駱占斌，馬 靜，楊永均，張紹良，陳 浮, *

近年來土壤重金屬研究知識圖譜分析及關鍵主題述評①

駱占斌1，馬 靜2，楊永均1，張紹良1，陳 浮1, 2*

(1 中國礦業(yè)大學環(huán)境與測繪學院，江蘇徐州 221116；2 中國礦業(yè)大學低碳能源研究院，江蘇徐州 221008)

土壤重金屬污染問題一直都是環(huán)境科學的熱點與前沿。為深刻了解國內外這一領域的關鍵主題及最新動態(tài)，本文以Web of Science和CNKI期刊數據庫檢索的文獻數據為樣本，以CiteSpace為分析平臺，從國家、機構、作者、研究熱點等諸多方面，對土壤重金屬研究的現(xiàn)狀及關鍵主題進行了可視化分析。結果表明，國際上土壤重金屬研究呈現(xiàn)多樣化趨勢，并且中國占居核心地位；關鍵主題集中于污染物來源與分布、污染評價及污染修復三大領域；當前研究偏重于環(huán)境科學、農學、工程技術、化學、地質學、毒理學以及植物學的相關研究。預計未來土壤重金屬研究將呈現(xiàn)國際化、多學科綜合化、多技術協(xié)同化發(fā)展的趨勢。

土壤質量；重金屬污染；知識圖譜；可視化分析

重金屬是土壤中一類具有潛在危害的物質，在環(huán)境中表現(xiàn)出普遍性、隱蔽性、表聚性、累積性以及難以治理等重要特征，可通過皮膚接觸、大氣揚塵、食物傳遞等途徑進入人體，威脅公眾健康[1-4]。采礦、冶金和農用化學物質大量的使用，土壤環(huán)境中重金屬累積與污染日趨嚴重，致使“水俁病”[5]、“骨疼病”[6]、“鎘大米”[7]等事件頻發(fā)。土壤重金屬污染問題成為焦點，并迅速發(fā)展為土壤科學的重要前沿領域。近些年國內外關于土壤重金屬研究文獻如雨后春筍，既有特定案例分析，又不乏整體區(qū)域研究。準確把握海量文獻的關鍵主題及前沿焦點是科學進步的關鍵，科學知識圖譜計量可視化分析為我們提供了一種可行的方法[8-9]。日前，已有學者用該方法對土壤重金屬污染研究文獻進行了計量分析，如張紅俠等[10]以CNKI為數據源，對國內土壤重金屬污染進行了文獻計量比較；趙慶玲等[11]對1990—2008年之間Web of Science引文數據庫收錄的文獻進行了計量分析。然而，這些研究集中于2010年之前，多聚焦于文獻的外部特征分析。隨著研究的不斷深入，近幾年研究熱點發(fā)生了漂移，加之先前研究焦點發(fā)散，相對缺乏更為深入的關鍵主題分析。因此，為了準確掌握近些年土壤重金屬研究的關鍵主題和前沿領域，本文采用知識圖譜可視化技術，利用Web of Science和CNKI期刊數據庫中相關的文獻重構當前土壤重金屬研究的狀況與熱點，并嘗試構建土壤重金屬研究的關鍵主題框架，以期為未來土壤重金屬研究提供科學參考。

1 數據來源及處理

數據來源為Web of Science數據庫和CNKI期刊數據庫，分別代表國際與國內土壤重金屬研究最新成果。以土壤重金屬為主題的研究文獻較多，為提高相應主題精確命中程度，本研究采用組合檢索進行定位，Web of Science核心合集數據庫中以“TS=(soil OR land OR farmland OR cropland) AND TS= (hazardous metal OR heavy metal OR metalloid OR metal OR trace element OR toxic metal) OR TS=(Pb NOT PB) OR TS=(Cd NOT CD) OR TS=(Cu NOT CU) OR TS=(Zn NOT ZN) OR TS=(Cr NOT CR) OR TS=(Sn NOT SN) OR TS=(Ni NOT NI) OR TS=(Sb NOT SB) OR TS=(Hg NOT HG) OR TS=(Bi NOT BI) OR TS=(Tl NOT TL) OR TS=(Mn NOT MN)”為檢索字段，CNKI核心期刊數據庫中以“SU=(‘土壤’+‘農田’+‘場地’+‘耕地’)*(‘重金屬’+‘類金屬’+‘金屬’+‘微量元素’+‘痕跡元素’+‘銅’+‘鉛’+‘鋅’+‘鎘’+‘錳’+ ‘錫’+‘鉻’+‘鎳’+‘銻’+‘汞’+‘鉍’+‘鉈’)”為檢索字段，分別進行主題精確檢索。兩個數據庫文獻時間跨度均為2000年1月到2016年12月。原始數據采用Excel軟件進行統(tǒng)計，結合CiteSpace 3.9.R1軟件[9]，分別對國內外發(fā)文數量、國家、機構、關鍵詞、作者等建立知識圖譜，總結土壤重金屬研究熱點與前沿領域。

2 土壤重金屬研究文獻知識圖譜分析

2.1 文獻概況

文獻數量直接反映了科學知識量的變化[12]。經檢索及篩選，2000—2016年Web of Science核心合集數據庫收錄文獻39 936篇，CNKI期刊核心數據庫收錄文獻12 646篇，各年發(fā)文量如圖1所示。從總體上來看，國內外土壤重金屬相關文獻呈遞增趨勢，受關注度逐年升高，國際關注度一直高于國內關注度；國際文獻整體呈現(xiàn)線性增長態(tài)勢，僅2002年和2010年略有下降，年均增長約10%；國內文獻2008年前增長率較高，之后呈現(xiàn)較為平穩(wěn)的增長趨勢，并在2009年、2011年和2015年略有下降，年均增長約13%。

2.2 研究文獻知識圖譜分析

圖2中圓形節(jié)點代表研究國家或機構，節(jié)點越大則該國家或機構的發(fā)文量越多；節(jié)點之間連線代表合作關系，連線的粗細代表合作密切程度，不同顏色的線代表不同的合作年份。

1)國際文獻知識圖譜分析。從發(fā)文國別、機構、學科分類三方面對國際土壤重金屬研究進行可視化分析。從圖2A可知，中國、美國、西班牙、印度、法國、德國、意大利、英國、波蘭、澳大利亞占國際文獻的前十位。中國發(fā)文量為6 738篇，居世界首位，占全部的16.87%；美國發(fā)文量緊隨其后，共計6 090篇，占全部的15.25%；國際化合作趨勢明顯加強。從圖2B可知，中國科學院(2 023篇)、西班牙高等科學研究理事會(516篇)、浙江大學(499篇)、俄羅斯科學院(363篇)、加利福尼亞大學(329篇)、法國農業(yè)科學研究院(322篇)、美國地質勘探局(263篇)、中國科技大學(248篇)、北京師范大學(244篇)、法國科學研究中心(233篇)等研究機構發(fā)文量排名前十，占國際主導地位。盡管中國機構在該領域已具代表性，但國際機構文獻引用率高，具有重要的影響力。跟蹤主流機構研究成果不僅有助于掌握學科前沿，更有助于國際合作與交流。從圖2C可知，土壤重金屬研究文獻主要集中于環(huán)境科學與生態(tài)學、農業(yè)、土壤科學和工程技術領域，既包含城市、采礦、污泥和農田土壤等環(huán)境本底值調查與評價的案例研究，又包含土壤重金屬的吸附解析、分布規(guī)律以及植物修復等理論研究。

2)國內文獻知識圖譜分析。從發(fā)文機構、作者、關鍵詞三方面對國內文獻進行可視化分析。由圖2D可知，中科院是土壤重金屬研究的核心力量，涵蓋了南京土壤研究所、沈陽應用生態(tài)研究所、生態(tài)環(huán)境研究中心、地理科學與資源研究所等相關機構。與一些高校形成陣地交叉網絡，如西北農林科技大學、西南大學、沈陽農業(yè)大學、湖南農業(yè)大學、南京農業(yè)大學、四川農業(yè)大學等相關高校。由圖2E可知，發(fā)文量居前的作者為駱永明、南忠仁、周啟星、廖柏寒、陳同斌、吳龍華、周東美等教授或團隊。并且，2008年前文獻更為集中，是形成土壤重金屬研究的基礎階段，其后逐步分散化。隨著時間的推移和研究的深入，各團隊之間合作更為密切，但尚未形成普遍的交叉合作網絡。由圖2F可知，土壤修復、農田土壤重金屬特征及污染評價是國內最為關注的三大方向。這些研究大都監(jiān)測了不同區(qū)域、不同土地利用類型、不同處置方案下的土壤重金屬污染特征，從宏觀與微觀不同層次上評價了土壤重金屬污染狀況，探索了土壤重金屬污染植物、微生物、物理化學及多重組合修復途徑。

圖2 土壤重金屬研究文獻知識圖譜

3 基于圖譜分析的土壤重金屬研究關鍵主題探究

結合知識圖譜可視化結果及排名前十的關鍵詞詞頻統(tǒng)計結果(表1)，我們認為當前土壤重金屬研究主要集中于土壤重金屬污染環(huán)境特征、風險評價及修復三大領域。圖3顯示了其關鍵主題架構。

3.1 土壤重金屬污染環(huán)境特征

土壤重金屬污染環(huán)境特征主要集中于源解析和分布兩個方面研究。

1)源解析是控制土壤重金屬污染的前置條件。通常采用擴散模型和受體模型，目前源解析取得了豐富的成果[13]。如燃煤電廠周邊土壤Hg污染的主要途徑是干濕沉降方式[14-15]；污灌農田受污染水源影響，重金屬含量多超警戒值，并逐年增高[16-18]；污泥的不當施用也會導致土壤重金屬含量增加，且幅度與污泥中重金屬含量、施用量及土壤管理有關[19-20]；一些含有重金屬的農藥長期使用也會造成不同程度的重金屬污染[21]；長期使用化肥可促進土壤Cd降低、Pb增加[22]；農用地膜(含有Cd、Pb等熱穩(wěn)定劑)的大面積使用增加了土壤重金屬污染的概率[23]。固廢堆積或處理過程中也極易產生土壤重金屬污染[24]。如矸石山、尾礦碴、建筑廢棄物等因日曬、雨淋向周邊土壤、水體呈輻射狀、漏斗狀擴散。綜上所述，重金屬主要通過大氣沉降、污水排放、人為施用和固廢處置不當等途徑進入土壤環(huán)境，長期積累。單一污染可能有多種源頭，同時，一種源頭也可能造成多種重金屬污染。

表1 土壤重金屬研究高頻關鍵詞分布

注：本表僅顯示國內國際研究文獻中關鍵詞排名前十的詞頻及關鍵詞。

圖3 土壤重金屬研究關鍵主題架構

2)土壤重金屬空間分布研究最為廣泛，但空白區(qū)域仍很多?？臻g分布研究集中于特定點位及不同土地利用方式，前者關注特定區(qū)域土壤環(huán)境中重金屬濃度及其空間特征，如香港城市公園重金屬濃度高于郊區(qū)公園濃度[25]，哈爾濱市不同綠地土壤重金屬濃度由重到輕的順序依次為工業(yè)區(qū)綠地＞市區(qū)公路兩旁綠地＞松花江沿岸綠地＞城市公園綠地＞農業(yè)用地＞森林與苗圃綠地[26]。后者關注不同土地利用方式下土壤重金屬濃度空間變化，如我國農田重金屬表現(xiàn)出明顯的區(qū)域特征，西南地區(qū)土壤重金屬含量高，其他地區(qū)相對較低。且農田土壤中Pb和Cd的含量明顯高于自然背景值[27]；南方礦區(qū)土壤重金屬污染遠高于北方礦區(qū)[28]。進一步分析表明，空間分異包含垂直與水平的差異。垂直分異源于利用方式和淋洗，如京郊不同利用方式下菜地重金屬含量最高，且重金屬濃度隨土壤深度增加呈現(xiàn)遞減趨勢[29]。水平分異源于歷史差異和處置方式，如污灌歷史、距灌渠遠近等對污灌農田土壤重金屬空間分布呈決定性作用[16]，一般可采用半方差函數模型、克里格最優(yōu)插值法開展模擬[30]。上海城郊土壤中Cr、Mn呈島狀，Cu、Pb、Zn呈多島或帶狀分布，證實了工業(yè)和交通是上海城郊土壤重金屬空間水平分異的決定因素[31]。此外，土壤環(huán)境中重金屬的結合形態(tài)決定其活性及降解的難易程度。一般采用Tessier連續(xù)提取法和BCR連續(xù)提取法區(qū)分，Tessier連續(xù)提取法將土壤環(huán)境中重金屬劃分為5種結合形態(tài)[32]，BCR連續(xù)提取法將土壤環(huán)境中重金屬劃分為4種結合形態(tài)[33]。例如，對淮南煤礦復墾區(qū)土壤重金屬采用Tessier連續(xù)提取法分析表明，Zn、Ni和Cr主要呈殘渣態(tài)，而Mn和 Pb則主要以鐵錳氧化態(tài)存在[34]；而采用BCR連續(xù)提取法對工業(yè)污泥分析顯示大部分重金屬呈可氧化態(tài)[35]。

3.2 土壤重金屬污染評價

污染評價是當前研究的活躍領域，涉及評價方法與閾值。經過多年的實踐應用，已形成了一系列經典的評價方法，如單因子指數評價法[36]、內梅羅綜合污染指數法[37]、幾何均值風險指數[38]、污染負荷指數法[39]、地積累指數法[40]、富集指數法[41]、Hankanson潛在生態(tài)危害指數法[42]。但受重金屬污染的復雜性以及評價的人為判斷影響，傳統(tǒng)的方法已不能滿足實際需求，近幾年模糊數學法[43]、灰色聚類法[44]、基于GIS的地統(tǒng)計學評價法[45]、健康風險評估法[46]、環(huán)境風險指數法[47]、人工神經網絡評價[48]以及支持向量機(SVM)[49]等方法被成功移植到土壤重金屬污染評價中，評價研究已從單一評價向綜合或系統(tǒng)評價過渡，從污染程度向環(huán)境風險-人類健康風險轉變，推動了污染評價的發(fā)展。如葛康等[50]采用基于集對分析與三角模糊數耦合評價模型評估土壤重金屬污染，其過程直觀、計算簡便、結果客觀合理；符娟林等[51]利用GIS技術研究發(fā)現(xiàn)土壤重金屬污染具有顯著的空間分異特征；李靜等[52]研究鉛鋅礦區(qū)土壤重金屬污染時發(fā)現(xiàn)Pb對兒童的健康風險更高，大約是成人的3倍；李曉婷等[49]對比了內梅羅綜合污染指數、Hakanson指數和SVM 3種方法，認為SVM有較為嚴格的數學基礎，泛化能力較好，具體實現(xiàn)過程簡單，降低了人的主觀判斷對于結果的影響，評價結果更加符合實際情況。但是，由于土壤重金屬污染狀況的整體性加劇，污染評價結果往往較高。這是由于我國目前標準的制定主要參照美國和歐盟的相關標準指數，未考慮到我國的具體生產力水平。隨著對重金屬污染評價的認識深入，強化環(huán)境標準，確立以保障人體健康的核心地位的重金屬環(huán)境標準迫在眉睫[53]。

3.3 土壤重金屬污染修復

隨“土十條”的貫徹執(zhí)行，重金屬污染修復已成為土壤修復的重中之重[54]。目前主要修復技術可歸納入物理修復、化學修復、生物修復、農藝修復4方面。

1)物理修復，包含排土、換土、去表土、客土和深耕翻土等工程措施修復，熱處理及玻璃化修復技術。如李榮華等[55]采用原位挖掘-異位固化-客土回填法等工程措施修復陜西某關閉冶煉廠周邊污染土壤，效果良好；Navarro等[56]利用太陽能熱解處理土壤Hg污染，低中溫對Hg的去除率分別為4.5% ~ 76% 和 41.3% ~ 87%。Wei等[57]在300 ~ 900 ℃不同條件下研究Cu在礦物上的熱固定機理，將Cu(OH)2轉化為可溶性差、不易被洗脫的CuO并固定在礦物表面，從而降低其環(huán)境風險。

2)化學修復，包含電動修復、電磁修復、化學改良劑修復、重金屬螯合劑修復、表面活性劑修復以及重金屬拮抗劑修復技術。如張麗潔等[58]利用糠醛渣、磷礦粉、風化煤 3 種添加劑降低了土壤有效態(tài)重金屬的含量；陳杰等[59]利用磷酸二氫鉀、碳酸鈣、硅酸鈉、自制草木灰和自制生物質炭 5 種鈍化劑修復 Cu 污染土壤，土壤中大量交換態(tài) Cu被轉化為殘渣態(tài)；Karim和Khan[60]采用電動和水動結合方法修復重金屬污染，100 h后土壤中約97% 的重金屬被成功去除。

3)生物修復，包含植物修復、微生物修復和動物修復技術。植物修復技術應用最為廣泛[61]，主要體現(xiàn)在3方面。第一，利用植物根系分泌物改變土壤根際環(huán)境，促成Cr、Hg、As價態(tài)和結合形態(tài)變化，從而降低重金屬的移動性和生物毒性[62]。第二，利用植物吸收易氣化金屬Hg和Se等并化為氣態(tài)物質，釋放到大氣中，修復重金屬污染土壤[63]。研究表明，擬南芥可以將有機汞和無機汞鹽轉化為氣態(tài)單質汞[64]，楊麻可將土壤中3價硒轉化為低毒的甲基硒揮發(fā)降解[65]。第三，利用植物對重金屬超富集，實現(xiàn)土壤中重金屬提取。如海州香薷對Cu[66-67]、東南景天對Cd/Zn[68-69]、蜈蚣草對As[70-71]、商陸對Mn[72-73]、印度芥菜對Pb[74]的超富集。微生物修復是利用微生物積累、吸附和轉化作用[75]。其中，細菌、真菌和藻類等均能吸附一定量的重金屬離子[76]。但土壤微生物群落復雜，大田環(huán)境對菌株存活和變異嚴重限制了特異菌株的降解效能[77]。動物修復技術是利用土壤動物群的直接吸收、轉化和分解或間接改善土壤理化性狀來促進植物或微生物生長從而修復土壤重金屬污染[78]，這方面對蚯蚓關注最多，蚯蚓對Cd[79]、Pb[80]具有極強的富集能力，能夠有效改善土壤環(huán)境[81]。

4)農藝修復，指的是通過控制土壤水分，調節(jié)土壤 Eh值，化肥、有機肥和農藥的合理施用[82]，改變耕作制度和調整作物種類等措施[83]來改善污染的土壤環(huán)境。田間實驗表明，不同農藝管理措施不僅對土壤質地、結構、肥力有著重要的影響，而且對植物的生長、發(fā)育狀況，農產品可食部位的產量和品質的提高，以及土壤重金屬在作物體內的吸收、累積均有著重要的影響[84]。

總體而言，當前修復技術的側重各有不同。物理、化學修復往往用于場地修復，多為異位修復，對大面積輕度污染的農田土壤修復并不具備優(yōu)勢。生物修復是原位修復的最佳途徑，但超富集植物或特異菌株的篩選是一個重大挑戰(zhàn)，轉基因技術或許是一條切實可行的有效途徑[85]。農藝修復雖然二次污染小，并且可以通過控制水分、改變種植品種等農藝措施來降低土壤和作物可食部位的重金屬含量，但在谷殼和米糠中重金屬仍嚴重超標[86]?？傮w來看，單一修復往往受技術特點所限，效果不佳。因此，聯(lián)合修復技術已經成為土壤重金屬污染修復的研究前沿[78, 87-89]。值得注意的是，聯(lián)合修復不單單是修復技術的聯(lián)合應用，更有對復合污染的聯(lián)合降解。

4 結論與展望

本文通過建立土壤重金屬研究共現(xiàn)關系聚類圖譜，以可視化手段分析了近年來國內外土壤重金屬研究的主要國家、組織、學科、機構以及作者的分布和合作情況，并構建了其研究的關鍵主題框架。知識圖譜分析表明，土壤重金屬問題引起了各國學者的普遍關注，合作研究的國際化趨勢越來越明顯，多學科多技術綜合化態(tài)勢也逐漸形成；我國也已經成為國際上土壤重金屬研究最重要的科研力量之一。并且，對土壤重金屬研究的關鍵主題述評發(fā)現(xiàn)，土壤重金屬研究的內涵不斷擴展，從對重金屬在土壤環(huán)境中的源解析和分布特征研究到對重金屬污染土壤的評價，再發(fā)展到重金屬污染的修復技術，研究脈絡清晰，時代特征明顯。土壤重金屬研究的一系列成果為土壤修復工作開展提供了理論支撐與實踐指導。

今后土壤重金屬的研究應從以下幾個方面考慮：積極開展國際合作與技術交流，開展跨區(qū)域跨國界的研究，努力構建全球土壤重金屬污染識別圖；鼓勵環(huán)境科學、農學、化學、地質學、材料學和工程技術等不同學科學者聯(lián)合開發(fā)新型土壤重金屬污染快速檢測及綠色降解技術，并借鑒各學科方法完善污染修復后評價體系；從分子層面，深入挖掘土壤重金屬污染的主控環(huán)境驅動要素，探究其與酶活性、特征微生物的相互作用機理；積極開發(fā)重金屬污染土壤聯(lián)合修復技術，繼續(xù)尋找、篩選培育優(yōu)良的超富集植物，并結合應用分子生物學技術和基因工程技術，從室內研究到大田實驗，提高修復效率并降低成本。

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Knowledge Map Analysis and Key Themes of Research on Soil Heavy Metals in Recent Years

LUO Zhanbin1, MA Jing2, YANG Yongjun1, ZHANG Shaoliang1, CHEN Fu1, 2*

(1 School of Environment Science and Spatial Informatics, China University of Mining and Technology, Xuzhou, Jiangsu 221116, China; 2 Low Carbon Energy Institute, China University of Mining and Technology, Xuzhou, Jiangsu 221008, China)

Soil heavy metal pollution has always been the hotspot and frontier of environmental science. In order to understand the key topics and frontier dynamics of international and domestic research on soil heavy metal pollution, we collect the data from Web of Science and CNKI. Dividing the domestic and international research perspectives by CiteSpace which is a platform designed for clustering analysis. Focused on the authors, the research hotspots, the status quo and hotspots of the research field, and then constructed the research hotspot framework. The results showed that the research trend in soil heavy metals is internationalization. Interestingly, the most core research institutions and scholars are in China, and most of the correlation studies are focused on source/distribution, pollution evaluation, and restoration. Moreover, those studies could be assigned to Ecological environment science, Agriculture, Engineering, Chemistry, Geology, Toxicology and Botany. Furthermore, the study of soil heavy metals will be still in the trend of internationalization, multidisciplinary integration and multi-technology synergetic development in the future.

Soil quality; Heavy metal pollution; Knowledge map; Visualization research

國家自然科學基金項目(51474214)資助。

(chenfu@cumt.edu.cn)

駱占斌(1991—)，男，河北衡水人，碩士研究生，主要從事土壤污染及修復方面的研究。E-mail: lzbin1991@cumt.edu.cn

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A

10.13758/j.cnki.tr.2019.04.018