汪光燾，李 昂，胡肇?zé)j

(1.同濟(jì)大學(xué)，上海 201804；2.國(guó)際歐亞科學(xué)院中國(guó)科學(xué)中心，北京 100107；3.中國(guó)科學(xué)院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所，中國(guó)科學(xué)院環(huán)境光學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，安徽 合肥 230031)

0 引言

機(jī)動(dòng)車是由內(nèi)燃機(jī)燃燒化石燃料(如汽油、柴油、天然氣等)提供動(dòng)力。在實(shí)際燃燒過(guò)程中由于燃燒不充分，機(jī)動(dòng)車尾氣中會(huì)排放出SO2，NOX，CO，PM10，PM2.5，BC，OC和VOCs等多種氣態(tài)和顆粒狀固態(tài)污染物。

機(jī)動(dòng)車污染物排放量一般采用模型估算法和排放因子法相結(jié)合的方式進(jìn)行估算。其中，道路移動(dòng)源的活動(dòng)水平數(shù)據(jù)主要來(lái)自機(jī)動(dòng)車數(shù)量和行駛里程兩方面；而機(jī)動(dòng)車的排放因子主要采用MOBILE， EMFAC，COPERT，CMEM，IVE和MOVES等模型進(jìn)行估算，排放量主要采用排放因子法進(jìn)行估算[1]。

隨著現(xiàn)代物理學(xué)和化學(xué)研究的進(jìn)步，各種大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)也取得長(zhǎng)足進(jìn)步。其中，以光譜法為基礎(chǔ)的光學(xué)和光譜學(xué)監(jiān)測(cè)技術(shù)作為新興的技術(shù)手段，以其無(wú)須預(yù)采樣、可大范圍多組分實(shí)時(shí)自動(dòng)監(jiān)測(cè)而成為環(huán)境污染監(jiān)測(cè)的理想工具。2006年，美國(guó)環(huán)境保護(hù)局(United States Environmental Protection Agency,US EPA)也在環(huán)境技術(shù)驗(yàn)證項(xiàng)目(Environmental Technology Verification Program,ETV)中發(fā)布了基于地基光學(xué)遙測(cè)方法非點(diǎn)源排放測(cè)量標(biāo)準(zhǔn)。車載差分吸收光譜 技 術(shù) (Differential Optical Absorption Spectroscopy,DOAS)作為一種被動(dòng)式光學(xué)遙測(cè)技術(shù)，由于具有快速實(shí)時(shí)、結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、多組分同時(shí)觀測(cè)等優(yōu)點(diǎn)，國(guó)際上已經(jīng)被大量的應(yīng)用在點(diǎn)源、面源的排放監(jiān)測(cè)上。采用這種方法，2008年文獻(xiàn)[2]獲取了北京市五環(huán)路的NO2排放通量；2009年文獻(xiàn)[3]獲取了墨西哥城的NO2和HCHO的排放通量；2011年文獻(xiàn)[4]獲取了新德里城NOX的排放通量，并與衛(wèi)星數(shù)據(jù)進(jìn)行了比對(duì)、校驗(yàn)；2012年文獻(xiàn)[5]獲取了Tijuana 地區(qū)NO2的排放通量。2014年文獻(xiàn)[6]采用車載DOAS 和車載SOF的方法連續(xù)5年獲取Houston 地區(qū)點(diǎn)源和面源的SO2，NO2及VOCs的排放情況。

在中國(guó)，中國(guó)科學(xué)院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所和復(fù)旦大學(xué)開(kāi)展過(guò)車載DOAS的相關(guān)工作[7-9]?，F(xiàn)有研究局限在單純繞行重點(diǎn)區(qū)域來(lái)獲取區(qū)域整體對(duì)外排放通量，并沒(méi)有系統(tǒng)地開(kāi)展獲取區(qū)域網(wǎng)格化排放通量的理論、方法及應(yīng)用研究。首先，車載DOAS系統(tǒng)大多采用天頂觀測(cè)的方式(即采用90°的觀測(cè)仰角)，只能獲取污染物參考光譜為零的相對(duì)垂直柱濃度，無(wú)法獲取絕對(duì)垂直柱濃度，更沒(méi)有結(jié)合大氣輻射傳輸模型考慮氣溶膠、云等影響；其次，未開(kāi)展區(qū)域高空間分辨率的網(wǎng)格化排放通量研究；最后，缺乏車載DOAS對(duì)點(diǎn)、面源排放的驗(yàn)證方法研究以及排放通量的性能指標(biāo)和影響因素研究，方法體系完整性不足。

與傳統(tǒng)的排放因子法不同，本研究以車載光學(xué)遙測(cè)平臺(tái)為基礎(chǔ)，建立高空間分辨率的網(wǎng)格化大氣污染源排放通量獲取方法，從實(shí)際觀測(cè)角度為污染源排放清單(以下簡(jiǎn)稱“源清單”)提供校驗(yàn)。采用車載DOAS 遙測(cè)技術(shù)開(kāi)展污染源排放的理論及方法研究，重點(diǎn)研究基于車載光學(xué)遙測(cè)技術(shù)的污染物垂直柱濃度獲取方法、結(jié)合多源遙測(cè)數(shù)據(jù)插值的柱濃度分布區(qū)域分布重構(gòu)方法、污染源網(wǎng)格化排放通量獲取方法，并開(kāi)展排放通量測(cè)量的影響因素以及典型區(qū)域污染氣體排放特征研究。

該結(jié)果將為高時(shí)空分辨率源清單(點(diǎn)、面源以及無(wú)組織源等)提供一種基于車載光學(xué)遙測(cè)技術(shù)的獲取和校驗(yàn)方法，有效彌補(bǔ)目前在源清單獲取手段上的不足，這不僅有助于認(rèn)識(shí)污染源排放現(xiàn)狀，也為污染物來(lái)源解析以及空氣質(zhì)量預(yù)警預(yù)報(bào)模型提供基礎(chǔ)科學(xué)數(shù)據(jù)。該方法將是基于車載光學(xué)遙測(cè)技術(shù)的道路移動(dòng)源NOX排放定量表征方法研究的基礎(chǔ)。為了便于與所提研究方法的對(duì)比，本文首先介紹傳統(tǒng)的排放因子法。

1 基于排放因子的機(jī)動(dòng)車排放量化表征方法

1.1 污染物排放量化表征方法概述

源清單的定量表征方法主要包括四種：1)物料衡算法，是基于物質(zhì)質(zhì)量守恒定理的分析方法；2)排放因子法，是基于活動(dòng)水平的自下而上的計(jì)算方法；3)實(shí)際測(cè)量法，通過(guò)排放監(jiān)測(cè)設(shè)備測(cè)量排放源的排放特征；4)模型估算法，是基于統(tǒng)計(jì)回歸的排放估算模型來(lái)估計(jì)污染物排放特征。一套完整的源清單的建立通常是一種或幾種方法組合使用。在實(shí)際源清單編制工作中，排放因子法及模型估算法的應(yīng)用較為廣泛。

1.2 機(jī)動(dòng)車污染物排放估計(jì)方法

機(jī)動(dòng)車污染物排放特征受到內(nèi)燃機(jī)、尾氣控制技術(shù)、燃料類型等因素的影響。機(jī)動(dòng)車排放量化研究過(guò)程一直遵從ASIF 方法，一種自下而上的計(jì)算方法，其中A指交通活動(dòng)水平(Activity)，S指車隊(duì)組成結(jié)構(gòu)(Structure)，I 指能源強(qiáng)度(Intensity)，F(xiàn) 指燃料種類(Fuels)。其計(jì)算公式為，式中：(EQij)m為使用第i種能源的第j類車輛排放第m種污染物(或能耗)的日排放量/(g·d-1)；(EQFij)m為使用第i種能源的第j類車輛排放第m種污染物(或能耗)的單位里程排放量/(g·km-1)，即排放因子；Vij為使用第i種能源的第j類車輛的保有量/輛；Mij為使用第i種能源的第j類車輛日均行駛里程/km；EQm為排放第m種污染物的汽車日尾氣排放總量/(g·d-1)。

估計(jì)機(jī)動(dòng)車污染物排放總量的數(shù)據(jù)需求包括：機(jī)動(dòng)車類型結(jié)構(gòu)、機(jī)動(dòng)車保有量、日均行駛里程及相應(yīng)的機(jī)動(dòng)車污染物排放因子。顯然，機(jī)動(dòng)車污染物排放因子的準(zhǔn)確性決定了機(jī)動(dòng)車污染物排放總量估計(jì)的準(zhǔn)確性。

1.3 機(jī)動(dòng)車交通活動(dòng)水平數(shù)據(jù)來(lái)源與收集

表征機(jī)動(dòng)車交通活動(dòng)水平的數(shù)據(jù)主要包括不同類型的機(jī)動(dòng)車保有量及車輛日均或年均行駛里程。其中，機(jī)動(dòng)車保有量包括本地登記注冊(cè)的機(jī)動(dòng)車及外地駛?cè)氲臋C(jī)動(dòng)車數(shù)量?jī)刹糠?。由于不同類型機(jī)動(dòng)車的數(shù)量、運(yùn)營(yíng)比例、行駛里程及污染物排放因子等各種參數(shù)均有所不同，機(jī)動(dòng)車污染物排放特征亦存在差異。因此，在機(jī)動(dòng)車排放總量估算過(guò)程中需要對(duì)不同車輛類型的不同污染物進(jìn)行分類計(jì)算。

機(jī)動(dòng)車污染物排放總量估算過(guò)程中所需的交通活動(dòng)水平數(shù)據(jù)包括：機(jī)動(dòng)車車型、分車型的保有量；分車型的機(jī)動(dòng)車日均或年均行駛里程；機(jī)動(dòng)車燃料類型、應(yīng)用比例、燃料成分、含硫率、排放標(biāo)準(zhǔn)；機(jī)動(dòng)車日均工作時(shí)間、平均行駛速度；機(jī)動(dòng)車全社會(huì)客運(yùn)量和貨運(yùn)量?？赡艿墨@取途徑包括：車管所機(jī)動(dòng)車登記信息數(shù)據(jù)庫(kù)；交通局統(tǒng)計(jì)資料；機(jī)動(dòng)車行業(yè)協(xié)會(huì)；各省市統(tǒng)計(jì)年鑒；污染源普查數(shù)據(jù)；相關(guān)法律法規(guī)；實(shí)地調(diào)研。

2 機(jī)動(dòng)車污染物排放因子估計(jì)模型

機(jī)動(dòng)車污染物排放因子通過(guò)道路實(shí)測(cè)法或采用基于數(shù)理統(tǒng)計(jì)的模型估算得到。道路實(shí)測(cè)法主要有兩種方式：1)車載實(shí)驗(yàn)，指在實(shí)際行駛的車輛上安裝實(shí)時(shí)污染物排放收集監(jiān)控系統(tǒng)，稱之為“便攜式車載排放測(cè)試系統(tǒng)”，從而獲得單車在不同工況下的污染物排放因子；2)隧道實(shí)驗(yàn)，是利用隧道原理的間接監(jiān)測(cè)方法，逐個(gè)單位時(shí)間測(cè)量機(jī)動(dòng)車的排放速度、成分等，獲得機(jī)動(dòng)車車流平均排放因子。顯然，車載排放測(cè)試結(jié)果能較真實(shí)地反映機(jī)動(dòng)車的實(shí)際排放特征。但這兩種實(shí)測(cè)方式均存在多種影響因素，受被測(cè)車輛代表性的影響較大，并且需要大量的人力物力，要求實(shí)際測(cè)試時(shí)持續(xù)較長(zhǎng)的時(shí)間。在應(yīng)用層面，如果要建立機(jī)動(dòng)車污染物排放清單，則道路實(shí)測(cè)法的可操作性和全面性不如模型估算法。因此，在中國(guó)較為缺乏機(jī)動(dòng)車污染物排放基礎(chǔ)數(shù)據(jù)的情況下，機(jī)動(dòng)車排放因子的主要來(lái)源是采用各種國(guó)際認(rèn)可的、發(fā)展成熟的機(jī)動(dòng)車污染物排放計(jì)算模型進(jìn)行估算。

美國(guó)和歐洲開(kāi)發(fā)的機(jī)動(dòng)車排放模型最具代表性，其原理是根據(jù)大量的實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)，建立機(jī)動(dòng)車基本排放速率(basic emission rates)，使用者根據(jù)研究區(qū)域的實(shí)際情況和機(jī)動(dòng)車的技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)設(shè)置具體的參數(shù)，修正計(jì)算得出符合研究區(qū)域特征的本地化污染物排放因子。下面對(duì)機(jī)動(dòng)車排放因子模型進(jìn)行簡(jiǎn)要介紹。

2.1 MOBILE模型

MOBILE模型是以平均車速為污染表征參數(shù)的數(shù)學(xué)關(guān)系模型，誕生于1978年，經(jīng)過(guò)幾十年的發(fā)展，已被廣泛應(yīng)用于宏觀尺度以及中觀尺度機(jī)動(dòng)車污染物平均排放因子的計(jì)算中。MOBILE模型是建立在聯(lián)邦測(cè)試程序(Federal Test Procedure,FTP)的大量臺(tái)架測(cè)試結(jié)果上，對(duì)不同車型各種水平的測(cè)試結(jié)果進(jìn)行統(tǒng)計(jì)回歸分析，綜合考慮了溫度、速度、駕駛行為、燃料品質(zhì)、行駛里程等因素的影響，得出不同車型的平均基本排放速率，形成MOBILE模型的核心數(shù)據(jù)。使用者再利用本地?cái)?shù)據(jù)的輸入，對(duì)平均基本排放速率進(jìn)行修正，從而得到適合區(qū)域的平均基本排放速率。

MOBILE6.2模型包含8大模塊，共27類模型參數(shù)，如活動(dòng)水平、車隊(duì)特征控制計(jì)劃、燃料特性和外部環(huán)境等，均在參數(shù)輸入的范圍內(nèi)。同時(shí)MOBILE6.2模型按照車重、燃料類型等將機(jī)動(dòng)車劃分為28 類，使用者需要根據(jù)估算區(qū)域的機(jī)動(dòng)車類型結(jié)構(gòu)對(duì)相關(guān)的活動(dòng)數(shù)據(jù)進(jìn)行整理轉(zhuǎn)化。道路類型劃分為高速公路、干路、支路、高速公路匝道4 類；排放分為尾氣管排放、蒸發(fā)排放和磨損微粒物排放等幾類。

雖然，MOBILE模型僅使用平均車速為特征參數(shù)，無(wú)法體現(xiàn)行駛工況對(duì)機(jī)動(dòng)車排放的影響，但其應(yīng)用性強(qiáng)，對(duì)機(jī)動(dòng)車活動(dòng)數(shù)據(jù)要求不高，適用于機(jī)動(dòng)車數(shù)據(jù)系統(tǒng)尚不完善的地區(qū)，中國(guó)研究者也對(duì)MOBILE模型進(jìn)行了廣泛的本地化處理。

2.2 EMFAC模型

與美國(guó)其他州不同，加利福尼亞州采用不同的大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)，因此，加州空氣資源委員會(huì)(California Air Resources Board,CARB)對(duì)應(yīng)地根據(jù)其自身情況開(kāi)發(fā)了EMFAC(Emission Factors)模型。EMFAC模型屬于經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ?，原理與MOBILE模型類似，也是對(duì)基本排放因子進(jìn)行車速、溫度、行駛里程、駕駛行為等方面的修正。區(qū)別于MOBILE模型采用的FTP工況，EMFAC模型采用加州標(biāo)準(zhǔn)工況(California Unified Cycle)，即LA92，每年從車輛登記數(shù)據(jù)庫(kù)中隨機(jī)抽取部分車輛進(jìn)行工況測(cè)試，進(jìn)而不斷更新改進(jìn)其數(shù)據(jù)庫(kù)，對(duì)模型進(jìn)行完善。

根據(jù)機(jī)動(dòng)車的重量、燃料技術(shù)等特性，EMFAC模型將機(jī)動(dòng)車劃分為13 類，包括客車、貨車、公共汽車、摩托車、校車等，估算時(shí)間可以從1965—2020年中選擇任一年或者是任一時(shí)間段。

關(guān)于EMFAC模型的應(yīng)用，香港環(huán)保署對(duì)其進(jìn)行了本地化處理，修正為模型EMFAC-HK。模型改進(jìn)主要體現(xiàn)在車型、排放標(biāo)準(zhǔn)、排放控制計(jì)劃等方面，將香港關(guān)于機(jī)動(dòng)車的控制計(jì)劃反映在模型中，并不斷對(duì)模型進(jìn)行更新，以體現(xiàn)控制水平的變化。

2.3 COPERT模型

COPERT模型(Computer Programme to Calculate Emissions from Transport)由歐洲環(huán)境署(European Environment Agency)資助開(kāi)發(fā)，在歐洲應(yīng)用廣泛。其原理同樣與MOBILE模型類似，基于大量可靠的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，以平均車速為排放特征參數(shù)，可以計(jì)算單車或者車隊(duì)一年的污染物排放量。但與MOBILE模型不同的是，COPERT模型以燃料銷售為基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，更適合使用不同尾氣排放控制標(biāo)準(zhǔn)和很少交通數(shù)據(jù)的區(qū)域，且COPERT模型采用的是歐洲ECE 模擬工況。具體參數(shù)內(nèi)容如下：1)活動(dòng)水平數(shù)據(jù)，包括分車型保有量、分車型的年行駛里程、分車型分道路類型的平均速度；2)車隊(duì)特征，車齡登記分布；3)燃油特性，包括消耗量、含硫量、蒸汽壓和HC 比；4)氣候參數(shù)，包括月最低和最高氣溫。

COPERT模型將機(jī)動(dòng)車劃分為小客車、輕型貨車、重型貨車、公共汽車或長(zhǎng)途汽車和摩托車5 大類，再結(jié)合車重、燃料類型、發(fā)動(dòng)機(jī)排量和排放控制標(biāo)準(zhǔn)等影響因素將其劃分為具體的車型；道路類型則包括城區(qū)道路、郊區(qū)道路和高速公路；定義污染物排放來(lái)自于熱穩(wěn)定運(yùn)行排放、冷啟動(dòng)排放和燃料蒸發(fā)排放。

2.4 IVE模型

MOBILE模型和COPERT模型都是根據(jù)美國(guó)以及歐洲等發(fā)達(dá)國(guó)家當(dāng)?shù)氐臄?shù)據(jù)建立的。鑒于中國(guó)仍是發(fā)展中國(guó)家，機(jī)動(dòng)車類型結(jié)構(gòu)以及車隊(duì)的行駛特征與發(fā)達(dá)國(guó)家有較大差距，應(yīng)用以上模型可能會(huì)對(duì)源清單造成較大的不確定性。IVE模型(International Vehicle Emission Model)是由美國(guó)加州大學(xué)河濱分校環(huán)境研究與技術(shù)中心(University of California,Riverside,College of Engineering-Center for Environmental Research and Technology,UCR CE-CERT)、全球可持續(xù)體系研究組織(Global Sustainable Systems Research，GSSR)等，在EPA國(guó)際事務(wù)處的資助下共同開(kāi)發(fā)的針對(duì)發(fā)展中國(guó)家的機(jī)動(dòng)車污染物排放估計(jì)模型。其原理同樣是對(duì)基礎(chǔ)排放因子進(jìn)行修正，針對(duì)以往模型以車隊(duì)的平均速度作為替代因子的設(shè)置，IVE模型引入了VSP(Vehicle Specific Power)和ES(Engine Stress)兩個(gè)參數(shù)以表征車輛的行駛工況特征，并根據(jù)上述兩個(gè)指標(biāo)將發(fā)動(dòng)機(jī)工作狀態(tài)劃分為60個(gè)VSP區(qū)間。根據(jù)各區(qū)間與排放之間的對(duì)應(yīng)關(guān)系以及分配比例，計(jì)算得到機(jī)動(dòng)車在不同行駛工況下的排放因子。

應(yīng)用IVE模型所需的數(shù)據(jù)以及信息包括當(dāng)?shù)爻鞘行畔ⅰ④囮?duì)技術(shù)組成信息和基準(zhǔn)因子修正信息等。另外，IVE模型需要輸入研究對(duì)象的道路平均坡度、海拔、溫度、濕度、I/M制度、空調(diào)開(kāi)啟比例、燃油品質(zhì)(包括含鉛率、含硫率、甲苯含量等)、車隊(duì)行駛特征(包括行駛距離、啟動(dòng)次數(shù)、VSP 區(qū)間分布、熱浸時(shí)間分布、平均速度)等信息。

對(duì)于車隊(duì)的組成信息，IVE模型根據(jù)機(jī)動(dòng)車的車型、燃油類型、車重、發(fā)動(dòng)機(jī)技術(shù)、污染控制措施、累計(jì)行駛里程等因素，詳細(xì)劃分了機(jī)動(dòng)車技術(shù)類型，用戶需要根據(jù)本地機(jī)動(dòng)車分類以及獲得的活動(dòng)數(shù)據(jù)，選擇描述恰當(dāng)?shù)募夹g(shù)類型，計(jì)算該類型機(jī)動(dòng)車所占比例，填寫輸入表格導(dǎo)入。同時(shí)，也可自定義某些技術(shù)類型，以更好地適應(yīng)本地機(jī)動(dòng)車類型結(jié)構(gòu)。

2.5 MOVES模型

MOVES模型(Motor Vehicle Emission Simulator)以MOBILE 和NONROAD模型為基礎(chǔ)，積累了大量的車載排放測(cè)試及臺(tái)架測(cè)試數(shù)據(jù)。其默認(rèn)的數(shù)據(jù)庫(kù)涵蓋美國(guó)的機(jī)動(dòng)車排放信息，包括來(lái)自眾多機(jī)構(gòu)的數(shù)據(jù)，如美國(guó)國(guó)家環(huán)境保護(hù)局(U.S.Environmental Protection Agency)的研究、其他州及地方研究機(jī)構(gòu)的研究、車輛普查信息和相關(guān)的旅游數(shù)據(jù)等。MOVES模型采用開(kāi)放的數(shù)據(jù)庫(kù)管理系統(tǒng)，方便使用者輸入本地化數(shù)據(jù)，可適用于不同地區(qū)，模型移植性高。與其他單一的模型不同，MOVES模型能同時(shí)滿足宏觀、中觀、微觀不同層次對(duì)機(jī)動(dòng)車污染物排放的綜合分析，但不同的層次需要輸入的數(shù)據(jù)不同。MOVES模型比IVE模型考慮得更全面，不僅保留了VSP參數(shù)，同時(shí)將其與速度特征結(jié)合起來(lái)，反映車輛的行駛工況特征。根據(jù)EPA所做的大量與MOBILE模型模擬結(jié)果的對(duì)比試驗(yàn)顯示，MOVES模型更好地反映了機(jī)動(dòng)車的行駛特征，提高了計(jì)算精度。MOVES模型主要由四部分組成，包括總活動(dòng)數(shù)據(jù)生成塊、運(yùn)行工況分布生成塊、排放源bin 分布生成塊、氣象和燃料信息生成塊。

MOVES模型的主要輸入?yún)?shù)包括速度分布、車齡、燃料類型、道路類型等。在操作控制版選項(xiàng)中，需要進(jìn)行以下11個(gè)子類別的數(shù)據(jù)選擇：運(yùn)行描述、規(guī)模(宏觀、中觀、微觀)、時(shí)間跨度(年、月、日、小時(shí)、分鐘)、地理區(qū)域(國(guó)家、縣、路段)、車型或發(fā)動(dòng)機(jī)類型(摩托車、小型客車、長(zhǎng)途汽車等)、道路類型(城市封閉和非封閉道路、鄉(xiāng)村封閉和非封閉道路)、污染物種類和過(guò)程、數(shù)據(jù)輸入管理集、政策、數(shù)據(jù)輸出和高級(jí)選項(xiàng)。對(duì)于本地用戶建立的自定義數(shù)據(jù)庫(kù)，MOVES模型會(huì)在運(yùn)行的時(shí)候自行選取對(duì)應(yīng)的輸入信息。

2.6 小結(jié)

上述5 個(gè)模型的對(duì)比分析如表1 所示。MOVES模型由于其開(kāi)放的數(shù)據(jù)庫(kù)及靈活的機(jī)動(dòng)車污染物排放估計(jì)方法，具有最好的模型移植性，其中模型本地化修正是模型移植的重點(diǎn)及難點(diǎn)。

3 基于車載光學(xué)遙測(cè)耦合三維風(fēng)場(chǎng)的面污染源NOX排放定量表征方法

3.1 研究背景

中國(guó)大氣環(huán)境污染呈現(xiàn)區(qū)域性、復(fù)合型污染特征，京津冀地區(qū)作為經(jīng)濟(jì)發(fā)展最活躍的地區(qū)之一，大氣污染問(wèn)題尤為突出。要了解造成大氣污染的前因后果并有效控制，需要對(duì)各類污染源的排放進(jìn)行實(shí)時(shí)有效監(jiān)測(cè)，從而建立大氣主要污染物的區(qū)域面源排放清單[10-11]。目前區(qū)域面源的獲取主要依靠污染源調(diào)查統(tǒng)計(jì)[12]、衛(wèi)星數(shù)據(jù)[13-14]、模型計(jì)算[15-16]等方法，但存在時(shí)間滯后、分辨率低等問(wèn)題，使得區(qū)域面源排放清單的獲取難題一直未得到有效解決。

本研究構(gòu)建了面向區(qū)域面源排放監(jiān)測(cè)的車載光學(xué)遙測(cè)系統(tǒng)，耦合污染物垂直柱濃度監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)與三維精細(xì)化風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)，建立了網(wǎng)格化面源污染排放通量評(píng)估方法，形成了經(jīng)過(guò)專家鑒定的《車載光學(xué)遙測(cè)系統(tǒng)(DOAS)監(jiān)測(cè)區(qū)域污染面源技術(shù)導(dǎo)則》(以下簡(jiǎn)稱《技術(shù)導(dǎo)則》)，為定量獲取面源、無(wú)組織源的排放，以及實(shí)時(shí)更新源清單提供了一種快速有效的光學(xué)遙測(cè)方法。

表1 機(jī)動(dòng)車污染物排放模型對(duì)比分析Tab.1 Comparative analysis of vehicle emission models

根據(jù)《技術(shù)導(dǎo)則》制定的技術(shù)方法及觀測(cè)要求，完成了對(duì)北京市內(nèi)不同功能區(qū)及京津冀不同方向通道6 個(gè)季節(jié)42 天的車載DOAS走航觀測(cè)，以及三維風(fēng)場(chǎng)數(shù)值模擬與訂正。通過(guò)觀測(cè)獲取的各區(qū)域主要污染物(SO2，NO2，HCHO)的柱濃度分布，耦合各區(qū)域三維風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)，計(jì)算區(qū)域面源污染排放通量；從時(shí)間變化、空間分布上細(xì)致分析了各區(qū)域污染分布特征，并與國(guó)內(nèi)外相關(guān)結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比分析。

本研究提供了一種快速有效的具有國(guó)有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)監(jiān)測(cè)設(shè)備的高精準(zhǔn)光學(xué)遙測(cè)方法，并通過(guò)專家鑒定。目前上述一整套的儀器設(shè)備、方法、流程已經(jīng)建立，并完成北京及京津冀典型區(qū)域觀測(cè)和污染特征分析，未來(lái)將進(jìn)行數(shù)據(jù)深度挖掘，細(xì)化特征分析；同時(shí)，進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)成果轉(zhuǎn)化，完善觀測(cè)設(shè)備，增加顆粒物監(jiān)測(cè)能力，集成現(xiàn)場(chǎng)三維風(fēng)場(chǎng)模塊等。這一方法有效彌補(bǔ)了在準(zhǔn)確、高時(shí)空分辨率污染源監(jiān)測(cè)方法上的缺陷；發(fā)現(xiàn)城市環(huán)境存在的問(wèn)題，為更精準(zhǔn)的城市污染防治提出科學(xué)決策依據(jù)。

3.2 車載被動(dòng)光學(xué)遙測(cè)技術(shù)原理

圖1 車載被動(dòng)光學(xué)遙測(cè)技術(shù)原理Fig.1 Principle of mobile passive optical telemetry

車載DOAS系統(tǒng)在汽車移動(dòng)過(guò)程中，采集太陽(yáng)散射光，并基于被動(dòng)DOAS原理，測(cè)量路徑上每條光譜的污染氣體(SO2，NO2等)斜柱濃度SCD。在光譜的反演過(guò)程中，首先在測(cè)量路徑上任意選擇一條測(cè)量譜作為參考譜，反演得出整個(gè)測(cè)量路徑上氣體柱濃度的分布趨勢(shì)，再根據(jù)氣體分布趨勢(shì)找出最小值，該最小值所對(duì)應(yīng)的測(cè)量譜被認(rèn)為是此次測(cè)量的此種污染氣體的夫瑯禾費(fèi)參考譜。再利用此夫瑯禾費(fèi)參考譜重新反演該測(cè)量路徑上的所有采集光譜即可得到測(cè)量路徑上污染氣體的柱濃度，過(guò)程如圖1所示。

由上述分析可知，由此反演得到的是差分斜柱濃度DSCD，為了得到污染氣體的垂點(diǎn)柱濃度VCD，需要進(jìn)行轉(zhuǎn)化。但在車載DOAS 觀測(cè)中，近似認(rèn)為DSCD 為對(duì)流層VCD。這主要有以下幾點(diǎn)考慮：1)車載DOAS測(cè)量時(shí)間都是在正午附近，太陽(yáng)天頂角較小，平流層的貢獻(xiàn)最小；2)觀測(cè)仰角α為90°，按照大氣質(zhì)量因子的幾何近似計(jì)算方法得出AMFtrop≈1；3)所選擇的夫瑯禾費(fèi)參考譜中污染氣體的濃度含量相比測(cè)量譜中污染氣體的較高濃度可忽略，認(rèn)為此條參考譜是“干凈”的。綜合以上幾點(diǎn)考慮，認(rèn)為車載DOAS測(cè)量得到的就是污染氣體的垂直柱濃度VCD。但這種近似VCD 在無(wú)云、低氣溶膠狀況下，且測(cè)量路徑上污染物濃度有明顯的高低區(qū)分或測(cè)量大的污染源時(shí)很容易滿足，而對(duì)于其他情況這種近似就會(huì)帶來(lái)較大的誤差，需要進(jìn)行修正。

通過(guò)以上分析獲得了測(cè)量路徑上污染氣體的VCD 后，再根據(jù)GPS 系統(tǒng)獲取的地理信息，將兩者進(jìn)行疊加即可獲取污染氣體的柱濃度分布信息，這種空間分布信息能夠準(zhǔn)確、直觀地定位城市污染狀況。以北京市環(huán)路的某次觀測(cè)為例，利用車載DOAS系統(tǒng)對(duì)區(qū)域內(nèi)開(kāi)展網(wǎng)格化觀測(cè)，實(shí)現(xiàn)了觀測(cè)路徑上NO2柱濃度的快速測(cè)量(見(jiàn)圖2)。

在無(wú)明顯工業(yè)污染源區(qū)域且易出現(xiàn)交通擁堵的路段，將柱濃度分布數(shù)據(jù)同觀測(cè)時(shí)的行車速度結(jié)合，發(fā)現(xiàn)交通擁堵對(duì)污染氣體柱濃度高低影響巨大。以北京市北五環(huán)路為例(見(jiàn)圖3)，在五環(huán)路擁堵路段，NO2柱濃度明顯升高；整體行駛暢通時(shí)，NO2柱濃度無(wú)明顯升高。車載光學(xué)遙測(cè)技術(shù)可以實(shí)現(xiàn)道路移動(dòng)源氮氧化物柱濃度變化的快速捕捉。

3.3 基于車載被動(dòng)光學(xué)遙測(cè)技術(shù)的污染氣體通量獲取原理

一般而言，用描述守恒量傳輸?shù)倪B續(xù)偏微分方程表示任意有限區(qū)域內(nèi)的能量守恒。在各自適應(yīng)條件下，這些量(包括質(zhì)量、能量、動(dòng)量、電荷等)都是守恒的，其傳輸行為均可以用連續(xù)性方程來(lái)描述，即

式中：φ為物質(zhì)對(duì)體積的微分比例，即物質(zhì)的密度/(kg·m-3)，本文指痕量氣體的濃度；f為通量/(kg·s-1)，即φ的矢量函數(shù)，指每單位時(shí)間單位面積的痕量氣體流量；t為時(shí)間/s；σ為φ單位體積單位時(shí)間的生成量/kg(去除量)，當(dāng)σ＞0 時(shí)，稱σ為源，反之則稱為匯。，式中：q為物質(zhì)的量/mol；V為體積/m3；

式(1)表示的連續(xù)性方程主要涉及三方面要素：守恒量的源、通量散度和守恒量的時(shí)間變化率。如果對(duì)式(1)中的體積變量積分，則有

假設(shè)在繞行區(qū)域內(nèi)氣體分子為常數(shù)，并且在測(cè)量的過(guò)程中并沒(méi)有改變，那么可以被忽略，則有

式中：VCD為污染物垂直柱濃度；為繞行區(qū)域的平均風(fēng)場(chǎng)。沿移動(dòng)路線進(jìn)行積分，即可獲得區(qū)域內(nèi)污染物的排放通量(見(jiàn)圖4)。車載DOAS測(cè)量時(shí)，由于行駛路徑上單個(gè)光譜的積分時(shí)間有限，可以將式(4)的連續(xù)積分轉(zhuǎn)換為離散的求和，即式中：△si為連續(xù)兩條測(cè)量光譜之間的距離差，可通過(guò)由GPS獲取的車速與測(cè)量時(shí)間的乘積得到；β為汽車行駛方向與風(fēng)向之間的夾角。

3.4 精細(xì)化三維風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)模擬

風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)是計(jì)算污染物排放通量的關(guān)鍵信息，其數(shù)據(jù)質(zhì)量直接影響排放通量計(jì)算結(jié)果的可信度。在以往的計(jì)算中通常采用臨近地面氣象觀測(cè)站的風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)，即一個(gè)點(diǎn)的風(fēng)向風(fēng)速代表了整個(gè)監(jiān)測(cè)區(qū)域的風(fēng)場(chǎng)特征；風(fēng)場(chǎng)信息的不準(zhǔn)確直接影響污染通量的計(jì)算精度。因此，本次研究中確立了利用氣象數(shù)值模擬、氣象站點(diǎn)觀測(cè)和雷達(dá)測(cè)風(fēng)數(shù)據(jù)集合方法，獲取監(jiān)測(cè)區(qū)域優(yōu)化的三維網(wǎng)格化風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)：采用多模式嵌套方法對(duì)監(jiān)測(cè)區(qū)域進(jìn)行風(fēng)場(chǎng)數(shù)值模擬，同時(shí)滾動(dòng)同化氣象站點(diǎn)觀測(cè)和探空數(shù)據(jù)來(lái)不斷調(diào)整風(fēng)場(chǎng)模擬過(guò)程；采用風(fēng)廓線雷達(dá)和激光雷達(dá)，在污染監(jiān)測(cè)同時(shí)對(duì)區(qū)域內(nèi)風(fēng)場(chǎng)進(jìn)行實(shí)時(shí)觀測(cè)，利用風(fēng)場(chǎng)實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)模擬結(jié)果進(jìn)行訂正；最終形成區(qū)域網(wǎng)格化、不同高度、逐小時(shí)、200～1 000 m 分辨率的優(yōu)化三維網(wǎng)格化風(fēng)場(chǎng)；使風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)水平達(dá)到分區(qū)、垂直達(dá)到分層。

圖2 北京市環(huán)路觀測(cè)路線及柱濃度分布Fig.2 Observation route on different ring expressways and distribution of pollution column concentration in Beijing

圖3 北五環(huán)路車輛行駛速度與NO2柱濃度對(duì)比Fig.3 Operating speed vs.NO2 column concentration along North Fifth Ring expressway

氣象數(shù)據(jù)改進(jìn)方案如圖5 所示。區(qū)域風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)按照城市尺度和小區(qū)尺度進(jìn)行監(jiān)測(cè)。

1）城市尺度監(jiān)測(cè)區(qū)域模擬。其數(shù)值模式為中尺度氣象數(shù)值模式(WRF)。①氣象初始場(chǎng)來(lái)自NCEP FNL 數(shù)據(jù)(美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心提供的1o×1o全球再分析數(shù)據(jù))；②模擬過(guò)程：調(diào)試適用監(jiān)測(cè)區(qū)域的參數(shù)化方案，滾動(dòng)同化地面氣象觀測(cè)和探空數(shù)據(jù)，進(jìn)行3～4重嵌套，其中最內(nèi)層嵌套模擬區(qū)域范圍應(yīng)涵蓋整個(gè)監(jiān)測(cè)區(qū)域；③模擬結(jié)果是監(jiān)測(cè)區(qū)內(nèi)水平分辨率為1 km的三維網(wǎng)格化風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)。

圖4 污染煙羽掃描剖面與通量計(jì)算原理Fig.4 Contaminated plume scanning profile and flux calculation principle

2）小區(qū)尺度監(jiān)測(cè)區(qū)域模擬。其數(shù)值模式為小尺度氣象數(shù)值模式(CALMET)。①氣象初始場(chǎng)來(lái)自WRF 風(fēng)場(chǎng)模擬結(jié)果；②模擬過(guò)程：輸入監(jiān)測(cè)區(qū)域地形和下墊面資料，再利用計(jì)算流體力學(xué)模型和地面氣象站點(diǎn)逐小時(shí)觀測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)WRF 風(fēng)場(chǎng)結(jié)果進(jìn)行精細(xì)化調(diào)整；③模擬結(jié)果是監(jiān)測(cè)區(qū)域內(nèi)水平分辨率為200 m的三維網(wǎng)格化風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)。

3.5 污染氣體通量計(jì)算修正

基于車載光學(xué)遙測(cè)耦合三維風(fēng)場(chǎng)的面污染源NOX排放定量表征方法可以實(shí)現(xiàn)不同痕量氣體的排放通量的計(jì)算，但對(duì)于NOX的排放，由于車載被動(dòng)DOAS 系統(tǒng)只能測(cè)量NO2柱濃度，無(wú)法測(cè)量NO 柱濃度。為了獲得NOX的排放，需要對(duì)式(4)進(jìn)行一些修正。

1）壽命的修正。

如果在監(jiān)測(cè)區(qū)域具有恒定的風(fēng)向和風(fēng)速，就可以計(jì)算得到有限的大氣壽命的校正因子。壽命的校正因子式中：D為測(cè)量點(diǎn)到排放源的平均距離/m；W為測(cè)量時(shí)的平均風(fēng)速/(m·s-1)；T為NOX的壽命/s，其具體數(shù)值依賴于光化學(xué)反應(yīng)及觀測(cè)期間的氣象條件。

2）化學(xué)轉(zhuǎn)換因子。

快速的化學(xué)轉(zhuǎn)換可以改變排放物的比例，以NOX的排放為例，大多數(shù)的NO2最初是以NO 的形式排放出來(lái)。這些分子的比例依賴于O3的濃度和NO2的光解率[17]。排放物質(zhì)的大氣濃度會(huì)隨著過(guò)程而發(fā)生改變，這比從排放源到測(cè)量點(diǎn)的傳輸時(shí)間更快速。因此，通常所能測(cè)量的痕量氣體的濃度代表的僅僅是一部分排放的痕量氣體的量，這里的化學(xué)轉(zhuǎn)換因子

圖5 氣象數(shù)據(jù)改進(jìn)方案流程Fig.5 Meteorological data improvement program

應(yīng)用以上兩個(gè)校正因子之后，監(jiān)測(cè)區(qū)域的整個(gè)NOX排放為FNOX=RCLFNO2=RCL

3.6 基于車載光學(xué)遙測(cè)技術(shù)的道路移動(dòng)源NOX排放定量表征

將車載光學(xué)遙測(cè)技術(shù)耦合精細(xì)化三維風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)，通過(guò)將區(qū)域劃分為若干小區(qū)塊，可以實(shí)現(xiàn)觀測(cè)區(qū)域內(nèi)網(wǎng)格化NOX排放量的定量獲取。以北京市環(huán)路監(jiān)測(cè)結(jié)果為例，將獲取的網(wǎng)格化排放通量投影到環(huán)路內(nèi)各網(wǎng)格上時(shí)，實(shí)現(xiàn)了觀測(cè)路徑上高空間分辨率的NOX排放的定量表征。結(jié)果表明，走航道路上NOX排放高值主要出現(xiàn)在交通擁堵或交通樞紐位置；車流量大但通行順暢的路段，NOX排放無(wú)明顯升高(見(jiàn)圖6)。

基于車載光學(xué)遙測(cè)技術(shù)的道路移動(dòng)源NOX排放定量表征可以通過(guò)便捷的車載走航觀測(cè)，實(shí)時(shí)提供重點(diǎn)道路網(wǎng)上NOX的排放信息。該方法對(duì)于校驗(yàn)現(xiàn)有道路移動(dòng)源排放清單及實(shí)時(shí)評(píng)估交通排放具有重要意義。

3.7 北京市五環(huán)路內(nèi)快速路網(wǎng)道路移動(dòng)排放通量對(duì)比源NOX

建立道路移動(dòng)源的定量表征是一項(xiàng)系統(tǒng)性工作，需要大量的交通統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)與本地化的實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)提供道路移動(dòng)源的活動(dòng)水平與排放因子。國(guó)際上大多數(shù)業(yè)務(wù)化源清單大多服務(wù)于中尺度模型，其空間分辨率多為3 km×3 km。以清華大學(xué)等團(tuán)隊(duì)的研究工作為例，利用人口分布、土地利用率等信息分配點(diǎn)、面污染源空間信息(見(jiàn)圖7)，這種處理方式會(huì)使污染物排放的空間分布與實(shí)際的空間分布存在差異。受限于源清單單一的分配技術(shù)和低空間分辨率，大多數(shù)業(yè)務(wù)化運(yùn)行的源清單在五環(huán)路內(nèi)區(qū)域這一空間尺度上較為粗糙。

以上源清單可以在全球模式或中尺度模式中起到較好的模擬效果，但是對(duì)于更小空間尺度的模擬需求則無(wú)法滿足。為了實(shí)現(xiàn)對(duì)更小空間尺度的污染物濃度分布的精細(xì)化模擬，重點(diǎn)區(qū)域的高分辨率源清單是必要條件。

中國(guó)已有眾多課題組開(kāi)展了相關(guān)研究工作。例如針對(duì)北京市乃至京津冀區(qū)域，清華大學(xué)、北京工業(yè)大學(xué)(以下簡(jiǎn)稱“北工大”)等相關(guān)課題組已經(jīng)建立更高空間分辨率的源清單(見(jiàn)圖8)。將2015年9月7日外場(chǎng)實(shí)驗(yàn)獲取的基于車載被動(dòng)DOAS系統(tǒng)遙測(cè)數(shù)據(jù)建立的污染源排放數(shù)據(jù)同北工大建立的基于2015年統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)的空間分辨率為1 km×1 km的源清單在空間分辨率及排放強(qiáng)度上進(jìn)行對(duì)比驗(yàn)證，考慮源清單組分，重點(diǎn)選擇NOX作為對(duì)比驗(yàn)證的污染氣體。通過(guò)直觀對(duì)比，兩者較大多數(shù)業(yè)務(wù)化源清單在空間分辨率上有了明顯提高。同時(shí)，兩者在污染源高值的空間分布上存在部分位置的一致，如北京市五環(huán)路內(nèi)較為擁堵的北五環(huán)路、北四環(huán)路，包括連接的京藏高速一線、東三環(huán)路等位置上，NOX排放在空間分布及排放強(qiáng)度上均吻合較好。以上源清單均基于2015年數(shù)據(jù)。

從五環(huán)路的總排放量測(cè)算，圖8 中三者NOX排放量處在同一量級(jí)，且車載DOAS 的排放量落在了北工大源清單的誤差范圍內(nèi)。具體看來(lái)，車載DOAS獲取的NOX排放量較北工大源清單中NOX排放量高47.4%，較北京市交通委員會(huì)的業(yè)務(wù)化源清單中NOX排放量高84.4%。

圖6 五環(huán)路內(nèi)快速路網(wǎng)車載DOAS觀測(cè)路徑上NOX排放通量Fig.6 NOX emission flux on the mobile DOAS observation path within the Fifth Ring Expressway

為定量分析本研究與北工大源清單的差異，對(duì)原始的源清單做了進(jìn)一步處理，通過(guò)格點(diǎn)化處理將源清單分布在空間分辨率為9 km×9 km的等尺度經(jīng)緯網(wǎng)格內(nèi)。

圖7 北京市核心區(qū)域機(jī)動(dòng)車排放量空間分布Fig.7 Spatial distribution of motor vehicle emissions in the core area of Beijing

從分布上，兩者在東三環(huán)路及北四環(huán)路位置均存在NOX高排放源，而在其他位置高值點(diǎn)差異相對(duì)較大，五環(huán)路內(nèi)的快速路網(wǎng)中二者相關(guān)性如圖9a 所示，R2為0.44。車載DOAS獲取的污染物排放量基于單日的車載觀測(cè)數(shù)據(jù)，而北工大的排放量基于全年的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)，二者在數(shù)據(jù)來(lái)源上的差異是其相關(guān)性差的重要原因。此外，推測(cè)本研究由于車載路線覆蓋范圍不夠，導(dǎo)致其部分排放源“熱點(diǎn)”信息的缺失；北工大源清單基于交通量統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)，缺少車輛怠速等相關(guān)信息，而機(jī)動(dòng)車的污染氣體排放主要發(fā)生在怠速期間。以上問(wèn)題必然導(dǎo)致了兩種通過(guò)不同方式建立的源清單在部分污染源位置及其排放源強(qiáng)度上存在一定差異。

圖8 不同系統(tǒng)獲取的NOX排放量分布Fig.8 NOX emission distribution obtained by different systems

圖9 北京不同空間范圍內(nèi)NOX源清單相關(guān)性Fig.9 Correlation of NOX source list in different parts of Beijing資料來(lái)源：文獻(xiàn)[20]。

將對(duì)比區(qū)域縮小至[116.37～116.49，39.89～39.94]范圍內(nèi)，即包含了北四環(huán)路、東三環(huán)路等NOX排放量最高的幾個(gè)位置做相關(guān)性分析，結(jié)果如圖9b所示，R2為0.69。

4 結(jié)論

本研究為高時(shí)空分辨率源清單提供了一種快速有效的具有固有知識(shí)產(chǎn)權(quán)監(jiān)測(cè)設(shè)備的高精準(zhǔn)光學(xué)遙測(cè)方法，較傳統(tǒng)的排放因子法具有實(shí)時(shí)、動(dòng)態(tài)、高空間分辨率等特點(diǎn)，有效彌補(bǔ)目前在源清單獲取手段上的不足。這不僅有助于認(rèn)識(shí)污染源排放現(xiàn)狀，也為污染物來(lái)源解析以及空氣質(zhì)量預(yù)警預(yù)報(bào)模型提供基礎(chǔ)科學(xué)數(shù)據(jù)。該方法在交通排放監(jiān)測(cè)上的應(yīng)用目標(biāo)是實(shí)現(xiàn)基于車載光學(xué)遙測(cè)技術(shù)的道路移動(dòng)源NOX排放定量表征。

選擇北京市五環(huán)路內(nèi)快速路網(wǎng)開(kāi)展對(duì)比研究，對(duì)比車載DOAS和排放因子法兩種完全不同的技術(shù)路線獲取NOX污染源排放量的差異。從車載DOAS、清華大學(xué)、北工大、北京市交通委員會(huì)等相關(guān)研究團(tuán)隊(duì)獲取的NOX排放量來(lái)看，四者NOX排放量處在同一量級(jí)，且車載DOAS的排放量落在北工大源清單的誤差范圍內(nèi)。具體看來(lái)，車載DOAS獲取的NOX排放量較北工大源清單中NOX排放量高47.4%，較業(yè)務(wù)化源清單中NOX排放量高84.4%，與北京市交通委員會(huì)的源清單接近，相差3%。在空間分布上，將車載DOAS源清單同北工大源清單的對(duì)比區(qū)域設(shè)定在[116.37～116.49，39.89～39.94]范圍內(nèi)時(shí)，R2達(dá)0.69。

基于大量統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)與經(jīng)驗(yàn)或數(shù)值模型的排放因子法的定量表征方法，可以實(shí)現(xiàn)區(qū)域內(nèi)全天候的污染氣體排放模擬。鑒于不同的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)及不同的時(shí)空分配模型，不同模型獲取的區(qū)域內(nèi)排放細(xì)節(jié)會(huì)有所不同，越精細(xì)的數(shù)據(jù)來(lái)源會(huì)越逼近真實(shí)的模擬?；诠鈱W(xué)遙測(cè)方法的定量表征方法將光學(xué)遙測(cè)與氣象模擬相融合，可以實(shí)現(xiàn)觀測(cè)區(qū)域內(nèi)觀測(cè)期間的污染氣體排放估算。精細(xì)的觀測(cè)路線可以實(shí)時(shí)獲取區(qū)域內(nèi)高空間分辨率的污染源排放細(xì)節(jié)，但受限于觀測(cè)條件與觀測(cè)設(shè)備數(shù)量，在監(jiān)測(cè)參數(shù)與監(jiān)測(cè)時(shí)段上會(huì)有所限制。