牛志廣，張玉彬，呂志偉，張?穎

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三氯生的水質(zhì)基準(zhǔn)推導(dǎo)及其對渤海灣近岸海域的生態(tài)風(fēng)險

牛志廣1，張玉彬1，呂志偉1，張?穎2

(1. 天津大學(xué)海洋科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，天津 300072；2. 南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，天津 300071)

三氯生(triclosan，TCS)是一種典型的藥品與個人護(hù)理品(pharmaceuticals and personal care products，PPCPs)類物質(zhì)，因其高效廣譜性，常作為多種殺菌消毒劑的主要成分．TCS對于人體及部分水生生物在不同層次上的毒性已經(jīng)得到證實，且由于其具有較強(qiáng)的親脂性，很容易在生物體中蓄積，而通過食物鏈的富集放大作用，在食物鏈較高等級的生物體內(nèi)有可能達(dá)到相當(dāng)?shù)臐舛龋壳斑€沒有國家對水體中的TCS設(shè)置濃度閾值，近年來，我國TCS的使用量巨大，且有逐年上升的趨勢，并且由于處理不徹底，最終有相當(dāng)濃度的TCS進(jìn)入水體環(huán)境之中，具有潛在的生態(tài)風(fēng)險．因此，為了解TCS對水環(huán)境的生態(tài)學(xué)影響，本研究對渤海灣近岸海域17個典型位點的污染狀況進(jìn)行了監(jiān)測，構(gòu)建了TCS在不同水環(huán)境中的物種敏感性分布(species sensitivity distribution，SSD)模型，以此為基礎(chǔ)推導(dǎo)了TCS的水質(zhì)基準(zhǔn)(water quality criteria，WQC)，并用商值法評價了不同水質(zhì)基準(zhǔn)條件下，TCS對渤海灣近岸海域的生態(tài)風(fēng)險．通過推導(dǎo)得到TCS的淡水急性、淡水慢性和海水慢性水質(zhì)基準(zhǔn)分別為216ng/L、50ng/L和384ng/L；17個典型位點的TCS濃度范圍為ND～81.2ng/L，檢出率超過80%；生態(tài)風(fēng)險評價結(jié)果顯示，風(fēng)險商(risk quotient，RQ)的變化范圍為0～1.62．以淡水急性、淡水慢性、海水慢性水質(zhì)基準(zhǔn)為基礎(chǔ)進(jìn)行計算，17處采樣點中處于中高風(fēng)險的比例分別為47.06%、82.35%、11.76%．

三氯生；物種敏感性分布；水質(zhì)基準(zhǔn)；生態(tài)風(fēng)險

三氯生(triclosan，TCS)具有高效廣譜抗菌性，因其脂溶性強(qiáng)，對革蘭氏細(xì)菌、真菌等都有很強(qiáng)的抑制和殺滅效果，是目前多類殺菌產(chǎn)品的主要成分[1]．研究發(fā)現(xiàn)，TCS可對水生生物特別是藻類產(chǎn)生較高的急性毒性，可在分子、細(xì)胞等多層次對生物體產(chǎn)生毒害作用，已有證據(jù)表明，通過日常使用個人護(hù)理品攝入的TCS會對人體產(chǎn)生毒性效應(yīng)[2-3]．由于較強(qiáng)的親脂性，TCS可以隨著食物鏈在生物體內(nèi)放大和富集(富集倍數(shù)最高可達(dá)27000)[4]．由于使用相當(dāng)廣泛，且毒性效應(yīng)越來越明確，許多國家都對TCS的添加劑量做出了限制，我國2007年規(guī)定，TCS在化妝品中的用量不能超過0.3%，美國食品藥品監(jiān)督管理局于2016年9月2日頒布禁令：規(guī)定在洗手液和沐浴露中禁止添加TCS[5]．據(jù)不完全統(tǒng)計，TCS全球年產(chǎn)量約為1500t，經(jīng)過污水處理廠之后，出水中至少會有3%的殘余，排入各類水體中，并最終排入海洋．目前，很多學(xué)者已經(jīng)開展了對TCS污染的研究[6]，但是還沒有國家或機(jī)構(gòu)對TCS在水環(huán)境中的濃度設(shè)置安全閾值．

水質(zhì)基準(zhǔn)(water quality criteria，WQC)是水環(huán)境基準(zhǔn)的簡稱，以保護(hù)水生生態(tài)系統(tǒng)為核心，現(xiàn)行一般將其分為急性毒性基準(zhǔn)和慢性毒性基準(zhǔn)，基準(zhǔn)值用預(yù)測無效應(yīng)濃度(predicted no effect concentration，PNEC)表示[7]．目前，國際上比較認(rèn)同的推導(dǎo)水質(zhì)基準(zhǔn)的方法有美國的毒性百分?jǐn)?shù)排序法和歐盟的物種敏感性分布(species sensitivity distribution，SSD)[8-10]法. SSD法是基于以下科學(xué)假設(shè)：生態(tài)系統(tǒng)中不同類生物對環(huán)境因子的脅迫有不同的響應(yīng)程度，毒理學(xué)上表現(xiàn)為不同種生物對同等劑量的相同物質(zhì)劑量-效應(yīng)關(guān)系不同．因此，這種不同的響應(yīng)程度或者說敏感度可以通過某些模型表示，并同時假設(shè)所選生物種的取樣方法是在整個生態(tài)系統(tǒng)中隨機(jī)取樣的，故認(rèn)為對有限物種的可接受效應(yīng)水平的評估適合整個生態(tài)系統(tǒng)．以保護(hù)水體中(1-)%的物種為原則，選擇對生態(tài)系統(tǒng)中最敏感的%的生物產(chǎn)生毒性作用的濃度推導(dǎo)水質(zhì)基準(zhǔn)值[11-12]，其中表示敏感物種在生態(tài)系統(tǒng)中的比例．

調(diào)查發(fā)現(xiàn)對于TCS在淡水環(huán)境中的研究較多，在海水環(huán)境中的研究較為匱乏，因此，本研究基于物種敏感性分布法推導(dǎo)TCS在不同水環(huán)境中的濃度閾值，對渤海灣近岸海域的TCS污染進(jìn)行監(jiān)測，并進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險評價，以期為我國TCS的環(huán)境污染管理提供參考，并填補(bǔ)部分海洋區(qū)域監(jiān)測數(shù)據(jù)的空白．

1?材料與方法

物種敏感性分布曲線是基于不同類物種對于某環(huán)境因子的響應(yīng)程度不同構(gòu)建的累積概率分布曲線，以不同生物的毒理學(xué)數(shù)據(jù)(或其對數(shù)值)為橫坐標(biāo)，以所對應(yīng)的累積概率為縱坐標(biāo)，做散點圖，以合適的函數(shù)模型擬合得到SSD曲線，以所得曲線外推得到HC值，進(jìn)而推導(dǎo)出水質(zhì)基準(zhǔn)值PNEC．一般選擇5%危害濃度(hazardous concentration 5%，HC5)作為保護(hù)濃度推導(dǎo)該環(huán)境因子的水質(zhì)基準(zhǔn)[13]．SSD曲線的構(gòu)建包括以下步驟：①毒理學(xué)數(shù)據(jù)的獲取、篩選與處理；②擬合函數(shù)的構(gòu)建和選取；③HC5和PNEC的計算．

1.1?數(shù)據(jù)的獲取與處理

SSD模型的構(gòu)建對毒理學(xué)數(shù)據(jù)需求量的最小值沒有統(tǒng)一要求，但是數(shù)據(jù)量的多少必然會影響SSD模型的可靠性[7]，根據(jù)歐盟《風(fēng)險評價技術(shù)導(dǎo)則》(technical guidance document on risk assessment，TGD)中的建議，選擇至少覆蓋3個營養(yǎng)級的不少于8個物種的急性或慢性毒理學(xué)數(shù)據(jù)[14]．本研究中所選用毒理學(xué)數(shù)據(jù)主要來自美國EPA毒理學(xué)數(shù)據(jù)庫[15]及文獻(xiàn)中涉及的毒理學(xué)數(shù)據(jù)．急性毒理學(xué)數(shù)據(jù)選擇暴露時間不超過7d，以半數(shù)致死濃度(median lethal concentration，LC50)或半數(shù)效應(yīng)濃度(median effect concentration，EC50)為暴露終點的數(shù)據(jù)；慢性毒理學(xué)數(shù)據(jù)選擇藻類、無脊椎動物、脊椎動物的暴露時間分別不超過3d、7d、14d，并以無可見效應(yīng)濃度(no observed effect concentration，NOEC)、無可見效應(yīng)水平(no observed effect level，NOEL)、最低可見效應(yīng)濃度(lowest observed effect concentration，LOEC)、最低可見效應(yīng)水平(lowest observed effect level，LOEL)或10%抑制濃度(10% inhibitory concentration，IC10)為暴露終點的數(shù)據(jù)[7,10]．本文最終選取了TCS淡水急性毒理學(xué)數(shù)據(jù)21種，淡水慢性毒理學(xué)數(shù)據(jù)31種，海水毒理學(xué)數(shù)據(jù)16組，詳見表1～表3．

由于TCS海水毒理學(xué)數(shù)據(jù)較少，不滿足歐盟指導(dǎo)文件對于SSD分布曲線建立的要求，因此，結(jié)合美國水質(zhì)基準(zhǔn)推導(dǎo)的毒性百分?jǐn)?shù)推導(dǎo)中的急慢性毒理學(xué)數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)化法[16]，將現(xiàn)有的急性毒理學(xué)數(shù)據(jù)做出處理，其計算式為

表1?TCS淡水急性毒理學(xué)數(shù)據(jù)

Tab.1?Acute toxicology data of TCS in freshwater

表2?TCS淡水慢性毒理學(xué)數(shù)據(jù)

Tab.2?Chronic toxicology data of TCS in freshwater

物種分類物種名稱暴露終點終點濃度/(μg·L-1) 藻類Algae海藻NOEC087.20 Anabaena flosaquae水華魚腥藻NOEL000.50 Chlamydomonas sp.衣藻LOEL000.13 Chroococcus sp.色球藻NOEL000.15 Closterium ehrenbergii新月藻NOEC250.00 Cyanophycota藍(lán)藻LOEC087.20 Diatoma sp.等片藻NOEC087.20 Navicula pelliculosa舟行藻NOEL000.50 Pseudokirchneriella subcapitata月牙藻NOEL002.50 Scenedesmus柵藻NOEL040.00 Sphaerocystis sp.球囊藻LOEL001.50 Synedra sp.針桿藻NOEL000.15 浮游植物Dunaliella tertiolecta杜氏鹽藻LOEC004.90 Lemna gibba膨脹浮萍NOEL012.50 脊椎動物Aquatic Community水生群落LOEC087.20 Gambusia affinis食蚊魚屬LOEC101.30 Lepomis macrochirus藍(lán)鰓太陽魚NOEL18000.0010 Lithobates palustris美洲狗魚蛙NOEC028.68 Lithobates pipiens美洲豹蛙NOEC230.00 Oncorhynchus mykiss虹鱒魚LOEL071.30 Oryzias latipes青鳉LOEL162.10 Pimephales promelas黑頭呆魚NOEC000.45 Danio rerio斑馬魚IC10652.74 Xenopus laevis非洲爪蟾NOEL200.00 Rana catesbeiana美國牛蛙NOEC016.57

物種分類物種名稱暴露終點終點濃度/(μg·L-1) 無脊椎動物Plationus patulus十指平甲輪蟲NOEC050.83 Daphnia magna大型蚤LOEC200.00 Dreissena polymorpha斑馬貽貝LOEC000.58 Ceriodaphnia dubia模糊網(wǎng)紋蚤NOEC006.00 Chironomus riparius搖蚊幼蟲NOEC1000.001 Hyalella Azteca端足蟲IC10050.00

式中，急性毒理性數(shù)據(jù)也可以是EC50，慢性毒理學(xué)數(shù)據(jù)可以是LOEC．在所搜集的所有TCS毒理學(xué)數(shù)據(jù)中選出符合要求的16組數(shù)據(jù)進(jìn)行急慢性比率(ACR)的推導(dǎo)，其中包括藻類10組，無脊椎動物3組，脊椎動物3組，并包括對TCS急性敏感的3個海水物種，滿足ACR推導(dǎo)條件，詳見表4．通過計算，發(fā)現(xiàn)ACR值與急性毒理學(xué)數(shù)據(jù)值沒有明顯的趨勢關(guān)系，且不同物種ACR值相差較大，推導(dǎo)TCS的ACR最終取值為所有ACR數(shù)值的中值5.4．經(jīng)急慢性比率轉(zhuǎn)化處理，將急性毒理學(xué)數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)化為慢性毒理學(xué)數(shù)據(jù)，最終用于TCS海水水質(zhì)基準(zhǔn)所需的數(shù)據(jù)見表3．

表3?TCS海水慢性毒理學(xué)數(shù)據(jù)

Tab.3?Toxicology data of TCS in seawater

表4?用于推導(dǎo)TCS的ACR急、慢性毒理學(xué)數(shù)據(jù)

Tab.4?Acuteandchronic toxicology data of TCS for deriving ACR

1.2?擬合函數(shù)的選取與構(gòu)建

1.3?水質(zhì)基準(zhǔn)值的推導(dǎo)與計算

由擬合函數(shù)曲線得到HC5值，并用式(2)計算水質(zhì)基準(zhǔn)值．

?(2)

式中評價因子AF的取值范圍為(1，5)，其大小反映了數(shù)據(jù)的不確定性[19]．

1.4?生態(tài)風(fēng)險評價

生態(tài)風(fēng)險評價(ecological risk assessment，ERA)是評價負(fù)生態(tài)效應(yīng)可能發(fā)生或正在發(fā)生的可能性，而這種可能性是歸結(jié)于受體暴露在單個或多個脅迫因子下的結(jié)果[20]．常用商值法、概率法進(jìn)行量化表達(dá)[21].本文采用商值法對渤海灣近岸海域的TCS污染狀況進(jìn)行評價．TCS的濃度數(shù)據(jù)均為本人所在團(tuán)隊于2017年11月在渤海灣近岸海域?qū)嵉乇O(jiān)測．采樣點分布如圖1所示．商值法即用風(fēng)險商(risk quotient，RQ)來表征生態(tài)風(fēng)險，其計算式為

?(3)

式中：PEC(predicted environmental concentrations)是預(yù)測環(huán)境濃度，μg/L；一般預(yù)測環(huán)境濃度較難獲得，通常以實際監(jiān)測濃度(measured environmental concentration，MEC)來代替PEC進(jìn)行計算．風(fēng)險商的值RQ＜0.1代表低風(fēng)險水平，0.1≤RQ＜1.0代表中等風(fēng)險水平，RQ≥1.0代表高風(fēng)險水平[22]．

圖1?采樣點分布

2?結(jié)果與討論

2.1?淡水和海水的擬合結(jié)果

采用SSD法對所選數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，擬合結(jié)果如表5～表7和圖2～圖4所示：對于TCS淡水急性毒理學(xué)數(shù)據(jù)擬合程度較高的幾個模型，擬合程度都比較接近，校正決定系數(shù)2都在0.977左右，殘差平方和RSS都在0.4左右，Log-normal模型的2大且RSS最小，所以選擇Log-normal模型來推導(dǎo)TCS的淡水急性水質(zhì)基準(zhǔn)，得到HC5值為1.08μg/L．同理選擇Gaussian模型推導(dǎo)TCS淡水慢性水質(zhì)基準(zhǔn)，得到HC5值為0.17μg/L．選擇Log-normal模型用以推導(dǎo)TCS的海水水質(zhì)基準(zhǔn)，得到HC5值為1.92μg/L．

表5?不同模型擬合TCS淡水急性物種敏感性分布結(jié)果

Tab.5?Fittingresults for different TCS freshwater acute SSDmodels

表6?不同模型擬合TCS淡水慢性物種敏感性分布結(jié)果

Tab.6?Fittingresults for different TCS freshwater chronic SSD models

表7?不同模型擬合TCS海水物種敏感性分布結(jié)果

Tab.7?Fittingresults for different TCS seawater chronic SSD models

圖2?不同模型擬合TCS淡水急性物種敏感性分布曲線

圖3?不同模型擬合TCS淡水慢性物種敏感性分布曲線

2.2?水質(zhì)基準(zhǔn)的確定

根據(jù)歐盟水質(zhì)基準(zhǔn)的定義，按照式(2)進(jìn)行水質(zhì)基準(zhǔn)的計算，為使環(huán)境得到更充分的保護(hù)，其中AF取5．計算所得淡水慢性水質(zhì)基準(zhǔn)值為50ng/L，淡水急性水質(zhì)基準(zhǔn)值為216ng/L，海水水質(zhì)基準(zhǔn)值為384ng/L，由此可以看出多數(shù)海水水生植物對于TCS的耐受性要高于淡水水生植物．

圖4?不同模型擬合TCS海水物種敏感性分布曲線

2.3?渤海灣近岸海域TCS的污染狀況調(diào)查

對渤海灣近岸海域表層水體進(jìn)行了監(jiān)測，結(jié)果如圖5所示，17個采樣點中除獨流減河河口區(qū)域未檢出之外，其余16個采樣點都有不同濃度的TCS分布，檢出率為94%．TCS的濃度范圍為ND～81.2ng/L，平均濃度為24.4ng/L，中值濃度為18.9ng/L．最高濃度出現(xiàn)在灤河河口附近海域，濃度值為81.2ng/L．17處監(jiān)測點中，8處采樣點TCS濃度超過20ng/L，其中灤河河口、漳衛(wèi)新河河口附近海域濃度值最高，分別為81.22ng/L、70.72ng/L．灤河河口和漳衛(wèi)新河河口TCS濃度較高是因為在灤河流域和漳衛(wèi)新河流域經(jīng)濟(jì)增速較快，人口秘密較大，因此，TCS的使用量和排放量也較大[23]．

圖5?渤海灣近岸海域不同采樣點TCS的濃度分布

2.4?渤海灣近岸海域TCS的生態(tài)風(fēng)險評價

以推導(dǎo)所得水質(zhì)基準(zhǔn)和檢測濃度為基礎(chǔ)，按照式(3)計算渤海灣近岸海域TCS的風(fēng)險商，RQ分布如圖6所示，其中未檢出點位計算以0計．淡水急性風(fēng)險商值RQFA范圍為0～0.38，RQFA最大值出現(xiàn)在灤河河口為0.38，最小值在獨流減河河口．在17處采樣點中，RQFA值超過0.1的共有8處，處于中等風(fēng)險水平，所占比例為47.06%．其余各處均小于0.1，為低風(fēng)險水平．淡水慢性風(fēng)險商值RQFC范圍為0～1.62，RQFC最大值出現(xiàn)在灤河河口為1.62，最小值在獨流減河河口．在17處采樣點中，灤河河口和漳衛(wèi)新河河口的RQFC值超過1，處于高風(fēng)險水平，占比11.76%；剩余各采樣點的RQFC值除獨流減河河口外均超過0.1，共有14處，處于中等風(fēng)險水平，所占比例為82.35%．海水慢性風(fēng)險商值RQSC范圍為0～0.21，RQSC最大值出現(xiàn)在灤河河口為0.21，最小值在獨流減河河口．在17處采樣點中，RQSC值超過0.1的共有2處，分別為灤河河口和漳衛(wèi)新河河口，處于中等風(fēng)險水平，占比為11.76%．其余各處均小于0.1，為低風(fēng)險水平．由此看出，以不同毒性屬性的水質(zhì)基準(zhǔn)為基礎(chǔ)計算的風(fēng)險商值區(qū)別較大，這與不同水生植物對于TCS的耐受性不同有關(guān)．研究區(qū)域內(nèi)較大一部分采樣點TCS可能會對水體中的生物產(chǎn)生威脅，有必要對該區(qū)域繼續(xù)進(jìn)行監(jiān)測，對部分區(qū)域的TCS的排放進(jìn)行限制．

圖6?渤海灣近岸海域TCS的RQ分布

3?結(jié)?論

(1) 搜集篩選TCS的毒理學(xué)數(shù)據(jù)．確定分別選擇Log-normal模型和Gaussian模型來推導(dǎo)TCS的淡水急性和淡水慢性水質(zhì)基準(zhǔn)，最終推導(dǎo)出兩個水質(zhì)基準(zhǔn)值分別為216ng/L、50ng/L．

(2) 因海水毒理學(xué)數(shù)據(jù)不足的問題，選擇急慢性比率法對數(shù)據(jù)進(jìn)行轉(zhuǎn)化，搜集篩選出用于ACR值推導(dǎo)的TCS海水毒理學(xué)數(shù)據(jù)，推導(dǎo)出ACR最終值為5.4．將篩選得到TCS的海水毒理學(xué)進(jìn)行急慢性轉(zhuǎn)化處理之后，用于構(gòu)建SSD模型，確定分別以Log-normal模型作為推導(dǎo)TCS海水水質(zhì)基準(zhǔn)的擬合函數(shù)，推導(dǎo)出TCS海水水質(zhì)基準(zhǔn)值為384ng/L．

(3) 對渤海灣近岸海域各采樣點的監(jiān)測結(jié)果：TCS的濃度范圍為ND～81.2ng/L，檢出率超過80%，風(fēng)險商RQ的變化范圍為0～1.62，以淡水急性、淡水慢性、海水慢性水質(zhì)基準(zhǔn)為基礎(chǔ)進(jìn)行計算，處于中高風(fēng)險的比例分別為47.06%、82.35%、11.76%．

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Derivation of Water Quality Criteria for Triclosan Concentration and Its Ecological Risk to the Coastal Waters of Bohai Bay

Niu Zhiguang1，Zhang Yubin1，Lü Zhiwei1，Zhang Ying2

(1. School of Marine Science and Technology，Tianjin University，Tianjin 300072，China； 2. College of Environmental Science and Engineering，Nankai University，Tianjin 300071，China)

Triclosan (TCS)，commonly found in pharmaceuticals and personal care products (PPCPs)，is often the main component of several disinfectants owing to its broad spectrum. The toxicity of TCS to the human body and certain aquatic organisms at different levels has been confirmed. Given its strong lipophilicity，TCS easily accumulates in organisms，and through the enrichment and amplification of the food chain，a considerable concentration of TCS can be introduced into higher-level organisms. Currently，no national threshold is available for TCS concentration in water. Owing to the substantial usage of TCS and its incomplete treatment in China，a considerable concentration of TCS eventually enters the aquatic environment，resulting in potential ecological risks. To understand the ecological impacts of TCS on the aquatic environment，the pollution at 17 typical sites in the coastal waters of Bohai Bay was monitored in this study. A species sensitivity distribution (SSD)model of TCS in different aquatic environments was constructed，and water quality criteria(WQC) were deduced. The ecological risk of TCS to the coastal waters of Bohai Bay was evaluated via the quotient value method under different water quality conditions. The water quality criteria for acute freshwater，chronic freshwater，and chronic seawater of TCS concentration were 216ng/L，50ng/L，and 384ng/L，respectively. The concentration at the 17 typical sites was ND—81.2ng/L，and the detection rate was over 80%. The results also showed that the risk quotient (RQ)ranged from 0 to 1.62. Based on the water quality criteria of acute freshwater，chronic freshwater，and chronic seawater，the proportions of the 17 sampling sites in the medium-to-high risk were 47.06%，82.35%，and 11.76%，respectively.

triclosan；species sensitivity distribution；water quality criteria；ecological risk

10.11784/tdxbz201810015

X826

A

0493-2137(2019)07-0754-09

2018-10-15；

2018-11-13.

牛志廣（1977—??），男，博士，教授，nzg@tju.edu.cn.

呂志偉，lvzhiwei@tju.edu.cn.

國家自然科學(xué)基金資助項目(51308305)；國家重點研發(fā)計劃資助項目(2016YFC0401108).

the National Natural Science Foundation of China(No.51308305)，the National Key Research and Development Program of China(No.2016YFC0401108).

(責(zé)任編輯：田?軍)