張 玥，吳海成

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院 核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102413)

溴化鑭(LaBr3)晶體是一種新型閃爍晶體，屬于六方晶系。LaBr3閃爍體探測(cè)器相比多年來常用且公認(rèn)性能良好的NaI晶體探測(cè)器，具有更高的能量分辨率、光產(chǎn)額、線性響應(yīng)特性、探測(cè)效率、計(jì)數(shù)通過率和穩(wěn)定性，是近年發(fā)展起來的一種新型無機(jī)晶體探測(cè)器[1-2]。LaBr3晶體中含有La元素，La有2種天然同位素139La和138La，其中139La豐度達(dá)99.910%。139La微觀中子數(shù)據(jù)研究對(duì)于溴化鑭閃爍體探測(cè)器性能標(biāo)定具有重要意義。

本工作調(diào)研了中子與139La反應(yīng)現(xiàn)有的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，包括重要反應(yīng)截面、角分布、能譜及雙微分譜等，考慮到139La豐度較大，同時(shí)調(diào)研了La天然核(natLa)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)作為參考。本工作所收集實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)均來自EXFOR數(shù)據(jù)庫[3]。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)調(diào)研結(jié)果表明，對(duì)于n+139La反應(yīng)，有可查實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的是(n,tot)、(n,el)、(n,inl)、(n,γ)、(n,p)、(n,α)等截面以及彈性散射角分布；對(duì)于n+natLa反應(yīng)，有可參考實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的是(n,tot)、(n,γ)、(n,inl)等截面。中子及帶電粒子出射的能譜和雙微分譜，n+139La反應(yīng)和n+natLa反應(yīng)均無實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)報(bào)道。

國(guó)際各大中子評(píng)價(jià)庫均給出139La的中子數(shù)據(jù)，調(diào)研的最新評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)包括美國(guó)2018年2月正式發(fā)布的ENDF/B-Ⅷ.0庫[4]、日本2012年發(fā)布的JENDL-4.0[5]、歐洲2017年11月發(fā)布的JEFF-3.3庫[6]、俄羅斯2010年發(fā)布的RUSFOND庫[7]以及我國(guó)2009年發(fā)布的CENDL-3.1庫[8]中的139La中子評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)。JENDL-4.0庫中139La的中子數(shù)據(jù)為2009年JNDC FP Nuclear Data Working Group使用CASTHY、PEGASUS程序全新計(jì)算評(píng)價(jià)的結(jié)果。ENDF/B-Ⅷ.0庫、歐洲的JEFF-3.3庫以及RUSFOND庫中的139La的中子數(shù)據(jù)均取自較早版本ENDF/B-Ⅶ.0庫[9]，主體評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)由美國(guó)布魯克海文國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的Mughabghab于2005年在中國(guó)的Zhao等[10]工作基礎(chǔ)上完成。CENDL-3.1庫中139La的中子數(shù)據(jù)為2009年Zhao等[10]在原有數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上更新評(píng)價(jià)得到，計(jì)算所用的主程序?yàn)镈WUCK、SUNF。這些評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)能量上限均為20 MeV，共振上限為100 keV，所包含的數(shù)據(jù)有截面、角分布和能譜信息，美國(guó)ENDF/B-Ⅷ.0庫中后期還加入了協(xié)方差數(shù)據(jù)，但各庫評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)均缺乏雙微分截面數(shù)據(jù)和模擬溴化鑭探測(cè)器所必須的γ產(chǎn)生數(shù)據(jù)。

本工作計(jì)算中子與139La反應(yīng)的全套微觀數(shù)據(jù)時(shí)采用CENDL-3.1庫數(shù)據(jù)的光學(xué)模型參數(shù)[11]，理論模型程序采用DWUCK4[12]和UNF[13]，計(jì)算的數(shù)據(jù)包括所有反應(yīng)截面、彈性及非彈性散射角分布、能譜、雙微分譜、gamma產(chǎn)生數(shù)據(jù)等。最終結(jié)果經(jīng)過統(tǒng)調(diào)，加入共振信息，以ENDF-6標(biāo)準(zhǔn)數(shù)據(jù)格式給出。

1 理論模型及程序參數(shù)

光學(xué)模型是核反應(yīng)理論中重要的模型之一，借用光學(xué)原理中光被介質(zhì)吸收和折射的現(xiàn)象與核反應(yīng)過程進(jìn)行類比，計(jì)算散射截面和吸收截面。本工作使用CENDL-3.1評(píng)價(jià)庫已有的中子與139La反應(yīng)的光學(xué)勢(shì)參數(shù)[11]，光學(xué)勢(shì)參數(shù)的調(diào)整以全截面、彈性散射截面、彈性散射角分布的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)為依據(jù)，本工作給出光學(xué)模型的計(jì)算結(jié)果，驗(yàn)證光學(xué)勢(shì)參數(shù)的正確性。

直接非彈性散射的貢獻(xiàn)，包括非彈性散射截面中的直接貢獻(xiàn)，以及非彈性散射角分布中的直接貢獻(xiàn)，由光學(xué)模型和扭曲波玻恩近似(DWBA)方法來給出，使用DWUCK4程序計(jì)算。直接非彈性散射貢獻(xiàn)計(jì)算所依據(jù)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)包括非彈性散射截面、分立能級(jí)截面、中子出射的能譜及雙微分譜等數(shù)據(jù)在直接反應(yīng)過程的貢獻(xiàn)，這些因素需綜合考慮。本工作對(duì)139La考慮了30條分立能級(jí)，其余的看作連續(xù)能級(jí)。分立能級(jí)的能量ε、自旋J、宇稱π以及考慮了直接非彈性散射貢獻(xiàn)的6條能級(jí)的變形參數(shù)β列于表1。

UNF程序用來計(jì)算結(jié)構(gòu)材料核的快中子(入射能量0.1～20 MeV)數(shù)據(jù)。其理論基礎(chǔ)包括球形光學(xué)模型以及統(tǒng)一的Hauser-Feshbach和激子模型理論。預(yù)平衡過程中復(fù)合核向剩余核分立能級(jí)發(fā)射的過程采用角動(dòng)量-宇稱相關(guān)的激子模型描述，保證了角動(dòng)量和宇稱的守恒，平衡過程采用帶寬度漲落修正的Hauser-Feshbach模型描述。所有反應(yīng)過程中嚴(yán)格考慮了核反應(yīng)運(yùn)動(dòng)學(xué)，所以UNF能保證能量平衡。表2列出了本工作中使用的中子與139La反應(yīng)各剩余核能級(jí)密度a和對(duì)修正參數(shù)Δ。各反應(yīng)截面參數(shù)的調(diào)整可決定各截面的大小，且它們之間也有一定競(jìng)爭(zhēng)和制約關(guān)系。

2 結(jié)果及分析

本工作給出20 MeV以下中子與139La反應(yīng)的全套中子數(shù)據(jù)，除(n,tot)、(n,el)、(n,γ)截面在低能共振區(qū)是統(tǒng)調(diào)時(shí)連接CENDL-3.1庫中共振評(píng)價(jià)的評(píng)價(jià)結(jié)果，其余均為原始理論計(jì)算結(jié)果。其他各庫的評(píng)價(jià)結(jié)果，ENDF/B-Ⅷ.0、歐洲的JEFF-3.3、俄羅斯的RUSFOND與中國(guó)的CENDL-3.1評(píng)價(jià)基本重合，或有微小差別，這是因?yàn)閲?guó)外各庫及CENDL-3.1中主體評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)均采用了中國(guó)2005年的數(shù)據(jù)。

表1 分立能級(jí)的能量、自旋、宇稱和變形參數(shù)Table 1 Energy, parity, spin and deformed parameter of discrete levels

表2 n+139La反應(yīng)各剩余核的能級(jí)密度和對(duì)修正參數(shù)Table 2 Level density and pair correction parameter of residual nucleus for n+139La

光學(xué)模型的主要計(jì)算結(jié)果是全截面、彈性散射截面、彈性散射角分布，本工作采用CENDL-3.1的光學(xué)勢(shì)參數(shù)，共振參數(shù)也取自CENDL-3.1，所以結(jié)果與CENDL-3.1均一致，如圖1～3所示(σ為截面，dσ/dΩ為截面角分布，1 b=10-28m2)。圖1示出了n+139La全截面評(píng)價(jià)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的比較。本工作計(jì)算結(jié)果在2 MeV附近低于日本JENDL-4.0的評(píng)價(jià)結(jié)果，這個(gè)能區(qū)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)很多，且統(tǒng)計(jì)一致，需深入評(píng)價(jià)。在14 MeV以上本工作計(jì)算結(jié)果與Foster Jr等1971年測(cè)得的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)[14]及Conner等1958年測(cè)得的天然核實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)[15]趨勢(shì)一致，低于日本庫的評(píng)價(jià)結(jié)果。

n+139La彈性散射截面實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)較少，Bernard等1968年給出了8 MeV能點(diǎn)的測(cè)量結(jié)果[16]， Malan等1969年在0.232～1.57 MeV能區(qū)測(cè)量了8個(gè)能點(diǎn)[17]，不確定度均較高。熱能點(diǎn)有1個(gè)評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)，其他能區(qū)無可參考實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。圖2示出彈性散射截面評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的比對(duì)，因無實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)明確支持，無法單從這個(gè)截面來判定哪家評(píng)價(jià)結(jié)果更合理。

所關(guān)心能區(qū)的n+139La彈性角分布有Bernard等1968年測(cè)得的8 MeV的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)[16]及Tanaka等1972年測(cè)得的1.5～3.58 MeV能區(qū)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)[18]。圖3示出了20 MeV以下能區(qū)n+139La彈性散射角分布理論計(jì)算及評(píng)價(jià)結(jié)果，并與這些實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了比對(duì)。彈性角分布實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)較少，且主要分布在低能段，各評(píng)價(jià)庫結(jié)果在1、2、8 MeV均基本符合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，而在2.545～3.578 MeV幾個(gè)能點(diǎn)上，各評(píng)價(jià)庫結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)符合程度較低。本工作結(jié)果與CENDL-3.1等庫在低能段的結(jié)果有差別，這是因?yàn)楸敬斡?jì)算和CENDL-3.1中計(jì)算所用的程序版本不同，新程序中對(duì)于復(fù)合核彈性散射的處理有一些改正。

圖1 n+139La反應(yīng)的全截面評(píng)價(jià)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的比較Fig.1 Comparison of evaluated n+139La neutron total cross sections with experimental data

圖2 n+139La反應(yīng)的彈性散射截面評(píng)價(jià)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的比較Fig.2 Comparison of evaluated n+139La neutron elastic cross sections with experimental data

圖3 n+139La反應(yīng)的彈性散射角分布計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的比較Fig.3 Comparison of evaluated n+139La neutron elastic angular distributions with experimental data

圖4示出了本工作計(jì)算的n+139La非彈性散射截面與其他評(píng)價(jià)結(jié)果及實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)[19]的比對(duì)情況。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)覆蓋能區(qū)較小，不確定度也較大，各評(píng)價(jià)庫結(jié)果均基本符合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，且趨勢(shì)一致。日本的JENDL-4.0評(píng)價(jià)庫給出的總非彈截面較其他評(píng)價(jià)庫結(jié)果偏低。

圖4 139La(n,inl)截面評(píng)價(jià)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的比較Fig.4 Comparison of evaluated 139La(n, inl) cross sections with experimental data

EXFOR庫中有兩組可查分立能級(jí)截面的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)測(cè)量，分別為1965年Bukarev等[20]以及1963年Gilboy等[21]測(cè)得。Bukarev的測(cè)量能級(jí)能量為800、1 220、1 430、1 570 keV，Gilboy的測(cè)量結(jié)果為彈性和非彈性的迭加，能級(jí)為250 keV，這兩組實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)所測(cè)量的能級(jí)能量與表1中列出的可查分立能級(jí)能量不符，均需進(jìn)行進(jìn)一步評(píng)價(jià)才能使用。

圖5 n+139La反應(yīng)分立能級(jí)截面計(jì)算結(jié)果與評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)的比較Fig.5 Comparison of calculated n+139La neutron inelastic scattering cross sections of excited states with evaluation data

圖5示出了前4條分立能級(jí)截面計(jì)算結(jié)果與評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)的比對(duì)。由于篇幅原因，這里未給出所有分立能級(jí)截面的圖示結(jié)果。從圖中可看到，本工作結(jié)果與CENDL-3.1及JENDL-4.0評(píng)價(jià)庫結(jié)果均有較大差別，CENDL-3.1和JEFF-3.3分立能級(jí)截面峰值較大，且直接過程影響考慮得也較大，第1、3、4條分立能級(jí)均考慮了直接非彈的貢獻(xiàn)。JENDL-4.0評(píng)價(jià)的分立能級(jí)截面較低，且從圖中看，可能未考慮或較少考慮直接過程的貢獻(xiàn)。本工作計(jì)算中共考慮了30條分立能級(jí)，其中對(duì)第1、4、7、12、16、25條分立能級(jí)考慮了直接非彈的貢獻(xiàn)。具體參數(shù)列于表1。

圖6示出139La(n,2n)截面評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)的比對(duì)情況，圖6無可參考實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，各評(píng)價(jià)結(jié)果稍有差別。

圖6 139La(n,2n)截面評(píng)價(jià)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的比較Fig.6 Comparison of calculated 139La(n, 2n) cross sections with experimental data

139La(n,γ)截面實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)較多，共有19組139La(n,γ)截面測(cè)量結(jié)果和1組natLa(n,γ)測(cè)量結(jié)果，覆蓋能區(qū)為0.011 2～75.9 MeV，測(cè)量時(shí)間為1958年到2008年，共78個(gè)測(cè)量點(diǎn)。圖7示出了本工作評(píng)價(jià)結(jié)果與這些實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)比對(duì)情況。可看到，除個(gè)別實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)外，測(cè)量的一致性較好，本工作與其他評(píng)價(jià)在0.01 MeV以上一致程度也較高，僅在3.5～14 MeV區(qū)域?qū)嶒?yàn)數(shù)據(jù)有斷檔，各評(píng)價(jià)有一些差別。14 MeV附近測(cè)量數(shù)據(jù)點(diǎn)較多，本工作與其他評(píng)價(jià)結(jié)果基本一致，可能需更進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)評(píng)價(jià)。

圖8示出139La(n,p)截面與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)及評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)的比對(duì)情況。(n,p)截面實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)較多，對(duì)139La共有15組測(cè)量結(jié)果，natLa無測(cè)量數(shù)據(jù)。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)均集中在14 MeV附近，測(cè)量時(shí)間為1953年到2010年，共24個(gè)測(cè)量點(diǎn)。最新的測(cè)量為2010年Luo等[22]給出的14.8 MeV能點(diǎn)的數(shù)據(jù)，及2008年Agrawal等[23]給出的14.6 MeV能點(diǎn)的數(shù)據(jù)。他們同時(shí)也測(cè)量了139La(n,α)截面。本工作及CENDL-3.1評(píng)價(jià)結(jié)果均符合了這兩個(gè)實(shí)驗(yàn)點(diǎn)，JENDL-4.0的評(píng)價(jià)結(jié)果高于這兩個(gè)點(diǎn)。Kasugai等[24]1997年測(cè)量了13.4～15.0 MeV能區(qū)6個(gè)能點(diǎn)的數(shù)據(jù)，但與Achour等1986年測(cè)量的13.7～14.8 MeV能區(qū)5個(gè)能點(diǎn)的數(shù)據(jù)[25]有明顯分歧。JENDL-4.0評(píng)價(jià)結(jié)果符合1997年Kasugai等的測(cè)量結(jié)果，CENDL-3.1庫評(píng)價(jià)結(jié)果以及本工作結(jié)果與1986年Achour等的測(cè)量數(shù)據(jù)符合，可能需要更進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)評(píng)價(jià)。

圖7 139La(n,γ)截面評(píng)價(jià)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的比較Fig.7 Comparison of evaluated 139La(n, γ) cross sections with experimental data

圖8 139La(n,p)截面評(píng)價(jià)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的比較Fig.8 Comparison of calculated 139La(n, p) cross sections with experimental data

圖9示出了139La(n,α)截面的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)及評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)的比對(duì)情況。(n,α)截面測(cè)量數(shù)據(jù)也較多，對(duì)139La共有11組測(cè)量結(jié)果，natLa無測(cè)量數(shù)據(jù)。覆蓋能區(qū)為12.6～19.6 MeV，測(cè)量時(shí)間為1959年至2010年，共34個(gè)測(cè)量點(diǎn)。最新測(cè)量結(jié)果為2010年Luo等[22]14.8 MeV能點(diǎn)的測(cè)量數(shù)據(jù)以及2008年Agrawal等[23]給出的14.6 MeV能點(diǎn)的測(cè)量數(shù)據(jù)，但從圖9中可看出，2010年Luo的測(cè)量(圖中實(shí)心倒三角)與其他實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分歧較大，本工作計(jì)算結(jié)果和JENDL-4.0的評(píng)價(jià)結(jié)果均與2008年Agrawal的數(shù)據(jù)(圖中實(shí)心方塊)相符合。CENDL-3.1和JEFF-3.1的評(píng)價(jià)結(jié)果與Woelfle等[26]1988年的測(cè)量結(jié)果相符合，可能需進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)評(píng)價(jià)。

圖9 139La(n,α)截面評(píng)價(jià)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的比較Fig.9 Comparison of calculated 139La(n, α) cross sections with experimental data

本工作還使用UNF程序計(jì)算給出了n+139La反應(yīng)出射n、p、t、d、3He、α 6種粒子的能譜和雙微分譜。EXFOR實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)庫中無n+139La反應(yīng)能譜和雙微分譜的可查實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。

圖10示出通常較為關(guān)心的14 MeV中子出射雙微分譜的比對(duì)情況。因無實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，這里給出30°、60°、90°、120°、150° 5個(gè)角度的雙微分譜，黑色實(shí)線是本工作的結(jié)果，其他評(píng)價(jià)庫并未直接給出雙微分譜的評(píng)價(jià)結(jié)果，本文利用程序畫出了其譜形?？煽吹?，在量級(jí)上，本文的結(jié)果和JENDL-4.0評(píng)價(jià)庫以及CENDL-3.1評(píng)價(jià)庫結(jié)果一致，但本文的結(jié)果在分立能級(jí)貢獻(xiàn)部分形狀明顯更合理，JENDL-4.0庫以及CENDL-3.1庫的評(píng)價(jià)結(jié)果在不同位置均有因?qū)Ψ菑椃磻?yīng)對(duì)修正和分立能級(jí)貢獻(xiàn)不足造成的凹坑，這在物理上并不合理。

圖10 n+139La反應(yīng)雙微分截面評(píng)價(jià)結(jié)果的比較Fig.10 Comparison of evaluated double-differential cross sections of n+139La

3 小結(jié)

本工作采用CENDL-3.1庫已有的光學(xué)勢(shì)參數(shù)，使用DWUCK4以及UNF程序?qū)?39La的全套中子數(shù)據(jù)，包括反應(yīng)截面、角分布、能譜、雙微分譜等進(jìn)行了計(jì)算，并使用CENDL-3.1庫中的共振參數(shù)，對(duì)(n,tot)、(n,el)、(n,γ)截面低能共振區(qū)進(jìn)行了重新評(píng)價(jià)。所有結(jié)果均能很好描述現(xiàn)有實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。本工作給出的139La的全套中子數(shù)據(jù)在符合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上，比現(xiàn)有評(píng)價(jià)結(jié)果補(bǔ)充了重要的雙微分譜數(shù)據(jù)。本工作最終結(jié)果經(jīng)過統(tǒng)調(diào)，以ENDF-6格式給出。

139La(n,γ)、(n,p)、(n,α)等截面實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)較多，且有不同程度的分歧，可能需更進(jìn)一步實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)評(píng)價(jià)。出射中子能譜及雙微分譜計(jì)算結(jié)果需實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的支持和檢驗(yàn)。

感謝核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室張競(jìng)上研究員、韓銀錄研究員、陳永靜研究員對(duì)本工作的討論和幫助。