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        鄰苯二甲酸酯類塑化劑的生物降解研究進展

        2019-05-29 11:08:08劉斌張紅艷張松
        農(nóng)業(yè)與技術(shù) 2019年5期
        關(guān)鍵詞:塑化劑酯酶酯類

        劉斌 張紅艷 張松

        摘要:

        塑化劑,作為塑料的重要組成成分被廣泛的添加到塑料產(chǎn)品中以提高產(chǎn)品的柔韌性與耐久性。鄰苯二甲酸酯類塑化劑作為使用最廣、用量最大的塑化劑,其重要工業(yè)價值得到廣泛認可,同時,其對人體健康及生態(tài)環(huán)境安全的威脅也受到廣泛關(guān)注。作為污染物在環(huán)境中降解的主要方式之一,微生物降解以其高效、安全且無二次污染的特點而備受關(guān)注。本文對目前鄰苯二甲酸酯類塑化劑的生物降解研究進展進行綜述,主要涉及降解微生物,降解途徑及相關(guān)分子機制,以期為鄰苯二甲酸酯類塑化劑微生物降解的研究提供重要參考。

        關(guān)鍵詞:

        塑化劑;鄰苯二甲酸酯;生物降解;代謝途徑;酯酶

        中圖分類號:S-3

        文獻標識碼:A

        DOI:1019754/jnyyjs20190315002

        自塑化劑被應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn),數(shù)以千計的化合物被篩選以獲得在可塑性、成本、可獲得性以及環(huán)境安全性等方面表現(xiàn)良好的塑化劑,其中只有少數(shù)得以商業(yè)應(yīng)用,包括鄰苯二甲酸酯累(Phthalic acid esters, PAEs),對苯二甲酸酯(Terephthalates),環(huán)氧樹脂(Epoxies),雙酚類(Bisphenols)。每年約有800萬t的塑化劑被使用,且其中的絕大多數(shù)被用于聚氯乙烯制品中(Polyvinyl chloride, PVC),同時也被用于建材、醫(yī)藥、線纜、顏料添加劑、粘合劑、化妝品等[1]。在眾多的塑化劑中,鄰苯二甲酸酯類的全球使用量最大(2014年全球使用量約840萬t),占全球使用量的70%,且以鄰苯二甲酸二(2-乙基)己酯(Di-(2-ethylhexyl) phthalate,DEHP)所占比例最大(約占371%,即每年超過300萬t)。在鄰苯二甲酸酯類塑化劑大量使用的同時,其對人體健康和生態(tài)環(huán)境安全的威脅受到了廣泛的關(guān)注,大量相關(guān)毒理學(xué)實驗被開展,其毒性得到了深入、系統(tǒng)的闡明;由于鄰苯二甲酸酯類塑化劑本身并非直接與塑料多聚體直接連接,導(dǎo)致鄰苯二甲酸酯類塑化劑在使用的過程中很容易釋放到環(huán)境中,這使得此類塑化劑在不同環(huán)境中被普遍檢測到[2]。因此,鄰苯二甲酸酯類塑化劑在環(huán)境中的出現(xiàn)、遷移以及最終歸趨受到了廣泛關(guān)注,其環(huán)境降解/轉(zhuǎn)化是關(guān)注熱點之一。微生物降解,作為環(huán)境污染物降解的主要方式,在過去的40a中得到了深入研究,本文就鄰苯二甲酸酯類塑化劑近年來的研究進展進行綜述,主要涉及降解菌的分離、代謝途徑、相關(guān)分子機制等,以期為鄰苯二甲酸酯塑化劑的降解研究提供理論參考。

        1鄰苯二甲酸酯類降解菌

        鄰苯二甲酸酯類塑化劑于20世紀20年代被開發(fā)、生產(chǎn),20世紀30年代進行工業(yè)化應(yīng)用,經(jīng)過長期的使用及環(huán)境釋放,大量可降解鄰苯二甲酸酯類的微生物菌株被分離報道。這些菌株同時包括革蘭氏陽性和陰性細菌,也包括少量的真菌和酵母。表1中列舉了部分具有代表性的鄰苯二甲酸酯類降解菌,其中,假單胞菌屬(Pseudomonas)、戈登氏菌屬(Gordonia)、紅球菌屬(Rhodococcus)和鞘氨醇單胞菌(Sphingomonas)為具有代表性的典型菌屬。

        盡管已有較多的鄰苯二甲酸酯類降解菌被分離,但是菌株的降解性能及環(huán)境適應(yīng)性等表現(xiàn)各有不同。有的菌株具有將鄰苯二甲酸酯類水解為鄰苯二甲酸的能力,但是不能將鄰苯二甲酸進一步利用,如Gordonia sp. JDC-2,可通過鄰苯二甲酸單辛酯將鄰苯二甲酸二辛酯轉(zhuǎn)化為鄰苯二甲酸,但不能利用鄰苯二甲酸進行生長[3]。同時,在環(huán)境適應(yīng)性上菌株的表現(xiàn)也具有較大差異,但總體而言,已報道的菌株對環(huán)境的適應(yīng)性均相對良好。但依然有較多問題亟待解決,包括:已報道菌株在實際修復(fù)中的應(yīng)用報道相對較少;惡劣(高鹽、極端pH、極端溫度、多種污染物同時存在等)條件下降解情況報道較少;低濃度情況下的降解(較多研究關(guān)注高濃度耐受)等等。

        2鄰苯二甲酸酯的微生物代謝途徑

        對于物質(zhì)代謝途徑的提出,主要依賴于代謝中間產(chǎn)物的檢測,同時,代謝途徑受物質(zhì)自身理化性質(zhì)的影響。就鄰苯二甲酸酯的一般代謝途徑而言,主要可以分為兩個步驟,即2個酯鍵的水解,鄰苯二甲酸的利用,同時也可能涉及具有較長的側(cè)鏈基團的氧化縮短。就鄰苯二甲酸酯2個酯鍵的水解而言,在有氧和厭氧菌株中并無明顯差異,而鄰苯二甲酸的代謝則在有氧和厭氧菌株中存在顯著差異。在有氧的情況下,鄰苯二甲酸首先被轉(zhuǎn)化為原兒茶酸,接著原兒茶酸在雙加氧酶的作用下被開環(huán),進一步利用;鄰苯二甲酸在厭氧條件下轉(zhuǎn)化的過程報道相對較少,目前已知鄰苯二甲酸可以被轉(zhuǎn)化為苯甲酸,苯甲酸進一步被轉(zhuǎn)化為己二酸。

        作為酯鍵水解后的重要代謝中間產(chǎn)物,鄰苯二甲酸有的時候不能被微生物所利用,進而導(dǎo)致微生物的生長受到限制,但鄰苯二甲酸相對于鄰苯二甲酸酯的毒性大大降低,從而達到了脫毒的目的;可以通過2種或者2種以上微生物的共同作用,實現(xiàn)對鄰苯二甲酸酯的徹底降解,即一種特定微生物將鄰苯二甲酸酯的酯鍵水解,另一種微生物將鄰苯二甲酸轉(zhuǎn)化利用同時為前者提供能源物質(zhì),如Gordonia sp. JDC-2和Arthrobacter sp. JDC-32可通過協(xié)同作用實現(xiàn)對鄰苯二甲酸二辛酯的徹底降解[3]。

        3鄰苯二甲酸酯降解相關(guān)酶與分子機制

        針對鄰苯二甲酸酯代謝的分子機制,同樣可以根據(jù)代謝途徑分為2個過程,即實現(xiàn)2個酯鍵水解的關(guān)鍵酯酶,代謝中間產(chǎn)物鄰苯二甲酸的利用。其中,鄰苯二甲酸的代謝相關(guān)基因已經(jīng)被大量報道,因此我們在這里不進行過多的討論。一般情況下,一種酯酶可作用于鄰苯二甲酸酯,將其中的一個酯鍵水解產(chǎn)生鄰苯二甲酸單酯,另一種酯酶在進一步作用于鄰苯二甲酸單酯生成鄰苯二甲酸。而已報道可水解鄰苯二甲酸酯中2個酯鍵的相關(guān)酶并不多(總計14個),其中有8個可作用于第1個酯鍵,5個可作用于第2個酯鍵,僅有1個酯酶可同時作用于2個酯鍵。Ren等對這些酯酶進行總結(jié),確定了所有的這些酯酶屬于酯酶8個家族中的4個家族,同時還包含一個未知家族[11]。

        4菌株的實際應(yīng)用

        分離獲得的污染物降解菌,通過相關(guān)分子機制研究闡明了物質(zhì)在環(huán)境中轉(zhuǎn)化的途徑,為環(huán)境污染的修復(fù)與工業(yè)廢水處理等提供了新的方法。生物修復(fù)主要指通過生物降解的途徑對環(huán)境污染物進行轉(zhuǎn)化從而達到將污染物從環(huán)境中去除或脫毒的方法。對于鄰苯二甲酸酯降解菌的實際應(yīng)用報道相對較少,且多是停留在實驗室階段的模擬修復(fù),如鄰苯二甲酸二(2-乙基己)酯降解菌Rhodococcus sp. WJ4就被應(yīng)用于人工合成的污染土壤修復(fù),且表現(xiàn)出較好的修復(fù)效果,同時土壤的水解酶活性也得到顯著提高[9]。同時,對Mycobacterium sp. YC-RL4的研究發(fā)現(xiàn),菌株在降解鄰苯二甲酸二(2-乙基己)酯的過程中,細菌自身的細胞表面親疏水性改變,從而實現(xiàn)對疏水性污染物更好的吸收[10]。

        5機遇與挑戰(zhàn)并在

        盡管已有較多的鄰苯二甲酸酯降解菌被分離報道,但是需要指出的是,鄰苯二甲酸酯在環(huán)境中轉(zhuǎn)化的分子機制認識尚不足,相關(guān)的酶報道依然較少;菌株在實際應(yīng)用中的報道依舊很少。因此,要通過不斷的分離獲得新菌株來豐富降解菌資源,要對已獲得的降解菌進行深入研究,闡明相關(guān)分子機制并探索菌株的實際應(yīng)用,從而實現(xiàn)理論研究與應(yīng)用研究的進一步深入并更好的服務(wù)社會發(fā)展與建設(shè)。

        參考文獻

        [1]

        Net S, Sempéré R, Delmont A, Paluselli A, Ouddane B. Occurrence, fate, behavior and ecotoxicological state of phthalates in different environmental matrices [J]. Environmental Science and Technology, 2015, 49(7): 4019-4035.

        [2] Sayyad G, Price GW, Sharifi M, Khosravi K. Fate and transport modeling of phthalate esters from biosolid amended soil under corn cultivation [J]. Journal of Hazardous Materials, 2017(323): 264-273.

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