劉艷 郭福明 楊玉軍?

1) (吉林化工學(xué)院理學(xué)院, 吉林 132022)

2) (吉林大學(xué), 原子與分子物理研究所, 吉林省應(yīng)用原子與分譜重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 長(zhǎng)春 130012)

1 引 言

超短強(qiáng)激光與原子分子相互作用可以產(chǎn)生高次諧波輻射[1-3].由于諧波光譜強(qiáng)度隨著諧波能量的增加存在獨(dú)特的平臺(tái)結(jié)構(gòu), 被用于產(chǎn)生相干軟XUV和軟X射線光源.高次諧波具有較寬的頻譜,因而成為產(chǎn)生阿秒量級(jí)超短脈沖的重要方案之一[4,5].更重要的是高次諧波產(chǎn)生機(jī)制是由電離電子與母體離子的復(fù)合, 諧波信息中攜帶了原子、分子靶的信息, 人們可以利用諧波對(duì)原子、分子的電子軌道進(jìn)行“成像”[6-8].

目前, 對(duì)高次諧波的理解可以利用Corkum[9]提出的半經(jīng)典三步模型解釋: 原子在激光電場(chǎng)作用下, 形成一個(gè)由原子勢(shì)和激光電場(chǎng)形成的勢(shì)壘, 電子首先隧穿過(guò)這個(gè)勢(shì)壘; 然后在激光電場(chǎng)作用下運(yùn)動(dòng), 此時(shí)核的影響很小, 被忽略, 可以看作是一個(gè)經(jīng)典粒子受到激光電場(chǎng)的驅(qū)動(dòng); 當(dāng)激光電場(chǎng)方向改變后, 電離的電子有機(jī)會(huì)與母體離子發(fā)生重散射回到原子的基態(tài), 發(fā)射出高能光子.根據(jù)這一理論預(yù)言出高次諧波截止位置能量為Ecutoff=IP+3.17UP,Ip是電離能,是激光脈沖的有質(zhì)動(dòng)力能.E0和ω分別是峰值場(chǎng)強(qiáng)和激光脈沖角頻率.這一公式給出的截止能量在很多情況下都可以解釋實(shí)驗(yàn)觀察到的結(jié)果[10], 因而被大家廣泛接受.

這一機(jī)制雖然可以對(duì)諧波的截止位置給出很好的描述, 對(duì)于諧波效率以及諧波的譜結(jié)構(gòu)信息卻不能提供更多的解釋.其原因是此機(jī)制是基于電子的經(jīng)典描述, 而沒(méi)有將電子看作為波包.近期人們利用基于波包方案計(jì)算的玻姆軌跡信息對(duì)諧波的產(chǎn)生機(jī)制進(jìn)行了研究, 發(fā)現(xiàn)利用單一軌跡就可以定性地重現(xiàn)諧波的結(jié)構(gòu)[11,12].原因是玻姆軌跡的計(jì)算是基于波函數(shù), 其粒子受力中包含了量子力的貢獻(xiàn).然而, 進(jìn)一步的研究表明, 為了與數(shù)值求解的準(zhǔn)確的諧波相比, 達(dá)到半定量的一致, 需要考慮空間分布上更多的軌跡, 這些軌跡攜帶不同的相位信息.為了和數(shù)值模擬結(jié)果達(dá)到定量的一致, 需要的玻姆軌跡數(shù)目達(dá)到上萬(wàn)條[13,14], 這些軌跡的計(jì)算需要非常多的計(jì)算資源.不計(jì)算這些玻姆軌跡, 通過(guò)直接考慮波包不同空間位置的貢獻(xiàn)來(lái)理解諧波發(fā)射過(guò)程是本文關(guān)注的內(nèi)容.本文通過(guò)數(shù)值求解含時(shí)薛定諤方程, 得到體系任意時(shí)刻的波函數(shù).分別計(jì)算出不同空間區(qū)域的諧波發(fā)射, 分析諧波發(fā)射在亞原子尺度的變化行為, 理解諧波發(fā)射過(guò)程.如無(wú)特殊說(shuō)明, 本文均使用原子單位.

2 理論方法

為了研究諧波發(fā)射過(guò)程, 需要數(shù)值求解原子在強(qiáng)激光作用下的含時(shí)薛定諤方程.在長(zhǎng)度規(guī)范和偶極近似下的方程表示為[15]

為了分析不同空間位置的高次諧波發(fā)射, 如x′附近的諧波發(fā)射, 將偶極矩的計(jì)算選擇為x′點(diǎn)附近一個(gè)空間步長(zhǎng)的貢獻(xiàn):

對(duì)含時(shí)偶極矩做傅里葉變換, 可以得到相應(yīng)的諧波發(fā)射譜的強(qiáng)度信息和相位信息[20]:

3 結(jié)果與討論

利用激光電場(chǎng)與原子相互作用, 產(chǎn)生的諧波發(fā)射譜如圖1(a)所示.從圖中可以看出, 在激光場(chǎng)作用下, 可以觀察到清晰的平臺(tái)結(jié)構(gòu), 截止能量是20次諧波附近, 與三步模型預(yù)言的結(jié)果一致.由于原子的勢(shì)函數(shù)的對(duì)稱(chēng)性質(zhì), 在圖中可以觀察到清晰的奇次諧波發(fā)射.諧波發(fā)射過(guò)程主要是電子與母體離子重碰產(chǎn)生, 因而在核區(qū)附近的波包可以對(duì)諧波發(fā)射發(fā)揮重要的作用, 首先選擇空間范圍為x＜0和x＞0 的偶極矩進(jìn)行分析.ax＜0(t) 和ax＞0(t)[21]分別表示為:

圖1(b)和圖1(c)分別給出了利用這兩個(gè)部分的偶極矩計(jì)算出來(lái)的諧波譜.從圖中可以看出, 這兩個(gè)諧波譜中仍然可以看到奇次諧波的發(fā)射, 但與全譜比較已經(jīng)變得不明顯, 同時(shí)還可以觀察到強(qiáng)度較小的偶次諧波發(fā)射, 且諧波光譜的背景強(qiáng)度更大(如圖1(d)所示).將整體的諧波發(fā)射記為P(ω) ,P1(ω)和P2(ω) 分別是利用ax＜0(t) 和ax＞0(t) 計(jì)算的諧波譜, 則整體的諧波發(fā)射強(qiáng)度可以表示為|P(ω)|2≈|P1(ω)|2+|P2(ω)|2+2Re[P1(ω)P2?(ω)],目前的計(jì)算結(jié)果表明, 公式最后的干涉項(xiàng)對(duì)諧波的影響較大, 從單一部分的波包計(jì)算出的結(jié)果無(wú)法重現(xiàn)整體的結(jié)果.

在研究了空間范圍為x＞0 和x＜0 的諧波基礎(chǔ)上, 將產(chǎn)生諧波的空間進(jìn)一步局域化, 在x=-15 a.u.到x=15 a.u.空間范圍內(nèi), 均勻選擇300個(gè)空間點(diǎn)計(jì)算相應(yīng)的含時(shí)偶極矩ax(t) 以及諧波發(fā)射譜, 結(jié)果如圖2所示.從圖中可以看出, 隨著空間位置的變化, 諧波譜的結(jié)構(gòu)相差很多.諧波強(qiáng)度較大的區(qū)域仍然主要位于核區(qū)附近, 在x=-3 a.u.到x=3 a.u.之間, 超出這個(gè)區(qū)間的諧波主要是分布在整數(shù)倍諧波.從圖中還可以看出, 對(duì)于空間不同位置的諧波發(fā)射存在明顯的偶次諧波, 產(chǎn)生這一現(xiàn)象的原因與非對(duì)稱(chēng)原子的偶次諧波產(chǎn)生機(jī)制一致, 即由于波包分布的不對(duì)稱(chēng), 導(dǎo)致在一個(gè)周期才有一次主要的發(fā)射[22].相比于奇次諧波, 偶次諧波的強(qiáng)度較小, 且強(qiáng)度較大諧波發(fā)射的空間位置也有差別.如果將這些諧波非相干地相加, 無(wú)法重現(xiàn)整體的諧波結(jié)構(gòu).如圖中黑框圈出的11次和12次諧波, 對(duì)于12次諧波非相干強(qiáng)度求和不為零,這表明不同空間產(chǎn)生的諧波的相位對(duì)整體諧波的影響較大.

圖1 (a) 激光脈沖輻照下原子的高次諧波發(fā)射; (b) ax＜0(t) 計(jì)算得到的諧波譜; (c) ax＞0(t) 計(jì)算得到的諧波譜; (d) 三個(gè)諧波譜的對(duì)比Fig.1.(a) High-order harmonic emission of atoms irradiated by laser pulses; (b) harmonic spectra calculated from ax＜0(t) ; (c) harmonic spectra calculated from ax＞0(t) ; (d) the comparison of three harmonic spectra.

圖2 利用 ax(t) 計(jì)算的高次諧波發(fā)射譜隨著x的改變Fig.2.Spatial distribution in HHG spectra as a function of the electronic coordinate calculated from ax(t).

為了分析相位對(duì)諧波發(fā)射的影響, 在圖3中給出了利用空間不同位置偶極矩計(jì)算得到的諧波相位.從圖中可以看出, 在不同空間位置, 偶極矩的相位分布變化較大.但整體上還是看出具有較好的對(duì)稱(chēng)性, 和光譜強(qiáng)度分布的對(duì)稱(chēng)性一致.這一對(duì)稱(chēng)性反映了原子波函數(shù)具有的宇稱(chēng)守恒特征.在圖中白色方框分別標(biāo)出了11和12次諧波的主要發(fā)射區(qū)域.對(duì)于11次諧波, 其相位在x=0 正負(fù)兩側(cè)變化不大, 因而將這部分諧波相干疊加, 其諧波強(qiáng)度將會(huì)相干增強(qiáng).對(duì)于12次諧波, 其相位在x=0 正負(fù)兩側(cè)具有較大改變, 相位相反, 因而將這部分諧波相干疊加, 其諧波強(qiáng)度將會(huì)相干相消.對(duì)于圖2中的偶次諧波發(fā)射, 在x=±1.2a.u.附近存在極小值, 該極小值的產(chǎn)生可以通過(guò)諧波相位的空間分布理解.從對(duì)應(yīng)的空間位置相位變化可以看出, 在該空間位置的偶次諧波相位發(fā)生較快改變, 導(dǎo)致疊加后該位置諧波的強(qiáng)度相干相消, 出現(xiàn)節(jié)點(diǎn).

圖3 利用 ax(t) 計(jì)算的高次諧波發(fā)射相位隨x的改變Fig.3.Spatial distribution of the phase of harmonic emission calculated from ax(t).

為了從時(shí)域直觀地觀察到這一特征, 利用諧波的振幅和相位信息進(jìn)行濾波, 選擇出所關(guān)注的諧波次數(shù), 進(jìn)行傅里葉逆變換, 得到該次諧波的時(shí)間變化信息.在圖4(a)中給出了11次諧波在空間位置分別為x=2 a.u.(黑色實(shí)線)和x=-2 a.u.(紅色點(diǎn)線)的含時(shí)偶極矩隨時(shí)間的改變.從圖中可以看出, 這兩個(gè)偶極矩幅值相差不大, 相位相同, 因而這兩個(gè)空間點(diǎn)產(chǎn)生的11次諧波可以相干增強(qiáng).圖4(b)給出了12次諧波相空間范圍內(nèi)的偶極矩隨時(shí)間的變化.從圖中可以看到, 該次諧波空間對(duì)稱(chēng)的兩個(gè)點(diǎn)的含時(shí)偶極矩的幅值也接近, 但相位相反.

根據(jù)上面的分析可以知道, 空間不同位置的諧波發(fā)射對(duì)整體的諧波貢獻(xiàn)不同.在原子核附近, 由于波包的布居較多, 電離電子返回核區(qū)后產(chǎn)生的諧波強(qiáng)度較大, 諧波發(fā)射也在這一區(qū)域.x=0 處由于其勢(shì)函數(shù)導(dǎo)數(shù)為0, 諧波強(qiáng)度較弱.對(duì)于原子核左右兩側(cè), 不同階次諧波的相位不同, 對(duì)于奇次諧波, 其諧波相位相同, 對(duì)于偶次諧波其相位相反.整體的諧波發(fā)射過(guò)程可由示意圖5給出.

圖5 不同空間區(qū)域發(fā)射諧波的相關(guān)過(guò)程產(chǎn)生了原子的諧波發(fā)射Fig.5.The harmonic emission of atoms is produced by the process of harmonic emission in different space regions.

4 結(jié) 論

高次諧波發(fā)射過(guò)程通常由三步模型給出, 但是其不能對(duì)諧波的光譜細(xì)節(jié)信息給出預(yù)言.此外還有諧波的諸多解釋, 如不同周期產(chǎn)生的輻射在時(shí)間上相長(zhǎng)干涉和相消干涉或由角動(dòng)量守恒帶來(lái)的躍遷選擇定則等.本文利用數(shù)值求解含時(shí)薛定諤方程方案, 通過(guò)計(jì)算不同空間位置的含時(shí)偶極矩進(jìn)而分析其諧波發(fā)射譜, 發(fā)現(xiàn)其產(chǎn)生機(jī)制可以利用空間不同位置的發(fā)光的相干性給出解釋.

感謝吉林大學(xué)超算中心的技術(shù)支持.