尹春雨 劉仕超 焦擁軍 陳平 高士鑫

摘 ? 要：福島事故后，核電站的安全成為首要關(guān)注的問題，耐事故燃料（ATF）在此背景下被提出來，并成為核燃料領(lǐng)域新的研究熱點，SiC因其優(yōu)良的輻照穩(wěn)定性和耐腐蝕性能成為ATF重要的候選包殼材料。SiC復(fù)合包殼在結(jié)構(gòu)形式和材料屬性方面與Zr合金包殼存在顯著差異，現(xiàn)有燃料性能分析程序/方法主要是針對鋯-二氧化鈾燃料系統(tǒng)開發(fā)的，不適用于SiC復(fù)合包殼的性能模擬或分析評價。本文采用有限元分析方法，模擬了SiC復(fù)合包殼在穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)下的熱力學(xué)行為。模擬結(jié)果顯示，穩(wěn)態(tài)條件下反應(yīng)堆運行到70d時，包殼溫度達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)，同時內(nèi)外表面應(yīng)力達(dá)到最大值;功率瞬態(tài)導(dǎo)致包殼內(nèi)外表面溫度升高，同時應(yīng)力分布也對應(yīng)出現(xiàn)明顯變化。

關(guān)鍵詞：SiC復(fù)合包殼 ?耐事故燃料 ?熱力學(xué)性能分析 ?有限元

中圖分類號：TL352 ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?文章編號：1674-098X（2019）10（b）-0101-06

Abstract： After the Fukushima nuclear accident， the safety of NPP is become the first consideration for its development. The accident tolerant fuel （ATF） is proposed in this context， and become a new research hotspot. Because of the excellent irradiation stability and corrosion resistance， SiC composites become an attractive candidate cladding material for ATF. There are many differences between SiC composites cladding and Zr alloy cladding， so the performance models or analysis methods are not available for SiC composites cladding. In this paper， the Finite element method is used to analyze the performance of SiC composites cladding under normal and transient conditions. The results showed that the temperature was stable and the maximum hoop stress was reached when the time is about 70d under normal condition. The power ramp can let the cladding temperature increase and has visible influence on the stress distribution.

Key Words： SiC composites cladding; Accident Tolerant Fuel; Thermal-mechanical performance; Finite element method

在發(fā)生日本福島核事故后，核電安全成為各國核電發(fā)展的第一要務(wù)。核電行業(yè)將反應(yīng)堆的耐事故能力研究放在發(fā)展首位，對大型壓水堆用核材料在事故條件下的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和完整性提出了更嚴(yán)苛的要求[1]。

材料是反應(yīng)堆運行的基礎(chǔ)，決定了反應(yīng)堆運行的安全裕量。陶瓷材料具有優(yōu)異的高溫結(jié)構(gòu)強(qiáng)度和耐腐蝕特性，其中立方相碳化硅（-SiC）陶瓷還具有優(yōu)良的耐中子輻照能力，同時還具有抗高溫蠕變、耐腐蝕、抗高溫氧化、高導(dǎo)熱等性能，被認(rèn)為是下一代核燃料包殼，也是強(qiáng)輻照環(huán)境下的結(jié)構(gòu)組件、核聚變堆流道插件等方面應(yīng)用的最佳候選材料之一[2-4]。但是SiC 陶瓷的韌性較低（一般小于6MPa·m1/2），難以承受壓水堆（PWR）運行過程中的熱應(yīng)力循環(huán)及燃料-包殼力學(xué)相互作用。為提高SiC韌性，需使用連續(xù)SiC 纖維制備復(fù)合材料，SiC復(fù)合包殼由碳化硅纖維（SiCf）、SiC單質(zhì)基體和界面層組成。典型SiC復(fù)合包殼的微觀組織形貌如圖1所示。

對包殼管服役性能的預(yù)測分析是燃料元件設(shè)計的關(guān)鍵內(nèi)容之一。由于SiC復(fù)合包殼為多層結(jié)構(gòu)，且復(fù)合材料層與單質(zhì)SiC層性能差別較大，呈現(xiàn)明顯的非均勻性，傳統(tǒng)燃料性能分析軟件無法直接進(jìn)行計算。COMSOL軟件具有多維物理場耦合功能，能夠分析非均勻包殼材料在多物理場條件下的熱力耦合行為。本文基于COMSOL有限元軟件，通過編寫相應(yīng)的自定義程序，將SiC復(fù)合包殼相關(guān)的輻照效應(yīng)、熱效應(yīng)等引入數(shù)值模擬，形成了對SiC復(fù)合包殼熱力學(xué)性能分析的方法，完成了對典型兩層結(jié)構(gòu)SiC復(fù)合包殼在穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)條件下的熱力學(xué)性能模擬。

1 ?分析模型和控制方程

1.1 分析假設(shè)

（1）SiC中Si與C的電負(fù)性差別較小，SiC陶瓷主要以共價鍵為主，另外SiC基體、晶界、聲子散射與輻照無關(guān)，因此本文忽略SiC高溫下電子的熱傳導(dǎo)。

（2）SiC復(fù)合材料的制備工藝對性能影響較大，本文物性參數(shù)采用化學(xué)氣相滲透（CVI）制備工藝的材料參數(shù)。

（3）Katoh[5]等人認(rèn)為，單質(zhì)SiC陶瓷材料與SiCf/SiC復(fù)合材料具有相近的比熱容，且輻照對SiC的比熱影響較小，因此本文假設(shè)SiC比熱容僅與溫度有關(guān)。

1.2 分析模型

（1）輻照腫脹。

2 ?幾何尺寸與邊界條件

考慮到計算效率并基于對稱性，本文采用二維軸對稱建模。SiC復(fù)合包殼結(jié)構(gòu)為雙層結(jié)構(gòu)，其中內(nèi)層為SiCf/SiC復(fù)合材料，外層為單質(zhì)SiC材料。SiC復(fù)合包殼尺寸為見表1。

模擬過程中有限元模型及邊界條件如圖2所示。

模型邊界坐標(biāo)系定義為笛卡爾坐標(biāo)系（全局空間三維直角坐標(biāo)系），包殼管外表面的冷卻劑溫度定義為580K。整個包殼管的初始溫度定義為580K（即認(rèn)為在580K時，包殼管處于零應(yīng)力狀態(tài)）。三維模擬過程中，定義兩側(cè)面為對稱面，包殼底部指定位移，即在X-Y方向忽略變形，在Z軸方向可自由變形。包殼內(nèi)壓初始值（Pinitial）定義為1MPa，即在服役前在包殼內(nèi)預(yù)充壓為1MPa，本文并未考慮燃料芯塊裂變氣體釋放，而對包殼內(nèi)壓作簡化處理，即Pinitial=1MPa，而后內(nèi)壓隨服役時間呈線性增長，壽期末內(nèi)壓Pfinal=20MPa，這與文獻(xiàn)[6]處理方式相同。包殼外表面的壓力（Pe）為定值15MPa，這與實際PWR冷卻劑`壓力相近。冷卻劑熱交換系數(shù)為10000W/（m2·K），冷卻劑溫度定義為定值580K。包殼內(nèi)表面熱通量定義為定值q=1.33MW/m2。本文模擬穩(wěn)態(tài)時間為720d，穩(wěn)態(tài)運行期間的快中子注量率為1.0×10-7dpa/s，運行壽期末達(dá)到的中子注量為7.2dpa[6]。

瞬態(tài)條件下，包殼邊界條件為：熱通量提升100%，1.33MW/m2增大至2.66MW/m2。LOCA事故下，包殼外表面冷卻劑傳熱系數(shù)（h）降低為原來1/20，即500W/（m2·K）;包殼外側(cè)冷卻劑溫度從580K升高到1073K;燃料線功率下降，降為原來線功率的1/10，即從1.33×106W/m2衰減至1.33×105W/m2。

3 ?分析結(jié)果

3.1 穩(wěn)態(tài)分析結(jié)果

模擬的功率史為20kW/m的線功率穩(wěn)態(tài)運行720d。模擬得到SiC復(fù)合包殼的內(nèi)外表面溫度隨時間變化曲線如圖3所示。

根據(jù)穩(wěn)態(tài)模擬結(jié)果可以看到，在穩(wěn)態(tài)運行初期，復(fù)合包殼內(nèi)表面溫度迅速升高，當(dāng)運行時間達(dá)到約70d時，內(nèi)外表面溫度達(dá)到穩(wěn)定，包殼內(nèi)外表面溫度差約為270K，包殼內(nèi)外表面溫度差大于Zr合金包殼。造成該現(xiàn)象的主要原因是在壽期初，復(fù)合包殼熱導(dǎo)率隨中子注量增大而急劇下降。包殼內(nèi)表面溫度難以及時導(dǎo)出，包殼內(nèi)表面溫度升高;在70d左右時，SiCf/SiC復(fù)合包殼管輻照達(dá)到飽和，熱導(dǎo)率基本保持不變，包殼內(nèi)外表面溫度穩(wěn)定。這與文獻(xiàn)[6] 報道的結(jié)果一致。輻照后SiC熱導(dǎo)率迅速下降，復(fù)合包殼熱導(dǎo)率低于Zr合金包殼，因此復(fù)合包殼內(nèi)外表面溫度以及內(nèi)外表面溫差均大于Zr合金包殼。

圖4為穩(wěn)態(tài)下，SiC復(fù)合包殼內(nèi)外表面環(huán)向應(yīng)力隨時間變化曲線。輻照初期，SiC復(fù)合包殼內(nèi)表面環(huán)向應(yīng)力迅速升高，并且由壓應(yīng)力逐漸變?yōu)槔瓚?yīng)力，而外表面則受壓應(yīng)力，且在輻照初期壓應(yīng)力迅速增大。在穩(wěn)態(tài)運行約70d時，內(nèi)外表面環(huán)形應(yīng)力均達(dá)到最大值，與溫度平衡時間一致。包殼內(nèi)表面最大環(huán)向拉應(yīng)力為73MPa。隨后SiC復(fù)合包殼內(nèi)表面拉應(yīng)力和外表面壓應(yīng)力絕對值降低。這主要是因為：穩(wěn)態(tài)運行初期，SiC復(fù)合包殼內(nèi)外表面溫度迅速增大，包殼熱膨脹引起變形也迅速增大，導(dǎo)致包殼應(yīng)力增大。同時輻照初期溫度較低，SiC輻照腫脹大，隨著包殼內(nèi)外表面溫度升高，離位原子由于晶格熱震動回歸，導(dǎo)致腫脹量降低，包殼表面應(yīng)力降低。這與文獻(xiàn)[5]報道結(jié)果一致。

圖5為穩(wěn)態(tài)運行時，復(fù)合包殼應(yīng)力隨運行時間變化，導(dǎo)致包殼發(fā)生破損概率隨運行時間變化。

3.2 功率瞬態(tài)分析結(jié)果

在SiC復(fù)合包殼熱力學(xué)性能的模擬分析中，功率史為200W/cm的線功率穩(wěn)態(tài)運行720d，假定包殼管在穩(wěn)態(tài)運行150d時產(chǎn)生一個0.1d、100%的功率瞬態(tài)提升。根據(jù)模擬結(jié)果（見圖6）可以看出，發(fā)生功率瞬態(tài)，SiC復(fù)合包殼內(nèi)外表面溫度分別提高了235K和116K。發(fā)生功率瞬態(tài)時，復(fù)合包殼管內(nèi)外層溫度有明顯變化，包殼管溫度瞬間升高導(dǎo)致其內(nèi)外溫差增大，包殼應(yīng)力分布狀態(tài)發(fā)生變化。

瞬態(tài)工況下，SiC復(fù)合包殼內(nèi)外表面環(huán)向應(yīng)力變化見圖7。由圖可知，在發(fā)生瞬態(tài)時，包殼管內(nèi)外表面環(huán)向應(yīng)力出現(xiàn)明顯波動。在瞬態(tài)時，包殼內(nèi)外表面環(huán)向應(yīng)力迅速增大。這是因為在瞬態(tài)時刻，包殼內(nèi)外表面溫度迅速增大，溫度梯度增大，熱應(yīng)變增大，導(dǎo)致熱應(yīng)力增大。而輻照腫脹恢復(fù)在瞬態(tài)條件下不能完成，因此瞬態(tài)條件下應(yīng)力變化僅由溫度變化導(dǎo)致。

4 ?結(jié)語

本文通過合理假設(shè)，形成了SiC復(fù)合包殼的輻照腫脹、熱導(dǎo)率、蠕變等分析模型，采用有限元分析方法，對SiC復(fù)合包殼在穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)條件下的熱力學(xué)性能進(jìn)行了模擬，模擬結(jié)果顯示：

（1）SiC復(fù)合包殼在運行至70d時，輻照達(dá)到飽和，熱導(dǎo)率基本保持不變，穩(wěn)態(tài)條件下包殼內(nèi)外表面溫度趨于穩(wěn)定。

（2）輻照初期，SiC復(fù)合包殼內(nèi)表面環(huán)向應(yīng)力迅速升高，其穩(wěn)定時間與溫度趨于穩(wěn)定的時間一致。

（3）在功率瞬態(tài)下，SiC復(fù)合包殼內(nèi)外表面溫度均有明顯上升，環(huán)向應(yīng)力也因溫度的劇烈變化而出現(xiàn)明顯波動。

限于條件限制，在當(dāng)前的模擬中仍然存在一些不足。后續(xù)的研究中還可考慮芯塊與包殼相互作用、裂變氣體釋放等影響因素。

參考文獻(xiàn)

[1] Kristine Barrett， Shannon Bragg-Sitton， Daniel Galicki. Advanced LWR nuclear fuel cladding system development trade-off study[R]， INL/EXT-12-27090， Idaho National Laboratory， September 2012.

[2] S. Sharafat， F. Najmabadi， C.P.C. Wong. ARIES-I fusion power core engineering[J]， Fusion Engineering. Science and Processing， 1991， 18： 215-218.

[3] L.L. Snead， T. Nozawa， Y. Katoh， T.S. Byun， S. Kondo. Handbook on SiC properties for fuel performance modeling[J]， Journal of Nuclear Materials， 2007， 371： 329-377.

[4] 劉俊凱，張新虎，惲迪.事故容錯燃料包殼候選材料的研究現(xiàn)狀及展望. 材料導(dǎo)報.2018年11期. 1757-1778.

[5] Yutai Katoh， Kazumi Ozawa， Chunghao Shih， Takashi Nozawa. Continuous SiC fiber， CVI SiC matrix composites for nuclear applications： Properties and irradiation effects[J]. Journal of Nuclear Materials， 2014， 448： 448-476.

[6] M. Ben-Belgacem， V. Richet， K.A. Terrani， Y. Katoh. Thermo-mechanical analysis of LWR SiC/SiC composite cladding[J]， Journal of Nuclear Materials， 2014， 447： 125-142.

[7] J.G. Stone， R. Schleicher， C.P. Deck. Stress analysis and probalibistic assessment of multi-layer SiC-based accident tolerant nuclear fuel cladding[J]， Journal of Nuclear Materials， 2015， 466： 682-697.

[8] M. Ben-Belgacem， V. Richet， K.A. Terrani， Y. Katoh. Thermo-mechanical analysis of LWR SiC/SiC composite cladding[J]， Journal of Nuclear Materials， 2014， 447： 125-142.

[9] Yutai Katoh， Kurt A. Terrani， Takaaki Koyanagi. Irradiation-High Heat Flux Synergism in Silicon Carbide-Based Fuel Claddings for Light Water Reactors[R]. I Top Fuel 2016-13-823.