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(1. 中國科學院大學工程科學學院，北京100049； 2. 中國科學院工程熱物理研究所，北京100190；3. 中國科學院潔凈能源創(chuàng)新研究院，遼寧大連116023)

我國低階煤儲量巨大，占煤炭探明儲量的一半以上[1]，低階煤分級分質(zhì)梯級利用是我國煤炭清潔高效利用的重要戰(zhàn)略方針[2-3]。低階煤通過熱解或氣化提取油氣，然后定向轉(zhuǎn)化為液體燃料和化學品，轉(zhuǎn)化過程中產(chǎn)生的熱解半焦和氣化殘?zhí)孔鳛楦咂肺粷崈羧剂先紵l(fā)電[4]； 但是，由于熱解或氣化產(chǎn)生的半焦和殘?zhí)繐]發(fā)分含量遠低于常規(guī)煤炭，因此稱為超低揮發(fā)分碳基燃料[5]。 采用傳統(tǒng)技術燃燒時，存在著火穩(wěn)燃困難、燃盡率低、NOx排放高等問題[6-7]。這些問題已成為制約我國煤炭清潔高效利用產(chǎn)業(yè)化應用的關鍵技術瓶頸，亟待解決[8-9]。

中國科學院工程熱物理研究所多年來研發(fā)的煤粉預熱燃燒技術，對于解決超低揮發(fā)分碳基燃料清潔燃燒問題具有顯著的技術優(yōu)勢[10-11]。預熱燃燒技術基于循環(huán)流化床預熱工藝[12]，即燃料在溫度高于800 ℃的循環(huán)流化床中實現(xiàn)預熱，預熱后得到的高溫燃料隨空氣通入爐膛中完成燃燒[13]。燃料經(jīng)過高溫預熱，燃料氮向氮氣的轉(zhuǎn)化率明顯增加，同時反應活性顯著提高[14]。在爐膛中通過分級配風控制，進一步有效降低NOx排放[15]。歐陽子區(qū)等[16]、徐明新[17]的研究結果表明，采用預熱燃燒方式可以實現(xiàn)無煙煤粉的穩(wěn)定高效燃燒；周祖旭等[18]對氣化殘?zhí)窟M行預熱燃燒試驗，實現(xiàn)了穩(wěn)定燃燒，燃燒最高溫度為1 126 ℃，NO排放質(zhì)量濃度達到102 mg/m3。上述研究對象基本局限在無煙煤、殘?zhí)康热剂?，且對影響污染物排放的因素未作深入的研究?/p>

基于此，針對超低揮發(fā)分碳基燃料熱解半焦，在30 kW預熱燃燒試驗臺上，研究二次風動量、二次風射流方式等因素對超低揮發(fā)分碳基燃料神木半焦細粉NOx排放的影響。目的是探索在還原區(qū)中的不同配風方式對燃料燃燒及NOx生成排放的影響，研究結果將為超低揮發(fā)分碳基燃料清潔燃燒關鍵技術提供參考。

1 試驗

1.1 試驗系統(tǒng)

試驗研究在30 kW預熱燃燒試驗臺上進行，試驗系統(tǒng)流程圖見圖1所示。試驗臺包括3部分：燃料預熱裝置、高溫燃料下行燃燒室和輔助設備。輔助設備包括給料裝置、煙氣冷卻器、布袋除塵器、運行參數(shù)采集系統(tǒng)、煙氣和固體樣品取樣分析系統(tǒng)等。

燃料預熱裝置和高溫燃料下行燃燒室均由耐高溫金屬制成，外表面覆蓋5 cm厚保溫棉。預熱裝置內(nèi)徑為90 mm，高度為1500 mm。高溫燃料下行燃燒室內(nèi)徑為300 mm，高度為3 500 mm。

燃燒所需空氣由空氣壓縮機分3部分供入：一次風從燃料預熱裝置底部給入，用于實現(xiàn)預熱裝置維持在800～950 ℃，完成燃料的連續(xù)預熱；下行燃燒室入口處設置二次風；在距下行燃燒室頂部500、 1 000、 1 500 mm處設置三次風，通過3個均布在燃燒室壁面的三次風噴口給入。采用2種不同的二次風噴入方式進行試驗研究，示意圖如圖2所示。高溫燃料通道直徑為34 mm，二次風通道距中心軸線的徑向長度分別為30、 34 mm。二次風射流角度試驗分為直射流、與軸向成30 °射流。

1—空氣壓縮機；2—給煤機；3—燃料預熱裝置；4—下行燃燒室；5—觀察窗；6—水箱；7—煙氣冷卻器；8—布袋除塵器；9—煙囪。圖1 30 kW預熱燃燒試驗系統(tǒng)示意圖Fig.1 Schematic of 30 kW preheating combustion test

圖2 二次風噴口結構示意圖Fig.2 Schematic of nozzles’ structure

下行燃燒室布置6層觀火窗，其中最上面2層為15 mm×150 mm的方形，位于高溫燃料入口處以下80、 250 mm處，以下4層為內(nèi)徑63 mm的圓形，分別位于600、 900、 1 200、 1 600 mm處。 試驗臺設置了1個預熱燃料取樣點和6個煙氣取樣點。 預熱燃料取樣點設置在燃料預熱裝置與下行燃燒室連接的水平通道上，用于收集預熱后的固體燃料。 使用煤氣分析儀檢測燃料預熱后產(chǎn)生的氣體組分。 下行燃燒室的沿程煙氣取樣點分別在距燃燒室頂部150、 400、 900、 1 400、 2 400、 3 400 mm處，取樣的位置在下行燃燒室徑向中心點處，煙氣成分采用DX4000傅立葉紅外多組分分析儀進行分析。

本試驗中保持循環(huán)流化床運行參數(shù)不變，通過調(diào)節(jié)二次風風量和三次風風量，探索不同的二次風動量、 徑向位置及射流角度對超低揮發(fā)分碳基燃料神木半焦細粉預熱燃燒及NOx生成規(guī)律的影響。

1.2 試驗原料

試驗研究的原料為神木熱解半焦，是神木煤在中低溫熱解提油后的副產(chǎn)品，其元素分析、工業(yè)分析見表1。試驗所用神木半焦細粉的50%切割粒徑d50為33.9 μm，具體粒徑分布見圖3。

表1 神木半焦細粉元素分析及工業(yè)分析

圖3 神木半焦粒徑分布Fig.3 Particle size distribution of Shenmu semi-coke

2 結果與分析

2.1 高溫預熱燃料特性分析

燃料預熱裝置中的運行參數(shù)在實驗過程中保持不變，具體運行工況見表2。其中一次風當量比為一次風風量與神木半焦細粉完全燃燒所需理論空氣體積的比值[19]。

循環(huán)流化床預熱裝置運行穩(wěn)定且溫度偏差較小，說明循環(huán)流化床內(nèi)建立了良好的循環(huán)。在預熱過程中，神木半焦細粉通過部分燃燒釋放的熱量，可以將循環(huán)流化床溫度維持在870 ℃左右。

表2 燃料預熱實驗工況

經(jīng)過預熱后的高溫固體燃料組分分析見表3。預熱燃料中揮發(fā)分質(zhì)量分數(shù)比原煤降低了76%，碳含量相比原煤反而上升了6.15%。試驗所得預熱半焦細粉的50%切割粒徑d50為24.1 μm。顆粒粒徑減小的原因是在預熱過程中熱應力作用下，神木半焦細粉顆粒發(fā)生破碎，粒徑減小[20]。預熱過程中煤氮轉(zhuǎn)化率設為fN，利用灰平衡法對煤氮轉(zhuǎn)化率進行計算[21]，計算公式為

(1)

式中，A1為預熱前燃料中灰的質(zhì)量分數(shù)，A2為預熱后燃料中灰的質(zhì)量分數(shù)，X1為預熱前燃料中氮元素質(zhì)量分數(shù)，X2為預熱后燃料中氮元素質(zhì)量分數(shù)。

經(jīng)計算，在預熱過程中有36.2%的燃料氮發(fā)生轉(zhuǎn)化，揮發(fā)分轉(zhuǎn)化率達到83.6%，C轉(zhuǎn)化率達到32.3%。

表3 預熱半焦工業(yè)分析及元素分析

2.2 二次風動量對高溫預熱燃料燃燒特性及NOx排放的影響

通過改變二次風風量來改變二次風風速，進而對不同動量下的二次風工況進行對比分析。 二次風動量對燃料燃燒及NOx排放影響的試驗工況如表4所示。 試驗采用外部環(huán)形通道通入直射流二次風，經(jīng)過計算，外部環(huán)形通道面積約為1.92 cm2。 因此，當試驗工況采用二次風風量分別為9.6、 15.72、 21.66、 27.96 m3/h時，二次風噴口出口的處風速分別達到13.92、 22.80、 31.41、 40.54 m/s。單位時間內(nèi)二次風動量分別為0.04、 0.12、 0.22、 0.37 kg·m/s。

表4 二次風動量對NOx排放影響的實驗工況

在不同二次風動量試驗時，燃燒室軸向溫度分布見圖4，燃燒室沿軸線方向的觀火窗照片如圖5所示。 單位時間內(nèi)二次風動量達到0.04、 0.12、 0.22 kg·m/s時，燃燒室溫度分布規(guī)律基本相似，在圖5中這3個工況的火焰照片亮度也極為相似，二次風通入后即開始與高溫燃料接觸反應并燃燒，因此溫度逐步上升且火焰較明亮，同時隨著反應的繼續(xù)，單位時間內(nèi)原料持續(xù)不斷在減少，因此，在燃燒室中后部燃料燃燒產(chǎn)生的總熱量不斷下降，溫度自然隨之下降且下降的速率較為一致。當還原區(qū)二次風動量過大，在0.37 kg·m/s時，對燃燒室溫度產(chǎn)生較大影響，由于入口風速過大，二次風挾裹著高溫燃料快速地往下流動，因此，高溫燃料在燃燒室頂部沒有充足的燃燒與反應的時間，燃燒室頂部溫度下降超過了100 ℃，火焰亮度明顯減弱，但剩余的單位時間內(nèi)原料相應的更多些，所以與三次風混合燃燒后產(chǎn)生的總熱量更高，故此在燃燒室中后部的溫度有所抬升，比二次風動量較低時燃燒室中后部的溫度高了110 ℃，中后部火焰照片亮度也超過了前幾個工況。不難發(fā)現(xiàn)，這種二次風動量帶來的影響變化，在動量達到0.22 kg·m/s時已經(jīng)初見端倪，燃燒室頂部溫度下降了52 ℃，只是在燃燒室中后部溫度的抬升不明顯。根據(jù)燃燒效率[22]表達式：

η=1-q3-q4，

(2)

(3)

(4)

其中，q3為物理不完全燃燒熱損失，q4為化學不完全燃燒熱損失。cf為尾部飛灰中未燃碳的質(zhì)量分數(shù)。Q為燃燒時產(chǎn)生總熱量，V和A分別表示揮發(fā)分和灰分的質(zhì)量分數(shù)。 經(jīng)計算，二次風出口處動量分別達到0.04、 0.12、 0.22、 0.37 kg·m/s時，原料神木半焦的燃燒效率分別為93.5%、 96.2%、 94.7%、 91.5%;ρCO表示CO的質(zhì)量濃度。

圖4 二次風動量對燃燒室溫度分布的影響Fig.4 Temperature profile of combustor for the different air momentums

二次風動量對NO及N2O排放的影響見圖6。隨著二次風動量的增加，燃燒室尾部NO濃度在顯著下降。因本試驗中還原區(qū)氣體動量是通過調(diào)節(jié)風量來實現(xiàn)的，在二次風動量達到0.22 kg·m/s時，燃燒室尾部NO的質(zhì)量濃度最低，可以達到53 mg/m3左右，比采用0.04 kg·m/s動量時減小37.6%。當二次風動量過小或過大時，NO濃度反而升高，因為二次風動量過小時，二次風總量會偏小，沒有足夠的氧氣與預熱燃料反應，使得NO質(zhì)量濃度升高；二次風動量過大時，會由于風速過快，使得空氣與預熱燃料之間反應時間太短，造成燃燒不完全，且二次風偏大時，還原區(qū)對NO的還原作用減弱，造成尾部NO質(zhì)量濃度升高。

位置工況1工況2工況3工況480 mm250 mm600 mm900 mm1 200 mm1 600 mm圖5 燃燒室觀火窗照片F(xiàn)ig.5 Flame images of the combustor

在這4個試驗中，當二次風風速較小時，燃燒室整體溫度不高，生成了較多的N2O。當二次風動量加大至0.22 kg·m/s時，預熱燃料出口處更多燃料參與燃燒、反應，使燃燒室溫度升高，N2O質(zhì)量濃度極低，基本在5 mg/m3左右。 經(jīng)過轉(zhuǎn)換，二次風出口處動量分別達到0.04、 0.12、 0.22、 0.37 kg·m/s時，NOx排放的質(zhì)量濃度分別為127、 101、 103、 129 mg/m3(6%O2)，說明適當提高還原區(qū)氣體風速可以有效降低NOx的排放。

2.3 二次風徑向位置對高溫預熱燃料燃燒特性及NOx排放影響

試驗研究二次風不同徑向位置對燃料燃燒及污染物排放的影響。具體試驗工況如表5。工況5表示試驗采用外層直射流方式通入二次風，二次風通道距軸線徑向長度為30 mm；工況6為試驗采用內(nèi)層直射流方式通入二次風，通道距軸線徑向長度為34 mm。兩者通入二次風風量基本一致，兩者不同僅為內(nèi)、外層直射流通入二次風與高溫燃料的徑向平面接觸區(qū)域面積不同。

圖6 不同二次風動量時NO及N2O質(zhì)量濃度變化曲線Fig.6 NO and N2O mass concentrations of combustor for the different air momentums

參數(shù)工況5工況6二次風量/(m3·h-1)16.2617.28內(nèi)層直射流當量比00.47外層直射流當量比0.440徑向長度/mm3034燃料平面接觸區(qū)域面積/cm21.921.61

采用外層直射流方式時，預熱燃料出口處燃料與二次風接觸面積可達1.92 cm2，采用內(nèi)層直射流方式是時，燃料平面接觸區(qū)面積為1.61 cm2。

采用內(nèi)、外層直射流方式通入等量二次風，燃燒室內(nèi)沿程溫度變化曲線如圖7所示，燃燒室沿軸線方向的觀火窗照片如圖8。由圖7可知，在燃燒室頂部，由于用外層直射流方式通入二次風時，燃料與空氣徑向平面接觸面積較大，單位時間內(nèi)更多的預熱燃料得以與空氣反應燃燒，高溫燃料中部分熱值得以釋放，使得空間中溫度升高，因此，燃燒室頂部溫度較采用內(nèi)層直射流方式時高了150 ℃左右，即溫度變化了16.7%左右。

圖7 還原區(qū)不同直射流方式燃燒室溫度變化曲線Fig.7 Temperature profile of combustor for the different air jet modes

位置外層直射流內(nèi)層直射流80 mm250 mm600 mm900 mm1 200 mm1 600 mm圖8 燃燒室觀火窗照片F(xiàn)ig.8 Flame images of the combustor

在圖8的火焰照片上也可看出，用外層直射流方式時火焰亮度明顯更高。溫度變化幅度與徑向平面接觸面積變化幅度16.2%相差不大，這說明燃燒室軸向溫度變化確實與燃料與空氣徑向平面接觸面積有直接關系。隨著在燃燒室距頂部1 000 mm處通入等量三次風后，二次風對燃料燃燒的作用減弱，兩者溫差逐漸減小，在燃燒室中部及尾部保持50 ℃左右的溫差，且溫度變化趨勢基本一致。從圖8中后部燃燒室火焰照片與燃燒室溫度變化說明同樣的問題。采用外層直射流方式時，燃燒室中后部火焰亮度明顯較低，這是因為在燃燒室頂部大量預熱燃料已經(jīng)燃燒，進入燃燒室中后部的剩余燃料總量相對較少才有的這種現(xiàn)象。

分別采用內(nèi)、外層直射流方式通入等量二次風，燃燒室中的CO濃度變化曲線如圖9所示。CO濃度變化總體趨勢大致相等，在燃燒室頂部屬于還原區(qū)域，CO含量普遍偏高。

a CO

b NO圖9 不同直射流方式時CO及NO質(zhì)量濃度變化曲線Fig.9 NO and CO mass concentrations of combustor for the different air jet modes

隨著燃燒進行，在燃燒室中后部，大部分的CO被過量的空氣氧化成CO2，在燃燒室尾部CO已經(jīng)降到極低，質(zhì)量濃度均在62.5 mg/m3左右。 燃燒室中的NO濃度變化曲線如圖9b所示。 當二次風采用外層直射流方式進入燃燒室頂部時，由于徑向平面接觸面積較大，比采用內(nèi)層直射流方式時面積大了16.2%，使得預熱燃料更充分地在還原區(qū)內(nèi)與二次風反應燃燒，還原區(qū)內(nèi)大量的CO和NH3等還原性氣體，將氮氧化物還原成N2，所以NO的濃度較低。

采用外層直射流方式通入二次風時，燃燒室尾部NO含量明顯更低，比采用內(nèi)層直射流通入二次風產(chǎn)生的NO減少50%以上，NO質(zhì)量濃度為61 mg/m3，最終NOx排放質(zhì)量濃度為99.7 mg/m3(6% O2)。

2.4 二次風射流角度對高溫預熱燃料燃燒特性及NOx排放影響

不同二次風射流角度對高溫預熱燃料燃燒特性、污染物排放影響的實驗工況見表6。本試驗分別采用直射流與帶30°偏角的斜射流方式在還原區(qū)中通入二次風。

表6 二次風射流角度對NOx排放影響的實驗工況

不同二次風射流角度條件下，燃燒室溫度變化曲線見圖10。 由圖可以看出，在采用直射流方式通入二次風時，氣體與高溫燃料速度方向一致，形成的卷吸作用較小。 但在采用30° 偏角的斜射流方式通入二次風時，因為氣體與高溫燃料之間的速度方向相差較大，燃燒室頂部卷吸作用及湍流形式更為明顯，高溫燃料與氣體的摻混效果更好，所以燃燒室溫度得以顯著升高，而更高溫度的燃料與三次風相遇后又更快、 更完全燃燒，因此采用斜射流方式通入二次風，燃燒室整體溫度提高了100 ℃左右。

采用直射流、30°偏角的斜射流方式通入二次風時，燃燒室NO質(zhì)量濃度變化如圖11所示。采用不同射流方式通入二次風，沿程NO濃度變化趨勢基本保持一致。

圖10 不同二次風射流角度燃燒室溫度變化曲線Fig.10 Temperature profile of combustor for the different air angles

圖11 同二次風射流角度NO質(zhì)量濃度變化曲線Fig.11 NO mass concentration of combustor for the different air angles

采用斜射流方式時，在燃燒室頂部因為卷吸作用及湍流效果，氣體與高溫燃料之間摻混效果良好，更多燃料參與燃燒，釋放熱量，隨著溫度升高，顆粒間的摩擦和破碎更加劇烈，更有利于氮元素的析出，因此NO濃度較高。采用直射流比采用30 °偏角的斜射流最后NO排放較低。直射流和30 °偏角射流最終NOx排放質(zhì)量濃度分別為99.7、152.3 mg/m3(6% O2)。

3 結論

采用燃料預熱的方法，在30 kW循環(huán)流化床預熱燃燒試驗臺上進行超低揮發(fā)分神木半焦的預熱燃燒試驗，探索了二次風動量和二次風通入方式對超低揮發(fā)分碳基燃料神木半焦細粉預熱燃燒及NOx生成規(guī)律的影響，獲得以下結論：

1)二次風動量對高溫燃料燃燒特性影響較大。當二次風動量過大，在0.37 kg·m/s時，高溫燃料在燃燒室頂部并沒有充足的燃燒與反應的時間，燃燒室頂部溫度下降超過了100 ℃。在二次風動量分別達到0.04、 0.12、 0.22、 0.37 kg·m/s時，原料神木半焦的燃燒效率分別為93.5%、96.2%、94.7%、91.5%，適當提高還原區(qū)氣體風速，燃燒效率有所提高； 而NOx排放質(zhì)量濃度分別為127、 101、 103、 129 mg/m3(6%O2)，說明適當提高還原區(qū)中二次風動量可以有效降低NOx的排放。

2)二次風徑向位置對NOx生成特性有所影響。 用外層直射流方式燃燒室頂部溫度相較于采用內(nèi)層直射流方式時高了150 ℃左右，即溫度變化了16.7%左右，徑向平面接觸面積變化幅度為16.2%，這說明燃燒室軸向溫度變化確實與燃料與空氣徑向平面接觸面積變化有密切關系。 采用外層直射流方式通入二次風時，燃燒室尾部NO的含量明顯更低，比采用內(nèi)層直射流通入二次風產(chǎn)生的NO減少50%以上。

3)與二次風直射流相比，采用30 °偏角的斜射流方式通入二次風時，因為卷吸作用，燃料與氣體摻混效果良好，更多燃料參與燃燒，使得燃燒室內(nèi)溫度比采用直射流時高了100 ℃左右。采用直射流比采用30°偏角的斜射流最后NO排放更低。最終NOx排放質(zhì)量濃度分別為99.7、152.3 mg/m3(6% O2)。