王小兵 駱楓 干宇文 趙乾

【摘 要】在國(guó)家大力推行大氣污染治理的背景下，隨著核工業(yè)的快速發(fā)展，對(duì)放射性氣體的處理需求也日益增長(zhǎng)。本文簡(jiǎn)要梳理和評(píng)述現(xiàn)有主流的針對(duì)不同類型的放射性廢氣的治理工藝，并進(jìn)一步提出和分析了針對(duì)更為復(fù)雜氣體組分廢氣處理的典型工藝?？偟膩碚f，活性炭吸附滯留有望成為新一代主流處理技術(shù)，多處理工藝組合可實(shí)現(xiàn)更為復(fù)雜和繁重的氣體處理需求。

【關(guān)鍵詞】放射性;廢氣;凈化;工藝

中圖分類號(hào)： X51 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼： A 文章編號(hào)： 2095-2457（2019）07-0032-003

DOI：10.19694/j.cnki.issn2095-2457.2019.07.013

【Abstract】In the background of executing the air pollution by the government， the management to radioactive gaseous waste is growing with the rapid development of the nuclear industry. This work lists and makes a comment on the mainstream different types of handing methods to radioactive gaseous waste and comes up with a typical process design for the more complicated radioactive gaseous waste. In general， the activated carbon adsorption is expected to be the new general mainstream handing method. Besides， the combination of various methods can realize the more complicated and heavier demands for radioactive gaseous waste.

【Key words】Radioactivity; Gaseous waste; Purification; Method

0 前言

隨著核工業(yè)蓬勃發(fā)展，全球反應(yīng)堆數(shù)量逐年快速遞增，與此同時(shí)造成放射性廢氣排量隨之增加[1]。為降低放射性廢氣對(duì)公眾的輻射劑量，避免放射性核素對(duì)周圍環(huán)境造成嚴(yán)重污染，進(jìn)而危害人類健康，排放前必須作凈化處理[2]。目前，反應(yīng)堆放射性廢氣來源大致可分為工藝廢氣和通風(fēng)排氣[3]。其中，工藝廢氣主要是來源于一回路冷卻劑的含氫廢氣，這部分廢氣的放射性水平較高，必須經(jīng)過嚴(yán)格處理才能向外界排放。通風(fēng)排氣則是由工作場(chǎng)所排出的放射性廢氣，一般為含氧廢氣?？偟膩碚f，常見放射性廢氣成分包括：惰性氣體[4]（如85Kr、41Ar、133Xe、135Xe等），活化氣體[5]（如13N、16N、17N、14C、19O、18F等）、放射性碘（129I、131I、133I等）、固體微粒和氚等，且在部分生產(chǎn)和實(shí)驗(yàn)過程中會(huì)出現(xiàn)含有粉塵、酸性氣體、一氧化碳等成分的放射性廢氣，新組分的引入給后續(xù)處理帶來了新的挑戰(zhàn)。本文將在現(xiàn)有處理方法的基礎(chǔ)上，設(shè)計(jì)一套針對(duì)更為復(fù)雜源項(xiàng)的放射性廢氣處理工藝，力求為相關(guān)工作開展提供參考。

1 常用處理方法概述

根據(jù)前述常見的各類污染物質(zhì)自身物理化學(xué)性質(zhì)，現(xiàn)有的凈化處理方法主要包括：加壓貯存衰變、活性炭吸附、過濾等[6-8]。

1.1 加壓貯存衰變

加壓貯存衰變是通過加壓廢氣再儲(chǔ)罐或衰變室內(nèi)滯留足夠長(zhǎng)的時(shí)間，使其中短壽命的放射性氣體發(fā)生衰變，從而降低放射性水平的方法。該方法對(duì)于處理除14C、85Kr和氚的大多數(shù)短半衰期氣體有著較好的效果。在實(shí)際生產(chǎn)過程中，通過加壓將放射性廢氣送入指定儲(chǔ)罐或衰變室，使其滯留適宜的時(shí)間，讓其發(fā)生充分的衰變，可達(dá)到凈化氣體的目的。目前，該方法仍常用于工藝廢氣的處理。圖1給出了加壓貯存衰變處理流程的示意圖。

目前M310堆型核電站放射性廢氣處理系統(tǒng)常使用該處理系統(tǒng)，其中包括大亞灣、秦山二期、嶺澳一期、嶺澳二期、紅沿河以及寧德等核電站[9]。從穩(wěn)壓器卸壓箱、容控箱、反應(yīng)堆冷卻劑疏水箱和脫氣塔而來的含氫放射性廢氣經(jīng)匯集后進(jìn)入一個(gè)容積約5m3的緩沖罐，廢氣平均流量約為2.1Nm3/h。廢氣經(jīng)壓縮并冷卻后送入衰變箱貯存，一般衰變箱為6個(gè)，每個(gè)容積18m3。放射性廢氣在衰變箱的貯存壓力為0.65MPa，貯存時(shí)間為45天至60天，使其中短壽命核素盡可能衰變，以降低廢氣中的放射性濃度。研究和應(yīng)用表明，通過將放射性廢氣加壓貯存，經(jīng)過60d左右時(shí)間，大部分短壽命放射性核素已衰變到環(huán)境可接受水平，例如133Xe可衰變掉99.9%以上。

該工藝的主要優(yōu)勢(shì)為原理簡(jiǎn)單，設(shè)備及配套技術(shù)成熟，但同時(shí)高壓給處理系統(tǒng)帶來了泄露風(fēng)險(xiǎn)和安全隱患，且設(shè)備占地面積偏大，隨著氣體處理的技術(shù)的日益成熟，該方法的應(yīng)用場(chǎng)合在逐漸減少。

1.2 活性炭吸附滯留衰變

活性炭是一種疏水性吸附劑，它具有吸附容量大、化學(xué)和熱穩(wěn)定性好、容易實(shí)現(xiàn)解吸脫附等優(yōu)點(diǎn)，在放射性廢氣處理中得到廣泛應(yīng)用。在應(yīng)用過程中，利用活性炭對(duì)放射性氣體（主要是Kr和Xe）的優(yōu)先選擇吸附性，使進(jìn)入活性炭床的放射性氣體分子優(yōu)先吸附在活性炭上，隨著氣流逐步流入，放射性氣體中的廢氣分子不斷地吸附、解析，在此過程中，其對(duì)應(yīng)氣體的放射性得到了充分衰變。圖2為活性炭吸附衰變處理流程的示意圖。

廢氣首先經(jīng)過氣體冷卻器降溫至約7.2℃，然后經(jīng)汽水分離器除去其中大量水分，再通過活性炭保護(hù)床，上述過程主要是避免異常的水汽夾帶后續(xù)的活性炭滯留床產(chǎn)生影響。之后，廢氣依次通過兩級(jí)串聯(lián)的活性炭滯留床，使放射性裂變產(chǎn)物吸附在活性炭上。滯留床出口氣體經(jīng)檢驗(yàn)合格后引至煙囪。該系統(tǒng)在AP1000堆型廢氣處理系統(tǒng)中投入使用，主要特點(diǎn)是針對(duì)性強(qiáng)且吸附效率較高，同時(shí)當(dāng)該系統(tǒng)運(yùn)行時(shí)，整個(gè)處理流程處于非能動(dòng)狀態(tài)，省去了壓縮機(jī)、引風(fēng)機(jī)等設(shè)備，有效提高了系統(tǒng)安全性和經(jīng)濟(jì)性，是一種具有發(fā)展?jié)摿Φ姆派湫詮U氣處理方法。

1.3 過濾處理

過濾技術(shù)主要是為了處理放射性廢氣中的固體顆粒，其尺寸不一，小的可低于0.01μm，大的可大于1000μm，其中1μm左右的微粒由于可累積于肺部從而對(duì)人體造成較大危害而成為凈化處理中關(guān)注的主要對(duì)象。為實(shí)現(xiàn)放射性固體微粒的有效處理，一般會(huì)采取多級(jí)工藝組合模式，其流程示意圖為圖3

首先對(duì)含塵的放射性廢氣進(jìn)行預(yù)處理，其主要作用有：（1）去除其中的較大顆粒;（2）調(diào)節(jié)廢氣溫度，降低濕度，減少腐蝕性氣體含量;（3）降低微粒濃度，延長(zhǎng)后續(xù)的高效過濾器的使用壽命。該方法在諸多廢氣處理工藝中都有體現(xiàn)，是一種常用的組合工藝，優(yōu)點(diǎn)為處理效率高，簡(jiǎn)單實(shí)用，但在遇濕后阻力變大，造成氣體短路而失效。因此，需引入氣體預(yù)熱器將放射性廢氣加熱至過熱狀態(tài)，從而避免上述問題的發(fā)生。

2 典型工藝設(shè)計(jì)

隨著氣體源項(xiàng)的不斷復(fù)雜化，針對(duì)多組分復(fù)雜放射性廢氣的處理流程開展相關(guān)工藝設(shè)計(jì)和工程應(yīng)用具有重要意義。本文擬設(shè)計(jì)一套復(fù)雜放射性廢氣典型處理工藝，其主要源項(xiàng)為典型惰性氣體（如85Kr、133Xe、135Xe等）、放射性碘、固體微粒和酸性氣體，采取“堿洗+干燥+吸附+過濾”聯(lián)合工藝對(duì)該復(fù)雜放射性廢氣進(jìn)行處理，其工藝流程如圖4。

總體工藝方面，放射性廢氣通過堿洗去除廢氣中的酸性氣體，避免酸性氣體對(duì)后續(xù)活性炭吸附劑效率產(chǎn)生影響。堿洗后，使用氣液分離裝置對(duì)氣體進(jìn)行初步干燥。完成初步干燥后，氣體通過活性炭保護(hù)床，避免了異常的水汽夾帶和化學(xué)污染對(duì)后續(xù)的活性炭滯留床產(chǎn)生影響，兩個(gè)串聯(lián)使用的活性炭滯留床（一備一用）使放射性裂變產(chǎn)物吸附在活性炭上。待氣體通過過濾器脫除氣相中夾帶的吸附劑粉塵后，由引風(fēng)機(jī)引至煙囪排放。系統(tǒng)內(nèi)部處于負(fù)壓狀態(tài)，從而減小了泄露風(fēng)險(xiǎn)。

初步工藝計(jì)算方面，在堿洗單元中需要對(duì)氣體流量、堿液體積進(jìn)行核算，并預(yù)留一定設(shè)計(jì)冗余。氣體冷卻器單元需根據(jù)實(shí)際工況確定采用水冷或氣冷方式，進(jìn)而開展工藝計(jì)算。干燥床是本工藝的一個(gè)重點(diǎn)操作單元，擔(dān)負(fù)著控制氣體相對(duì)濕度和去除剩余酸性氣體的重要功能，是活性炭滯留床性能和壽命的關(guān)鍵保障。其裝置簡(jiǎn)圖如圖5。

活性炭滯留床的處理方式為常溫滯留衰變，為保證移動(dòng)式放射性惰性氣體活性炭滯留床的處理能力，需要對(duì)氣流進(jìn)行干燥除濕以將氣流的相對(duì)濕度降至20%以下。為保證除濕效果，硅膠干燥床內(nèi)裝填不同型號(hào)的硅膠干燥劑，且對(duì)裝填方式進(jìn)行特定的設(shè)計(jì)。為保證系統(tǒng)安全運(yùn)行，干燥床設(shè)計(jì)采用一用一備。

最后開展活性炭滯留床單元的分析和初步計(jì)算，根據(jù)核設(shè)施對(duì)放射性惰性氣體處理要求，一般為85Kr滯留40小時(shí)，133Xe滯留40天，即滿足總體排放要求。I系列同位素極易吸附，在此過程中放射性水平可降至環(huán)境可接受水平，因此無特殊設(shè)計(jì)需求。在活性炭滯留計(jì)算中，需重點(diǎn)關(guān)注GB6249-2011《核動(dòng)力廠環(huán)境輻射防護(hù)規(guī)定》中相關(guān)規(guī)定，確定適宜的滯留周期。之后進(jìn)行活性炭吸附量初步計(jì)算。常壓條件，活性炭對(duì)133Xe的氙動(dòng)態(tài)吸附系數(shù)kdXe可達(dá)900cm3/g。

通過上述分析和計(jì)算，我們可得到一個(gè)成熟可靠的處理典型的成分較為復(fù)雜的放射性氣體工藝流程，同時(shí)在此基礎(chǔ)上進(jìn)行相關(guān)適應(yīng)性改造可進(jìn)一步滿足更多處理需求。

3 結(jié)論

為更好地應(yīng)對(duì)核工業(yè)快速發(fā)展帶來的日益增長(zhǎng)的放射性氣體處理需求，本文梳理了現(xiàn)有主流的不同類型放射性廢氣的處理工藝，并提出和分析了針對(duì)更為復(fù)雜氣體組分廢氣處理的典型處理工藝。主要結(jié)論如下：

（1）現(xiàn)有工藝中，活性炭吸附滯留由于其處理效率高，安全性和經(jīng)濟(jì)性突出，結(jié)合非能動(dòng)的發(fā)展方向，是目前最具推廣價(jià)值和發(fā)展?jié)摿Φ奶幚矸椒ā?/p>

（2）在當(dāng)下大氣排放中重點(diǎn)控制固體微粒排放的背景下，加強(qiáng)對(duì)廢氣中固體微粒的高效處理是十分必要的，采取多級(jí)組合工藝可較好實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)。

（3）針對(duì)典型復(fù)雜源項(xiàng)的放射性廢氣，提出了一套“堿洗+干燥+吸附+過濾”聯(lián)合處理工藝，有望獲得較好處理效果，為后續(xù)工作的開展提供了有力參考。

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