鄒鵬　操節(jié)寶　張彪　王云波　楊斌　康長虎

【摘 要】在單晶硅孔道中子注量測量實驗中，布置的活化探測器需要人工拆卸，為減少實驗人員在拆卸探測器時的受照劑量，需針對輻照裝置選擇合適的鋁合金材料。當中子注量率及輻照時間確定時，使用JANIS軟件查找活化探測器的截面及半衰期等核參數(shù)，計算出鋁合金常含元素輻照后的比活度。根據(jù)比活度及機械強度，篩選出兩種鋁合金（5A66及2A25），并與6061鋁合金進行放射性活度比較，最后用MCNP軟件對不同鋁合金材質的輻照裝置進行劑量模擬。模擬分析結果表明：1）5A66鋁合金在三種材料中劑量當量最低，出堆十五天后，輻照裝置外表面半高度位置的劑量當量為25.44μSv/h，5A66鋁合金輻照裝置滿足本次實驗要求;2）從放射性角度考慮，今后在選擇輻照裝置鋁合金材料時，Zn、Cr、Fe、Ni元素含量應盡可能少。

【關鍵詞】鋁合金;中子注量;劑量當量;MCNP

中圖分類號： TL349，TL72文獻標識碼： A 文章編號： 2095-2457（2019）05-0153-003

近年來國內(nèi)對大尺寸輻照硅的需求量不斷上升，因此建造或改造大型的輻照孔道用于輻照大尺寸單晶硅有顯著的經(jīng)濟效益。且隨著科技發(fā)展，電子業(yè)對單晶硅輻照命中率和輻照均勻性的要求不斷提高。為滿足單晶硅生產(chǎn)的需要，提高單晶硅輻照技術水平，需要設計專門的輻照裝置，測量整個大尺寸單晶硅輻照孔道內(nèi)的軸向及徑向中子注量率分布。

前期進行單晶硅孔道中子注量測量實驗時，由于待測范圍較小，輻照裝置也設計的較小，或者直接將活化探測器附著在盛裝單晶硅的鋁桶上。輻照結束后，單晶硅及鋁桶從堆內(nèi)取出，先放置在保存水池內(nèi)約一周時間，待鋁桶劑量當量降低到一定水平，再從保存水池取出。輻照裝置或鋁桶由6061鋁合金組成，由于質量較小，輻照時間較短（在堆內(nèi)輻照十分鐘到兩小時），人工操作時間也很短（可小于1分鐘），因此可以直接進行手工拆卸。在其它中子注量測量實驗中，若輻照時間較長或輻照裝置較重，但便于進行機械切割，則送入專門的熱室進行解體切割。

輻照裝置出堆后的劑量當量與堆內(nèi)輻照條件及裝置材料成分有關。鋁吸收截面較小，且主要生成物（Al28、Mg27、Na24）衰減較快[1]，但是純鋁較軟，結構強度不足，因此輻照裝置往往由鋁合金構成。6061鋁合金的鎂、硅合金特性較多，具有加工性能極佳，易焊接，抗腐蝕性好、加工后不變形等眾多優(yōu)良特點，在堆內(nèi)應用較多。堆內(nèi)常用的鋁合金還有305鋁、LF3鋁等。

放射性核素衰變會釋放α、β或γ射線，由于α、β射線的穿透力較弱，當實驗人員配備好防護用品時，α、β射線對人體的外照射影響較小，因此本文僅考慮γ射線對劑量當量的影響。通過對鋁合金中的常用元素進行分析，在輻照裝置質量及各元素含量確定時，計算各元素的活化活度。選擇活度與機械強度均符合要求的若干種鋁合金[2]，并與6061鋁合金進行劑量當量比較。

1 輻照裝置結構

輻照裝置簡化圖如圖1所示，輻照裝置全長1m，直徑為170mm，鋁筒內(nèi)部有十字交叉的薄鋁板，總重量約為4kg。由于本次需要布置的活化探測器較多（共78組活化探測器，探測器固定在輻照裝置上），數(shù)量較多且分布范圍較廣，不便于機械切割。需等待入堆輻照完畢后，將裝置取出并進行手工拆卸。本次輻照裝置質量較大，且操作時間較長，因此要嚴格控制操作人員的受照劑量。

2 活度計算

2.1 活度計算方法

鋁合金常用元素包括Al、Si、Fe、Cu、Mn、Mg、Cr、Ni、Zn、Ti、Zr等[2]，且每種元素往往含有多種核素，如Fe54、Fe56、Fe58等。各核素可能會與中子發(fā)生多種反應而產(chǎn)生放射性，如（n，p）反應、（n，α）反應，（n，γ）反應，（n，2n）等諸多反應。某元素的活化活度，是指該元素中的所有同位素核素，經(jīng)中子輻照后生成的放射性核素的活度之和（如Fe54（N，P）Mn54反應，所生成的Mn54的活度，應歸類到Fe元素活化活度內(nèi);Mn55（N，2N）Mn54反應所生成的Mn54的活度，則歸類到Mn元素活化活度內(nèi)）。

查找Janis軟件，依據(jù)其核素含量、半衰期、反應截面，以及中子注量率、輻照時間、冷卻時間（輻照裝置取出后到測量時刻之間的時間），計算出各個反應生成的放射性核素活度[3]。

在輻照功率穩(wěn)定，且忽略靶核燃耗的情況下。設某元素共包含n種核素，核反應有m種，則可根據(jù)公式（1）計算Al合金各常用元素的活化活度[4]。

Nj為第j種核素的原子數(shù)目，Ri為第i種核反應的單核反應率。T輻為堆內(nèi)輻照時間，T冷為冷卻時間?？紤]到所選的熱中子探測器及快中子探測器，鋁合金裝置可放置長達半年時間。

對于鋁合金材料而言，不同核素間的活度可相差多個量級，對于同一核素中的不同反應，其生成物活度的分支比也相差巨大。因此，當冷卻時間一定時，選取占據(jù)元素輻照生成物的總活度千分之一以上的核素;對于同一種核素，也僅僅考慮占該核素生成物活度千分之一以上的核反應，在簡化計算的同時也保證了計算精度。

2.2 活度計算結果

HFETR堆中子注量率較高，假設該輻照孔道內(nèi)的熱中子注量率、超熱中子注量率、快中子注量率分別為1.000E+14、1.000E+14及5.000E+13n/（cm2.s）。選定輻照孔道后，根據(jù)布置的活化探測器（CoAl、Fe、Ni、Ti）的反應截面及半衰期等性質，選取堆內(nèi)輻照時間為80分鐘。使用JANIS軟件查找活化探測器的核物理數(shù)據(jù)（反應截面引用的是ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫，半衰期參考的是Nubase數(shù)據(jù)庫）。當輻照裝置質量為4kg，且鋁合金各核素含量已知時，由公式（1）算得鋁合金各元素的活化活度，如表1所示。

由表1可知，Zn、Cr、Fe、Ni的活化活度較高，因此Al合金中應盡量少含有這些元素。Cr50的截面相對較大（熱截面為15.957靶），且其生成的核素Cr51半衰期（27.7025天）相比冷卻時間適中，因而放射性較大。表1列出的元素中，有些核素雖然截面相對較大，但是其生成核素的半衰期相比冷卻時間太大或太小。如Al28半衰期為2.3min，Cu64半衰期為0.529天，Ni59半衰期為10.1萬年。此外，活度也與核豐度（同位素占該元素的比例）有關。

在研究堆的環(huán)境條件下，冷卻劑對材料的腐蝕是一個緩慢過程，且反應堆冷卻劑中的放射性對鋁腐蝕速率影響很小[5]。鋁合金輻照裝置在單晶硅孔道內(nèi)接受輻照，孔道內(nèi)水冷卻劑處于靜止狀態(tài)，溫度約60℃左右，溫度近似為常壓，且只在堆內(nèi)輻照80分鐘，因此對輻照裝置的抗腐蝕性能要求不高。只要求結構強度達到要求，且形變較小。純鋁較軟，則不符合本次實驗要求。

查找鋁合金化學成分，發(fā)現(xiàn)2A25、5A66、5A90、8A01等不含有Zn、Cr元素，F(xiàn)e、Ni元素含量較小[2]。四種鋁合金中，5A66合金雜質控制嚴格，雜質控制在0.01%內(nèi)，2A25的雜質控制在0.1%內(nèi)，5A90及8A01的雜質均控制在0.15%內(nèi)。對于不明成分的雜質，應控制的越嚴格越好，以減小鋁合金輻照后的放射性活度不確定性。

2A25及5A66在這四種鋁合金中，雜質控制更為嚴格，F(xiàn)e、Ni元素含量也更小一些，且屈服強度也符合要求。因此，本文選取5A66及2A25鋁合金，與6061鋁合金比較，進行活度及劑量計算。

如表2所示，6061、2A25及5A66鋁合金中，部分成分含量可以按需求選擇，本文均取下限值。因此，由表1及表2可分別獲得這三種鋁合金構成的輻照裝置的活度值，如表3所示。

6061鋁合金裝置活度最大，已經(jīng)屬于IV類放射源，IV類放射源為低危險源，基本不會對人造成永久性損傷，但對長時間、近距離接觸這些放射性源的人可能造成可恢復的臨時性損傷[6]。5A66合金的活度最低，對人體的潛在危害也就最小。

3 劑量計算

3.1 原理方法

MCNP是一個基于蒙特卡羅方法的用于計算三維復雜幾何結構中的中子、光子、電子或者耦合中子/光子/電子輸運問題的通用軟件包。MCNP可模擬的光子能量從1Kev到100Gev，被廣泛應用于輻射防護與射線測定、輻射屏蔽設計優(yōu)化、反應堆設計等學科領域。蒙特卡羅方法以概率統(tǒng)計理論為基礎，能夠比較逼真地描述事物的特點及物理實驗過程，解決一些數(shù)值方法難以解決的問題，因而該方法的應用領域日趨廣泛。

劑量當量與活度、光子能量、介質種類及所在位置等有關。根據(jù)鋁合金活化后的各放射性核素活度及射線發(fā)射幾率，可計算出不同能量光子的概率輸入值。設鋁合金裝置放置在混凝土上，周圍均是空氣，使用MCNP進行劑量模擬計算。采用F5計數(shù)卡的環(huán)形探測器格式（對稱軸為圓形鋁筒的軸線），按照ANSI/ANS–6.1.1–1977，設置光子能量到劑量當量的轉化因子[7]。模擬的源粒子數(shù)均為5*108，計算的相對誤差也控制在了1%以下。

3.2 計算分析

分別對5A66、2A25及6061鋁合金構成的輻照裝置進行MCNP模擬，進一步算出各鋁合金裝置劑量當量。對各輻照裝置進行對比，選擇劑量最小的鋁合金。同時了解距離輻照裝置不同位置處的劑量當量變化情況。

表4中給出的距離，指得是在徑向方向上，到靶桶半高處中心位置的距離。2A25及5A66鋁合金在裝置外表面附近（8.51cm）的劑量當量低于1msv/h，均滿足實驗要求，其中5A66鋁合金劑量最小，僅為25.44μsv/h。

5A66鋁合金為Al-Mg系列防銹型鋁合金，主要摻雜元素是鎂，鎂能顯著提高鋁的強度但又不會使其塑性過分降低，且經(jīng)中子輻照后在這三種鋁合金中劑量最小，當操作時間為5min左右時，人體所受的劑量可以忽略，且遠低于活化探測器的劑量。最終本文選取5A66鋁合金作為本次單晶硅孔道中子注量測量試驗的輻照裝置。

4 結語

本文通過計算鋁合金常含元素的活化活度，并考慮其機械強度，篩選出兩種鋁合金5A66及2A25（含Zn、Cr、Fe、Ni元素少）。并通過MCNP軟件計算各鋁合金裝置的劑量，結果表明5A66及2A25鋁合金裝置均能滿足放射性要求，且5A66鋁合金輻照裝置劑量最低。6061鋁合金輻照裝置由于含有Zn及Cr元素，因而有較高的劑量當量。

【參考文獻】

[1]谷振軍等. 某單晶硅輻照系統(tǒng)輻射防護評價[J]. 輻射防護通訊，2007年03期.Gu Zhenjvn， et al.Radiation Protection Assessment of Silicon Irradiation System[J]. Radiation Protection Bulletin，2007（03）.

[2]張絲雨等. 最新金屬材料牌號、性能、用途及中外牌號對照速用速查實用手冊[M]. 北京：中國科技出版社， 2005.03.Zhang Siyu， et al.The latest material trademark，property，application and Chinese/foreign trademark contrast pratical manual [M]. Beijing： Chinese Science and Technology Press， 2005.3.

[3]史永謙.核反應堆中子學實驗技術 [M]. 北京：中國原子能出版社，2011，12：72-75.Shi Yongqian， et al.Nuclear reactor neutronics experiment techology [M]. Beijing： Atomic Energy Press， 2011，12：72-75.

[4]ASTM E261-10， Standard Practice for Determining Neutron Fluence， Fluence Rate， and Spectra by Radioactivation Techniques [S].

[5]陳侲伸.研究堆中鋁質構件的腐蝕及冷卻劑PH值的選取[J].核動力工程，1998年12月，第19卷6期，547-550.Chen Zhenshen. Corrosion of Aluminium Components and Determing of pH Value of Coolant in Research Reactor[J]. Nuclear Power Engineering， 1998，12，19（6），547-550.

[6]放射源分類方法[EB]. 國家環(huán)境保護總局公告第62號，2005年12月.Radioactive Source classification method[EB]. SEPA，2005，12.MCNP5_manual_VOL_I[CP]. California USA， 2003，4.P320.