陳濤 顏波

(浙江大學(xué)物理系,現(xiàn)代光學(xué)儀器國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,杭州 310027）

分子由于其不同于原子的特殊性質(zhì),在原子、分子和光物理研究中有其獨(dú)特的地位.冷分子研究已經(jīng)開展了二三十年,取得了很多重大的進(jìn)展.但是以斯塔克減速器為代表的傳統(tǒng)冷卻方案遇到瓶頸,很難進(jìn)一步提高分子的相空間密度.將原子中成熟的激光冷卻技術(shù)拓展到極性分子中是本領(lǐng)域近年來的重大突破,使得冷卻和囚禁分子的范圍得以大大擴(kuò)展,分子的相空間密度也得以提高.本文對國內(nèi)外激光冷卻極性分子的最新成果進(jìn)行綜述,并以BaF分子為例介紹激光冷卻極性分子的相關(guān)理論和技術(shù),包括分子能級結(jié)構(gòu)分析及精密光譜測量,采用緩沖氣體冷卻進(jìn)行態(tài)制備和預(yù)冷卻,以及通過冷分子束研究激光與BaF分子間的相互作用.這些為后續(xù)開展激光冷卻與囚禁實(shí)驗(yàn)研究奠定了基礎(chǔ),也為開展其他新的分子冷卻實(shí)驗(yàn)提供了參考.

1 引 言

在過去二三十年里,激光冷卻與囚禁相關(guān)實(shí)驗(yàn)技術(shù)的進(jìn)步為原子、分子和光物理以及量子物理的發(fā)展開啟了新的篇章,深刻地改變了這些學(xué)科的面貌.以激光冷卻為代表的冷原子技術(shù),在許多方面找到了重要的科學(xué)應(yīng)用,包括基于冷原子的噴泉鐘[1]、光鐘[2]、物質(zhì)波干涉儀[3]等精密測量,以及強(qiáng)關(guān)聯(lián)簡并量子氣體在量子模擬方面[4]的廣泛應(yīng)用.自從第一次在實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)稀薄堿金屬原子的玻色-愛因斯坦凝聚(BEC)以來[5?7],實(shí)現(xiàn)量子簡并(BEC或簡并費(fèi)米氣體)的原子種類已經(jīng)相當(dāng)多,包括堿金屬原子的幾乎所有同位素,堿土金屬原子和稀土金屬原子,如 Cr[8,9]、Dy[10,11]、Er[12]原子等.在超冷原子中,系統(tǒng)的各個(gè)自由度可以進(jìn)行精確的調(diào)控,使得基于超冷原子的量子模擬成為新的熱點(diǎn)研究方向.可以說,冷原子及超冷原子技術(shù)的發(fā)展已經(jīng)到了非常成熟的階段,怎么應(yīng)用和拓展這些技術(shù)是今后需要重點(diǎn)考慮的方向.作為原子的直接推廣,分子更加復(fù)雜,應(yīng)用也更加廣泛,因此冷分子越來越受到重視.如何將激光冷卻的技術(shù)應(yīng)用于冷卻分子,一直是人們的夢想.隨著一系列理論和實(shí)驗(yàn)的研究突破,直接激光冷卻分子快速發(fā)展起來,并激起越來越多研究組的興趣.

相對于原子而言,分子具有更加豐富的內(nèi)在自由度,多個(gè)原子的原子核之間相對運(yùn)動引入額外的振動自由度與轉(zhuǎn)動自由度.這些復(fù)雜的能級結(jié)構(gòu)給分子的冷卻帶來了很大的挑戰(zhàn),也使得冷分子在精密測量[2,13?16]及多體物理領(lǐng)域的應(yīng)用[17?19]有其獨(dú)特的優(yōu)勢.比如,一些重要物理常數(shù)數(shù)的測量[14?20]在分子中的精度能夠達(dá)到更高,特別是用于檢驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)模型的電子電偶極矩(eEDM)的測量[21?24],以及研究弱相互作用引起的P-T對稱性[14?25]等.另一方面,極性分子具有較大的電偶極矩且存在偶極-偶極相互作用(DDI),很容易通過調(diào)節(jié)外加電場來操控.原子中的相互作用通常認(rèn)為是短程的、各向同性的,而分子中的這種偶極相互作用則是長程的,各向異性的;而且其強(qiáng)度相對于磁性原子的磁偶極相互作用而言大兩個(gè)量級.長程偶極-偶極相互作用是產(chǎn)生許多新奇量子效應(yīng)的基礎(chǔ),包括在量子模擬(探索強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系中新的量子相變過程[17]以及分?jǐn)?shù)霍爾效應(yīng)[26]等)、量子計(jì)算[27,28]和量子信息處理[29,30]等方面的應(yīng)用.另外,冷分子的制備也為研究超冷條件下化學(xué)反應(yīng)過程[31?33]奠定了基礎(chǔ),包括超冷溫度下分子的碰撞性質(zhì),以及實(shí)現(xiàn)化學(xué)反應(yīng)的可操控性[34,35]等.可以說,分子,特別是冷分子提供了比原子中更加豐富的研究方向,因此,研究冷分子的制備方法和性質(zhì)具有廣泛的科學(xué)價(jià)值和應(yīng)用價(jià)值.

獲取冷分子的方法粗略地可以分為兩大類,我們稱之為間接冷卻和直接冷卻.所謂間接冷卻的方案是先用成熟的技術(shù)將原子冷卻,然后再合成分子.具體而言,首先制備多組分超冷原子氣體,然后通過外加磁場或光場的方式締合形成弱束縛態(tài)分子,接著采用受激拉曼絕熱布居(STIRAP)方法將分子轉(zhuǎn)移到絕對基態(tài)(最低振動態(tài)和轉(zhuǎn)動態(tài))[36].這種方案形成的冷分子樣品的溫度能夠達(dá)到nK量級[37],且具有很高的相空間密度[4].目前制備的絕對基態(tài)極性分子有KRb[36]、RbCs[38,39]、NaK[40]和NaRb[41].值得一提的是,KRb分子的相空間密度已經(jīng)足夠用來測量長程的偶極相互作用[42],而目前KRb分子被制備到量子簡并態(tài)是這個(gè)領(lǐng)域一個(gè)重大的突破[43];而NaK分子則由于具有很好的碰撞性質(zhì)而被廣泛關(guān)注,即不存在過程[44].上述的幾種分子均為堿金屬雙原子分子,是閉殼層分子;另一類通過締合堿金屬原子和堿土金屬原子實(shí)現(xiàn)開殼層分子的制備實(shí)驗(yàn)也在不斷發(fā)展,比如 RbYb[45?47]、LiYb[48?52]、RbSr[53]和CsYb[54].特別是最近觀察到的Rb-Sr混合氣體在磁場下的Feshbach共振現(xiàn)象[55]給制備這類分子提供了新的思路,但尋找STIRAP路徑仍然是一個(gè)挑戰(zhàn).

不同于間接冷卻,直接冷卻方案是先有分子,然后通過各種手段(電場、磁場、光場等)對它進(jìn)行冷卻.這種方案可以應(yīng)用于更一般更廣泛的分子,如 OH[56]、 SrF[57,58]、 YbF[59]、[60]、 NH[61]、LiH[62]等.早期發(fā)展起來的斯塔克減速器是一個(gè)經(jīng)典的方案[32].后來還有磁場以及光場減速方案.但是這些方案難以將分子冷卻到mK的區(qū)域,而且由于減速作用力均是保守力,無法提高分子的相空間密度[56,63?65].既然保守力場有限制,耗散力會是一個(gè)好的選擇.激光冷卻正是利用了光子的耗散力.對于某一類具有較好的弗蘭克-康頓系數(shù)(Franck-Condon Factor)的雙原子分子[66],近年來發(fā)展起來的直接激光冷卻分子技術(shù)取得了巨大的成功.SrF和YO分子的激光冷卻(mK)分別在耶魯大學(xué)DeMille研究組和JILA葉軍研究組實(shí)現(xiàn)[67?69],后來 CaF 分子也被激光冷卻,并且實(shí)現(xiàn)了光學(xué)黏團(tuán)()[70],磁阱囚禁[71]和光阱囚禁[72],以及橫向溫度為的YbF分子束[73]近期被實(shí)現(xiàn),分子的溫度不斷被壓縮,而且不斷有新的技術(shù)和理論方案發(fā)展起來.而且最近SrF的磁阱[74]和YO的3D-MOT[75]也已實(shí)現(xiàn).除了以上提到的研究組,目前國際上很多其他研究組也都開始了這方面的研究,包括哈佛大學(xué)(CaF分子,SrOH分子)[76,77]、哥倫比亞大學(xué)(BaH分子)[78]、德國斯圖加特大學(xué)等.國內(nèi)這方面的研究也剛剛興起,除了浙江大學(xué)以外,華東師范大學(xué)也開展了MgF分子的激光冷卻研究[79],也期望國內(nèi)能有更多的研究組加入這個(gè)領(lǐng)域.

激光冷卻分子的閉合躍遷要求分子富集在較低的幾個(gè)振動態(tài)和轉(zhuǎn)動態(tài)[66].如何高效地將熱分子制備到所需的振轉(zhuǎn)動態(tài)形成高質(zhì)量的冷分子束,是決定激光冷卻能夠獲得的分子數(shù)目的重要因素之一,目前主要采用緩沖氣體冷卻技術(shù)來實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)[80].緩沖氣體冷卻是一項(xiàng)通用的技術(shù),適用于各種不同類型分子的冷卻,結(jié)合緩沖氣體冷卻和激光冷卻的方案已經(jīng)被廣泛認(rèn)可和采用.極性分子的直接激光冷卻方案大體分為如下幾個(gè)步驟:1）分子樣品的制備,通常通過激光消融或者化學(xué)方法產(chǎn)生;2）緩沖氣體冷卻進(jìn)行態(tài)制備和預(yù)冷卻,獲得冷分子束;3） 橫向冷卻,分子束的壓縮;4） 分子束的縱向激光減速,獲得可觀數(shù)目的在磁光阱俘獲速度附近的分子;5）分子磁光阱及光學(xué)黏團(tuán);6）囚禁與態(tài)純化;7）協(xié)同冷卻以實(shí)現(xiàn)量子簡并.目前我們開展的BaF分子的激光冷卻研究尚處在致力于實(shí)現(xiàn)分子束的橫向壓縮階段,因此接下來我們將以BaF分子為例來詳細(xì)介紹分子的產(chǎn)生方法、緩沖氣體冷卻以及閉合躍遷的驗(yàn)證,而對于后續(xù)的激光減速和磁光阱實(shí)驗(yàn)等則是結(jié)合國際上的最新進(jìn)展做一個(gè)簡要的概述.在中文文獻(xiàn)方面,《物理》雜志發(fā)表的一系列關(guān)于冷分子的綜述文章是非常好的參考[81?85],而本文的重心在激光冷卻和囚禁極性分子領(lǐng)域.

2 分子的產(chǎn)生與緩沖氣體冷卻

目前可以直接激光冷卻的分子通常在自然界中不能穩(wěn)定存在,需要通過物理或者化學(xué)方法生成,比如激光消融技術(shù).通過激光消融獲得的分子的溫度很高,在約1000K左右.對于雙原子分子,通常振動態(tài)能級間隔用溫度來衡量的話,在幾百到上千開爾文的溫度之間.而轉(zhuǎn)動態(tài)之間的間隔在幾個(gè)開爾文的數(shù)量級.根據(jù)玻爾茲曼分布,在這么高的溫度下分子大部分處于高能態(tài)(幾個(gè)低振動態(tài),非常多的轉(zhuǎn)動態(tài)上).如果不進(jìn)行布居壓縮,能用來進(jìn)行冷卻的分子非常少.因此對分子進(jìn)行預(yù)冷卻很有必要.緩沖氣體冷卻技術(shù)被證明是一種非常有效的方案,被廣泛用來產(chǎn)生冷分子束[80].通過分子與緩沖氣體之間的非彈性碰撞將分子各個(gè)自由度都冷卻下來[86?88],不僅分子的運(yùn)動速度減小,還將分子集中聚集到激光冷卻需要的能級上.

實(shí)驗(yàn)上常用的產(chǎn)生分子的方法有兩種:直接激光消融[80]和化學(xué)反應(yīng)[89,90].激光消融是用高能量的脈沖激光轟擊樣品產(chǎn)生需要的分子.化學(xué)反應(yīng)則是通過不同氣體混合化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生所需要的分子.從目前的一些實(shí)驗(yàn)結(jié)果看,化學(xué)反應(yīng)方法能夠更高效的生成分子.激光消融會產(chǎn)生很多其他分子,因此產(chǎn)生分子的效率低一些,好處是相對來說簡單一些.目前我們實(shí)驗(yàn)中采用激光消融產(chǎn)生BaF分子.關(guān)于消融激光的參數(shù)設(shè)置和靶材樣品的制作這里不再詳述[91].激光消融和吸收光譜的測量在緩沖腔內(nèi)完成,如圖1(a).4K緩沖腔的溫度由低溫裝置維持[91].消融激光通過透鏡聚焦后作用在置于緩沖腔后壁上靶材樣品上.860 nm探測激光通過緩沖腔,由一光電管(PD)監(jiān)測其光強(qiáng).一旦有 BaF 分子產(chǎn)生,且 860nm 激光耦出現(xiàn)吸收現(xiàn)象,光電管信號會出現(xiàn)一個(gè)凹陷.吸收信號在時(shí)間尺度上也能反映BaF分子與緩沖氣體的碰撞過程.860nm激光由自制的外腔半導(dǎo)體激光器(ECDL)產(chǎn)生[92],采用傳遞腔方案來實(shí)現(xiàn)鎖頻[93].

圖1 激光消融示意圖及實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù) [91] (a)激光消融產(chǎn)生 BaF 分子示意圖;(b)分子吸收信號,消融激光在 t=0ms時(shí)打開;(c)對吸收信號做歸一化處理和擬合;(d)吸收信號與消融激光輸出功率的關(guān)系;(e)當(dāng)消融靶材上固定某一位置處,消融激光轟擊次數(shù)越多,分子吸收信號越差.消融脈沖頻率為 2Hz,He 氣速流為 5sccmFig.1.Experimental scheme and laser ablation data[91].(a) Scheme for the production of BaF molecule via laser ablation;(b)absorption signal;(c)normalizaiton and fit of the absorption signal;(d)the generated molecular number versus the output power of the ablation laser;(e)the dependence of the molecular number on the ablating times when successively ablating a position of the target.The repetition rate of the laser pulse is2Hz and the flow rate of the He gas is5sccm.

消融激光單次脈沖產(chǎn)生的吸收信號如圖1(b).為了與分子數(shù)目相對應(yīng),首先將吸收信號進(jìn)行歸一化處理,即,并對處理后的信號進(jìn)行擬合,如圖 1(c)所示,擬合函數(shù)定義為,其中,和分別反映分子的產(chǎn)生速度和在緩沖腔內(nèi)的衰減速度,而對比度則反映了產(chǎn)生的分子數(shù)目.圖1(d)給出了產(chǎn)生分子數(shù)與消融光功率間的關(guān)系,可見其在40mJ左右開始飽和.而且實(shí)驗(yàn)中如果單純地為了獲得高的分子數(shù)而盲目增大消融光的功率并不可取,因?yàn)閺木彌_噴出的冷分子束的速度也會隨功率的增大而增大,不利于開展后續(xù)實(shí)驗(yàn).另一個(gè)問題是當(dāng)消融光一直聚焦在靶材上同一個(gè)位置時(shí),隨著脈沖次數(shù)的增加,產(chǎn)生的分子數(shù)目會衰減.如圖1(e),靶材上單點(diǎn)的消融壽命約為幾百次,對比度與消融脈沖次數(shù)呈指數(shù)衰減關(guān)系.為了較高效率地產(chǎn)生分子,實(shí)驗(yàn)中需要不斷調(diào)整消融光的聚焦位置.另外,脈沖頻率過高,如 10Hz,獲得的分子信號較差,因此,實(shí)驗(yàn)中脈沖激光通常工作在1Hz或 2Hz.

腔內(nèi)緩沖氣體冷卻的效率與分子和He的碰撞截面相關(guān).碰撞截面的大小可以根據(jù)腔內(nèi)吸收信號的衰減常數(shù)來估算.當(dāng)腔內(nèi) He密度較低時(shí),即實(shí)驗(yàn)中He速流小于5sccm(標(biāo)準(zhǔn)毫升/分鐘)時(shí),衰減常數(shù)與He的密度及碰撞截面均呈正比[86?94].實(shí)驗(yàn)中,通過測量不同速流下的衰減常數(shù),擬合出BaF分子與He緩沖氣體的碰撞截面.這里誤差主要來源于腔內(nèi)He密度的估計(jì)以及緩沖腔幾何結(jié)構(gòu)參數(shù)的估算[91].我們估計(jì)的碰撞截面與其他分子(如SrF[68])和He緩沖氣體的碰撞截面在數(shù)量級上一致,說明對BaF分子進(jìn)行緩沖氣體冷卻能夠有效地工作.

除了減小分子的運(yùn)動速度,緩沖氣體預(yù)冷卻的另一個(gè)目的是將分子的布居壓縮到較低的振動態(tài)和轉(zhuǎn)動態(tài).通常來說,兩個(gè)相鄰振動態(tài)之間的能級間隔在約 1000K 量級.即使在常溫下 (300K),大部分分子仍占據(jù)振動態(tài)基態(tài).因此,振動態(tài)的冷卻對于激光冷卻而言問題不大.然而,對于轉(zhuǎn)動態(tài),能級間隔在1K量級.在常溫下,分子布居分布在很多高轉(zhuǎn)動態(tài)上.而激光冷卻只用到一個(gè)或者少數(shù)幾個(gè)低轉(zhuǎn)動態(tài),分布于低轉(zhuǎn)動態(tài)的分子數(shù)目過少不

利于開展激光冷卻實(shí)驗(yàn).圖2(a)給出根據(jù)玻爾茲曼分布計(jì)算得到的不同溫度下各個(gè)轉(zhuǎn)動態(tài)分子布居數(shù)的分布,可見將分子轉(zhuǎn)動態(tài)溫度從常溫冷卻到4K,低轉(zhuǎn)動態(tài)分子布居數(shù)將提高兩個(gè)量級.實(shí)際實(shí)驗(yàn)中,BaF分子在緩沖氣體冷卻之后,處于低轉(zhuǎn)動態(tài)的分子數(shù)目確實(shí)大大提高,如圖2(b).我們通過測量分支躍遷()的光譜來確定各個(gè)轉(zhuǎn)動態(tài)的分子布居數(shù).對于轉(zhuǎn)動態(tài),我們采用躍遷的測量結(jié)果[91].圖2(b)給出了采用玻爾茲曼分布擬合的轉(zhuǎn)動態(tài)溫度為 4.0(7）K,符合我們的預(yù)期.而緩沖氣體冷卻對振動態(tài)遠(yuǎn)不如對轉(zhuǎn)動態(tài)的冷卻效果那么明顯[95].理論上,在4K溫度下處于振動態(tài)的分子布居很少,幾乎為零,如圖 2(c).然而,實(shí)驗(yàn)中我們?nèi)匀挥^測到了從到躍遷的吸收信號,盡管相對的信號來說非常弱,如圖 2(d)所示.而且實(shí)驗(yàn)中需要進(jìn)行很長時(shí)間的平均來提高信噪比.根據(jù)這兩個(gè)吸收信號的強(qiáng)度,我們估計(jì)上的分子布居數(shù)比小一到兩個(gè)量級.至此,我們完成了制備BaF分子源,并利用緩沖氣體冷卻技術(shù)實(shí)現(xiàn)內(nèi)態(tài)的高效壓縮.

3 驗(yàn)證準(zhǔn)閉合躍遷

由于單個(gè)光子所帶走的原子或者分子的動量非常少,一般激光冷卻都需要散射很多(量級)光子數(shù)來獲得好的冷卻效果.因此能級之間的閉合循環(huán)躍遷是激光冷卻的必要條件.如果存在暗態(tài)(激光不和這個(gè)能態(tài)相互作用),則激光冷卻就進(jìn)行不下去.不同于原子,分子包含更多的內(nèi)在自由度,需要更多的再泵浦光來消除暗態(tài),這使得尋找激光冷卻所需的閉合躍遷相當(dāng)困難,也大大限制了能夠進(jìn)行激光冷卻的分子的種類.通常,振動態(tài)的閉合依賴于對角化分布的弗蘭克-康頓系數(shù)(FCFs).根據(jù)計(jì)算的躍遷的 FCFs[96],振動態(tài)的閉合方案如圖3(a)所示,僅需要兩束再泵浦光(和).因 為躍 遷 的FCFs為,采用這種方案能夠?qū)崿F(xiàn)約個(gè)光子的散射,直到分子占據(jù)暗態(tài).這里暫時(shí)不考慮態(tài)的問題.磁光阱(MOT)實(shí)驗(yàn)中或許有必要增加一束態(tài)暗態(tài)可以根據(jù)選擇定則來完全消除.基態(tài)屬于洪德情況b,轉(zhuǎn)動量子數(shù)是好量子數(shù),電子態(tài)波函數(shù)是偶宇稱的(),因此轉(zhuǎn)動態(tài)波函數(shù)的宇稱.激發(fā)態(tài)滿足洪德情況 a,好量子數(shù)為,因此態(tài)具有二重簡并結(jié)構(gòu)(-doublets),分別對應(yīng)于奇宇稱()和偶宇稱()的電子態(tài)波函數(shù).電偶極矩躍遷的宇稱選擇定則要求躍遷前后的分子態(tài)的宇稱相反,而角動量選擇定則則要求躍遷能完全閉合轉(zhuǎn)動態(tài),因?yàn)樘幱趹B(tài)的分子只能自發(fā)輻射回到奇宇稱的轉(zhuǎn)動態(tài),如圖 3(b)所示.

圖2 分子在不同能級的布居分布[91] (a)理論上根據(jù)玻爾茲曼分布計(jì)算不同溫度下各個(gè)轉(zhuǎn)動態(tài)上分子布居數(shù)的比例;(b)轉(zhuǎn)動態(tài)溫度的測量與擬合.這里各個(gè)轉(zhuǎn)動態(tài)的布居數(shù)均以測量的 態(tài)的布居數(shù)進(jìn)行歸一化;(c)4K和300K溫度下振動態(tài)布居數(shù)的分布;(d)實(shí)驗(yàn)測量的對 (藍(lán)色)和 (紅色)躍遷的吸收信號Fig.2.Molecular distribution at different states[91].(a)Theoretic calculation of the rotational distribution for different temperatures;(b)experimental data for different rotational populations.All data are normalized with N=0population;(c)theoretic calculation of the vibrational distribution;(d)experimental absorption signal for v=0and v=1molecules from laser ablation.

圖3 BaF 能級示意圖和暗態(tài)消除方案[98] (a) 振動態(tài)能級的閉合方案,增加 896nm 和 898nm 兩個(gè)再泵浦激光;(b) 轉(zhuǎn)動態(tài)能級的閉合及超精細(xì)能級分裂示意圖;(c)利用EOM調(diào)制產(chǎn)生的4個(gè)頻率邊帶,圖中是調(diào)制后的激光用法珀腔測量的信號;(d)引入邊帶調(diào)制后熒光信號的增強(qiáng);(e)進(jìn)行偏振調(diào)制后熒光信號的增強(qiáng);(f)增加v=1再泵浦光后熒光信號的增強(qiáng)Fig.3.The energy levels of BaF and dark state mixing[98].(a)Scheme for closing the vibrational levels;(b)scheme for closing the rotational and hyperfine dark states;(c)sideband modulation via an EOM to generate the four frequency bands to cover the four hyperfine sublevels;(d)LIF enhancement via introducing the sideband modulation;(e)LIF enhancement by introducing the polarization modulation;(f)LIF enhancement when adding the v=1repump laser.

磁子能級暗態(tài)的消除通常有兩種方案,一種是對激光的偏振進(jìn)行調(diào)制[67],另一種是加上一個(gè)方向與光偏振存在角度的磁場[57].實(shí)驗(yàn)中,我們分別驗(yàn)證了這兩種方案對BaF分子的可行性.偏振調(diào)制通過一普克爾盒來實(shí)現(xiàn).當(dāng)在普克爾盒兩端加上一個(gè)周期性調(diào)制電壓時(shí),激光的偏振也會被周期地調(diào)制.適當(dāng)調(diào)節(jié)調(diào)制的方波電壓的幅度,可以實(shí)現(xiàn)水平偏振-豎直偏振的切換.在普克爾盒后面加上一個(gè) 1/4 波片,即可實(shí)現(xiàn)來回切換.調(diào)制方波信號的頻率為 1MHz時(shí),我們觀察到的LIF信號相對于采用線偏振光探測時(shí)增強(qiáng)了約1.5倍,如圖3(e).而且這個(gè)增強(qiáng)效果對調(diào)制頻率不是很敏感,提高調(diào)制頻率,如 5MHz,結(jié)果類似.另外,這個(gè)增強(qiáng)效果并沒有達(dá)到我們的預(yù)期,因?yàn)樵谖覀兊膶?shí)驗(yàn)條件下(激光光斑直徑～2mm,860nm和896nm激光的功率分別為160mW和100mW),4+13 能級速率方程模型[98]給出加上偏振調(diào)制后散射光子數(shù)增加約3倍.由于對應(yīng)的每個(gè)邊帶的飽和因子,在的相互作用時(shí)間內(nèi)860nm激光已經(jīng)足夠?qū)⒎肿颖闷值綉B(tài),速率方程模型給出的散射光子數(shù)為約18,接近理論極限值約.由此可以推斷,在不加偏振調(diào)制時(shí),單個(gè)分子在作用時(shí)間內(nèi)散射的光子數(shù)為約18/1.5=12,遠(yuǎn)大于速率方程模型給出的6個(gè)光子.原因可能在于地磁場也能將塞曼子能級相互耦合起來.實(shí)驗(yàn)中,我們還驗(yàn)證了第二種混合磁子能級的方法,即引入一個(gè)小的與激光偏振方向有角度的磁場.假定分子束的傳播方向?yàn)榉较?激光為線偏振,偏振方向沿方向,磁場方向在-平面 (),與軸夾角為45度.測量不同磁場下LIF信號的增強(qiáng),發(fā)現(xiàn)在最優(yōu)的磁場大小時(shí),LIF信號比不加磁場時(shí)也增強(qiáng)約1.5倍,這與偏振調(diào)制的結(jié)果一致.在大磁場下,LIF信號反而不會增強(qiáng),可能是由于塞曼分裂增大引起的失諧導(dǎo)致光子散射率降低.

4 光與分子相互作用研究

在驗(yàn)證了準(zhǔn)閉合躍遷的基礎(chǔ)上,增加光與分子的相互作用時(shí)間,可以觀察激光對分子束的散射力.BaF分子通過激光消融產(chǎn)生,在緩沖腔內(nèi)經(jīng)緩沖氣體冷卻后形成沿方向傳播的冷分子束,接著通過一個(gè)3mm小孔進(jìn)入相互作用區(qū)域.在相互作用區(qū)域,作用于分子束的幾束激光束沿方向;分子與光場的相互作用時(shí)間可以通過控制激光光束的數(shù)目來控制,最多通過 8 束激光.860nm 泵浦光和896nm再泵浦光通過雙色鏡在空間上重合,光斑直徑,功率分別為160mW 和100mW.在相互作用區(qū)域下游35cm處,我們用CCD來熒光成像.探測光僅包含 860nm激光.在相互作用區(qū)域和分子束探測區(qū)域中間,用一束清除(cleanup)光 (光斑直徑 8mm,功率 50mW)來將處于態(tài)的分子泵回態(tài).這幾束激光均加入38MHz邊帶調(diào)制和1MHz的偏振調(diào)制.

5 極性分子的激光冷卻及囚禁

在證明了分子能夠與光持續(xù)地發(fā)生相互作用之后,一個(gè)自然而然的想法就是做激光冷卻.目前我們正致力于實(shí)現(xiàn)BaF分子的激光冷卻,仍然有一系列的問題需要解決.這里,我們結(jié)合國際上的相關(guān)進(jìn)展對后續(xù)實(shí)驗(yàn)過程做一個(gè)概述,包括分子束的橫向壓縮、激光減速以及磁光阱的實(shí)現(xiàn)、磁阱光阱囚禁等.

圖4 分子束偏轉(zhuǎn)[98].CCD在x-z平面成像 (a)和(b)分別對應(yīng)在相互作用區(qū)域有偏轉(zhuǎn)光和沒有偏轉(zhuǎn)光時(shí)分子束的形狀,(c)中給出沿 方向分別對(a)和(b)做積分后得到信號.黑色和紅色實(shí)線分別為兩個(gè)信號的高斯擬合.(d)對(c)中的信號分別做歸一化,以清晰地展示偏轉(zhuǎn)效果.(e)偏轉(zhuǎn)距離與偏轉(zhuǎn)光束數(shù)量之間的關(guān)系,相應(yīng)地,可以推出散射光子數(shù)與相互作用時(shí)間間的關(guān)系.紅色實(shí)線為對測量結(jié)果的線性擬合.黑色虛線為根據(jù)4+25能級速率方程模型計(jì)算得到的散射光子數(shù)與相互作用時(shí)間的關(guān)系Fig.4.Deflection of the BaF molecular beam with the quasi cycling transitions[98].Images are given on the x-z plane of the(a)Deflected and(b)unperturbed molecular beams,respectively.The x direction reflects the width of the probe laser beam,while the z direction gives the transverse profile of the molecular beam.(c)integrated signal of the images in(a)and(b)along the x axis.The black and red lines are Gaussian fits to the unperturbed(light gray)and deflected(light orange)signal,which gives the revival rate of80%.(d)normalized plot of the signals in(c)to clearly show the deflection effect.(e)deflection distance as a function of the number of the deflection beam,yielding the dependence of the scattering photon number on the interaction time.The red solid line is a linear fit to the measured data,illustrating that the photon scattered linearly increases with the interaction time.The black dashed line is the numerical prediction of the scattering from the4+25MLRE model with the switching scheme.

5.1 分子束的橫向冷卻

分子束的橫向壓縮實(shí)驗(yàn),包括多普勒冷卻、亞多普勒冷卻以及二維磁光阱,已經(jīng)在多種分子中開展,諸如 SrF[57]、YO[67]、CaF[100]、SrOH[77]、YbF[73].首先來看多普勒冷卻,以耶魯大學(xué)DeMille小組的SrF分子為例.當(dāng)冷卻光失諧為,即紅失諧時(shí),分子束橫向?qū)挾缺粔嚎s,即部分處于某一速度閾值以下的分子被冷卻;而當(dāng)失諧變?yōu)闀r(shí),分子束在橫向則被加熱,即展寬.這是多普勒效應(yīng)的必然結(jié)果,與原子中的結(jié)果相似.這里的失諧是相對于最優(yōu)的邊帶調(diào)制點(diǎn)的偏移量,相應(yīng)的4個(gè)邊帶(如圖3(b))的失諧量并不等于這個(gè)值.而且,由于四個(gè)超精細(xì)能級同時(shí)與激光相互作用,當(dāng)對激光做小范圍的掃頻時(shí),4個(gè)邊帶相應(yīng)于各個(gè)能級而言紅失諧和藍(lán)失諧會交替出現(xiàn),這樣從平均的結(jié)果來看,就是冷卻和加熱交替出現(xiàn),實(shí)驗(yàn)也證明了這一點(diǎn).另外,實(shí)驗(yàn)中采用添加一個(gè)與光的偏振方向有一夾角的靜態(tài)磁場來混合磁子能級暗態(tài),結(jié)果顯示在較大范圍內(nèi)(G)均有明顯的冷卻效果,這一點(diǎn)與BaF不同,我們認(rèn)為是與態(tài)的線寬有關(guān).較大的線寬允許在較大的塞曼頻移下仍然存在冷卻效應(yīng).

亞多普勒冷卻則參考最新的帝國理工大學(xué)YbF分子的實(shí)驗(yàn)結(jié)果[73].類似于原子的亞多普勒冷卻機(jī)制,實(shí)驗(yàn)中選取的冷卻激光的偏振為linlin,即兩束對射的偏振方向夾角為的線偏振光,在分子束橫向方向產(chǎn)生偏振梯度.這里仍然使用磁場來混合暗態(tài),但實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)小磁場強(qiáng)度(G)下冷卻效果更好,這與SrF[57]的結(jié)論相同.亞多普勒冷卻要求激光的失諧為藍(lán)失諧,而紅失諧會導(dǎo)致加熱,這與多普勒冷卻恰好相反,YbF的實(shí)驗(yàn)也證明這一點(diǎn).同時(shí),實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)冷卻效應(yīng)在任意的角下均存在,而最強(qiáng)的位置在處.在時(shí)仍然觀察到冷卻效應(yīng)主要是由于磁場的存在,而在處最強(qiáng)是由于分子中主要是第二類躍遷,這一點(diǎn)也在理論上被證明.值得一提的是,亞多普勒冷卻的俘獲速度通常,比多普勒冷卻小很多.

磁光阱橫向壓縮實(shí)驗(yàn)在JILA的YO分子[67]和哈佛大學(xué)CaF分子[100]中得到證明.二者的實(shí)驗(yàn)方案也類似,均采用快速切換冷卻光的偏振和梯度磁場方向來抑制暗態(tài)的出現(xiàn).在保持光的偏振切換和磁場方向切換同步的情況下,紅失諧冷卻,而藍(lán)失諧加熱.而且,實(shí)驗(yàn)證明[67?101],由于磁場梯度引入了回復(fù)力,磁光阱方案比多普勒冷卻的壓縮效果更好.

5.2 激光減速

為了實(shí)現(xiàn)三維磁光阱的裝載,對分子束進(jìn)行縱向的激光減速很有必要.目前來說,激光減速主要有兩類方案,“白光”減速和頻率啁啾.“白光”減速在YO分子實(shí)驗(yàn)中得以應(yīng)用[69],即在調(diào)制減速激光產(chǎn)生覆蓋超精細(xì)能級的四個(gè)邊帶的基礎(chǔ)上,再添加10MHz的調(diào)制邊帶.這樣激光的頻譜與一定速度區(qū)間的分子的多普勒頻移相對應(yīng),即在與分子束作用時(shí)同時(shí)與不同速度的分子共振,這是“白光”減速的基本思想.后來,哈佛大學(xué)CaF分子的減速實(shí)驗(yàn)也采用了這種方法[102].

頻率啁啾方案應(yīng)用在早期的SrF分子[101]和CaF分子[89]的減速實(shí)驗(yàn)中,后來不斷得到改進(jìn)[99].啁啾的原理也很簡單,即在分子從緩沖腔出射傳播到三維磁光阱捕獲區(qū)域的這段時(shí)間內(nèi),不斷改變減速激光的頻率,使得其失諧量能夠補(bǔ)償分子縱向運(yùn)動的多普勒頻移.這種方案的難點(diǎn)在于如何保證分子束縱向速度變化區(qū)間與激光掃頻的速度最優(yōu)地匹配.在SrF的實(shí)驗(yàn)中[101],初始出射的分子束縱向速度分布在175m/s附近,選取初始失諧為–260MHz,最終在三維磁光阱位置處探測到約6% 的分子處于 50m/s速度之下.應(yīng)該說,這個(gè)減速效果不算高效.

后來的CaF分子實(shí)驗(yàn)[99]研究了不同線性掃頻速度下分子最終速度的分布,在最優(yōu)的控制條件下實(shí)現(xiàn)了約個(gè)分子處于 15m/s 附近.需要特別指出的是,CaF實(shí)驗(yàn)中并非采用過去的方案,即直接用冷卻光來做減速光,而是用的考慮,一是在再泵浦光不變的情況下散射率會提高兩倍,另一個(gè)是減速光的波長更短,光子反沖動量更大;如此光與分子相互作用達(dá)到的減速效率會提高5倍左右.事實(shí)也證明,這種頻率啁啾方案比“白光”減速效果要好很多,不僅可以更精確地控制最終的速度分布,而且在俘獲速度附近的分子數(shù)也更多.

5.3 磁光阱、囚禁與態(tài)純化

分子的第一個(gè)三維磁光阱(3D MOT)于2014年在耶魯大學(xué)DeMille小組的SrF分子中實(shí)現(xiàn)[68].由于分子冷卻采用的躍遷多數(shù)為第二類躍遷,這里實(shí)現(xiàn)的第二類磁光阱的囚禁力比通常的第一類磁光阱小兩到三個(gè)量級,囚禁分子數(shù)僅～300.而且溫度為約2.5mK,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于多普勒冷卻極限溫度(對于 SrF,約).實(shí)驗(yàn)測量的磁光阱壽命約56(4）ms,也比一般的原子磁光阱小很多.一個(gè)有趣的問題是第二類躍遷中產(chǎn)生回復(fù)力的光的偏振選擇.直觀上看,由于上能級各個(gè)子能級接近簡并,即因子很小 (對于 SrF,約),光的各個(gè)邊帶的偏振應(yīng)取決于下能級各個(gè)超精細(xì)子能級的因子符號.然而,Tarbutt 的理論分析[103]表明,第二類躍遷MOT光的偏振選擇仍然由上能級因子決定,因此,SrF 實(shí)驗(yàn)[68]中光的偏振應(yīng)該做一個(gè)修正.DeMille小組據(jù)此改進(jìn)了三維磁光阱實(shí)驗(yàn)[104],獲得了更多的分子數(shù)和更長壽命的MOT.

接著,CaF分子的3D MOT分別在帝國理工大學(xué)Hinds小組[105]和哈佛大學(xué)Doyle小組[76]實(shí)現(xiàn).Hinds小組借助雙色光囚禁的思想[106]實(shí)現(xiàn)的是直流磁光阱 (dc-MOT),俘獲速度約 11m/s,分子數(shù)達(dá)到,比之前的SrF分子高了近2個(gè)量級,溫度也更低 (約).而 Doyle 小組則利用快速偏振切換的方法實(shí)現(xiàn)交流磁光阱(RFMOT),囚禁的分子數(shù)達(dá)到,溫度達(dá)到,接近多普勒極限.另外,SrF 分子和 YO分子的3D RF-MOT也分別在DeMille小組[107]和葉軍小組[75]實(shí)現(xiàn).總的來說,RF-MOT相比dc-MOT具有更長的壽命和更低的溫度.為了獲得更低的溫度,即低于多普勒極限,Hinds小組將亞多普勒冷卻技術(shù)應(yīng)用到CaF分子中,得到了～的光學(xué)黏團(tuán)[70].實(shí)驗(yàn)步驟簡單來說包括兩步.首先獲得CaF分子的dc-MOT,并不斷降低MOT光的強(qiáng)度以獲得更低的溫度,這是由于亞多普勒冷卻的速度范圍較小.然后,改變 MOT 光的偏振,失諧變?yōu)樗{(lán)失諧,并撤去磁場梯度,實(shí)現(xiàn)亞多普勒冷卻.

為了實(shí)現(xiàn)對分子各個(gè)自由度更加精密的操控,將分子裝載到磁阱或光阱中十分必要.而且,由于MOT中分子處于轉(zhuǎn)動態(tài)下4個(gè)不同的超精細(xì)子能級,而我們希望將分子制備到單一內(nèi)態(tài)上,這對實(shí)現(xiàn)分子BEC而言非常重要.近期,CaF分子和SrF分子的態(tài)純化和磁阱囚禁分別在Hinds小組[71]和DeMille小組[74]開展.態(tài)純化通過光泵浦實(shí)現(xiàn),即通過調(diào)節(jié)EOM的調(diào)制深度來控制各個(gè)邊帶的強(qiáng)度將處于其他能級的分子轉(zhuǎn)移到某個(gè)子能級上,進(jìn)而通過微波耦合將分子轉(zhuǎn)移到任意的子能級.對于任意的弱場尋找態(tài),很容易囚禁在磁四極阱中,這里不做討論.最終,Hinds 小組實(shí)現(xiàn)了 5000個(gè)分子的磁阱囚禁,壽命為 2s,溫度約.另一方面,Doyle小組在不久前也實(shí)現(xiàn)了CaF分子的光阱囚禁[72],相空間密度達(dá)到,這為實(shí)現(xiàn)分子的量子簡并奠定了基礎(chǔ).

實(shí)現(xiàn)了分子的囚禁后,接下來的實(shí)驗(yàn)方向就是協(xié)同冷卻.目前來看,囚禁的分子數(shù)尚且能夠滿足協(xié)同實(shí)驗(yàn)要求,如何選擇合適的原子來進(jìn)行有效的碰撞是一個(gè)大問題.根據(jù)多通道散射理論,有一些小組開展了原子-分子協(xié)同冷卻的理論研究,如Li-CaF(Rb-CaF)[108]和Rb-SrF體系[109],試圖為實(shí)驗(yàn)提供一些指導(dǎo).但就目前來說,哪種原子好并無定論,仍需要未來實(shí)驗(yàn)的嘗試和檢驗(yàn).

6 總結(jié)與展望

分子的直接激光冷卻發(fā)展了將近十年的時(shí)間,不斷取得突破,方興未艾.隨著技術(shù)的進(jìn)步,極性分子的磁光阱,磁阱,光阱相繼實(shí)現(xiàn).未來幾年,進(jìn)一步將冷分子向超冷區(qū)域推進(jìn),利用窄線寬激光冷卻,亞多普勒冷卻,或者利用超冷原子來協(xié)同冷卻分子都是可行的方案.科研人員也正朝這些方向努力,相信不久,通過激光冷卻這個(gè)方案最終獲得分子的量子簡并可以實(shí)現(xiàn).由于分子的特殊性,將激光冷卻拓展到新的分子仍然是一個(gè)不小的挑戰(zhàn).我們初步證明了將激光冷卻技術(shù)應(yīng)用到新的BaF分子的可行性.當(dāng)然進(jìn)一步擴(kuò)展到其他分子,甚至原子數(shù)更多的分子還需要更多的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證.也希望有更多的研究團(tuán)隊(duì)加入這個(gè)領(lǐng)域,推動這個(gè)方向的發(fā)展.