王惠明,林小兵,黃欠如,劉暉,俞瑩,武琳,郭乃嘉,張鴻燕,周青輝,周利軍,*

1.江西省農(nóng)業(yè)環(huán)境監(jiān)測站,南昌 330046

2.江西省紅壤研究所,南昌 330046

0 前言

我國土壤環(huán)境狀況總體不容樂觀,土壤重金屬污染較為嚴重,根據(jù)2014年《全國土壤污染狀況調(diào)查公報》[1],在我國土壤重金屬污染主要以鎘(Cd)、汞(Hg)、砷(As)、鉛(Pb)、鉻(Cr)、銅(Cu)等污染為主,其中耕地土壤鎘Cd 污染以輕微、輕度污染為主,總體點位超標(biāo)率高于其他重金屬,達7.0%。近年來,由于As 污染而導(dǎo)致的地方性As 中毒事件在全球范圍內(nèi)日趨嚴重,并嚴重威脅著當(dāng)?shù)鼐用竦慕】礫2-3]。南方水稻主產(chǎn)區(qū)酸性農(nóng)田土壤鎘污染問題更為突出[4],水稻Cd 污染問題不僅重影響水稻品質(zhì)和產(chǎn)量,并可通過食物鏈傳遞與富集等途徑嚴重危害人體健康[5-7]。因此,加強南方酸性水稻土鎘污染修復(fù)技術(shù)研究,成為鎘污染水稻土綜合防控的重大需求。

目前,農(nóng)田土壤重金屬污染修復(fù)方法主要包括農(nóng)藝調(diào)控措施、鈍化修復(fù)技術(shù)和植物修復(fù)技術(shù)等[8]。鈍化修復(fù)技術(shù)因長期穩(wěn)定性以及可能對土壤生態(tài)功能造成破壞而往往受到限制[9],植物修復(fù)技術(shù)因植物生長緩慢、生物量低、修復(fù)效率低、植物無害化處理難度大等問題,大多停留在試驗階段,難以推廣應(yīng)用[10-11]。農(nóng)藝調(diào)控技術(shù)與其他調(diào)控措施相比則具有操作簡單、費用低、技術(shù)較為成熟等優(yōu)點[12]。土壤水分會影響土壤的物理、化學(xué)與生物性質(zhì),從而間接影響重金屬在土壤中的形態(tài)及其重新分配,并改變重金屬對植物的可利用性和對環(huán)境的風(fēng)險[13]。減少灌溉水可以使土壤形成好氧環(huán)境可以有效地降低稻米中As 含量[14-15]。土壤水分調(diào)控能顯著影響水稻對Cd 的吸收和累積,利用淹水還原環(huán)境能有效降低水稻對Cd 的吸收和累積[16-17]。而且不同灌溉處理也會顯著影響水稻的產(chǎn)量[18-19]。

然而,不同水分管理下重金屬污染稻田水稻吸收積累重金屬(特別是Cd)的機理尚未完全明確,并且大多數(shù)研究局限于盆栽試驗下重金屬Cd 的污染、積累[20],盆栽所得的結(jié)論往往與田間實際情況差距較大,大田條件下不同水分管理對水稻吸收積累重金屬的影響,差異也有待進一步深入研究。因此,本研究采用大田小區(qū)試驗,選擇贛西萍鄉(xiāng)主要糧食產(chǎn)區(qū),研究中稻習(xí)慣性灌溉(農(nóng)戶常規(guī)管理)和長期淹水灌溉2 種水分管理模式對水稻產(chǎn)量、糙米重金屬(Cd、Pb、Cr、Hg 和無機As)、土壤理化性質(zhì)(土壤Cd、有效態(tài)Cd、pH、有機質(zhì)和陽離子交換量)及土壤理化性質(zhì)與糙米重金屬相關(guān)性的影響,旨在明確有效降低水稻吸收重金屬(特別是Cd)積累的最佳水分管理技術(shù),并闡明其影響機理,為重金屬(特別是Cd)污染土壤的稻米安全生產(chǎn)提供理論依據(jù)和技術(shù)支持。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

試驗地位于江西省萍鄉(xiāng)市湘東區(qū)東橋鎮(zhèn)某村,地處湘贛邊界,屬亞熱帶季風(fēng)氣候區(qū),光熱充足,雨量充沛,氣候溫和,無霜期長,年平均氣溫為17— 18 ℃之間,年平均降雨量約1600 mm。當(dāng)?shù)亓?xí)慣稻—油輪作或稻—稻種植模式,試驗田前茬作物為油菜,土壤為潛育型水稻土。土壤耕作層(0—20 cm)基本理化性質(zhì):土壤有機質(zhì)30 g·kg-1,土壤pH 值5.1,土壤陽離子交換量11.23 cmol·kg-1,土壤Cd 含量0.72 mg·kg-1,土壤有效態(tài)Cd 含量0.40 mg·kg-1,土壤Pb 含量34.90 mg·kg-1,土壤Cr 含量66.21 mg·kg-1。

1.2 試驗設(shè)計

在水稻品種、育秧、移栽、施肥、用藥等技術(shù)措施及基礎(chǔ)地力相同的條件下,設(shè)計習(xí)慣性灌溉(農(nóng)戶常規(guī)管理)和長期淹水灌溉2 種灌溉模式。習(xí)慣性灌溉即淺水分蘗灌溉或間歇性灌溉,在分蘗盛期夠苗時排水曬田,以后干濕交替灌溉,孕穗和抽穗揚花期保持淺水層,后保持田間濕潤至收割;長期淹水灌即水稻插秧開始一直維持3—5 cm 水層,直至黃熟期后自然落干至收割。試驗供試水稻品種為一季稻“谷優(yōu)527”,大田育秧。播種日期為2015年4月21日,移栽日期為5月15日,株距為20 cm,行距為26.5 cm,每穴種植2株,收獲日期為9月26日。試驗小區(qū)面積為5 m×7 m,隨機區(qū)組排列,3 次重復(fù)。小區(qū)間田埂用塑料薄膜覆蓋向地下內(nèi)嵌至犁底層,以防小區(qū)間肥、水互滲,每個小區(qū)均單設(shè)相互獨立的排灌系統(tǒng)。

1.3 樣品采集與測定

在水稻移栽前和收獲后按多點混合采樣方法采集耕作層土壤樣品,每個小區(qū)土樣采集個數(shù)為5 個,并用四分法去除多余混合土樣,帶回實驗室經(jīng)自然風(fēng)干后磨細過篩后備用。稻谷成熟期,每個處理小區(qū)采5 株水稻,帶回實驗室在70℃條件下烘干,脫殼、粉碎后備用。pH 采用電位法測定;有機質(zhì)采用重鉻酸鉀容量法;土壤全Cd 和有效態(tài)Cd 含量采用原子吸收光譜法測定;土壤中陽離子交換量采用三氯化六氨合鈷浸提-分光光度法測定。水稻產(chǎn)量采取實打?qū)嵤盏姆绞綔y量。水稻樣品用濕式消解法消解后,用石墨爐原子吸收光譜法測定糙米Cd、Pb 和Cr;樣品中無機As 測定,用濕式消解法消解后,用原子熒光光度法測定;樣品中Hg 測定,用微波消解法消解,用原子熒光光度法測定。在測定稻米樣品的同時,使用國家標(biāo)準物質(zhì)湖南大米 GBW10045 (GSB-23),進行質(zhì)量控制分析,同時全程做空白試驗。

1.4 數(shù)據(jù)處理

本試驗所有數(shù)據(jù)均采用3 次重復(fù)的平均值±標(biāo)準偏差來表示,應(yīng)用R 3.4.3 (www.r-project.org)進行統(tǒng)計和分析數(shù)據(jù),各處理間差異顯著性分析采用R語言vegan 程序包中t檢驗,通過R 語言皮爾森相關(guān)系數(shù)(Pearson correlation coefficient)分析土壤Cd、有效態(tài)Cd、pH、有機質(zhì)和陽離子交換量與糙米Cd、Pb、Cr、Hg 和無機As 含量的相關(guān)性,以上制圖通過R語言軟件完成。

2 結(jié)果與分析

2.1 不同灌溉模式對水稻產(chǎn)量的影響

由圖1可以看出,不同灌溉模式方式下水稻產(chǎn)量習(xí)慣性灌溉＞長期淹水灌溉。與習(xí)慣性灌溉相比,長期淹水灌溉條件下的水稻產(chǎn)量降低1.52%,但是統(tǒng)計分析表明長期淹水灌溉的水稻產(chǎn)量與習(xí)慣性灌溉沒有明顯差異(P＞0.05,圖1)。

2.2 不同灌溉模式對糙米重金屬含量的影響

從不同灌溉模式對糙米重金屬含量的影響可以看出(圖2),與習(xí)慣性灌溉相比,長期淹水灌溉條件下的稻田糙米Cd 含量降低42.79%,糙米Pb 含量降低3.70%,糙米Cr 含量降低44.81%,而糙米Hg 含量增加200%,糙米無機As 含量增加3.29%。長期 淹水灌溉的糙米Cr 含量顯著低于習(xí)慣性灌溉(P= 0.03,圖2c),而長期淹水灌溉的糙米Hg 含量顯著高于習(xí)慣性灌溉(P＜0.01,圖2d),但是長期淹水灌溉的糙米Cd、Pb 和無機As 含量與習(xí)慣性灌溉沒有明顯差異(P＞0.05,圖2)。

圖1 不同灌溉方模式下水稻產(chǎn)量的差異 Figure1 Difference of rice yield under different irrigation modes

2.3 不同灌溉方式對稻田土壤理化性質(zhì)的影響

與習(xí)慣性灌溉相比,長期淹水灌溉條件下的稻田土壤Cd 含量降低38.77%,土壤有效態(tài)Cd 含量降低72.08%,土壤陽離子交換量降低36.71%,而土壤pH 增加0.97%,土壤有機質(zhì)增加6.32%。長期淹水灌溉的土壤有效態(tài)Cd 含量顯著低于習(xí)慣性灌溉(P=0.02,圖3b),長期淹水灌溉的土壤陽離子交換量顯著低于習(xí)慣性灌溉(P＜0.01,圖3e),但是長期淹水灌溉的土壤Cd 含量、pH 和有機質(zhì)與習(xí)慣性灌溉沒有明顯差異(P＞0.05,圖3)。

2.4 土壤理化性質(zhì)與糙米重金屬的相關(guān)性分析

為探討糙米重金屬與土壤理化性質(zhì)的相關(guān)性,進一步了解糙米重金屬的吸收機制,本文分析了土壤Cd 含量、有效態(tài)Cd 含量、pH、有機質(zhì)和陽離子交換量與糙米Cd、Pb、Cr、Hg 和無機As 含量的相關(guān)性。結(jié)果顯示:糙米Cd、Pb 和無機As 含量與土壤Cd 含量、有效態(tài)Cd 含量、pH、有機質(zhì)和陽離子交換量之間的關(guān)系無顯著影響(P＞0.05,表1);但是糙米Cr 含量與土壤有機質(zhì)呈顯著負相關(guān)(P= 0.04,r=0.80),與土壤陽離子交換量呈顯著正相關(guān)(P= 0.03,r=0.85);糙米Hg 含量與土壤有效態(tài)Cd 含量呈極顯著負相關(guān)(P＜0.01,r=0.95),與土壤陽離子交換量呈極顯著負相關(guān)(P＜0.01,r=-0.96)。

圖2 不同灌溉方模式下糙米重金屬含量的差異 Figure2 Difference of heavy metal content in brown rice under different irrigation modes

圖3 不同灌溉模式下土壤理化性質(zhì)的差異 Figure3 Difference of soil physical and chemical under different irrigation modes

表1 土壤理化性質(zhì)與糙米重金屬的相關(guān)性 Table1 Correlation coefficients between physical and chemical properties in soil and heavy metals in brown rice

3 討論

3.1 不同灌溉模式對水稻產(chǎn)量的影響

不同灌溉模式方式下水稻產(chǎn)量表現(xiàn)為習(xí)慣性灌溉＞長期淹水灌溉。崔曉熒等[21]和程建平等[22]研究表明,與長期淹水條件下相比,在干濕交替條件下能顯著提高水稻的生物量及產(chǎn)量。蔡志歡等[23]結(jié)果表明,與間歇灌溉和淹水管理方式相比,旱栽管理方式生育期明顯延長;對比淹水管理,間歇灌溉能增加單株有效穗數(shù),不同程度提高結(jié)實率和千粒重,進而提高產(chǎn)量。且在淹水還原條件下,As 易以毒性較強的As(III)形態(tài)存在,作物受害最嚴重,也將影響水稻產(chǎn)量。與淹水灌溉相比,習(xí)慣性灌溉提高了水稻的產(chǎn)量,可能是習(xí)慣性灌溉協(xié)調(diào)了“源”的積累與“庫”的形成,導(dǎo)致每穗實粒數(shù)、每穗穎花數(shù)、結(jié)實率和千粒重增加,使產(chǎn)量構(gòu)成更合理。

3.2 不同灌溉模式對糙米重金屬含量的影響

土壤的物理組成和化學(xué)性質(zhì)直接影響重金屬的存在形態(tài)。與習(xí)慣性灌溉相比,長期淹水灌溉條件下的糙米Cd 和Pb 含量分別降低42.79%和3.70%,并且Cr 含量顯著降低44.81%,而Hg 含量顯著增加200%,無機As 含量增加3.29%。水分管理通過調(diào)控土壤中重金屬的生物有效性,可以促進或抑制植物生長發(fā)育[24]。與常規(guī)管理相比,全生育期淹水栽培方式下的水稻糙米中Cd 含量最低[25-26]。崔曉熒等[21]的結(jié)果表明,在干濕交替條件下增強了Pb、Cr、Cd在土壤-水稻系統(tǒng)中的遷移能力,并顯著促進水稻根系對Cd的富集,提高米粒中Cr 的含量。王榮萍等[27]的研究發(fā)現(xiàn),隨著土壤水分含量的增加,水稻根、莖葉和籽粒中As 的含量都顯著增加。Arao 等[14]的研究發(fā)現(xiàn),在水稻抽穗前3 周不進行淹水可有效地降低稻米中As 含量,Somenahallay 等[15]的研究也發(fā)現(xiàn),在干濕交替條件下種植出的水稻稻米As 含量較持續(xù)淹水條件下低。鄭順安等[30]的研究在淹水條件下,土壤甲基汞(MeHg)含量呈上升趨勢,明顯高于70%田間持水量和干濕交替。

通過減少土壤有效態(tài)Cd積累,使水稻不易吸收土壤中Cd,從而降低了糙米中Cd 的積累量。這主要是由于不同水分管理措施通過影響土壤pH、碳酸鹽含量等導(dǎo)致土壤鎘有效性產(chǎn)生差異,從而影響水稻對鎘的吸收。由于淹水后土壤pH 的增加,膠體對鎘的吸附增強,有利于生成重金屬沉淀,土壤鎘的遷移和生物有效性降低,從而導(dǎo)致稻米中鎘含量下降。隨著pH、有機質(zhì)含量的上升,大部分微量元素通常會吸附作用或形成絡(luò)合物而導(dǎo)致其濃度降低,土壤中重金屬的生物可利用性下降。長期淹水灌溉可能通過降低土壤陽離子交換量,使土壤成為還原狀態(tài),減少土壤有效態(tài)Cd 所占比例,使水稻不易吸收土壤中Cd,從而降低了稻谷和糙米Cd 的積累量。而水分條件會影響Hg 在土壤中的形態(tài)及其重新分配,并改變對植物的可利用性和對環(huán)境的風(fēng)險。本試驗中,雖然長期淹水灌溉條件下降低了糙米中Cd、Cr 和Pb 含量,但是增加了糙米Hg 和無機As含量,因此,在采取相應(yīng)水分管理模式降低重金屬生物有效性時應(yīng)充分考慮水稻對不同重金屬類型的響應(yīng)差異。

3.3 不同灌溉方式對稻田土壤理化性質(zhì)的影響

土壤水分變化可改變土壤性質(zhì)進而影響土壤重金屬有效性。本試驗發(fā)現(xiàn),與習(xí)慣性灌溉相比,長期淹水灌溉條件下的土壤Cd 含量降低38.77%,且有效態(tài)Cd 含量和陽離子交換量分別顯著降低72.08%和 36.71%,而 pH 和有機質(zhì)分別增加 0.97%和6.32%。鄭紹建等[31]對稻田水旱輪作各時段土壤Cd形態(tài)進行了連續(xù)測定,結(jié)果表明稻田淹水后土壤pH值增大,有機質(zhì)和鐵錳氧化物對Cd的吸持能力增強,這是土壤Cd 生物有效性降低的主要原因。張磊等[32]研究發(fā)現(xiàn)土壤濕度通過影響金屬在土壤各相中的再分配強烈影響金屬的可利用性,Cd 在淹水條件下比水分適度條件下更容易達到一種穩(wěn)定的狀態(tài)。紀雄輝等[17]研究表明Cd 污染酸性稻田在長期淹水的還原條件下Fe2+等金屬離子與Cd2+的競爭吸附作用以及S2-和Cd2+的共沉淀作用加強,因而使得土壤中Cd 的生物有效性明顯降低。在酸性土壤和中高有機質(zhì)土壤淹水后可有效降低土壤有效態(tài)Cd 含量[31]。茆智等[32]的研究表明,灌溉模式的改變使得稻田土壤理化性質(zhì)、水稻植株根系生長規(guī)律等發(fā)生一系列變化,將會導(dǎo)致土壤重金屬賦存形態(tài)及其有效性發(fā)生變化,進而引起重金屬滲漏淋失、地表徑流過程、作物吸收富集等差異。土壤pH 值、氧化還原電位、陽離子交換量、土壤質(zhì)地、可溶性有機質(zhì)和腐殖質(zhì)等都會影響到鎘在土壤中的溶解度和移動性。土壤處于氧化條件下(通氣良好時,稻田排水期及旱田),Cd 則易轉(zhuǎn)變成有效態(tài)Cd 而被植物吸收;而在淹水條件下,Cd 能形成難溶性的硫化物沉淀較難被吸收。在淹水條件下,稻田土壤呈還原狀態(tài),Eh 顯著降低,土壤中硫酸鹽還原為硫化物,H2S 分解產(chǎn)生HS-和S2-,導(dǎo)致土壤溶液中S 離子和Cd 離子結(jié)合形成沉淀,以及Fe2+等金屬離子與Cd2+的競爭作用加強,降低了土壤Cd 的有效性,從而降低籽粒Cd 含量。

3.4 土壤理化性質(zhì)與糙米重金屬的相關(guān)性分析

土壤的環(huán)境條件直接影響到重金屬的生物有效性,當(dāng)土壤環(huán)境條件發(fā)生變化時,植物中的污染元素質(zhì)量分數(shù)也會隨之發(fā)生變化。本試驗過程中糙米Cr 含量與土壤陽離子交換量表現(xiàn)出協(xié)同吸收,而糙米Cr 含量與土壤有機質(zhì)表現(xiàn)出拮抗作用,糙米Hg含量與土壤有效態(tài)Cd 含量和土壤陽離子交換量表現(xiàn)出拮抗作用。周國華等[33]的研究表明,土壤有機質(zhì)與晚稻重金屬Cr 含量呈負相關(guān)關(guān)系,在一定條件下,土壤有機質(zhì)是農(nóng)產(chǎn)品(水稻)重金屬富集的主要因素,這一結(jié)果與我們研究一致。魏華伶等[34]的研究發(fā)現(xiàn),土壤陽離子交換量與水稻Hg 的富集系數(shù)呈顯著負相關(guān),而與水稻Cr 的富集系數(shù)呈負相關(guān)關(guān)系。而對于水稻Cd、Cr 和Pb 來說,土壤有機質(zhì)越豐富,稻米對元素的吸收能力呈現(xiàn)下降趨勢,即增施有機肥、培肥土壤有利于抑制土壤Cd、Cr 和Pb污染對稻米安全品質(zhì)的影響。土壤陽離子作為作物吸收重金屬元素的強競爭性離子,其質(zhì)量分數(shù)越高,重金屬Hg 元素吸收量就越低,起到拮抗重金屬元素的效應(yīng)。關(guān)于土壤理化性質(zhì)與糙米重金屬相互作用是個復(fù)雜的過程,特別是糙米Cr 和Hg 與土壤理化性質(zhì)之間的相互關(guān)系還要進一步試驗研究和證實。

5 結(jié)論與展望

(1)與習(xí)慣性灌溉相比,長期淹水灌溉條件下水稻產(chǎn)量降低了1.25%。

(2)水稻灌溉模式的改變顯著影響了重金屬Cr和Hg 含量在糙米中的累積。與習(xí)慣性灌溉相比,長期淹水灌溉條件下的降低了糙米Cd、Pb 和Cr 含量,但是增加了糙米Hg 和無機As 含量。

(3)灌溉模式的改變顯著影響了土壤陽離子交換量與有效態(tài)Cd 含量。與習(xí)慣性灌溉相比,長期淹水灌溉條件下降低了土壤Cd、有效態(tài)Cd 含量和陽離子交換量,但是增加了土壤pH 和有機質(zhì)。

(4)糙米Cr含量與土壤有機質(zhì)呈顯著負相關(guān),而與土壤陽離子交換量呈顯著正相關(guān);糙米Hg 含量與土壤有效態(tài)Cd 含量和土壤陽離子交換量均呈極顯著負相關(guān)。

稻谷重金屬(特別是Cd)的吸收和富集是個復(fù)雜的過程,不僅受到季節(jié)差異、降水、氣溫影響,而且還與試驗田土壤、地力條件、灌溉模式、農(nóng)業(yè)操作方式等相關(guān)。而本試驗是基于萍鄉(xiāng)地區(qū)一年周期大田試驗,受各種環(huán)境因素影響大,今后需要通過不同因素的比較試驗,為稻田重金屬污染監(jiān)控提供更好的科學(xué)數(shù)據(jù)和理論依據(jù)。