林 意，張慶賢，王 玥，王 猛，張 建，黃 健，張懋軒

(成都理工大學(xué) 核技術(shù)與自動化工程學(xué)院，四川 成都 610059)

氡及其子體普遍存在于土壤、空氣中，是自然界三個天然放射性系中唯一的氣態(tài)元素。地殼中鈾系、釷系和錒系均連續(xù)向四周擴(kuò)散氡氣，使土壤、水和空氣中富含氡氣，因而研究氡氣在空間中的累積過程具有重要意義[1]。

目前，國內(nèi)外研究者對氡氣反擴(kuò)散系數(shù)與氡氣濃度變化規(guī)律開展了諸多研究。例如，李志強(qiáng)[2-3]研究了累積法測量介質(zhì)表面氡析出時，泄漏和反擴(kuò)散對測量結(jié)果的影響，并提出局部靜態(tài)法固有的泄漏與反擴(kuò)散影響的消除方法；趙劍錕等[4]分析了反擴(kuò)散效應(yīng)對地震氡遷移的影響并建立了修正模型；Muoz等[5]考慮了土壤以及建筑材料的物理參數(shù)，建立二維有限元模型，該模型可以通過不同的建筑物邊界條件來預(yù)測建筑物密閉空間內(nèi)氡氣濃度；Singh等[6]利用一維模型推導(dǎo)出三維半經(jīng)驗?zāi)Ｐ陀糜陬A(yù)測室內(nèi)氡氣濃度。目前研究中,對密閉空間中氡氣反擴(kuò)散研究較少，劉小松等[7]的研究表明，在密閉空間中氡氣濃度分析過程需對氡氣反擴(kuò)散影響進(jìn)行修正。因此，本研究通過密閉空間氡氣濃度測量實驗，分析氡氣反擴(kuò)散系數(shù)與氡氣濃度之間的關(guān)系，采用微分方程對密閉空間中氡氣濃度進(jìn)行建模，擬為密閉空間中氡氣濃度變化預(yù)測提供參考。

1 理論基礎(chǔ)

氡在土壤介質(zhì)中的遷移是一個復(fù)雜多向的物理過程，受到多因素的影響，土壤氡氣析出率可表示為[8]：

(1)

(2)

式中：F為土壤氡氣析出率，Bq·m-2·s-1；P表示土壤總孔隙度，無量綱；De為有效擴(kuò)散系數(shù)，指氡氣在介質(zhì)孔隙空間中的擴(kuò)散系數(shù)，m2·s-1；A為土壤氡的產(chǎn)生率，Bq·m-3；λe為衰變常數(shù)，2.16×10-6s-1；C0為介質(zhì)孔隙中的氡濃度，Bq·m-3；ρ為土壤容重，kg·m-3；E為土壤射氣系數(shù)，無量綱；R為土壤中Ra的活度，Bq·kg-1。其中，土壤射氣系數(shù)、總孔隙度等參數(shù)難以直接測定，理論上計算氡氣析出率難度較大。

若假定氡氣析出率為常數(shù)，密閉空間中氡氣濃度為[9]：

(3)

隨著時間增加，氡氣在密閉空間的濃度升高，氡氣反擴(kuò)散對氡氣濃度的影響增強(qiáng)。若考慮氡氣反擴(kuò)散的影響，氡氣濃度變化微分方程可表示為[9]：

(4)

2 測量方法

采用等時間間隔測量法測量氡氣析出率[10]。本次實驗地表土質(zhì)為原生粘土，測量儀器選擇FD216環(huán)境測氡儀。測量裝置原理圖與實物圖示于圖1。

集氡罩用亞克力板制作，板厚7 mm，集氡罩體積為98 cm×98 cm×97 cm。測氡儀的進(jìn)氣口與排氣口分別與集氡罩的排氣口和進(jìn)氣口相接，實現(xiàn)氣體的循環(huán)。為排除f值中泄漏率的影響，需要保證裝置的氣密性，因此集氡罩安裝在深度為20 cm的槽內(nèi)，并用粘土密封周邊。傳感器安置在集氡罩內(nèi)，實時測量土壤和集氡罩內(nèi)溫度、濕度等參數(shù)。實驗分別于2015年9月(第1次實驗)和2015年11月(第2次實驗)進(jìn)行，根據(jù)氡氣析出率快速測量方法[11]，設(shè)定實驗時間為62 h，測量間隔為2 h，測量時間為30 min。

3 分析與討論

3.1 氡氣反擴(kuò)散系數(shù)

實驗中前2次測量的氡氣濃度較小，式(4)

圖1 實驗裝置圖和實物圖Fig.1 Experimental diagram and device

中fC可近似為0，由式(4)可求得氡氣析出率。

表1 實驗數(shù)據(jù)計算氡氣析出率結(jié)果Table 1 Results of radon exhalation rate from experimental data

不考慮氡氣反擴(kuò)散影響時，氡氣的理論計算濃度與實測濃度之間的關(guān)系示于圖2。由圖2結(jié)果可知，兩者變化趨勢差異明顯。

(5)

式中參數(shù)與式(4)相同，F(xiàn)取表1中的平均值。利用分析方法[2]，求得f值同時間和氡氣濃度之間的關(guān)系示于圖3和圖4。

由圖3和圖4可以看出，f值隨時間和氡氣濃度在一定范圍內(nèi)波動變化。f值的平均值及統(tǒng)計分析結(jié)果(一倍、兩倍、三倍均方差內(nèi))列于表2。

兩次實驗得到的f值的平均值分別為0.015 7和0.024 1，標(biāo)準(zhǔn)差分別為0.007 3和0.013 8。由表2結(jié)果可以看出，f值的波動較大。將溫度與f值進(jìn)行擬合分析，得到兩次實驗的擬合系數(shù)均小于0.1，因此難以確定溫度與f值之間的相關(guān)性，對于f值波動影響因素，還有待進(jìn)一步實驗和分析。

a——第一次實驗 ； b——第二次實驗圖2 不考慮氡氣反擴(kuò)散影響時氡氣濃度理論曲線與實測氡氣濃度變化曲線a——First experiment；b——Second experimentFig.2 The theoretical curves of radon concentration without considering the effect of back-diffusion and the experimental curve

a——第一次實驗；b——第二次實驗圖3 氡氣反擴(kuò)散系數(shù)f值、溫度隨時間變化圖a——First experiment；b——Second experimentFig.3 The relationship between back-diffusion coefficients、temperature and time

a——第一次實驗；b——第二次實驗圖4 氡氣反擴(kuò)散系數(shù)f值與濃度的關(guān)系圖a——First experiment；b——Second experimentFig.4 The relationship between the radon concentration and back-diffusion

表2 氡氣反擴(kuò)散系數(shù)f值統(tǒng)計結(jié)果Table 2 The statistical result of back-diffusion coefficient

3.2 密閉空間氡氣濃度預(yù)測

假設(shè)測量時間間隔為t，每個測量時間點Ti對應(yīng)的氡氣濃度值為Ci，且初始濃度C0很低，則對密閉空間氡氣濃度進(jìn)行預(yù)測計算，步驟如下：

(6)

式中參數(shù)與式(4)相同。通過以上方法，對兩次實驗密閉空間內(nèi)氡氣濃度進(jìn)行預(yù)測，結(jié)果示于圖5。模擬值與實測值之間的相對誤差Δ示于圖6。Δ計算公式為：

(7)

a——第一次實驗；b——第二次實驗圖5 考慮氡氣反擴(kuò)散系數(shù)的氡氣濃度模擬曲線與實測曲線a——First experiment；b——Second experimentFig.5 The simulated curve which considering the coefficient of back-diffusion and the experimental curve

a——第一次實驗；b——第二次實驗圖6 模擬濃度與實測結(jié)果的誤差圖a——First experiment；b——Second experimentFig.6 The relative error of simulated and experimental radon concentration

由圖5結(jié)果可知，模擬曲線與實際測量曲線非常接近，且模擬的誤差隨著時間增加而減小。圖6中第一次實驗?zāi)M值平均誤差為8.06%，最大誤差為28.38%；第二次實驗?zāi)M值平均誤差為6.13%，最大誤差為14.65%。由此表明，考慮了氡氣反擴(kuò)散影響后，密閉空間中氡氣濃度可應(yīng)用理論方程較好的進(jìn)行計算和預(yù)測。

4 結(jié)論

通過理論計算和實驗，分析了密閉空間中氡氣濃度變化規(guī)律和氡氣反擴(kuò)散系數(shù)的影響。將氡氣反擴(kuò)散系數(shù)看作常數(shù)用于氡氣濃度計算的迭代方程，實現(xiàn)對密閉空間中氡氣濃度理論計算，所得計算結(jié)果與實測結(jié)果接近，兩者最大誤差均小于30%，平均誤差均小于10%。采用理論計算和迭代的方法，可以預(yù)測密閉空間中氡氣濃度。