王志光，姚存峰，秦芝，孫建榮，龐立龍，申鐵龍，朱亞濱，崔明煥，魏孔芳

（中國(guó)科學(xué)院近代物理研究所，蘭州 730000）

一、前言

加速器驅(qū)動(dòng)次臨界系統(tǒng)（ADS）由加速器、散裂靶、次臨界反應(yīng)堆芯等組成（見(jiàn)圖1）。其工作原理是，利用加速器產(chǎn)生的高能強(qiáng)流質(zhì)子束轟擊重原子核，產(chǎn)生高能高通量散裂中子來(lái)驅(qū)動(dòng)和維持次臨界反應(yīng)堆（有效中子增殖因數(shù)keff< 1）運(yùn)行，使堆芯中的可裂變材料發(fā)生持續(xù)的核裂變反應(yīng)。ADS系統(tǒng)具有固有安全性，在嬗變核廢料、核燃料增殖、產(chǎn)能等領(lǐng)域具有重大的應(yīng)用前景，是未來(lái)先進(jìn)核裂變能的重要發(fā)展方向。

國(guó)際上尚未建成ADS裝置。研發(fā)ADS裝置不僅體現(xiàn)了一個(gè)國(guó)家的科技水平、經(jīng)濟(jì)水平和工業(yè)水平等綜合實(shí)力，而且會(huì)促進(jìn)工業(yè)技術(shù)、國(guó)防技術(shù)的發(fā)展，帶動(dòng)和提升諸多相關(guān)產(chǎn)業(yè)的技術(shù)進(jìn)步和產(chǎn)業(yè)升級(jí)，產(chǎn)生巨大的社會(huì)效益和經(jīng)濟(jì)效益。因此，美國(guó)、日本、俄羅斯等核能科技發(fā)達(dá)國(guó)家非常重視ADS裝置的研發(fā)，均結(jié)合核能發(fā)展實(shí)際情況制定了ADS中長(zhǎng)期發(fā)展路線(xiàn)圖，采取分步實(shí)施的戰(zhàn)略，提出了一系列ADS裝置研發(fā)計(jì)劃[1]，而且都設(shè)想在2030年左右建成原型裝置。我國(guó)政府也大力支持ADS裝置的研發(fā)，中國(guó)科學(xué)院根據(jù)我國(guó)先進(jìn)核能科學(xué)技術(shù)發(fā)展的重大需求和ADS研發(fā)進(jìn)展與發(fā)展趨勢(shì)，從技術(shù)可行性與未來(lái)推廣經(jīng)濟(jì)性出發(fā)，提出了我國(guó)ADS發(fā)展路線(xiàn)圖[1]和原創(chuàng)的加速器驅(qū)動(dòng)先進(jìn)核能系統(tǒng)（ADANES）[2]的概念。ADANES由加速器驅(qū)動(dòng)的燃燒器（ADB）和加速器驅(qū)動(dòng)乏燃料再生利用（ADRUF）兩大系統(tǒng)組成（見(jiàn)圖2），集核廢料嬗變、核燃料增殖和核能安全生產(chǎn)為一體，是一種可提供數(shù)千年安全、低排放、高性?xún)r(jià)比的戰(zhàn)略能源系統(tǒng)。

圖1 ADS原理示意圖

作為ADANES的重要組成部分，ADS裝置的研發(fā)對(duì)推動(dòng)我國(guó)能源革命、促進(jìn)能源轉(zhuǎn)型以及刺激核能行業(yè)創(chuàng)新發(fā)展具有重大作用。在中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專(zhuān)項(xiàng)“未來(lái)先進(jìn)核裂變能——ADS嬗變系統(tǒng)”（簡(jiǎn)稱(chēng)“ADS專(zhuān)項(xiàng)”）等國(guó)家項(xiàng)目的支持下，我國(guó)在超導(dǎo)質(zhì)子直線(xiàn)加速器、重金屬散裂靶、次臨界反應(yīng)堆及新燃料元件、核能材料等研究方面取得了重要進(jìn)展和突破，一些關(guān)鍵技術(shù)達(dá)到國(guó)際領(lǐng)先或先進(jìn)水平，并在國(guó)際上率先從基礎(chǔ)研究階段進(jìn)入工程實(shí)施（ADS集成裝置建設(shè)）階段?！秶?guó)家重大科技基礎(chǔ)設(shè)施建設(shè)中長(zhǎng)期規(guī)劃（2012—2030）》項(xiàng)目——加速器驅(qū)動(dòng)嬗變研究裝置（CiADS）的建議書(shū)、可行性研究報(bào)告分別于2015年12月、2018年1月獲得國(guó)家發(fā)展和改革委員會(huì)批復(fù)，近期將開(kāi)工建設(shè)CiADS。CiADS建成后，將是國(guó)際上第一個(gè)兆瓦級(jí)ADS系統(tǒng)集成研究裝置，具有里程碑意義。

目前，研發(fā)ADS裝置面臨的主要瓶頸問(wèn)題之一是材料。由于ADS不同于現(xiàn)有的核能系統(tǒng)，未來(lái)商用ADS裝置中材料服役的工況非?？量蹋F(xiàn)有的成熟材料不能滿(mǎn)足要求，必須尋找或者研發(fā)新材料以適應(yīng)ADS裝置研發(fā)的需求。本文以ADANES研發(fā)為背景，闡述ADS裝置部件對(duì)材料的需求，關(guān)鍵材料研發(fā)進(jìn)展與存在問(wèn)題，面臨的發(fā)展機(jī)遇和挑戰(zhàn)以及發(fā)展對(duì)策。

圖2 ADANES原理示意圖

二、ADS裝置部件用材

ADS裝置是一個(gè)比目前的反應(yīng)堆更加復(fù)雜的系統(tǒng)，涉及的材料要求也更多。由于加速器用材料相對(duì)成熟，本文重點(diǎn)討論次臨界反應(yīng)堆、高功率散裂靶、ADS裝置用核燃料相關(guān)的材料問(wèn)題。圖3給出了ADS裝置部件涉及的主要材料。

圖3 ADS裝置部件用材料分類(lèi)示意圖

（一）次臨界反應(yīng)堆材料

ADS次臨界反應(yīng)堆系統(tǒng)的主要功能是實(shí)現(xiàn)與加速器、散裂靶耦合、產(chǎn)生快中子場(chǎng)并提供核反應(yīng)環(huán)境。次臨界反應(yīng)堆系統(tǒng)主要包括主容器、燃料組件、堆內(nèi)構(gòu)件、主泵、換熱器/蒸汽發(fā)生器、換料機(jī)構(gòu)等。為滿(mǎn)足堆芯正常運(yùn)行，除了要對(duì)堆內(nèi)構(gòu)件進(jìn)行科學(xué)設(shè)計(jì)及精細(xì)加工外，對(duì)堆內(nèi)構(gòu)件材料的力學(xué)、熱學(xué)和抗輻照等各項(xiàng)物理性能也提出了嚴(yán)格的要求。一般來(lái)說(shuō)，堆內(nèi)構(gòu)件材料選擇標(biāo)準(zhǔn)如下：材料需要有優(yōu)良的中子學(xué)和耐輻照性能，以及良好的熱學(xué)、機(jī)械、抗蠕變性能、冷卻劑相容性和長(zhǎng)期穩(wěn)定性[3]。

當(dāng)前國(guó)際上計(jì)劃中的主要ADS次臨界反應(yīng)堆設(shè)計(jì)以液態(tài)鉛（Pb）或者鉛鉍合金（LBE）為冷卻劑，設(shè)計(jì)溫度為300～500 ℃，因此可以選擇奧氏體不銹鋼或鐵素體/馬氏體鋼作為堆芯構(gòu)件候選材料和換熱器/蒸汽發(fā)生器材料。然而，隨著核能技術(shù)的發(fā)展，對(duì)于未來(lái)更高的反應(yīng)堆運(yùn)行溫度，現(xiàn)有的合金鋼將無(wú)法滿(mǎn)足高溫運(yùn)行工況，具有良好高溫性能的耐腐蝕抗輻照的合金以及增韌復(fù)合陶瓷將成為更具潛力和應(yīng)用前景的堆內(nèi)構(gòu)件用材料。

（二）高功率散裂靶材料

在ADS裝置中，散裂靶是產(chǎn)生中子驅(qū)動(dòng)反應(yīng)堆在次臨界條件下持續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行的核心。通過(guò)散裂靶與強(qiáng)流質(zhì)子加速器系統(tǒng)耦合，將高能強(qiáng)質(zhì)子束流引入散裂靶，通過(guò)與靶材料發(fā)生散裂反應(yīng)產(chǎn)生高能散裂中子，再與反應(yīng)堆耦合驅(qū)動(dòng)次臨界反應(yīng)堆運(yùn)行。以產(chǎn)生散裂中子用靶材料的形態(tài)為依據(jù)進(jìn)行分類(lèi)，目前國(guó)際上有固態(tài)、液態(tài)、顆粒流散裂靶三種類(lèi)型，其中顆粒流散裂靶是由中國(guó)科學(xué)院近代物理研究所科學(xué)家提出的一種原創(chuàng)性新型散裂靶[4]，兼具固態(tài)、液態(tài)兩種散裂靶的優(yōu)勢(shì)，物理上具有承受幾十兆瓦束流功率的可行性，是最具發(fā)展?jié)摿Φ奈磥?lái)商用ADS裝置候選高功率散裂靶型。

散裂靶用主要材料包括：產(chǎn)生散裂中子用靶材料、靶體結(jié)構(gòu)材料、散裂靶–加速器耦合質(zhì)子束窗（質(zhì)子束窗）材料。對(duì)于高功率散裂靶，則要求選取的靶材料具有高的中子產(chǎn)額，并具有好的熱力學(xué)性能；靶體結(jié)構(gòu)材料和產(chǎn)生中子用靶材料必須耐強(qiáng)輻照、耐高溫；質(zhì)子束窗材料能夠承受高功率束流的轟擊；散裂反應(yīng)中沉積的能量能夠及時(shí)移除，以保障系統(tǒng)的正常運(yùn)行。

（三）ADS裝置用核燃料材料

核燃料及其包殼材料是ADS裝置最為核心的關(guān)鍵材料，面臨著如高溫、冷卻劑強(qiáng)腐蝕、堆內(nèi)快中子的強(qiáng)輻照以及應(yīng)力等極端惡劣的工況條件?；贏DANES，需要研發(fā)全新的核燃料元件。核燃料以盡可能提高資源利用率為導(dǎo)向，核燃料包殼保護(hù)燃料免于冷卻劑的化學(xué)腐蝕和機(jī)械侵蝕，并防止裂變產(chǎn)物進(jìn)入冷卻劑回路。

對(duì)于核燃料，碳化物陶瓷核燃料小球?yàn)樵偕巳剂系闹饕蜻x形式。首先通過(guò)先進(jìn)的干法首端處理工藝去除乏燃料中部分裂變產(chǎn)物以及中子毒物，然后制備包含有鈾（U）、钚（ Pu）以及次錒系核素（MAs）的再生嬗變核燃料小球，并在ADS裝置中重復(fù)利用。

對(duì)于核燃料包殼材料，需要對(duì)反應(yīng)堆特性如工作溫度、冷卻劑類(lèi)型、中子通量以及能譜、燃料周期，堆運(yùn)行壽命進(jìn)行綜合考慮來(lái)選擇最為合適的燃料包殼材料。截至目前，在大多數(shù)液態(tài)鉛/鉛鉍冷卻反應(yīng)堆設(shè)計(jì)中已經(jīng)對(duì)燃料包殼材料做出了初步的選擇，如歐盟選擇15-15Ti或T91作為燃料包殼材料，美國(guó)采用D9或Si添加鐵素體/馬氏體鋼作為Pb冷快堆包殼候選材料 [5]。俄羅斯針對(duì)鉛冷快堆開(kāi)發(fā)了一種含1.3% Si的鐵素體/馬氏體鋼——EP823（目前其他國(guó)家沒(méi)有與之對(duì)應(yīng)的鋼種），計(jì)劃用于SVBR-100型鉛冷反應(yīng)堆并作為燃料包殼材料。

三、ADS裝置部件用材的發(fā)展與現(xiàn)狀

（一）次臨界反應(yīng)堆材料

奧氏體不銹鋼，如304L（N）、316L（N）具有良好的高溫機(jī)械性能以及加工、焊接性能，同時(shí)擁有非常豐富的國(guó)際使用經(jīng)驗(yàn)，被作為液態(tài)鉛/LBE冷卻反應(yīng)堆主要部件候選結(jié)構(gòu)材料之一。但304L（N）、316L（N）不銹鋼輻照損傷限值較低，在50 dpa以下，且此類(lèi)材料溫度超過(guò)500 ℃，抗液態(tài)金屬腐蝕性能存在明顯不足，因此316L（N）等奧氏體不銹鋼一般用作反應(yīng)堆中低溫、低輻照部件，如反應(yīng)堆主容器、換料機(jī)構(gòu)、堆芯支撐及下柵格板等。以T91為代表的鐵素體/馬氏體鋼是另一類(lèi)堆內(nèi)主要部件候選材料，該鋼具有高熱導(dǎo)、低熱膨脹、良好的蠕變性能且不發(fā)生應(yīng)力腐蝕開(kāi)裂（SCC）現(xiàn)象，是鉛冷快堆換熱器/蒸汽發(fā)生器結(jié)構(gòu)材料。俄羅斯BREST-OD-300采用EP302-M作為其反應(yīng)堆換熱器/蒸汽發(fā)生器結(jié)構(gòu)材料，美國(guó)西屋公司開(kāi)發(fā)的DLFR反應(yīng)堆則采用涂層316L或347作為換熱器/蒸汽發(fā)生器結(jié)構(gòu)材料。近年來(lái)，中科院近代物理研究所與金屬研究所在中科院先導(dǎo)專(zhuān)項(xiàng)的支持下，研發(fā)出了適用于鉛冷快堆環(huán)境的SIMP鋼，其耐LBE腐蝕、高溫氧化腐蝕、抗離子輻照性能等優(yōu)于T91鋼。

主泵是鉛冷快堆的關(guān)鍵設(shè)備之一，其核心部件葉輪、葉片邊緣線(xiàn)速度在正常運(yùn)行工況中可能達(dá)到幾十米每秒，存在非常嚴(yán)重的液態(tài)重金屬磨蝕現(xiàn)象。三元過(guò)渡族金屬碳化物陶瓷材料（Ti3SiC2）、Al或Ta涂層T91/316L以及Ti3SiC2涂覆鐵素體鋼可以作為主泵可能的結(jié)構(gòu)材料[5]。

當(dāng)前有關(guān)堆內(nèi)陶瓷構(gòu)件材料的研究尚處于起步階段，國(guó)內(nèi)外進(jìn)行了一些陶瓷性能改進(jìn)研究，如相變及晶須/纖維增韌、熱導(dǎo)提升和耐磨性能優(yōu)化；候選復(fù)合陶瓷（如SiC及SiCf/SiC）的輻照性能評(píng)估，包括輻照引起的抵抗裂紋擴(kuò)展能力、熱導(dǎo)率和力學(xué)性能變化，輻照腫脹和殘余應(yīng)力以及氦泡行為等。但總體而言，材料類(lèi)型較少，綜合評(píng)估結(jié)果匱乏，仍需要開(kāi)展大量的研發(fā)工作。

（二）高功率散裂靶材料

1. 散裂靶部件材料

目前ADS散裂靶的每種類(lèi)型都對(duì)應(yīng)設(shè)計(jì)了不同的結(jié)構(gòu)和束窗材料。在ADS裝置運(yùn)行時(shí)，高功率束流穿過(guò)質(zhì)子束窗會(huì)產(chǎn)生大量的熱和很高的輻照劑量。因此束窗需具有優(yōu)良的熱力學(xué)性能和抗輻照性能。在已有的散裂中子源工程中，可以作為束窗的候選材料有：奧氏體鋼（316L）、馬氏體鋼（T91）、鎳基合金（Inconel 718）或鋁基合金（A5083-O、AL6061-T4、Al-Mg3等）、鈦合金（Ti92.5-Al5-V2.5）或釩合金（V92-Cr4-Ti4）、鈹–碳碳雙層復(fù)合材料（設(shè)計(jì)概念）、W-Re合金。如Inconel718作為質(zhì)子束窗在英國(guó)ISIS散裂中子源和美國(guó)LANSCE散裂中子源上成功應(yīng)用。理論計(jì)算Inconel718可承受最大輻照劑量為10 dpa，對(duì)應(yīng)輻照能量為7500 MW/h；在ISIS中子源裝置實(shí)際應(yīng)用中，Inconel718承受了34 dpa的輻照劑量，沒(méi)有出現(xiàn)設(shè)備運(yùn)行方面的問(wèn)題[6]。AlMg3在瑞士SINQ散裂中子源作為靶安全腔，Al5083在日本散裂中子源作為束窗材料。由于鋁基合金高輻照環(huán)境中具有比高鎳合金更優(yōu)異的性能，第二代質(zhì)子束窗選用Al6061-T4作為原材料。Al6061-T4的服役壽命并不取決于原子位移損傷水平，而更多受到氦氣產(chǎn)生率的影響。理論計(jì)算保守估計(jì)鋁基質(zhì)子束窗可承受的氦氣濃度為2000 appm，在2 MW束流功率、每年運(yùn)行5000 h條件下，服役壽命約為2年。這些材料能否應(yīng)用ADS裝置還有待檢驗(yàn)。

2. 散裂靶靶材

散裂靶靶材一般有液態(tài)金屬和固態(tài)金屬兩種類(lèi)型，固體靶如鎢、鎢合金等，液體靶如液態(tài)鉛、鉛鉍合金和汞等。固體靶存在熱移除困難的問(wèn)題，不適于高功率散裂靶工程。液態(tài)靶如液態(tài)鉛鉍合金靶具有良好的中子學(xué)與熱力學(xué)性能、蒸汽氣壓低、低的化學(xué)活性等，是國(guó)際上備受關(guān)注的散裂靶靶材。但是，由于液態(tài)金屬靶存在流體力學(xué)不穩(wěn)定性、泄露安全風(fēng)險(xiǎn)以及對(duì)結(jié)構(gòu)材料的溫度–腐蝕效應(yīng)嚴(yán)重等問(wèn)題，而且質(zhì)子束輻照LBE后容易產(chǎn)生強(qiáng)毒性物質(zhì)Po，高能強(qiáng)質(zhì)子束轟擊液態(tài)靶產(chǎn)生的強(qiáng)沖擊波會(huì)加速材料疲勞老化等。這些難以克服的困難使得液態(tài)靶的發(fā)展空間受到很大的限制。

顆粒流散裂靶兼具液態(tài)、固態(tài)散裂靶的優(yōu)勢(shì)，以固體顆粒作為產(chǎn)生中子的靶材料。目前散裂靶材料主要采用了高比重的鎢鎳鐵合金球，鎢基合金制備加工容易、成本低，且材料機(jī)械性能優(yōu)異。在綜合考慮靶球流動(dòng)性、換熱性等要素的基礎(chǔ)上，計(jì)算模擬結(jié)果表明，當(dāng)小球尺寸為φ1 mm時(shí)有優(yōu)良的綜合性能。目前，研究人員利用已建成的實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，開(kāi)展了顆粒流動(dòng)性、傳熱、顆粒流集體摩擦磨損、束靶耦合等一系列相關(guān)實(shí)驗(yàn)研究，對(duì)顆粒流靶及其材料的可行性做了初步的驗(yàn)證。但是，由于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)尚不充分，還需要繼續(xù)進(jìn)行更深入的研究。

（三）ADS裝置用核燃料材料

1. 新型核燃料材料

傳統(tǒng)的“分離–嬗變”是通過(guò)普雷克斯（Purex）流程分離乏燃料中的U和Pu，然后再將高放廢液中的MAs（Np、Am和Cm）和長(zhǎng)壽命裂變產(chǎn)物逐個(gè)分離，最后將分離出來(lái)的MAs制備成核燃料并放入ADS燃燒器中進(jìn)行燃燒。傳統(tǒng)的ADS嬗變?nèi)剂现胁缓櫤皖?，全部為次錒系元素。燃料形式主要有金屬型燃料、彌散型燃料以及陶瓷型燃料[7]。其中陶瓷型燃料主要有氧化物、碳化物和氮化物燃料。

氧化物陶瓷核燃料已經(jīng)廣泛地應(yīng)用于核電站壓水堆中，它具有高熔點(diǎn)、膨脹各向同性的特點(diǎn)和良好的輻照行為及機(jī)械性能。但是，它存在熱導(dǎo)率低以及容易脆化等問(wèn)題。碳化物陶瓷燃料的熱導(dǎo)率相對(duì)較高，在堆內(nèi)的使用溫度比氧化物燃料的溫度梯度小，可獲得較高的功率密度。碳化物燃料中易裂變核素的含量相對(duì)較高，可以減小反應(yīng)堆達(dá)到臨界值時(shí)所需要的燃料體積。另外，碳化鈾還可與钚以及部分次錒系核素形成二元混合共溶體系，形成單一物相的金屬混合碳化物燃料。由于Pu以及MAs的加入，燃料的穩(wěn)定性顯著增加。因此，碳化物核燃料被認(rèn)為是未來(lái)反應(yīng)堆的理想候選核燃料。

2. 核燃料包殼材料

目前在役的反應(yīng)堆中，燃料組件所采用的燃料包殼材料主要有壓水堆普遍采用的鋯合金、快堆用不銹鋼和鎳基合金、高溫氣冷堆用石墨/碳化硅。隨著核動(dòng)力反應(yīng)堆向高燃耗、長(zhǎng)燃料循環(huán)壽命、高安全性發(fā)展，傳統(tǒng)包殼材料已不能滿(mǎn)足未來(lái)先進(jìn)核能系統(tǒng)燃料元件對(duì)包殼材料的苛刻要求。

對(duì)于ADS裝置，15-15Ti鋼是以液態(tài)PB/LBE作為冷卻劑的次臨界快堆的候選燃料包殼材料之一，它是一種Ti穩(wěn)定的新型奧氏體鋼，在316不銹鋼基礎(chǔ)上適當(dāng)降低Cr元素含量、提高Ni元素含量并添加少量Ti，顯著提高了材料的高溫性能和抗輻照腫脹性能[8]，且具有在高通量快中子研究堆（FFTF）、鳳凰堆、超級(jí)鳳凰堆、快中子研究堆BOR60等快堆中的使用經(jīng)驗(yàn)。以T91為代表的鐵素體/馬氏體鋼（F/M）是另一類(lèi)燃料包殼候選結(jié)構(gòu)材料，相比奧氏體鋼具有非常優(yōu)秀的抗輻照腫脹性能，但在低溫（<450 ℃）時(shí)易發(fā)生輻照硬化并伴隨韌脆轉(zhuǎn)變溫度（DBTT）的上升，在更高的溫度下輻照硬化/脆化現(xiàn)象往往減弱或消失；研究進(jìn)一步表明，9% Cr F/M鋼（如T91）比12% Cr F/M鋼具有較好的低溫韌性[9]。

由于陶瓷材料相對(duì)于金屬材料具有更好的高溫性能以及耐輻照腐蝕等優(yōu)點(diǎn)，在事故容錯(cuò)燃料（ATF）的開(kāi)發(fā)中受到廣泛重視，包括SiC、ZrC及相關(guān)復(fù)合陶瓷材料。和傳統(tǒng)的金屬包殼材料相比，SiC基陶瓷材料可耐受更高的溫度和更高的中子注量、耐蝕性能好、使用壽命長(zhǎng)，但SiC包殼工作時(shí)的徑向溫度梯度、堆功率調(diào)節(jié)時(shí)產(chǎn)生的熱沖擊、輻照腫脹等均會(huì)引起包殼管的體積膨脹甚至脆性斷裂；ZrC陶瓷比SiC陶瓷材料有著更加優(yōu)異的抗輻照、耐腐蝕性能，但在高溫下的強(qiáng)度穩(wěn)定性和高溫/輻照復(fù)合條件下的蠕變性能仍需進(jìn)一步改善。另外，SiC、ZrC、TiC、TiN等陶瓷涂層在合金包殼管上的應(yīng)用也得到了廣泛關(guān)注，但關(guān)于陶瓷涂層的制備方法、處理工藝以及后期性能驗(yàn)證等仍需做大量的工作。

（四）ADS裝置用材料的抗輻照性能評(píng)價(jià)

1. 中子輻照效應(yīng)評(píng)價(jià)

材料的輻照性能是決定其能否最終獲得應(yīng)用的關(guān)鍵性能指標(biāo)之一[10,11]。自1970年起，美國(guó)、歐盟成員國(guó)、日本等的科學(xué)家開(kāi)始利用美國(guó)實(shí)驗(yàn)增值中子反應(yīng)堆（EBR）、FFTF及快中子通量同位素反應(yīng)堆（HFIR），歐洲高中子通量堆（HFR） 、俄羅斯Bor60以及日本JMTR等產(chǎn)生的中子研究馬氏體/鐵素體鋼材料輻照腫脹、輻照硬化與脆化等問(wèn)題，獲得了不同輻照條件下結(jié)構(gòu)材料的腫脹率實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)[12]。

受限于反應(yīng)堆、熱室條件和社會(huì)實(shí)際，在我國(guó)開(kāi)展材料的中子輻照材料評(píng)價(jià)僅在同時(shí)具備反應(yīng)堆和熱室條件的中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院、中國(guó)原子能科學(xué)研究院等幾家單位進(jìn)行低劑量中子輻照下的材料力學(xué)性能評(píng)價(jià)，對(duì)材料研究而言，反應(yīng)堆中子損傷速率低、周期長(zhǎng)、費(fèi)用高等不足嚴(yán)重限制了材料的中子輻照性能評(píng)價(jià)工作的高效開(kāi)展?；诖?，結(jié)合ADS項(xiàng)目的實(shí)際環(huán)境需求，一方面筆者利用已建成的中國(guó)科學(xué)院近代物理研究所直線(xiàn)加速器（LINAC）裝置提供的25 MeV質(zhì)子束流對(duì)材料進(jìn)行質(zhì)子/散裂中子輻照性能評(píng)價(jià)研究；另一方面，與國(guó)內(nèi)外科研機(jī)構(gòu)合作，重點(diǎn)開(kāi)展反應(yīng)堆內(nèi)材料輻照以及瑞士散裂靶[13]環(huán)境下材料的輻照性能評(píng)價(jià)研究，通過(guò)STIP-Ⅶ、Ⅷ兩次靶實(shí)驗(yàn)已經(jīng)完成近300個(gè)不同小樣品的輻照實(shí)驗(yàn)。

2. 離子輻照模擬

利用高能重離子模擬中子開(kāi)展輻照先進(jìn)核能候選材料研究具有以下優(yōu)勢(shì)：①在材料中具有很大穿透深度（超過(guò)100 μm），形成較寬的輻照損傷坪臺(tái)區(qū)，為開(kāi)展輻照先進(jìn)核能候選材料宏觀力學(xué)性能研究提供了條件；②具有較大的損傷速率，可以快速實(shí)現(xiàn)較高的輻照損傷水平；③載能惰性氣體離子輻照引入摻雜氣體原子模擬材料中的嬗變He效應(yīng)；④輻照后樣品具有較低的活性，短時(shí)間內(nèi)可以進(jìn)行方便的操作。

利用載能離子注入/高能重離子輻照模擬核反應(yīng)堆環(huán)境對(duì)候選結(jié)構(gòu)材料進(jìn)行輻照，在較短的時(shí)間內(nèi)可以達(dá)到較高的輻照損傷水平和較高的He摻雜濃度，來(lái)評(píng)估候選結(jié)構(gòu)材料在整個(gè)服役年限內(nèi)的輻照損傷水平。中國(guó)科學(xué)院近代物理研究所蘭州重離子加速器國(guó)家實(shí)驗(yàn)室擁有HIRFL-CSR、320 kV平臺(tái)、強(qiáng)流LEAF和25MeV-LINAC等一系列離子加速器，以及配套的多功能輻照終端，可以提供能量keV—GeV的H—U離子進(jìn)行離子輻照/注入實(shí)驗(yàn)，開(kāi)展模擬核材料中子輻照效應(yīng)研究以及候選核材料的快速篩選評(píng)價(jià)研究。

四、ADS裝置部件用材研發(fā)面臨的問(wèn)題挑戰(zhàn)

（一）次臨界反應(yīng)堆材料

極端苛刻的高溫強(qiáng)輻照腐蝕的反應(yīng)堆環(huán)境挑戰(zhàn)著現(xiàn)有材料的極限。

對(duì)于液態(tài)金屬冷卻快堆材料面臨高溫和腐蝕/磨蝕的挑戰(zhàn)。在高溫環(huán)境中，F(xiàn)/M鋼（T91等）和奧氏體不銹鋼（316L等）均面臨著高溫性能不足的問(wèn)題，如F/M鋼在溫度超過(guò)550 ℃時(shí)，其蠕變性能急劇下降。隨著反應(yīng)堆運(yùn)行溫度提高，液態(tài)鉛/鉛鉍對(duì)材料的腐蝕也更加嚴(yán)重[14]。反應(yīng)堆堆芯冷卻劑溫度超過(guò)500℃，通過(guò)氧控技術(shù)阻止液態(tài)金屬結(jié)構(gòu)材料腐蝕已經(jīng)變得不可行，表面處理或鈍化技術(shù)是目前解決高溫腐蝕的一個(gè)重要途徑，但工藝成熟度以及長(zhǎng)期穩(wěn)定性仍然需要開(kāi)展大量攻關(guān)工作。對(duì)于反應(yīng)堆主泵而言，液態(tài)重金屬冷卻劑對(duì)泵葉輪、葉片磨蝕是其關(guān)注的首要問(wèn)題。目前鉛冷快堆主泵材料主要候選材料均缺乏必要的實(shí)驗(yàn)考驗(yàn)和數(shù)據(jù)積累。

對(duì)于未來(lái)堆芯用陶瓷構(gòu)件材料，面臨的主要問(wèn)題包括：韌性差、熱導(dǎo)低、難加工和連接、輻照腐蝕性能評(píng)估欠缺等。雖然目前在材料制備工藝、韌化機(jī)理、物理性能、力學(xué)性能和耐磨性能等方面的研究取得了一些進(jìn)展，但是陶瓷材料的韌性和可加工性仍遠(yuǎn)低于當(dāng)前的金屬材料，不能滿(mǎn)足需要。此外，不同用途陶瓷及其復(fù)合材料的制備與部件的設(shè)計(jì)、加工和可行性分析等研究匱乏，需要展開(kāi)核能應(yīng)用環(huán)境下陶瓷及其復(fù)合材料的評(píng)價(jià)技術(shù)及計(jì)算模擬。

（二）高功率散裂靶材料

1. 散裂靶部件材料

鎳基合金和鋼的機(jī)械性能好于鋁基合金，而鋁基合金的密度最低、熱導(dǎo)率較高、比熱容大，熱力學(xué)性能好于鎳基合金和鋼。但鋁基合金只能在較低溫區(qū)運(yùn)行而不適于高溫運(yùn)行的ADS裝置，鎳基合金、鐵基合金、釩基合金則需要考慮大劑量輻照環(huán)境下的氦脆效應(yīng)以及由此帶來(lái)的力學(xué)穩(wěn)定性。

目前，T91、316L及鈦合金、釩合金只作為質(zhì)子束窗候選材料進(jìn)行了一些評(píng)估。Inconel718和鋁基合金有在ADS裝置中實(shí)際應(yīng)用的案例。鋼（T91，316L）主要采用單層、windowless裝配設(shè)計(jì)，從原子位移損傷水平和He產(chǎn)生率兩方面的理論計(jì)算估計(jì)，服役壽命都為100 d，而鈦合金、釩合金的服役壽命約為1年。Inconel718硬度較高，只能選取雙層型幾何設(shè)計(jì)，從原子位移損傷方面考慮，服役壽命為1.5年。鋁基合金一般采用雙層或排簫結(jié)構(gòu)，通過(guò)He產(chǎn)生率的理論計(jì)算，服役周期約為2年（保守估計(jì)，也有文獻(xiàn)通過(guò)原子位移損傷水平計(jì)算其服役周期為3.5年或更高）。因此，束窗的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和材料選取都有待進(jìn)一步研究論證。

2. 顆粒流散裂靶靶材

作為一種創(chuàng)新型的散裂靶，前期無(wú)太多技術(shù)借鑒和經(jīng)驗(yàn)可循，盡管到目前已開(kāi)展了大量相關(guān)驗(yàn)證工作，但數(shù)據(jù)積累仍然有很大的差距。顆粒流散裂靶仍存在輻照損傷、脆化、摩擦磨損問(wèn)題等一系列尚未完全解決的問(wèn)題。顆粒流靶本質(zhì)是一類(lèi)固體，它將長(zhǎng)時(shí)間運(yùn)行于強(qiáng)輻射場(chǎng)中，特別是強(qiáng)中子輻照可引起小球輻照損傷，使得小球機(jī)械性能退化等；盡管現(xiàn)有的實(shí)驗(yàn)表明鎢合金是一種非常耐磨的材料，但是大量靶球長(zhǎng)時(shí)間在靶回路中循環(huán)流動(dòng)會(huì)產(chǎn)生碰撞、沖刷、接觸滾動(dòng)滑動(dòng)，仍然會(huì)產(chǎn)生嚴(yán)重的摩擦磨損。另外，為了進(jìn)一步提高系統(tǒng)的可用性、安全性和可靠性，現(xiàn)有顆粒流靶材料的成分與制備工藝優(yōu)化也需要深入研究。

（三）ADS裝置用核燃料材料

1. 新型核燃料制備

根據(jù)ADANES原理，ADS裝置中使用的核燃料將由傳統(tǒng)核電站反應(yīng)堆的“精耕細(xì)作、吃細(xì)糧”變?yōu)椤俺源旨Z且吃干榨凈 ”。通過(guò)圖4所示的ADRUF循環(huán)示意圖可知，這種類(lèi)型的核燃料可將鈾資源利用率由目前的“不到1%”提高到“超過(guò)95%”，并且該類(lèi)核燃料經(jīng)過(guò)處理后核廢料量不到初始乏燃料的4%，放射壽命由數(shù)十萬(wàn)年縮短到約500年。

圖4 ADRUF循環(huán)的具體實(shí)施路線(xiàn)示意圖

為了實(shí)現(xiàn)先進(jìn)的閉式核燃料循環(huán)，必須發(fā)展相應(yīng)的先進(jìn)嬗變核燃料，實(shí)現(xiàn)將分離中子毒物后的乏燃料制備成再生嬗變核燃料。目前，近代物理研究所與瑞士保羅謝勒研究所（PSI）合作共同研制了一種室溫?zé)o冷卻即時(shí)混合與微波輔助加熱相結(jié)合的快速溶膠凝膠工藝平臺(tái)，并利用該平臺(tái)成功制備出碳化鈾核燃料小球[15]。所制備的UC陶瓷小球粒徑為（675f10）μm，密度可達(dá)到理論密度的92%以上。同時(shí)，為了模擬利用乏燃料制備再生核燃料小球，利用該工藝又成功制備了含有20%摩爾比Ce以及同時(shí)含有20% Ce和10% Nd的金屬混合碳化物陶瓷小球，陶瓷小球?yàn)榫哂蠻C立方相結(jié)構(gòu)的MC（M = U、Ce和Nd）共溶體。該工藝可直接應(yīng)用于先進(jìn)閉式燃料循環(huán)中再生碳化物核燃料小球的制備。

由于乏燃料具有很強(qiáng)的放射性以及生物毒性，將乏燃料轉(zhuǎn)化為再生核燃料元件需要在密閉的手套箱內(nèi)通過(guò)遠(yuǎn)程控制完成，這導(dǎo)致再生核燃料制備困難。目前采用的干法首端處理工藝以及再生核燃料制備工藝的技術(shù)路線(xiàn)，還需要進(jìn)行大量的研究。

2. 核燃料包殼材料

目前鉛冷快堆運(yùn)行溫度和輻照損傷相對(duì)較低，現(xiàn)有奧氏體鋼（15-15Ti）和F/M鋼基本可以滿(mǎn)足要求。若進(jìn)一步提高運(yùn)行溫度和燃耗，反應(yīng)堆包殼材料將面臨更加嚴(yán)重的挑戰(zhàn)。

ADS鉛冷快堆燃料包殼將承受輻照超過(guò)200 dpa，現(xiàn)有的奧氏體鋼沒(méi)法滿(mǎn)足服役工況。研究表明HT9在420℃輻照損傷達(dá)到200 dpa，輻照腫脹為1% [16]，但 F/M鋼中目前缺乏更高輻照損傷數(shù)據(jù)。燃料包殼溫度超過(guò)600℃，F(xiàn)/M鋼（T91、HT9等）和奧氏體不銹鋼（15-15Ti等）均存在高溫機(jī)械性能退化問(wèn)題，新型F/M鋼、ODS鋼或SiC陶瓷材料是今后研究的主要方向。在更高溫度和更強(qiáng)輻射工況下，反應(yīng)堆燃料包殼材料面臨的液態(tài)金屬冷卻劑腐蝕問(wèn)題也更加嚴(yán)峻[17]。高溫會(huì)顯著促進(jìn)液態(tài)鉛/鉛鉍對(duì)材料的腐蝕，最新的研究顯示輻照也存在同樣的效應(yīng)，但目前依然缺乏了解和數(shù)據(jù)積累，需要進(jìn)一步進(jìn)行攻關(guān)研究。

對(duì)于未來(lái)ATF包殼用陶瓷材料，制備工藝復(fù)雜，各向異性、脆性斷裂、熱沖擊斷裂、常規(guī)和輻照數(shù)據(jù)不夠充分等問(wèn)題尚未解決，難以滿(mǎn)足需求，材料的熱工數(shù)據(jù)有待完善。另外，陶瓷包殼燃料元件在冷卻劑泄漏事故（LOCA）條件下的熱物理綜合性能的評(píng)估還有待系統(tǒng)開(kāi)展。

（四）ADS裝置用材料的設(shè)計(jì)制備與快速篩選評(píng)價(jià)

1. 材料的設(shè)計(jì)制備

從ADS發(fā)展戰(zhàn)略規(guī)劃[1,2]角度來(lái)看，目前對(duì)極端事件發(fā)生時(shí)材料的失效行為、規(guī)律及內(nèi)在機(jī)理研究不足。同時(shí)，從初始利用計(jì)算機(jī)模擬材料成分優(yōu)化設(shè)計(jì)、結(jié)構(gòu)及部件設(shè)計(jì)優(yōu)化，成分設(shè)計(jì)–組織結(jié)構(gòu)–工藝–性能評(píng)價(jià)之間的有機(jī)聯(lián)系沒(méi)有完全建立，缺乏準(zhǔn)確的材料性能預(yù)測(cè)模型。在材料的設(shè)計(jì)制備評(píng)價(jià)過(guò)程中，目前國(guó)內(nèi)缺少統(tǒng)一的標(biāo)準(zhǔn)和規(guī)范的流程，導(dǎo)致不同來(lái)源的數(shù)據(jù)相互無(wú)法對(duì)比、印證；另外，國(guó)內(nèi)不同單位研發(fā)的材料基礎(chǔ)參數(shù)數(shù)據(jù)庫(kù)不能共享，導(dǎo)致材料研發(fā)效能低下，嚴(yán)重影響了先進(jìn)核能新材料的研發(fā)工作。

2. 核材料的快速篩選評(píng)價(jià)

利用反應(yīng)堆內(nèi)輻照、加速器離子模擬輻照及散裂靶等新型中子源輻照等可以進(jìn)行核材料的快速篩選評(píng)價(jià)工作。但是，對(duì)于材料在先進(jìn)核能裝置全生命周期所受中子通量和損傷水平來(lái)說(shuō)，目前的反應(yīng)堆內(nèi)材料中子輻照遠(yuǎn)不能滿(mǎn)足日益增長(zhǎng)的反應(yīng)堆核材料輻照評(píng)價(jià)需求。再者，目前國(guó)內(nèi)外缺乏足夠數(shù)量的核材料的快速篩選評(píng)價(jià)平臺(tái)，如強(qiáng)流中子源輻照裝置、放射性材料處理與分析檢測(cè)平臺(tái)等，嚴(yán)重制約了新型核材料的研發(fā)與候選材料的篩選評(píng)價(jià)。

五、ADS用材的發(fā)展建議

（一）重點(diǎn)研發(fā)的材料

1. 次臨界反應(yīng)堆材料

對(duì)于未來(lái)ADS裝置，可能的候選材料是新型F/M鋼、鐵素體（ODS）鋼、SiC、SiCf/SiC材料或高溫合金。

ODS鋼是一種有望替代傳統(tǒng)F/M鋼作為未來(lái)反應(yīng)堆中服役于高溫（>650 ℃）環(huán)境中的候選結(jié)構(gòu)材料。 ODS鋼的許用溫度可以提高到800 ℃左右，同時(shí)具備優(yōu)異的抗輻照性能。但目前ODS鋼的規(guī)模化工業(yè)制備、加工處理工藝以及綜合性能評(píng)價(jià)等都需要進(jìn)一步強(qiáng)化攻關(guān)研究。

SiC或SiCf/SiC等陶瓷材料具有優(yōu)秀的高溫性能，同時(shí)與液態(tài)鉛金屬也有良好的相容性。但缺乏在高溫（1000 ℃）和高劑量（>30 dpa）中子輻照條件下材料結(jié)構(gòu)和性能變化數(shù)據(jù)，還需開(kāi)展大量的研究工作，主要包括：①高韌性、高熱導(dǎo)新型復(fù)合陶瓷的研發(fā)；②陶瓷精細(xì)加工及連接工藝研究；③熱力學(xué)性能與抗輻照性能評(píng)估；④與冷卻劑相容性研究；⑤輻照/腐蝕協(xié)同作用下結(jié)構(gòu)損傷和性能衰退評(píng)估等。

2. 高功率散裂靶材料

散裂靶束窗材料應(yīng)研發(fā)高強(qiáng)度、高導(dǎo)熱、抗輻照、耐熱沖擊且易于加工成型（異型件）的材料。

靶材料的制備研發(fā)已取得階段性進(jìn)展，但試驗(yàn)數(shù)據(jù)不足，性能也有待改進(jìn)。需要進(jìn)一步優(yōu)化成分和結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，研發(fā)具有高中子產(chǎn)額、抗輻照、結(jié)構(gòu)和性能穩(wěn)定的新材料，以滿(mǎn)足ADS工業(yè)化的要求。

3. ADS裝置用核燃料材料

進(jìn)一步優(yōu)化和完善乏燃料干法處理以及再生核燃料制備的工藝技術(shù)路線(xiàn)，在利用室溫?zé)o冷卻即時(shí)混合與微波輔助加熱相結(jié)合的快速溶膠凝膠工藝平臺(tái)制備模擬核燃料小球的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步開(kāi)展乏燃料再生核燃料小球的制備工藝研究，探索并實(shí)現(xiàn)制備ADS裝置用再生碳化物核燃料小球。

研發(fā)ADS用事故容錯(cuò)燃料（ATF）元件的燃料包殼材料，特別是重點(diǎn)突破包殼用增韌復(fù)合陶瓷材料。

（二）高性能材料研究平臺(tái)建設(shè)

1. 強(qiáng)流中子源輻照平臺(tái)

中國(guó)是世界上核能裝置發(fā)展最快的國(guó)家，隨著國(guó)內(nèi)多種先進(jìn)核裝置立項(xiàng)，抗輻照材料研發(fā)與新型燃料組件國(guó)產(chǎn)化迫切需要強(qiáng)中子輻照測(cè)評(píng)平臺(tái)。建議盡快啟動(dòng)并重點(diǎn)建設(shè)由強(qiáng)流離子加速器和次臨界包層構(gòu)成的強(qiáng)流中子源裝置，用以開(kāi)展新型核燃料和材料的中子輻照實(shí)驗(yàn)研究，滿(mǎn)足進(jìn)行ADS用材料研發(fā)與評(píng)價(jià)、新型核燃料的輻照考驗(yàn)、再生燃料元件的初步測(cè)試等的需求。

2. 材料設(shè)計(jì)與離子輻照快速篩選研究平臺(tái)

建立材料設(shè)計(jì)研究平臺(tái)，利用計(jì)算機(jī)模擬進(jìn)行材料成分優(yōu)化設(shè)計(jì)、結(jié)構(gòu)及部件設(shè)計(jì)優(yōu)化，把成分設(shè)計(jì)–組織結(jié)構(gòu)–性能評(píng)價(jià)有機(jī)聯(lián)系在一起，建立準(zhǔn)確的材料性能預(yù)測(cè)模型。

考慮到反應(yīng)堆中子損傷速率低、周期長(zhǎng)、費(fèi)用高以及熱室資源有限等不利因素對(duì)材料的輻照性能評(píng)價(jià)工作的限制，需要改進(jìn)現(xiàn)有的中子/離子輻照大裝置及其配套建設(shè)的材料輻照與性能測(cè)試分析平臺(tái)，以保障進(jìn)行大量的評(píng)價(jià)實(shí)驗(yàn)工作的需求。

結(jié)合材料基礎(chǔ)參數(shù)數(shù)據(jù)庫(kù)的建設(shè)，用統(tǒng)一的標(biāo)準(zhǔn)化數(shù)據(jù)，計(jì)算機(jī)模擬與實(shí)驗(yàn)研究相結(jié)合，構(gòu)建材料成分、組織、工藝和性能之間的內(nèi)在聯(lián)系，加速新材料的評(píng)價(jià)篩選。

3. 放射性材料處理與分析檢測(cè)平臺(tái)

利用各類(lèi)中子源開(kāi)展核能材料輻照損傷機(jī)理研究與抗輻照材料研發(fā)與評(píng)價(jià)工作，因材料具有較高的放射活性，需要各中子輻照研究平臺(tái)配備可用于對(duì)高放射性材料的存放、冷卻、分析、檢測(cè)進(jìn)行遙操的標(biāo)準(zhǔn)化大/小型熱室。主要建設(shè)由全熱室和半熱室組成的放射性材料處理與分析檢測(cè)平臺(tái)。同時(shí)，建立統(tǒng)一規(guī)范的自主化核材料標(biāo)準(zhǔn)試驗(yàn)體系，用以不同輻照平臺(tái)材料性能評(píng)價(jià)及對(duì)比。利用該平臺(tái)能夠開(kāi)展壓水堆乏燃料干法后處理以及相關(guān)的工藝操作、嬗變?cè)圃煲约跋嚓P(guān)的工藝操作、乏燃料檢測(cè)等，滿(mǎn)足新型燃料研發(fā)、核燃料循環(huán)后處理、核材料研究等方面的需求。

4. 材料評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)平臺(tái)

材料評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)是開(kāi)展ADS裝置設(shè)計(jì)的基礎(chǔ)。核材料研發(fā)需要較長(zhǎng)的時(shí)間周期，為了確保材料數(shù)據(jù)的可靠性和有效性，必須要構(gòu)建不同材料的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和輻照評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)平臺(tái)，體現(xiàn)傳達(dá)材料數(shù)據(jù)的質(zhì)量與成熟度。在建立自主化核材料標(biāo)準(zhǔn)試驗(yàn)體系的基礎(chǔ)上，強(qiáng)化行業(yè)、學(xué)科之間的密切合作，通過(guò)標(biāo)準(zhǔn)化數(shù)據(jù)及共享系統(tǒng)的建設(shè)，最終形成的材料共享數(shù)據(jù)庫(kù)，將對(duì)未來(lái)我國(guó)的新型核能材料以及先進(jìn)核能系統(tǒng)的研發(fā)產(chǎn)生深遠(yuǎn)的影響。