瞿飛 范成五 劉桂華 陳曉燕 秦松

摘要：【目的】研究不同鈍化劑對(duì)貴州典型黃壤重金屬有效態(tài)的影響，篩選出鈍化重金屬效果較好的鈍化劑，為以土壤類(lèi)型劃分的重金屬污染鈍化修復(fù)提供理論依據(jù)。【方法】采集貴州典型農(nóng)田黃壤為研究對(duì)象，選取6種材料[玉米秸稈生物炭（CB）、煙桿生物炭（RB）、腐植酸（HA）、菌渣（MR）、蒙脫石（MM）和凹凸棒石（AP）]為土壤重金屬鈍化劑，設(shè)計(jì)添加量為0.5%、1.0%、3.0%和5.0%，以不添加鈍化劑作對(duì)照（CK），通過(guò)室內(nèi)培養(yǎng)試驗(yàn)，采用DTPA浸提法測(cè)定土壤重金屬有效態(tài)含量?！窘Y(jié)果】添加CB、RB、MR和AP均能顯著提高土壤pH（P<0.05），而添加HA的土壤pH隨添加量的增加呈下降趨勢(shì);添加量為5.0%時(shí)，土壤pH表現(xiàn)為MR=AP=RB>CB>MM>HA。6種鈍化劑在不同添加量下對(duì)重金屬有效態(tài)均有不同程度的影響，降低Pb有效態(tài)含量的效果依次為3.0% RB>3.0% AP>5.0% CB>5.0% HA>3.0% MM>5.0% MR，分別降低61.2%、26.7%、18.9%、11.5%、8.5%和6.8%。Cd有效態(tài)含量降幅最高達(dá)24.0%，各處理鈍化效果依次為3.0% MM=0.5% AP>1.0% RB>5.0% HA>5.0% CB>5.0% MR，分別降低24.0%、24.0%、20.0%、16.0%、12.0%和8.0%。【結(jié)論】針對(duì)貴州典型Pb污染黃壤可選用3.0%煙桿生物炭作為修復(fù)劑，Cd污染黃壤可選用3.0%蒙脫石作為修復(fù)劑，而1.0%煙桿生物炭可作為復(fù)合重金屬（Pb、Cd）污染土壤修復(fù)劑。

關(guān)鍵詞： 鈍化劑;黃壤;重金屬;有效態(tài)

中圖分類(lèi)號(hào)： S156.6? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A 文章編號(hào)：2095-1191（2019）09-1967-06

Abstract：【Objective】The effects of different passivating agents on the effective heavy metal state of typical yellow soil in Guizhou were studied，the passivating agents with better passivating effect of heavy metals were selected，it provi-ded a theoretical reference for the passive remediation of heavy metal pollution divided by typical yellow soil in Guizhou.【Method】The typical farmland acquisition of Guizhou yellow soil as the research object， selecting six different materials：corn stover biochar（CB），tobacco stem biochar（RB）， humic acid（HA）， mushroom residue（MR），montmorillonite （MM）， attapulgite（AP） as the soil heavy metal passivators，the design addition amounts were 0.5%， 1.0%， 3.0% and 5.0% respectively，no passivator was as control（CK） treatment. Through laboratory culture test，DTPA leaching method was used to determine the effective state of heavy metals. 【Result】Results showed that adding the passivators CB， RB， MR， MM and AP could significantly increase the soil pH（P<0.05）， but pH of soil decreased as HA amount increased. When the concentrations of all passivators were 5.0%，the pH value was MR=AP=RB>CB>MM>HA. Six different passivator effective state under different concentrations affected effective state of heavy metals to various extents. The effects on lowering Pb active state content were 3.0% RB>3.0% AP>5.0% CB>5.0% HA>3.0% MM>5.0% MR， which decreased respectively 61.2%， 26.7%， 18.9%， 11.5%， 8.5% and 6.8%. The highestcontent of effective state of Cd was 24.0%. The passivation effects of the treatments were 3.0% MM=0.5% AP>1.0% RB>5.0% HA>5.0% CB>5.0% MR， decreased respectively 24.0%，24.0%，20.0%，16.0%， 12.0% and 8.0%. 【Conclusion】Based on the results，for typical Pb contaminated yellow soil in Guizhou， 3.0% tobacco stem biochar can be selected as the remediation agent，3.0% attapulgite can be used as repair agent for Cd-contaminated yellow soil. However， 1.0% tobacco stem biochar can be used as the remediation agent for composite heavy metal（Pb， and Cd） pollution soil.

Key words： passivating agents; yellow soil; heavy metal; effective state

0 引言

【研究意義】目前，土壤重金屬污染問(wèn)題日益嚴(yán)峻，已成為環(huán)境污染治理重點(diǎn)對(duì)象。隨著城市化的快速推進(jìn)，各種攜帶重金屬元素的物質(zhì)大量進(jìn)入土壤環(huán)境，如工業(yè)廢水廢渣、生活廢棄物、農(nóng)業(yè)污水和化肥農(nóng)藥等均可造成土壤重金屬污染（李劍睿等，2014）。土壤重金屬污染一方面會(huì)引起土壤組成、結(jié)構(gòu)和功能的變化，抑制作物根系生長(zhǎng)，導(dǎo)致作物減產(chǎn);另一方面，能通過(guò)食物鏈積累遷移到人體內(nèi)，最終危害人體健康（陳朗等，2008;Kumpiene et al.，2008）。我國(guó)耕地土壤重金屬污染面積已接近2000萬(wàn)ha，約占我國(guó)耕地總面積的20%，每年因重金屬污染導(dǎo)致糧食減產(chǎn)達(dá)1000萬(wàn)t，被污染的糧食超過(guò)1200萬(wàn)t，經(jīng)濟(jì)損失約達(dá)20億元（國(guó)家環(huán)境保護(hù)總局，2003）。因此，對(duì)重金屬污染農(nóng)田土壤治理修復(fù)已成為急需解決的問(wèn)題?！厩叭搜芯窟M(jìn)展】國(guó)內(nèi)外對(duì)重金屬修復(fù)的研究從重金屬形態(tài)上可分為兩類(lèi)，一類(lèi)是減少土壤中重金屬總量，另一類(lèi)是降低重金屬在土壤中的生物有效態(tài)含量（龍新憲等，2002）。原位鈍化技術(shù)是國(guó)內(nèi)外普遍使用的土壤重金屬修復(fù)方法之一（曹心德等，2011;Lee et al.，2011;崔俊義等，2018）。近年來(lái)，關(guān)于鈍化修復(fù)的研究已有大量報(bào)道（王林等，2012;李文姣等，2018;舒冉君等，2018;趙慶圓等，2018;鐘振宇等，2018），篩選出易得、高效、安全的鈍化劑成為重金屬污染土壤修復(fù)的研究熱點(diǎn)。含磷材料鈍化劑對(duì)土壤中Pb的作用效果顯著，能與Pb作用形成穩(wěn)定的磷酸鉛，降低Pb的有效性，含磷材料曾被美國(guó)環(huán)保局列為最好的土壤Pb污染修復(fù)材料之一（李劍睿等，2014）;在國(guó)內(nèi)，已有研究發(fā)現(xiàn)20%坡縷石能顯著降低土壤重金屬生物有效態(tài)含量，降低Pb、Cd、Cu和As的最高比例分別達(dá)54.3%、48.8%、50.0%和35.0%（殷飛等，2015）。崔紅標(biāo)等（2010）使用石灰處理污染土壤，發(fā)現(xiàn)土壤中重金屬Cd、Cu、Pb和Zn的浸出量明顯減少?！颈狙芯壳腥朦c(diǎn)】貴州省土壤重金屬背景值高，部分地區(qū)含量超出國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)，其碳酸鹽巖分布廣泛，土壤類(lèi)型以黃壤和石灰土為主，黃壤作為貴州省重金屬污染主要土壤類(lèi)型之一，農(nóng)業(yè)生產(chǎn)面積占比高，對(duì)農(nóng)產(chǎn)品安全生產(chǎn)有較大影響。黃壤中Pb和Cd復(fù)合重金屬污染形式出現(xiàn)較廣泛，但目前未見(jiàn)有關(guān)使用鈍化技術(shù)修復(fù)貴州省典型黃壤的研究報(bào)道。【擬解決的關(guān)鍵問(wèn)題】探究6種鈍化材料及不同添加量對(duì)貴州典型黃壤Pb和Cd有效態(tài)的影響，篩選鈍化效果較好的修復(fù)劑，以期為開(kāi)展以土壤類(lèi)型區(qū)域劃分的重金屬污染修復(fù)治理提供理論依據(jù)。

1 材料與方法

1. 1 試驗(yàn)材料

試驗(yàn)在貴州省土壤肥料研究所試驗(yàn)大棚進(jìn)行，供試土壤采自貴州省開(kāi)陽(yáng)縣農(nóng)田，類(lèi)型為黃壤，有機(jī)質(zhì)36.17 g/kg，陽(yáng)離子交換量（CEC）14.27 cmol（+）/kg，堿解氮36.24 mg/kg，速效磷16.25 mg/kg，有效鉀105.37 mg/kg。土壤采回后鋪在牛皮紙上自然風(fēng)干，去除雜物，磨細(xì)過(guò)100目篩，充分混勻，保存?zhèn)溆谩?/p>

試驗(yàn)用鈍化劑包括玉米秸稈生物炭（CB）、煙桿生物炭（RB）、腐植酸（HA）、菌渣（MR）、蒙脫石（MM）和凹凸棒石（AP），其中CB（350 ℃，4 h）和MR來(lái)源于貴州省土壤肥料研究所，RB（350 ℃，4 h）來(lái)源于畢節(jié)市農(nóng)業(yè)科學(xué)院，HA（化學(xué)試劑）、MM和AP購(gòu)自河北鑫磊礦物粉體廠。所有鈍化劑磨細(xì)過(guò)100目篩保存?zhèn)溆谩Ｔ囼?yàn)材料的重金屬含量和pH見(jiàn)表1。

1. 2 試驗(yàn)方法

稱(chēng)取100 g供試土壤置于培養(yǎng)杯中，各鈍化劑添加量均為0.5%、1.0%、3.0%和5.0%，不添加鈍化劑的原始土壤設(shè)為對(duì)照（CK），加入鈍化劑與土壤充分混合，每處理重復(fù)3次;培養(yǎng)杯定期加入一定量的去離子水，使土壤濕度保持在田間持水量的60%，用保鮮膜封住杯口，均勻扎出4～5個(gè)小孔，保持杯中水分一致，于室內(nèi)培養(yǎng)，第60 d取樣，將樣品自然風(fēng)干，磨細(xì)過(guò)100目篩，測(cè)定pH及重金屬Pb和Cd有效態(tài)含量。

1. 3 測(cè)定指標(biāo)及方法

指標(biāo)測(cè)定參照鮑士旦（2000）的方法，其中，土壤重金屬有效態(tài)含量采用DTPA溶液浸提法，重金屬全量采用石墨爐—原子吸收光譜法，pH采用電位測(cè)定法（水土比為2.5∶1.0），有機(jī)質(zhì)含量采用重鉻酸鉀—油浴法，CEC采用EDTA-銨鹽快速法，堿解氮含量采用擴(kuò)散吸收法，速效磷含量采用碳酸氫鈉提取—鉬銻抗比色法，有效鉀含量采用鹽酸浸提—原子吸收分光光度計(jì)法進(jìn)行測(cè)定。

1. 4 統(tǒng)計(jì)分析

采用Excel 2003、SPSS 19和Origin 8.6進(jìn)行數(shù)據(jù)處理及圖表制作。

2 結(jié)果與分析

2. 1 不同鈍化劑處理對(duì)土壤Pb有效態(tài)含量的影響

原始土壤（CK）中Pb有效態(tài)含量為2.96 mg/kg。由圖1可知，添加各鈍化劑后，土壤Pb有效態(tài)含量總體上呈不同程度降低趨勢(shì)。在0.5%添加量處理下，與CK相比，添加HA和MR的土壤Pb有效態(tài)含量無(wú)顯著變化（P>0.05，下同），而添加CB、RB、MM和AP均能顯著降低土壤Pb有效態(tài)含量（P<0.05，下同），分別降低6.8%、14.2%、5.7%和9.8%，其中RB的鈍化效果最佳;在1.0%添加量處理下，添加HA、MR和MM的土壤Pb有效態(tài)含量與CK無(wú)顯著差異，而添加CB、RB和AP表現(xiàn)出顯著差異，土壤Pb有效態(tài)含量分別比CK降低12.2%、31.4%和14.2%，在1.0%添加量下仍以RB的鈍化效果最佳;添加3.0%鈍化劑的鈍化效果與添加1.0%表現(xiàn)一致，添加CB、RB和AP的土壤Pb有效態(tài)含量分別比CK降低10.8%、61.2%和26.7%;而添加5.0%鈍化劑后，各鈍化劑處理的土壤Pb有效態(tài)含量均顯著降低，分別比CK降低18.9%（CB）、30.4%（RB）、11.5%（HA）、6.8%（MR）、6.1%（MM）和22.6%（AP）。總體來(lái)看，隨著添加量的增加，鈍化劑均能表現(xiàn)出鈍化效果，各鈍化劑降低土壤Pb有效態(tài)效果最佳的濃度依次為3.0% RB>3.0% AP>5.0% CB>5.0% HA>3.0% MM> 5.0% MR。說(shuō)明鈍化效果并非隨著鈍化劑添加量的增加而提高，而應(yīng)考慮實(shí)際應(yīng)用并選擇最優(yōu)鈍化劑及添加量。

2. 2 不同鈍化劑處理對(duì)土壤Cd有效態(tài)含量的影響

原始土壤中Cd有效態(tài)含量為0.25 mg/kg。由圖2可知，添加不同鈍化劑后，土壤Cd有效態(tài)含量發(fā)生不同程度變化。Cd有效態(tài)含量為0.19 mg/kg時(shí)是土壤Cd有效態(tài)最低含量，與原始有效態(tài)含量相比其降幅達(dá)24.0%，添加3.0% MM能達(dá)到此效果;同時(shí)，鈍化劑AP在0.5%、3.0%和5.0%的添加量下土壤Cd有效態(tài)含量也均為0.19 mg/kg，1.0%添加量下為0.20 mg/kg;添加1.0% RB能使土壤中Cd有效態(tài)含量降至0.20 mg/kg，其降幅為20.0%;添加5.0% HA、5.0% CB及5.0% MR的土壤Cd有效態(tài)終含量分別為0.21、0.22和0.23 mg/kg，其降幅分別為16.0%、12.0%和8.0%。因此，最優(yōu)鈍化劑及濃度排序依次為3.0% MM=0.5% AP>1.0% RB>5.0% HA>5.0% CB>5.0% MR。從添加量來(lái)看，3.0% MM和0.5% AP均能使土壤Cd有效態(tài)含量達(dá)最低值。

2. 3 不同鈍化劑處理對(duì)土壤pH的影響

由圖3可知，土壤初始pH為6.0，除HA外，加入其余5種鈍化劑均能使土壤pH顯著提高;隨著鈍化劑添加量的增加，pH呈上升趨勢(shì)，5種鈍化劑添加量為5.0%時(shí)，添加MR、AP和RB的土壤pH均為6.7，添加CB的土壤pH為6.6，添加MM的土壤pH為6.5;從pH上升區(qū)間來(lái)看，添加這5種鈍化劑的土壤pH較CK升高0.5～0.7。HA的添加量為0.5%時(shí)，土壤pH增至6.1，之后隨著添加量的增加，pH不斷降低，添加量達(dá)5.0%時(shí)降至5.8，該變化趨勢(shì)與其他5種鈍化劑相反。

3 討論

3. 1 生物炭對(duì)土壤重金屬有效態(tài)的影響

生物炭修復(fù)土壤重金屬的機(jī)理主要為離子交換、共沉淀、物理吸附和表面絡(luò)合（Tan et al.，2015）。本研究使用的兩種生物炭均能顯著降低土壤重金屬有效態(tài)含量，但存在差異，煙桿生物炭對(duì)Pb和Cd的作用效果優(yōu)于玉米秸稈生物炭，并發(fā)現(xiàn)煙桿生物炭對(duì)兩種重金屬作用效果存在低添加量?jī)?yōu)于高添加量現(xiàn)象，且玉米秸稈生物炭和煙桿生物炭降低土壤Pb有效態(tài)含量的效果優(yōu)于Cd有效態(tài)，與汪玉瑛等（2018）、尹微琴等（2018）的研究結(jié)果相似。已有研究（吳成等，2007;施培俊等，2016）表明，在復(fù)合污染土壤中Pb和Cd存在生物炭吸附點(diǎn)位之間的競(jìng)爭(zhēng)，而生物炭對(duì)Pb的吸附親和力大于Cd，生物炭吸附重金屬離子差異性與離子水化熱差異相關(guān)，金屬離子水化熱越大，越不易被生物炭吸附，因此推測(cè)Cd水化熱高于Pb。施用生物炭作為鈍化劑前是否應(yīng)考慮污染土壤的重金屬水化熱程度及生物炭能夠吸附重金屬的最大量等還需進(jìn)一步探討。Houben等（2013）通過(guò)對(duì)比生物炭和石灰處理復(fù)合重金屬污染土壤的效果，發(fā)現(xiàn)10%生物炭添加量對(duì)重金屬鈍化效果與使用石灰鈍化效果相似。石灰具有高效的鈍化效果，但施用過(guò)量會(huì)引起土壤板結(jié)等問(wèn)題，若生物炭在一定程度上達(dá)到石灰的鈍化效果，同時(shí)能改善土壤質(zhì)量，即可作為土壤重金屬鈍化修復(fù)的優(yōu)良材料。

3. 2 腐植酸對(duì)土壤重金屬有效態(tài)的影響

腐植酸含有多種活性功能基團(tuán)，可與土壤中的金屬離子發(fā)生吸附、氧化還原和絡(luò)合反應(yīng)，降低土壤重金屬活性（馬明廣等，2006）。在本研究中，腐植酸對(duì)Pb和Cd的鈍化效果相似，均隨著添加量的增加而升高，但與其他鈍化材料相比，鈍化效果稍差。陸中桂等（2018）通過(guò)吸附模擬實(shí)驗(yàn)分析腐植酸對(duì)Pb2+和Cd2+的吸附效應(yīng)，發(fā)現(xiàn)腐植酸對(duì)二者的吸附為物理吸附和化學(xué)吸附的復(fù)合吸附過(guò)程，Pb和Cd復(fù)合污染土壤中Pb2+和Cd2+存在競(jìng)爭(zhēng)吸附，從而降低兩種重金屬的吸附量。吳善烈等（2015）以酸性黃色黏土為研究對(duì)象，使用腐殖質(zhì)作為鈍化劑，結(jié)果出現(xiàn)兩重性，對(duì)Pb有一定鈍化效果，但使Cd毒性浸出升高。腐植酸雖對(duì)重金屬具有吸附作用進(jìn)而降低其有效態(tài)含量，但腐植酸為酸性材料，添加后使土壤pH降低，可能會(huì)導(dǎo)致重金屬活性增強(qiáng)，植株吸收更多重金屬，因此，本研究認(rèn)為腐植酸直接作為鈍化劑使用還有待進(jìn)一步探究。

3. 3 菌渣對(duì)土壤重金屬有效態(tài)的影響

菌渣鈍化重金屬機(jī)理為吸附作用，單一施用菌渣修復(fù)土壤重金屬的報(bào)道較少，本研究中菌渣對(duì)土壤重金屬的鈍化效果與其他鈍化材料相比總體上較差。已有研究以偏堿性土壤為試驗(yàn)對(duì)象，添加菌渣作鈍化處理后土壤Pb和Cd有效態(tài)含量有所降低，但效果較其他鈍化劑偏差（茹淑華等，2017）;但也有研究使用菌渣作為原料，添加量為5%時(shí)土壤Pb穩(wěn)定性較高，鈍化土壤Pb含量達(dá)89.0%（曾東梅，2015）。姚桂華等（2015）在不同有機(jī)物料對(duì)土壤重金屬有效態(tài)影響的研究中發(fā)現(xiàn)，由于有機(jī)物料性質(zhì)不同，導(dǎo)致不同有機(jī)物料對(duì)土壤重金屬有效態(tài)影響的具有明顯差異。因此，可推測(cè)菌渣對(duì)土壤重金屬鈍化效果出現(xiàn)差異的原因是菌渣性質(zhì)差異所致，菌渣的原料不同導(dǎo)致菌渣性質(zhì)具有明顯差異，故研制修復(fù)土壤重金屬效果較好的菌渣材料需首先了解原料的性質(zhì)。

3. 4 黏土礦物對(duì)土壤重金屬有效態(tài)的影響

黏土礦物對(duì)土壤重金屬作用機(jī)理主要是因其具有較大的比表面積和孔容，有較強(qiáng)的吸附能力，從而對(duì)重金屬離子產(chǎn)生吸附作用。本研究中，蒙脫石對(duì)土壤Cd鈍化效果最佳，凹凸棒石對(duì)土壤Pb和Cd的鈍化效果均較好，對(duì)不同重金屬作用效果存在差異的原因可能與黏土礦物對(duì)重金屬離子具有選擇性吸附和吸附平衡相關(guān)（何宏平等，1999）。Khraisheh等（2005）采用新型技術(shù)手段XRD研究發(fā)現(xiàn)黏土礦物表面和孔內(nèi)表面含有大量羥基官能團(tuán)，羥基官能團(tuán)在水中解離出H+，使其帶負(fù)電荷，從而吸附溶液中帶正電荷離子。本研究中黏土礦物隨pH的升高對(duì)重金屬的鈍化效果越顯著，pH在酸性區(qū)間內(nèi)，黏土礦物孔道易被H+富集，阻礙重金屬離子進(jìn)入孔道，pH在堿性區(qū)間離子吸附交換能力加強(qiáng)且氫氧化物形式可更好地穩(wěn)定重金屬（史明明等，2012）。故推測(cè)黏土礦物在堿性土壤中吸附重金屬效果更顯著。黏土礦物在當(dāng)前作為應(yīng)用較廣泛的一類(lèi)材料，具有較強(qiáng)的吸附能力，影響土壤重金屬有效性，但大量單施于土壤中易破壞土壤結(jié)構(gòu)，若能通過(guò)處理或減量配施達(dá)到鈍化效果，可作為一類(lèi)優(yōu)良的鈍化材料選擇。

4 結(jié)論

6種鈍化材料對(duì)貴州典型黃壤中重金屬Pb和Cd有效態(tài)均有不同程度的降低效果，3.0%煙桿生物炭對(duì)土壤Pb的鈍化效果最佳，3.0%蒙脫石對(duì)土壤Cd的鈍化效果最佳。根據(jù)綜合效果，1.0%煙桿生物炭可用作貴州典型黃壤Pb和Cd重金屬?gòu)?fù)合污染的修復(fù)劑。

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（責(zé)任編輯 羅 麗）