張?zhí)裨?楊欣悅,譚欽文,宋丹林,賈亞俊

(1.成都市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院，成都 610031;2.中國人民解放軍，91910部隊(duì)，遼寧 大連 116000)

1 前 言

空氣污染不僅嚴(yán)重影響城市形象，更損害居民身體健康。目前中國有4個灰霾較嚴(yán)重的地區(qū)，而四川盆地便是四大灰霾天氣頻發(fā)和危害較嚴(yán)重的地區(qū)之一[1]。成都市位于四川盆地西部，東西橫距192 km，南北縱距166 km，西北高、東南低，東西兩翼高差近5 000 m，日照時間短，全年靜風(fēng)頻率高，相對濕度較高，且易出現(xiàn)逆溫，不利于污染物擴(kuò)散[2]。近年來，四川東部的PM2.5濃度明顯大于西部，而東部地區(qū)PM2.5濃度大致以成都市為核心，呈環(huán)狀向四周遞減[3]。作為成渝城市群兩個核心城市之一，成都市的空氣質(zhì)量改善效果顯著，但也正經(jīng)歷著累積型、區(qū)域型和復(fù)合型大氣污染[4]。

空氣質(zhì)量模式預(yù)報的準(zhǔn)確性決定系統(tǒng)的可用性[5]，對模式的評估是實(shí)現(xiàn)模式預(yù)報預(yù)警的前提。Eder等[6]評估了CMAQ對美國東北部O3濃度的預(yù)報效果，并指出模式中不合理的云覆蓋方案是模式高估云條件下O3濃度的原因。Honore等[7]檢驗(yàn)了PREV’AIR系統(tǒng)對法國的PM10、O3和NO2濃度準(zhǔn)確性，并指出集合預(yù)報和觀測數(shù)據(jù)同化是提高該系統(tǒng)性能的可能方向。陳煥盛等[8]對空氣質(zhì)量多模式系統(tǒng)在廣州對PM10的預(yù)報效果進(jìn)行了評估，指出優(yōu)化排放源空間分布并引進(jìn)更佳的集合預(yù)報方法是改進(jìn)該系統(tǒng)的重要方向。趙秀娟等[9]對北京區(qū)域環(huán)境氣象數(shù)值預(yù)報系統(tǒng)進(jìn)行檢驗(yàn)，指出2014年該系統(tǒng)對京津冀及其周邊地區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度預(yù)報效果較好，但隨著預(yù)報時效延長預(yù)報效果略有下降。周光強(qiáng)等[10]對華東區(qū)域大氣環(huán)境數(shù)值預(yù)報業(yè)務(wù)系統(tǒng)在2個PM2.5高濃度階段的業(yè)務(wù)預(yù)報效果進(jìn)行評估，評估顯示該系統(tǒng)具有較好的預(yù)報效果，各城市的PM2.5質(zhì)量濃度相關(guān)系數(shù)基本在0.5以上，但人為源清單的不確定性和氣象-污染的雙向反饋?zhàn)饔貌蛔阌绊懥讼到y(tǒng)的預(yù)報準(zhǔn)確性。潘錦秀等[11]對NAQPMS模式進(jìn)行京津冀區(qū)域重污染天氣過程預(yù)報進(jìn)行檢驗(yàn)，指出系統(tǒng)提前3d預(yù)報重污染天氣過程的準(zhǔn)確率可達(dá)57%，但WRF氣象模式對中低層天氣系統(tǒng)位置及強(qiáng)度預(yù)報偏差是導(dǎo)致靜穩(wěn)型污染過程早報和晚報的一個重要原因。蔡子穎等[12]對2014～2016天津地區(qū)重污染天氣類型進(jìn)行劃分，并評估天津環(huán)境氣象數(shù)值模式在不同天氣背景下的PM2.5質(zhì)量濃度和重污染天氣過程的預(yù)報效果，指出低壓槽天氣時模擬值明顯偏低，冷鋒前低壓區(qū)、華北地形槽和低壓過程模擬值略有偏低，高壓前和高壓底部天氣模擬值略偏高。

成都市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院自主開發(fā)了成都市空氣質(zhì)量預(yù)報系統(tǒng)，該系統(tǒng)主要用于日常空氣質(zhì)量預(yù)報預(yù)警、數(shù)值模擬源解析和空氣質(zhì)量措施響應(yīng)評估等工作，用以避免或減輕空氣污染的影響。成都市由于其特殊的地形，且易受青藏高原特殊氣象影響，使模式的適用性受到一定程度的挑戰(zhàn)。因此，有效評估模式系統(tǒng)在成都的預(yù)報效果，了解預(yù)報誤差的來源和程度，有利于對模式系統(tǒng)有針對性的改進(jìn)。本文介紹了成都市空氣質(zhì)量預(yù)報系統(tǒng)，并利用多種方法評估系統(tǒng)對2017年2月成都市的氣象要素、PM10、PM2.5、SO2和NO2的24h預(yù)報效果，為進(jìn)一步改進(jìn)系統(tǒng)預(yù)報效果提供依據(jù)。

2 CDAQNFS空氣質(zhì)量預(yù)報系統(tǒng)及觀測數(shù)據(jù)

2.1 CDAQNFS空氣質(zhì)量預(yù)報系統(tǒng)

成都市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院自主研發(fā)的空氣質(zhì)量模擬系統(tǒng)(CDAQNFS)框架如圖1所示，于2013年12月首次實(shí)現(xiàn)業(yè)務(wù)化運(yùn)行。隨后課題組以成都市現(xiàn)有大氣環(huán)保科研技術(shù)成果為基礎(chǔ)，進(jìn)行深入挖掘，結(jié)合我市現(xiàn)狀，建立基于天氣研究與預(yù)報模型(WRF)的本地化大氣環(huán)流模擬系統(tǒng)，耦合成都市現(xiàn)狀土地利用類型數(shù)據(jù)，提高氣象數(shù)值模擬的準(zhǔn)確性，結(jié)合成都市現(xiàn)狀排放清單與大氣污染源成分譜數(shù)據(jù)，建立本地化高分辨率排放清單處理模型，與本地排放清單編制體系實(shí)現(xiàn)無縫銜接，并生成適用于城市級空氣質(zhì)量模擬的高時空分辨率、多物種的網(wǎng)格化排放清單。在此基礎(chǔ)上，驅(qū)動第三代空氣質(zhì)量模型，實(shí)現(xiàn)空氣質(zhì)量業(yè)務(wù)化預(yù)報。

圖1 成都市空氣質(zhì)量模式預(yù)報系統(tǒng)框架Fig.1 The framework of chengdu air quality numerical forecast system

2.2 模式設(shè)置

成都市業(yè)務(wù)空氣質(zhì)量數(shù)值預(yù)報模型采用雙層嵌套運(yùn)行(圖2)，模型中心經(jīng)緯度為104°E，30°42′N，第一層網(wǎng)格分辨率為88×88×6KM，覆蓋四川盆地，第二層網(wǎng)格為121×4×2KM，覆蓋成都市及周邊核心城市(德陽、綿陽、眉山和資陽)。在之前研究的基礎(chǔ)上[13]，通過開展針對微物理方案的13個測試、針對輻射方案的25個測試、針對noah土地利用類型的156個測試、針對邊界層、陸面過程和地表層的575個測試，最終選定了最優(yōu)方案，但受限于篇幅，此處不進(jìn)行深入說明，核心參數(shù)配置如表1。

圖2 (a)模型2層嵌套區(qū)域設(shè)置和(b)氣象和空氣質(zhì)量監(jiān)測站點(diǎn)空間分布Fig.2 (a)Two nested model domains and(b)spatial distribution of the meteorology and air quality monitoring stations

表1 成都市空氣質(zhì)量數(shù)值預(yù)報系統(tǒng)核心參數(shù)配置Tab.1 configuration of core parameter chengdu air quality numerical forecast system

2.3 排放源處理

系統(tǒng)采用稀疏矩陣排放模型(SMOKE)對排放清單進(jìn)行處理，得到模型所需的四維網(wǎng)格化排放清單。排放清單包括4部分：一是成都市全域排放清單使用2016年度大氣污染源排放清單[14～18]；二是成都經(jīng)濟(jì)圈(德、綿、眉、資)四市采用2014年排放清單，部分?jǐn)?shù)據(jù)根據(jù)經(jīng)濟(jì)、人口等大數(shù)據(jù)進(jìn)行訂正，使其符合2016年情況；三是盆地其他地區(qū)采用清華大學(xué)MEIC2012年度排放清單，并使用大數(shù)據(jù)訂正至2016年，部分清單采用嵌套方式使用，均取實(shí)效性最高、分辨率最高、排放清單分類最完整的清單用于模型模擬；四是天然源排放清單，采用成都市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院開發(fā)的SimpleBIO排放模型[19]進(jìn)行計(jì)算，用于考慮天然源VOCs對二次有機(jī)氣溶膠及臭氧的影響。

2.4 觀測數(shù)據(jù)

本文利用2017年2月成都市氣象局的逐小時氣象觀測資料評估WRF的預(yù)報效果，并利用成都市環(huán)境監(jiān)測中心站2017年P(guān)M10、PM2.5、SO2、NO2的逐小時濃度值評估預(yù)報效果。

3 預(yù)報效果評估與討論

3.1 氣象預(yù)報評估

氣象場預(yù)報結(jié)果對污染物濃度預(yù)報準(zhǔn)確性影響高，PM2.5濃度通常與相對濕度呈正相關(guān)，而與風(fēng)速呈負(fù)相關(guān)[20]。成都市位于四川盆地邊緣地區(qū)，中心城區(qū)西側(cè)為龍門山脈，東側(cè)為龍泉山脈，地形相對較封閉，具有靜小風(fēng)頻率高、濕度大、中性及穩(wěn)定性天氣多、逆溫出現(xiàn)頻繁等氣候特征。劉培川等[21]曾利用2013年成都地區(qū)空氣質(zhì)量資料，并用WRF模式對成都地區(qū)污染天氣和清潔天氣背景下的邊界層氣象要素進(jìn)行模擬。本文選取溫江國家基準(zhǔn)氣候站為氣象觀測數(shù)據(jù)對比站點(diǎn)(坐標(biāo)為30°45′N，103°52′E，海拔高度為547.7m)，該站承擔(dān)了包括溫度、濕度、風(fēng)、氣壓、降水等地面氣象要素的觀測工作，同時氣象觀測數(shù)據(jù)具有逐小時值。根據(jù)模式預(yù)報與實(shí)測數(shù)據(jù)的變化趨勢對比情況可見(圖3)，模式對個別時間點(diǎn)的氣象要素峰谷值預(yù)測具有差異，但總體來看，預(yù)報值和實(shí)測值具有較好的一致性，模式能較好的預(yù)測各氣象要素的變化趨勢。表2為氣象預(yù)報效果統(tǒng)計(jì)分析，其中，氣壓和的氣溫預(yù)報效果最好，其預(yù)報值和觀測值的相關(guān)系數(shù)r分別為0.97和0.81，其均方根誤差(RMSE)和平均偏差(MB)均較小，特別是地面氣壓的平均分?jǐn)?shù)誤差(MFE)和平均分?jǐn)?shù)偏差(MFB)均為0%；相對濕度預(yù)報效果次之，其預(yù)報值和觀測值的r為0.72，RMSE和MB分別為11.74%和-0.54%，MFE和MFB分別為8%和-1%；風(fēng)是局地性最強(qiáng)的氣象因子之一[22]，對個別極大風(fēng)速難以準(zhǔn)確模擬，但總體上風(fēng)向模擬較為一致，風(fēng)速預(yù)報值和觀測值的r為0.49，RMSE、MB和MFB分別0.98 m/s、-0.02 m/s和-3%，但MFE較大為34%；數(shù)值模式模式對于個別降水過程的量級及時間把握不夠準(zhǔn)確，相關(guān)系數(shù)r僅為0.24，MFE和MFB值較大，但RMSE和MB小，且基本能夠模擬出降水過程。總體而言，對比陳煥盛等[8]和盧苗苗等[23]的研究結(jié)果，WRF能較好的模擬成都市主要?dú)庀笠氐闹鹦r變化情況，為CMAQ提供了可靠的氣象數(shù)據(jù)。

圖3 WRF模型對2017年2月成都站風(fēng)場、氣溫、相對濕度、氣壓和降水的預(yù)報與實(shí)況對比Fig.3 Comparisons between the forecasted wind,temperature,relative humidity,pressure and precipitation by WRF and observations in Chengdu in Oct 2017

表2 氣象預(yù)報效果統(tǒng)計(jì)分析Tab.2 statistical analysis of the meteorological forecast performance

注：表中相關(guān)系數(shù)均通過0.001的顯著性檢驗(yàn)。

3.2 顆粒物及其前體物預(yù)報效果評估

3.2.1 空間分布對比

大氣顆粒物濃度不僅受源排放影響，而且受到氣象擴(kuò)散條件影響。大氣顆粒物濃度與氣象要素一樣，具有局地性的特點(diǎn)。同時，空氣質(zhì)量監(jiān)測站點(diǎn)與氣象站觀測站點(diǎn)類似，根據(jù)實(shí)際情況選取具有代表性的地區(qū)設(shè)置站點(diǎn)并采集實(shí)況數(shù)據(jù)，而且站點(diǎn)并不是均勻分布的。因此，本文采用處理氣象觀測數(shù)據(jù)類似的插值法來繪制大氣顆粒物濃度的空間分布圖。圖4為2017年2月成都市中心城區(qū)共計(jì)15個站點(diǎn)的PM10、PM2.5、SO2、NO2的監(jiān)測實(shí)況濃度與模擬預(yù)報濃度的月平均空間分布圖。從PM10實(shí)況濃度分布圖來看(圖4a)，成都市PM10整體呈西部濃度偏高，東部濃度偏低的分布特征，高值中心位于雙流；對比模擬預(yù)報濃度分布圖，PM10空間分布與實(shí)況濃度相似，也呈西部偏高東部偏低的分布特征，但高值中心略偏東，主要位于武侯區(qū)，且模擬濃度值偏高，模型使用的排放清單中揚(yáng)塵的排放情況可能與實(shí)際存在一定差異。對比PM2.5實(shí)況濃度和模擬預(yù)報濃度的分布圖(圖4b)，成都市PM2.5實(shí)況呈東南部濃度值偏低的分布特征，有兩個明顯的高值中心，一個高值中心位于新都區(qū)與青白江區(qū)的北部，另一個高值中心位于溫江區(qū)與雙流區(qū)的西部；而模擬預(yù)報濃度分布圖僅有一個高值中心，位于武侯區(qū)、雙流區(qū)和青羊區(qū)，對青白江區(qū)的PM2.5濃度值有明顯的低報，說明除揚(yáng)塵清單與實(shí)際存在差異外，區(qū)縣的顆粒物排放也可能存在低估。由SO2的實(shí)況濃度與模擬預(yù)報濃度分布圖可知(圖4c)，兩者均呈SO2由東北向西南濃度值逐漸降低的分布特征，溫江區(qū)、郫都區(qū)和新都區(qū)為SO2的高值區(qū)，天府新區(qū)、龍泉驛區(qū)和青白江區(qū)為SO2的低值區(qū)，但實(shí)況與模擬的濃度數(shù)值差異較大。NO2的模擬效果較好(圖4d)，高值中心均位于五城區(qū)(青羊區(qū)、錦江區(qū)、武侯區(qū)、成華區(qū)和金牛區(qū))，這是由于五城區(qū)機(jī)動車保有量占成都市機(jī)動車總保有量的38%，而五城區(qū)NO2排放分擔(dān)率達(dá)42%以上[16]。

圖4 2017年2月監(jiān)測實(shí)況濃度(左)和模式預(yù)報月均值濃度(右)的空間分布(μg/m3)(a)PM10(b)PM2.5(c)SO2(d)NO2Fig.4 Spatial distributions of monthly mean observaed concentrations and the forecasted monthly mean concentrations in Feb 2017 (a)PM10 (b)PM2.5(c)SO2(d)NO2

3.2.2 時間序列對比

利用成都市中心城區(qū)7個國控站點(diǎn)(金泉兩河、十里店、三瓦窯、沙河鋪、龍泉驛區(qū)區(qū)政府、大石西路和君平街)實(shí)況與模擬預(yù)報的逐小時平均值對比，對空氣質(zhì)量模型進(jìn)行驗(yàn)證。從時間序列圖上看(圖5)，模式預(yù)報值與實(shí)況觀測值總體上具有較一致的變化趨勢，NO2的一致性最高，顆粒物的一致性次之，SO2的一致性相對較差。其中，在2月上旬(2月1日～7日)有一次預(yù)報高報過程，這可能與同期氣溫預(yù)報偏高有關(guān)；2月14～16日也出現(xiàn)一次對PM10和PM2.5的顯著高估，這可能與同期風(fēng)速預(yù)報偏低和相對濕度預(yù)報偏高有關(guān)。

圖5 2017年2月成都市PM10、PM2.5、SO2和NO2小時模式預(yù)報和實(shí)況觀測濃度對比Fig.5 Comparisons between hourly observations and the forecasted hourly concentrations in Feb 2017(a)PM10 (b)PM2.5(c)SO2(d)NO2

3.2.3 散點(diǎn)分析

散點(diǎn)圖可反映預(yù)測值對觀測值的高估或低估。由圖6可知，NO2的預(yù)報效果最好，散點(diǎn)大多集中于y=x附近，呈收斂趨勢，但存在低報現(xiàn)象；PM10和PM2.5次之，存在不同程度的高報現(xiàn)象；SO2有顯著的高報現(xiàn)象，說明排放清單可能對SO2存在顯著高估。成都市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院空氣質(zhì)量模擬系統(tǒng)使用的2018版排放清單能夠更好反映成都及周邊地區(qū)SO2的排放情況，以2018年1月模擬結(jié)果為例，SO2平均濃度為13.1μg/m3(對應(yīng)實(shí)測濃度為11.3μg/m3),與實(shí)測濃度水平基本相符，但由于本預(yù)報系統(tǒng)排放清單結(jié)構(gòu)與模擬系統(tǒng)差異較大，暫時難以將新版排放清單更新至系統(tǒng)中。

圖6 2017年2月成都市PM10、PM2.5、SO2和NO2小時預(yù)報和觀測濃度散點(diǎn)圖Fig.6 Scatter plots of the forecasted and observed hourly concentrations in Feb 2017(a)PM10(b)PM2.5(c)SO2(d)NO2

3.2.4 統(tǒng)計(jì)分析

通過統(tǒng)計(jì)分析對模式的預(yù)報能力進(jìn)行定量評估，表3統(tǒng)計(jì)了各項(xiàng)污染物小時濃度的預(yù)報效果。從相關(guān)系數(shù)來看，PM2.5的r最大，為0.52；PM10和NO2的r次之，分別為0.48和0.43；SO2的r最小，為0.08，這與SO2存在顯著高報現(xiàn)象有關(guān)。均方根誤差表征預(yù)報值與真值間的偏差，SO2和NO2的RMSE較小，分別為22.38 μg/m3和23.03 μg/m3；PM2.5的RMSE為47.69 μg/m3；而PM10的RMSE為77.52 μg/m3。PM2.5、PM10和SO2的平均偏差為正值，而NO2的平均偏差為負(fù)值，表明模式高估PM2.5、PM10和SO2的濃度，而低報NO2的濃度。Boylan and Russel等[24]將平均分?jǐn)?shù)誤差(MFE)和平均分?jǐn)?shù)偏差(MFB)作為衡量模式對顆粒物預(yù)報可信度的指標(biāo)，當(dāng)MFE小于50%且MFB小于±30%時，模式對顆粒物的預(yù)報表現(xiàn)為優(yōu)秀；當(dāng)MFE小于75%且MFB小于±50%時，模式對顆粒物的預(yù)報表現(xiàn)為可接受。由表可知，PM10

表3 2017年2月小時濃度與實(shí)測濃度的統(tǒng)計(jì)分析Tab.3 Statistical analysis of the forecast hourly concentration and the measured hourly concenrtration in Feb 2017

(表中相關(guān)系數(shù)均通過0.001的顯著性檢驗(yàn))

和PM2.5的MFE均為32%(小于50%)，同時其MFB分別為1%和﹣1%，遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于30%?？梢?，成都市空氣質(zhì)量模擬系統(tǒng)對顆粒物的預(yù)報性能為優(yōu)秀。

3.3 討 論

成都市空氣質(zhì)量預(yù)報系統(tǒng)目前對成都市主要污染物濃度和變化趨勢均具有較好的預(yù)報能力，但仍存在一些不足。污染物模擬濃度和實(shí)測濃度之間仍存在波動，未來可針對不同排放源的小時變化進(jìn)行更新，提高小時尺度排放清單分辨率。污染物模擬濃度空間分布與實(shí)測之間仍存在差異，未來可及時更新最新的源排放清單，引入多樣的空間分配因子用以優(yōu)化源的空間分布，優(yōu)化區(qū)域清單，同時結(jié)合成都地區(qū)污染天氣分型結(jié)果[24-25]，提高對區(qū)域性污染過程的預(yù)報能力。

4 結(jié) 論

本文介紹了成都市空氣質(zhì)量預(yù)報系統(tǒng)的模式設(shè)置和排放源處理，并從空間、時間序列、散點(diǎn)和統(tǒng)計(jì)分析等角度評估了系統(tǒng)對2017年2月成都市的氣象要素和PM10、PM2.5、SO2、NO2小時濃度的24小時預(yù)報效果。結(jié)果表明：

4.1 WRF能較好的模擬預(yù)報成都市主要?dú)庀笠氐闹鹦r變化情況，平均氣溫、平均氣壓和平均相對濕度的相關(guān)系數(shù)均在0.72以上，其中平均氣壓的相關(guān)系數(shù)高達(dá)0.97；平均風(fēng)速的相關(guān)系數(shù)為0.49，但模式預(yù)報與觀測值平均偏差僅為-0.02 m/s；累積降水的相關(guān)系數(shù)為0.24，仍需優(yōu)化對降水的預(yù)報。

4.2 模式系統(tǒng)能合理反映各污染物的時空分布，其中SO2的空間分布模擬效果最佳，而在新都區(qū)和青白江區(qū)的北部存在的PM2.5濃度低估；從時間序列可知，模式預(yù)報值與實(shí)況觀測值總體上具有較一致的時間變化趨勢，NO2的一致性最高，顆粒物的一致性次之，SO2的一致性相對較差；從散點(diǎn)圖可知，對NO2存在一定程度上的低報，對顆粒物的預(yù)報存在不同程度的高估，而對SO2有顯著的高估。

4.3 通過統(tǒng)計(jì)分析對模式預(yù)報能力進(jìn)行定量評估發(fā)現(xiàn)，模式對PM10和PM2.5的預(yù)報效果均達(dá)到優(yōu)秀水平；NO2的預(yù)報值與實(shí)況值相關(guān)系數(shù)為0.43，其均方根誤差、平均偏差、平均分?jǐn)?shù)誤差和平均分?jǐn)?shù)偏差等統(tǒng)計(jì)值較小，預(yù)報效果較好；而SO2的預(yù)報值與實(shí)況值的相關(guān)系數(shù)僅為0.08，由于SO2排放主要來自于高架源，清單在分布及量級上的準(zhǔn)確率對預(yù)報結(jié)果存在較大的影響。