唐亞華，沈仕遠(yuǎn)，汪 璐，張 豪，朱韻樵，文岐業(yè)，張懷武

電子科技大學(xué)電子科學(xué)與工程學(xué)院，四川成都611731

引 言

太赫茲波是一種頻譜介于微波和紅外之間的電磁波，頻率范圍在0.1～10.0 THz[1]．其特殊的頻率范圍使太赫茲波具備一些獨(dú)特性質(zhì)，包括穿透性強(qiáng)、光子能量低以及對(duì)生物大分子具有“指紋”特性等，從而使太赫茲波在無線通信、無損檢測(cè)、成像及傳感等方面具有巨大的應(yīng)用前景．這些潛在應(yīng)用的實(shí)現(xiàn)都需要一些能夠調(diào)控太赫茲波的功能器件來組建，如太赫茲波調(diào)制器、偏振器及濾波器等[2]．由于目前缺少與太赫茲波發(fā)生電磁響應(yīng)的天然材料，這些功能器件的研究與微波波段相比還相對(duì)落后．人工電磁材料的出現(xiàn)很好解決了這一問題，其中超表面由于結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單制造容易，更是受到了眾多研究學(xué)界和產(chǎn)業(yè)界的歡迎與期待[3-5]．

超表面是一種人工合成的亞微米結(jié)構(gòu)，通常是由平面金屬或電介質(zhì)材料組成的二維陣列．通過改變超表面結(jié)構(gòu)單元的幾何形狀、大小或電介質(zhì)材料，即可對(duì)入射太赫茲波的振幅、相位和傳播方向進(jìn)行調(diào)控，由此實(shí)現(xiàn)超薄透鏡、光束偏轉(zhuǎn)器和四分之一波片等太赫茲波段調(diào)控器件[6-7]．也可以通過將具有可調(diào)諧性的材料與半導(dǎo)體材料結(jié)合在一起構(gòu)成可調(diào)超表面器件，實(shí)現(xiàn)對(duì)太赫茲波的動(dòng)態(tài)調(diào)控．

二氧化釩薄膜是一種典型的相變材料，當(dāng)受到外部激勵(lì)(如熱、 電或光)的作用時(shí)，其晶格由單斜金紅石結(jié)構(gòu)變?yōu)樗姆浇鸺t石結(jié)構(gòu)，VO2由絕緣態(tài)相變?yōu)榻饘賾B(tài)，電阻率會(huì)有3～5個(gè)數(shù)量級(jí)的變化，此時(shí)金屬態(tài)的VO2薄膜對(duì)太赫茲波表現(xiàn)為高阻，即太赫茲波不能透過；而絕緣態(tài)的VO2薄膜則對(duì)太赫茲波呈現(xiàn)高透[8]．因此，以VO2等為代表的功能材料被廣泛用于各類可調(diào)諧器件，如太赫茲開關(guān)器件[9]，可調(diào)濾波器等．ZHOU等[10]在藍(lán)寶石基底上將VO2薄膜制備成柵狀，并與具有一定形狀的金薄膜一起構(gòu)成一種周期性結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)對(duì)太赫茲波的動(dòng)態(tài)調(diào)制，通過熱觸發(fā)VO2薄膜發(fā)生相變，在0.7 THz處器件的調(diào)制深度超過87%．SHIN等[2]通過在VO2薄膜上制作金屬柵結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)太赫茲極化開關(guān)，其極化程度(degree of polarization, DOP)和消光比(extinction ratio, ER)等特性可與商業(yè)上的極化開關(guān)器件相比擬，且器件的太赫茲波調(diào)制深度高達(dá)89%．雖然基于VO2薄膜的太赫茲超表面結(jié)構(gòu)器件研究現(xiàn)已取得一定進(jìn)展，但這些器件中VO2薄膜的位置大都在金屬薄膜的孔縫處，與金屬薄膜在同一平面內(nèi)，限制了器件的設(shè)計(jì)與優(yōu)化，而且觸發(fā)VO2薄膜發(fā)生相變的方式大多為溫度激勵(lì)，限制了器件的通用性與響應(yīng)速度[11-13]．

本研究利用半導(dǎo)體制造工藝，以高阻硅作為襯底，在選定的區(qū)域進(jìn)行擴(kuò)散后，利用磁控濺射技術(shù)生長VO2薄膜，再將VO2薄膜切割成方塊狀，與一定形狀的金薄膜結(jié)構(gòu)結(jié)合，構(gòu)成一種電壓可調(diào)諧的超表面器件．器件借助埋柵工藝構(gòu)建一種類似晶體管的結(jié)構(gòu)，使加電方式以及金薄膜與埋柵所構(gòu)建的等效電容均垂直于器件表面[14]．該方案提高了可調(diào)器件設(shè)計(jì)的靈活性(主要體現(xiàn)為可以在高阻硅片和VO2薄膜之間，加入SiO2或者Al2O3絕緣層提升器件性能參數(shù))，而且降低了器件的制備難度．通過控制外加電激勵(lì)的方式可實(shí)現(xiàn)器件在兩種透射率差別較大的諧振狀態(tài)進(jìn)行切換，有助于實(shí)現(xiàn)對(duì)整個(gè)超表面器件中任意一個(gè)單元的控制，對(duì)可調(diào)超表面的發(fā)展具有重要意義．

1 器件設(shè)計(jì)及制造

1.1 器件結(jié)構(gòu)及實(shí)驗(yàn)過程

優(yōu)化設(shè)計(jì)的太赫茲超表面調(diào)制器結(jié)構(gòu)示意圖如圖1，每個(gè)單元大小為200 μm×200 μm，整個(gè)單元包含3個(gè)介質(zhì)層，分別為金膜-VO2薄膜-硅基片．金膜的厚度h1=200 nm，方環(huán)的線寬w=10 μm，方環(huán)的長度a=140 μm，中間介質(zhì)層VO2薄膜的厚度為h2=120 nm，常溫下薄膜的方阻為2.7 kΩ，最下面襯底材料高阻硅片的厚度為H=500 μm，硅片的電阻率大于10 000 Ω·μm·cm，埋柵線條的最小寬度wl=5 μm，器件的其余尺寸如圖1(b)，wc=30 μm，g=30 μm.調(diào)制器由41×58個(gè)單元周期性排列組成.

金膜和VO2薄膜均利用射頻磁控濺射技術(shù)鍍制，VO2薄膜的鍍制以金屬釩為靶材，高純氧氣作為反應(yīng)氣體，在本底真空8×10-4Pa時(shí)通入氬氣至工作氣壓1 Pa，再通入分壓為4%～6%的氧氣，在550 ℃的襯底溫度條件下進(jìn)行濺射，濺射功率為200 W．在硅襯底上鍍制的VO2薄膜性能如圖2(a)．加熱過程中樣品方阻發(fā)生顯著變化：當(dāng)溫度低于50 ℃時(shí)，方阻一直維持在2.4 kΩ以上，而在相變溫度點(diǎn)附近方阻急劇下降，到90 ℃時(shí)方阻約為13 Ω，電阻變化率接近3個(gè)數(shù)量級(jí)．圖2(a)插圖為Si基片上濺射的VO2薄膜的典型X射線衍射(X-ray diffraction, XRD)圖譜．在2θ=69°附近為Si基片的峰， 2θ=28.1°處有一個(gè)弱衍射峰，為M相VO2的 (011) 晶向．由XRD圖譜可見，Si基片上制備的VO2薄膜結(jié)晶狀況不是很好．利用太赫茲時(shí)域光譜(terahertz time-domain spectroscopy, THz-TDS)系統(tǒng)測(cè)試Si基片上所制備的VO2薄膜透射曲線(以空氣做參考進(jìn)行傅里葉變換)，如圖2(b)．由透射曲線可見，在0.2～0.6 THz，VO2薄膜發(fā)生相變前的透射率在70%左右，而發(fā)生相變后的透射率變?yōu)?0%左右．

圖1 電控調(diào)制超表面器件結(jié)構(gòu)圖Fig.1 Structure diagram of electronically controlled modulation metasurface device

圖2 VO2薄膜的性能曲線(實(shí)驗(yàn))Fig.2 VO2 film performance curve (experiment)

埋柵利用擴(kuò)散工藝制備，因?yàn)閚型雜質(zhì)的電子遷移速率遠(yuǎn)大于p型雜質(zhì)，所以實(shí)驗(yàn)采用磷源作為擴(kuò)散雜質(zhì)．將刻蝕了埋柵圖案的硅片放置于磷源之間，在擴(kuò)散爐升溫至850 ℃時(shí)，將硅片和磷源推入石英管的恒溫區(qū)，以1 L/min的氮?dú)庾鳛楸Ｗo(hù)氣繼續(xù)升溫至1 000 ℃，恒溫40 min后摻入磷雜質(zhì)，最終得到摻有n型雜質(zhì)的埋柵，經(jīng)測(cè)試制備的埋柵方阻為5 Ω．

1.2 器件仿真及實(shí)驗(yàn)測(cè)試

1.2.1 器件仿真

圖3 不同電阻值的VO2薄膜對(duì)應(yīng)的仿真圖像Fig.3 Simulation images of VO2 film with different resistance values

利用電磁仿真軟件CST(computer simulation technology)計(jì)算超表面器件的透射率隨VO2薄膜電阻變化，結(jié)果如圖3．由圖3(a)可見，當(dāng)VO2薄膜的電阻值為10 kΩ時(shí)，超表面器件的透射率在0.41 THz處出現(xiàn)一個(gè)透射峰，透射率超過80%．隨著VO2薄膜電阻值的逐漸減小， 分別為2 871.43、1 445.71、800.00、530.00 Ω及190.00 Ω時(shí)，器件的透射率也逐漸降低．當(dāng)VO2薄膜的電阻值減小為20 Ω時(shí)，透射率的峰值低于10%，透射率最低點(diǎn)對(duì)應(yīng)的頻率為0.46 THz．此外， 若VO2薄膜的電阻值能減小到20 Ω以下，器件透射率最低處的峰值將更接近0．與其他可調(diào)超表面器件相比，一般超表面器件的諧振峰在沒有調(diào)控之前對(duì)太赫茲波是高阻的(透射率較低)，而本研究所設(shè)計(jì)器件在無激勵(lì)施加時(shí)，諧振峰對(duì)太赫茲波高透，施加激勵(lì)之后諧振峰對(duì)太赫茲波高阻．這表明通過控制VO2薄膜電阻值的變化，可實(shí)現(xiàn)器件透射率幅度調(diào)制的功能．VO2薄膜電阻值降低的過程就是通過光、熱及電等外部激勵(lì)觸發(fā)VO2薄膜相變的過程．

圖3(b)是VO2薄膜的電阻為10 kΩ和20 Ω時(shí)，超表面器件相位變化的仿真圖像．可見，當(dāng)頻率從0.30 THz到0.51 THz變化時(shí)，VO2薄膜電阻值為10 kΩ的相位值不斷減小，VO2薄膜電阻值為20 Ω的相位值先減后增，與阻值為10 kΩ的相位曲線相交于0.45 THz處．因?yàn)檫@兩種阻值的相位有較大差別，器件的諧振頻點(diǎn)也會(huì)有一定差別，即超表面器件透射率峰值處的諧振頻率不完全一致，產(chǎn)生了頻移．

1.2.2 實(shí)驗(yàn)測(cè)試及分析

實(shí)驗(yàn)測(cè)試所用的THz-TDS FICOTM系統(tǒng)是一種集成式太赫茲時(shí)域光譜分析儀，其使用光纖耦合1.5 μm脈沖種子激光作為泵浦光和探測(cè)光．在對(duì)樣品透射系數(shù)和反射系數(shù)的測(cè)量時(shí)，F(xiàn)ICO的全波形采樣速率可以達(dá)到500 Hz，時(shí)間分辨率可達(dá)20 fs，平均輸出功率為105 mW，能夠在0.1～3.0 THz快速掃描成像[15]．

由于VO2薄膜相變發(fā)生的時(shí)間短，通常在皮秒量級(jí)，而且相變點(diǎn)前后電阻值的變化很微小，因此，在相變發(fā)生前后的一段時(shí)間里，器件透射率的變化幅度非常小，只有在相變發(fā)生時(shí)透射率的幅度才會(huì)有很大變化，因此在實(shí)驗(yàn)中，只觀察到相變前后透射率的變化，沒有得到仿真結(jié)果中透射率逐漸變化的結(jié)果．當(dāng)在制備超表面器件上施加0、1、8 V及13 V電壓時(shí)，透射率變化的實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖4(a)．可見，當(dāng)電壓為0 V時(shí)，在0.30 THz處透射率最高為51.7%；當(dāng)電壓為13 V時(shí)，在0.41 THz處透射率最低為23.1%．根據(jù)施加電壓為0 V和8 V的透射率測(cè)試值計(jì)算，繪制器件在0.2～0.6 THz調(diào)制深度的變化曲線如圖4(b)．可見，在0.36 THz處調(diào)制深度最大為59%．本研究正是利用VO2薄膜的這一特性設(shè)計(jì)了可調(diào)超表面調(diào)制器，相比較熱、光和磁場(chǎng)等控制方式，利用電壓控制更簡(jiǎn)單，且易于實(shí)現(xiàn)．

圖4 超表面器件的實(shí)驗(yàn)測(cè)試圖Fig.4 Experimental test results of metasurface-based devices

雖然測(cè)試得到的透射率曲線變化趨勢(shì)與仿真得到結(jié)果大致相同，但頻率值和透射率值均不一樣．實(shí)驗(yàn)加電壓0 V與8 V的透射曲線與仿真中VO2薄膜電阻值是1 445.71 Ω和190.00 Ω的透射曲線相仿．這并不意味著實(shí)驗(yàn)中VO2薄膜的電阻值與仿真中相同透射率對(duì)應(yīng)的電阻數(shù)值相同(即實(shí)驗(yàn)相變前后薄膜的電阻值不一定只改變1個(gè)數(shù)量級(jí))，而是由于：① 考慮到可操作性，實(shí)驗(yàn)選取的硅基片厚度為500 μm，仿真計(jì)算中設(shè)置的硅基片厚度為100 μm，這樣的差異會(huì)使透射率值降低，并且高阻硅片本身對(duì)太赫茲波有一定的阻擋作用，實(shí)驗(yàn)透射率在利用傅里葉變換進(jìn)行計(jì)算時(shí)是以空氣作為參考，沒有排除高阻硅自身對(duì)透射率的影響(如果利用相同襯底的硅片做參考進(jìn)行計(jì)算，可得更高的透射率及調(diào)制深度曲線)；② 由于實(shí)驗(yàn)鍍制的VO2薄膜與襯底硅晶格失配引起界面處出現(xiàn)大量位錯(cuò)，生成的VO2薄膜產(chǎn)生很多缺陷導(dǎo)致結(jié)構(gòu)疏松，因此相變的電阻率變化并沒有達(dá)到3個(gè)數(shù)量級(jí)，也不能達(dá)到仿真計(jì)算中的4個(gè)變化量級(jí)，若能在高阻硅片和VO2薄膜之間加入SiO2或者Al2O3，就能改善VO2的薄膜質(zhì)量，提升電阻率變化的數(shù)量級(jí)，進(jìn)而提升透射率以及調(diào)制深度．因此，實(shí)驗(yàn)得到的諧振頻率與仿真不同，主要是由于實(shí)驗(yàn)光刻和等離子刻蝕等步驟造成器件結(jié)構(gòu)單元的尺寸值與仿真設(shè)計(jì)值不同而造成．

由于熱和電都可以觸發(fā)VO2薄膜產(chǎn)生相變，對(duì)于本研究設(shè)計(jì)的器件，外界施加電壓同時(shí)也會(huì)在器件有電流通過的地方產(chǎn)生相應(yīng)的焦耳熱，因此器件中VO2薄膜的相變很可能是電場(chǎng)和焦耳熱共同作用的結(jié)果．由圖4(c)繪制得超表面器件I-V曲線可近似計(jì)算器件產(chǎn)生的焦耳熱，此處不做定量分析．由于焦耳熱的耗散過程較長，因而將制約器件的開關(guān)速度．本課題組的前期研究表明，在高阻硅片和VO2薄膜之間加入SiO2或Al2O3絕緣層，可以改善VO2的薄膜質(zhì)量，并顯著降低所產(chǎn)生的電流，因此也可以減少焦耳熱的產(chǎn)生，從而有望提高器件的開關(guān)速度[8]．

2 超表面器件的電場(chǎng)分析

圖5為超表面器件透射率值最高和最低處(對(duì)應(yīng)頻率分別為0.41 THz和0.46 THz)的電場(chǎng)分布情況．圖5(a)為超表面器件諧振頻率為0.41 THz時(shí)的電場(chǎng)分布，此時(shí)VO2薄膜是絕緣相，諧振的主要位置在金屬-VO2-埋柵的垂直接觸面附近，其最大電場(chǎng)可達(dá)3.47×106V/m，而金薄膜結(jié)構(gòu)的邊緣位置附近諧振較弱，最大僅有5.62×105V/m．圖5(b)為諧振頻率為0.46 THz的電場(chǎng)分布，此時(shí)VO2薄膜是金屬相，其諧振發(fā)生位置與VO2薄膜在絕緣相時(shí)恰好相反，主要發(fā)生在金薄膜結(jié)構(gòu)的邊緣位置附近，且諧振強(qiáng)度最大值約為5.35×105V/m，稍弱于VO2薄膜為絕緣相時(shí)的諧振強(qiáng)度，這是因?yàn)樵诮鸨∧ず吐駯排cVO2接觸的孔縫處，太赫茲波作用會(huì)積累一定電荷，當(dāng)把絕緣相的VO2看作電介質(zhì)時(shí)，這種垂直結(jié)構(gòu)可等效為一個(gè)電容．而金薄膜和埋柵均具有導(dǎo)電性，其本身具有一定的電阻和電感，與上述的電容一起構(gòu)成一個(gè)LC諧振電路產(chǎn)生諧振．當(dāng)VO2變?yōu)榻饘傧鄷r(shí)，導(dǎo)電能力增強(qiáng)，電荷可在其中自由流動(dòng)，因此可將其看作是上層金薄膜與埋柵相連通的導(dǎo)線，太赫茲波作用產(chǎn)生的電荷不再在孔縫處積累，孔縫處的電容消失．相鄰單元間的金薄膜方框上又因?yàn)榉e聚了相反極性的電荷形成一種單元間的電容，產(chǎn)生另一種諧振狀態(tài)．相鄰單元間的金薄膜方框形成的電容遠(yuǎn)小于金薄膜-VO2-埋柵孔縫處，因此這兩種諧振狀態(tài)的諧振頻率以及峰值處的透過率均有差異．

圖5 仿真電場(chǎng)分布Fig.5 Simulated electric field distribution

結(jié) 語

本研究設(shè)計(jì)并制作一種電壓調(diào)控的超表面器件，利用VO2薄膜的相變?cè)韺?shí)現(xiàn)器件的透射率幅度調(diào)制．當(dāng)太赫茲波垂直于器件表面入射， 從0 V施加電壓至8 V時(shí)，實(shí)驗(yàn)測(cè)得在0.31 THz和0.41 THz處器件的透射率數(shù)值出現(xiàn)很大差別，且在整個(gè)0.2～0.6 THz波段內(nèi)，超表面器件的調(diào)制深度最大可達(dá)59%．這種超表面器件的加電方式和等效電容結(jié)構(gòu)均垂直于器件表面，增加了器件設(shè)計(jì)的靈活性(在結(jié)構(gòu)中加入SiO2或者Al2O3絕緣層提升器件性能參數(shù))，降低器件的制備難度．這種獨(dú)特的加電方式有利于實(shí)現(xiàn)對(duì)陣列中每個(gè)結(jié)構(gòu)單元的單獨(dú)控制，以達(dá)到特定的太赫茲波調(diào)制效果．該調(diào)制器結(jié)構(gòu)的實(shí)現(xiàn)為動(dòng)態(tài)可調(diào)的太赫茲表面超表面調(diào)制器提供一種切實(shí)可行的方法．