復(fù)雜的探測(cè)器響應(yīng)校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)[1]。而我國(guó)由于目前沒有高能中子參考輻射場(chǎng)，之前航天器搭載的中子探測(cè)器往往只開展了20MeV以下能區(qū)響應(yīng)校準(zhǔn)，而20MeV以上能區(qū)只能采用蒙卡計(jì)算的方式。

2 (70～100)MeV準(zhǔn)單能中子束線布局

國(guó)際上日本、德國(guó)相關(guān)技術(shù)機(jī)構(gòu)開展了20MeV以上能區(qū)準(zhǔn)單能中子參考輻射場(chǎng)研究。日本原子力研究所在TIARA建立了(40～90)MeV準(zhǔn)單能中子參考輻射場(chǎng)。其準(zhǔn)直器開口大約3.25°，中子單色性水平最高[2-4]；日本東北大學(xué)在CYRIC加速器建立了(20～90)MeV準(zhǔn)單能中子輻射場(chǎng)，其中子注量率最高[5]；而日本大阪大學(xué)在RCNP建立了(140～390)MeV準(zhǔn)單能中子輻射場(chǎng)，其中子能量最高[6]；德國(guó)PTB在比利時(shí)UCL加速器建立了(20～70)MeV準(zhǔn)單能中子參考輻射場(chǎng)，由于建立較早，受加速器大廳尺寸等條件的限制，并且未采用偏轉(zhuǎn)磁鐵偏轉(zhuǎn)質(zhì)子束流，污染本底較高[7,8]。

結(jié)合原子能院100MeV回旋加速器的實(shí)驗(yàn)大廳，我國(guó)高能中子參考輻射場(chǎng)設(shè)計(jì)在追求合理的中子注量率前提下獲得最佳的中子單色性，這對(duì)于高能中子探測(cè)器的校準(zhǔn)具有優(yōu)勢(shì)。

3 核反應(yīng)靶設(shè)計(jì)

對(duì)于高能中子產(chǎn)生核反應(yīng)，在高能區(qū)存在能量峰值，低于峰值能量則為連續(xù)譜。在該能量區(qū)間，7Li(p,n)7Be反應(yīng)具有最高的能量峰值份額(對(duì)于能量為幾十MeV的入射質(zhì)子，所得峰值能量中子份額約為50%)。該反應(yīng)在20MeV以上能區(qū)可以作為準(zhǔn)單能中子源的優(yōu)勢(shì)主要包括：反應(yīng)產(chǎn)額大、產(chǎn)生中子單色性相對(duì)較好等兩方面。產(chǎn)生中子單色性相對(duì)較好主要是由于7Li(p,n)7Be反應(yīng)Q值較小，大約-1.6MeV，并且7Be*第一激發(fā)態(tài)的激發(fā)能只有0.4MeV左右。因此，核反應(yīng)靶采用7Li靶。需要研究7Li靶的靶厚、7Li(p,n)7Be不同出射角中子能量分布、金屬7Li靶冷卻方式及儲(chǔ)存方式。

7Li(p,n)7Be反應(yīng)機(jī)制是由直接相互作用過程和復(fù)合核作用過程組成，直接相互作用產(chǎn)生中子具有前沖性，中子能量較高，是建設(shè)準(zhǔn)單能中子參考輻射場(chǎng)需要的高能峰中子成份。而復(fù)合核作用過程主要是蒸發(fā)模型產(chǎn)生的蒸發(fā)中子，其具有各項(xiàng)同性，中子能量成份以低能中子為主。采用MCNPX程序計(jì)算了質(zhì)子能量分別為70MeV，80MeV，90MeV，100MeV時(shí)，靶厚分別為4mm，5mm，6mm，出射中子發(fā)射角分別為0°～5°，5°～10°，10°～15°，15°～30°，30°～45°，45°～60°，60°～75°，75°～90°時(shí)中子能譜分布，如圖1所示。

從圖1可以看出0°～5°出射角關(guān)注的20MeV以上能區(qū)高能中子份額最高，因此準(zhǔn)直器設(shè)計(jì)時(shí)，在可接受的中子注量率范圍內(nèi)盡量選取前角中子，以保證中子的單色性。為了評(píng)估準(zhǔn)單能中子輻射場(chǎng)光子本底，利用MCNPX計(jì)算了7Li(p,n)反應(yīng)入射質(zhì)子能量100MeV時(shí)，出射角分別為0°～5°，5°～10°，10°～15°，15°～30°，30°～45°，45°～60°，60°～75°，75°～90°時(shí)光子能譜分布。計(jì)算結(jié)果如圖2所示。根據(jù)計(jì)算結(jié)果，光子發(fā)射主要集中在背角，前角光子產(chǎn)額低、并且集中在3MeV以下能區(qū)的低能光子。根據(jù)中子和光子的角分布計(jì)算結(jié)果，準(zhǔn)直器對(duì)于中子源的開口越小、準(zhǔn)單能中子單色性越好。

4 中子準(zhǔn)直器設(shè)計(jì)

由于7Li(p,n)反應(yīng)高能中子具有強(qiáng)烈的前沖效應(yīng)，而蒸發(fā)中子是近似各項(xiàng)同性的，如圖1所示。因此為了獲得單色性更好的準(zhǔn)單能中子束，普遍采用準(zhǔn)直器限制張角的方式獲得高品質(zhì)中子束。準(zhǔn)直器設(shè)計(jì)與校準(zhǔn)區(qū)中子單色性和中子注量率相關(guān)，對(duì)靶張角越小，單色性越好，但是校準(zhǔn)區(qū)中子注量率越??；對(duì)靶張角越大，單色性越差，但是校準(zhǔn)區(qū)中子注量率越大。同時(shí)準(zhǔn)直器的長(zhǎng)度在很大程度上決定了經(jīng)過準(zhǔn)直器后中子束斑的擴(kuò)散程度，準(zhǔn)直器越長(zhǎng)，束斑擴(kuò)散越小，準(zhǔn)直器越短，擴(kuò)散越大。

圖1 入射質(zhì)子不同出射角中子能譜分布MCNPX計(jì)算結(jié)果曲線圖Fig.1 The simulated results of neutron spectrum produced by different incident proton by MCNP

圖2 100MeV入射質(zhì)子不同出射角光子能譜分布MCNPX計(jì)算結(jié)果曲線圖Fig.2 The simulated results of photon energy distribution produced by100MeV incident proton by MCNPX

圖3 四種不同的中子準(zhǔn)直器出口位置中子能譜分布波形圖Fig.3 The neutron energy distribution with different collimator

為了確定準(zhǔn)直器的結(jié)構(gòu)和準(zhǔn)直效果，項(xiàng)目組采用MCNP5程序計(jì)算了3m長(zhǎng)鐵準(zhǔn)直器、2m鐵準(zhǔn)直器+1m聚乙烯準(zhǔn)直器、2m銅準(zhǔn)直器+1m聚乙烯準(zhǔn)直器、2m鐵準(zhǔn)直器+0.5m銅準(zhǔn)直器(嵌入鐵準(zhǔn)直器中)+1m聚乙烯準(zhǔn)直器的準(zhǔn)直效果，從而確定最終準(zhǔn)直器的設(shè)計(jì)方案。

1)4種中子準(zhǔn)直器出口位置中子能譜分布計(jì)算

根據(jù)圖3計(jì)算結(jié)果，可以看出四種準(zhǔn)直器出口位置束上中子能譜與7Li(p,n)7Be反應(yīng)0°～5°出射角中子能譜基本一致，而束外中子能譜不同準(zhǔn)直器的衰減是不一樣的，3m鐵準(zhǔn)直器對(duì)于束外中子注量的衰減最大。

2)4種不同準(zhǔn)直器輻射場(chǎng)中子、光子相關(guān)參數(shù)比較

中子準(zhǔn)直器設(shè)計(jì)時(shí)，需要考慮因素包括：束上中子能譜、束上中子注量率、束外中子注量率衰減比、束外中子周圍劑量當(dāng)量率衰減比、束上光子注量率、束外光子注量衰減比、束外光子周圍劑量當(dāng)量衰減比等。

項(xiàng)目組利用MCNP5程序計(jì)算了四種準(zhǔn)直器出口位置的上述參數(shù)，中子計(jì)算參數(shù)見表1，光子計(jì)算參數(shù)見表2。

根據(jù)表1和表2中子光子的輻射場(chǎng)參數(shù)計(jì)算結(jié)果，可以得出結(jié)論：3m長(zhǎng)的鐵準(zhǔn)直器準(zhǔn)直效果最好，其束外中子占束上中子注量比例最大處為2.08%，束外中子占束上中子劑量當(dāng)量比例最大處為1.8%，束外光子占束上光子注量比例最大處為0.01%，束外光子占束上光子劑量當(dāng)量比例最大處為0.01%，束上峰中子平均能量為92.6MeV，束上峰中子占全部中子份額的50.29%，束上光子注量與中子注量的比例是8.77%。

表1 4種不同準(zhǔn)直器輻射場(chǎng)中子相關(guān)參數(shù)比較(Ep=100MeV,Li thicness=6mm)Tab.1 The comparison of neutron fields characteristic with different collimators準(zhǔn)直器組成價(jià)格/萬記錄區(qū)域中子注量率cm-2s-1衰減比例中子劑量當(dāng)量mSv/h衰減比例峰中子能量/MeV峰中子比例3m鐵11.85(0～5)cm5.47E+05100.00%7.19E+02100%(5～10)cm1.14E+042.08%1.30E+011.80%(10～15)cm2.68E+030.49%2.32E+000.32%(15～20)cm1.70E+030.31%1.34E+000.19%(20～25)cm1.20E+030.22%8.78E-010.12%9.26E+0150.29%2m鐵+1m聚乙烯8.9(0～5)cm5.38E+05100.00%7.11E+02100%(5～10)cm1.37E+042.56%1.81E+012.55%(10～15)cm1.89E+030.35%2.56E+000.36%(15～20)cm8.41E+020.16%1.17E+000.16%(20～25)cm4.42E+020.08%6.24E-010.09%9.26E+0150.32%2m銅+1m聚乙烯72.2(0～5)cm5.34E+05100%7.07E+02100%(5～10)cm1.35E+042.52%1.78E+012.51%(10～15)cm1.83E+030.34%2.47E+000.35%(15～20)cm8.02E+020.15%1.12E+000.16%(20～25)cm4.24E+020.08%5.98E-010.08%9.26E+0150.21%

表1(續(xù))準(zhǔn)直器組成價(jià)格/萬記錄區(qū)域中子注量率cm-2s-1衰減比例中子劑量當(dāng)量mSv/h衰減比例峰中子能量/MeV峰中子比例2m鐵+1m聚乙烯+0.5m銅12.4(0～5)cm5.37E+05100%7.10E+02100%(5～10)cm1.37E+042.56%1.81E+012.55%(10～15)cm1.88E+030.35%2.54E+000.36%(15～20)cm8.26E+020.15%1.15E+000.16%(20～25)cm4.39E+020.08%6.22E-010.09%9.26E+0150.27%

表2 4種不同準(zhǔn)直器輻射場(chǎng)光子相關(guān)參數(shù)比較(Ep=100MeV,Li thicness=6mm)Tab.2 The comparison of photon characteristic with different collimators準(zhǔn)直器組成價(jià)格/萬記錄區(qū)域光子注量率cm-2s-1衰減比例H?(10) uSv/h衰減比例光子和中子注量率比值3m鐵11.85(0～5)cm4.79E+04100%9.83E+02100%8.77%(5～10)cm5.63E+000.01%6.32E-020.01%0.05%(10～15)cm3.38E+000.01%3.79E-020.00%0.13%(15～20)cm4.89E+000.01%2.98E-020.00%0.29%(20～25)cm3.41E-010.00%1.52E-030.00%0.03%2m鐵+1m聚乙烯8.9(0～5)cm4.78E+04100%9.81E+02100%8.89%(5～10)cm3.00E+020.63%4.15E+000.42%2.18%(10～15)cm1.80E+020.38%2.49E+000.25%9.53%(15～20)cm9.06E+010.19%1.05E+000.11%10.78%(20～25)cm5.09E+010.11%5.16E-010.05%11.51%2m銅+1m聚乙烯72.2(0～5)cm4.78E+04100%9.81E+02100%8.94%(5～10)cm1.71E+033.59%5.12E+015.22%12.74%(10～15)cm1.79E+020.38%2.48E+000.25%9.80%(15～20)cm9.04E+010.19%1.05E+000.11%11.27%(20～25)cm5.07E+010.11%5.10E-010.05%11.97%2m鐵+1m聚乙烯+0.5m銅12.4(0～5)cm4.78E+04100%9.81E+02100%8.89%(5～10)cm3.00E+020.63%4.16E+000.42%2.19%(10～15)cm1.80E+020.38%2.50E+000.25%9.59%(15～20)cm9.08E+010.19%1.05E+000.11%11.00%(20～25)cm5.08E+010.11%5.15E-010.05%11.57%

3)輻射場(chǎng)緩發(fā)γ分析

質(zhì)子和中子活化產(chǎn)生的緩發(fā)γ的活度決定了輻射場(chǎng)照射完成后人可以進(jìn)入中子輻射場(chǎng)的冷卻時(shí)間，項(xiàng)目組利用MCNPX計(jì)算了質(zhì)子、中子與熟鐵作用產(chǎn)生γ放射性核素，根據(jù)半衰期和核素生成概率，可以大致確定輻照冷卻時(shí)間。計(jì)算具有緩發(fā)γ核素的列表,見表3。綜合考慮半衰期和核素生成概率，56Mn和59Fe是實(shí)驗(yàn)中需要仔細(xì)考慮的主要緩發(fā)γ放射性核素。

表3 100MeV質(zhì)子、中子經(jīng)過3mFe準(zhǔn)直器之后產(chǎn)生的緩發(fā)γ核素分析Tab.3 The delayed gamma ray analyze of 100MeV neutron and proton reacted with 3m thickness iron collimator活化核素生成概率每入射質(zhì)子半衰期47Ca9.43E-074.5d48Ca4.62E-07長(zhǎng)壽命49Ca6.51E-098.7m49Sc3.63E-0557.1m50Sc1.24E-061.7m51Sc1.43E-0712.4s51Ti3.54E-055.76m52Ti8.39E-061.7m53Ti4.10E-0732.7s54Ti1.30E-081.5s52V2.02E-033.7m53V5.55E-041.5m54V8.96E-0549.8s55V2.75E-066.5s56V1.30E-07216ms55Cr7.69E-043.5m56Cr3.61E-055.9m57Cr9.11E-0721.1s56Mn3.33E-022.6h57Mn1.03E-031.4m58Mn7.93E-053s59Fe2.53E-0444.5d

5 束斑分布計(jì)算

利用MCNP5計(jì)算了70MeV入射質(zhì)子打靶后產(chǎn)生中子的束斑分布和中子注量率，計(jì)算結(jié)果如圖4所示。由圖4可以看出，準(zhǔn)直器出口0m位置，中子束斑直徑10cm，中子注量率5.47×105cm-2s-1；準(zhǔn)直器出口2m位置，中子束斑直徑16cm，中子注量率2.33×105cm-2s-1；準(zhǔn)直器出口4m位置，中子束斑直徑24cm，中子注量率1.14×105cm-2s-1；準(zhǔn)直器出口6m位置，中子束斑直徑28cm，中子注量率6.5×104cm-2s-1。

圖4 準(zhǔn)直器出口不同位置中子束斑分布示意圖Fig.4 The neutron beam spot distribution at different site of exit of collimator

6 結(jié)束語

基于原子能院100MeV回旋加速器設(shè)計(jì)了(70～100)MeV準(zhǔn)單能中子參考輻射場(chǎng)，計(jì)算了0°～90°7Li(p,n)反應(yīng)雙微分譜，為了得到單色性較好的高能中子，設(shè)計(jì)了準(zhǔn)直器用于選擇前角中子，準(zhǔn)直器開口10cm。計(jì)算了不同準(zhǔn)直器材料中子光子能譜，最終選擇為3m長(zhǎng)鐵準(zhǔn)直器。計(jì)算了不同位置中子注量率大小和束斑分布情況，獲得了準(zhǔn)單能中子參考輻射場(chǎng)中子相關(guān)計(jì)算參數(shù)。為(70～100)MeV準(zhǔn)單能中子參考輻射場(chǎng)研制和下一步準(zhǔn)單能中子參考輻射場(chǎng)參數(shù)測(cè)量奠定了基礎(chǔ)。