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(核工業(yè)理化工程研究院 粒子輸運(yùn)與富集技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗室，天津 300180)

穩(wěn)定同位素被廣泛應(yīng)用于基礎(chǔ)科學(xué)、地質(zhì)學(xué)、生物學(xué)、醫(yī)療診斷以及半導(dǎo)體技術(shù)等很多領(lǐng)域。元素周期表中穩(wěn)定的化學(xué)元素有83種，其中39種含有3種以上同位素組分，這類元素被稱為多組分同位素。在許多文獻(xiàn)中進(jìn)行了多組分同位素分離的理論和實(shí)驗研究[1-7]。

在鈾濃縮領(lǐng)域，階梯級聯(lián)應(yīng)用廣泛。但鈾同位素分離屬于二元分離，與大多數(shù)穩(wěn)定同位素分離所屬的多元分離之間差異較大。特別是與鈾濃縮相比較，中間組分同位素分離具有本質(zhì)的區(qū)別。為了更好的進(jìn)行中間組分同位素分離，需要開展特殊級聯(lián)方面的理論研究工作。

清華大學(xué)的曾實(shí)教授等提出過脈沖級聯(lián)、網(wǎng)格級聯(lián)等特殊級聯(lián)，都具有其獨(dú)特的意義，但是都不是針對中間組分同位素分離設(shè)計。本文在矩形級聯(lián)的基礎(chǔ)上，設(shè)計一種分離中間組分同位素的級聯(lián)，并對其可行性進(jìn)行研究。

1 級聯(lián)設(shè)計

1.1 級聯(lián)種類

按照級聯(lián)運(yùn)行方式的不同，級聯(lián)可以分為穩(wěn)態(tài)級聯(lián)和非穩(wěn)態(tài)級聯(lián)。穩(wěn)態(tài)級聯(lián)是指在級聯(lián)的一次分離狀態(tài)下，級聯(lián)的供料流量及豐度不變，級聯(lián)的取料中流量和豐度理論上也不變的級聯(lián)；非穩(wěn)態(tài)級聯(lián)是指在級聯(lián)的一次分離狀態(tài)下，根據(jù)設(shè)計理念，級聯(lián)的供料流量、豐度、級聯(lián)工況中某一個或者多個參數(shù)發(fā)生變化，使取料流量、豐度達(dá)到更理想分離狀態(tài)的級聯(lián)。一般來說，非穩(wěn)態(tài)級聯(lián)都是實(shí)驗室使用，想達(dá)到某種非常特殊的目的才設(shè)計出來的，對人為操作要求很高，且產(chǎn)量很低，不適合同位素的大量生產(chǎn)。

按照級聯(lián)連接方式的不同，級聯(lián)可以分為逆流型級聯(lián)和特殊級聯(lián)。逆流型級聯(lián)是指級聯(lián)的各級貧料(重組分料)返回前一級的供料，級聯(lián)的各級精料(輕組分料)作為下一級的供料使用，級聯(lián)兩端(沒有前一級或者沒有下一級)分別分為兩部分，一部分以回流的形式作為本級的供料，另一部分取作級聯(lián)的精料或貧料；把上述逆流型級聯(lián)以外的級聯(lián)形式稱作特殊級聯(lián)。

逆流型級聯(lián)示于圖1。級聯(lián)總級數(shù)為N，供料級為f，各級供料流量為Gs。級聯(lián)供、精、貧流量及第i組分的豐度分別用F、P、W、CFi、CPi、CWi表示。F、P、W三個參量之間存在守恒關(guān)系，給定其中兩個量，第三個量能唯一確定。

圖1 逆流型級聯(lián)示意圖Fig.1 Scheme of countercurrent cascade

在逆流型級聯(lián)基礎(chǔ)上，如果級聯(lián)各級供料流量Gs不變，稱為逆流型矩形級聯(lián)，簡稱矩形級聯(lián)；如果Gs從供料級到級聯(lián)兩端躍變遞減，稱為階梯級聯(lián)或梯形級聯(lián)。在梯形級聯(lián)基礎(chǔ)上，如果紅線部分的回流量為零，各級供料豐度無混合，稱為理想級聯(lián)，但是理論上只有二元分離時才能構(gòu)成理想級聯(lián)。

1.2 “T”級聯(lián)

圖2 “T”級聯(lián)示意圖Fig.2 Scheme of “T” cascade

本文提出的分離級聯(lián)“T”級聯(lián)是在逆流型矩形級聯(lián)基礎(chǔ)上，級聯(lián)的中間某級S再連接出一個與矩形級聯(lián)相似的級聯(lián)，示意圖示于圖2。

從圖2的“T”級聯(lián)示意圖中可以看出，級聯(lián)連接形式和字母T很像，是一種專門為中間組分同位素分離設(shè)計的一種特殊級聯(lián)。

級聯(lián)長度即級聯(lián)總級數(shù)為N1+N2-s，供料級為f，各級供料流量均為G。級聯(lián)供、精、貧流量及第i組分的豐度分別用F、P1、P2、W、CFi、CP1i、CP2i、CWi表示。F、P1、P2、W四個參量之間存在守恒關(guān)系，給定其中三個量，第四個量能唯一確定。根據(jù)上述級聯(lián)的結(jié)構(gòu)，對其進(jìn)行理論計算。

2 計算實(shí)例

2.1 初始條件

以使用該級聯(lián)分離Xe同位素為例進(jìn)行理論計算。計算初始條件如下：目標(biāo)組分為Xe-131，目標(biāo)組分得產(chǎn)品摩爾豐度為C=90%，單臺分離裝置供料流量為F′=20 g/h，分離裝置基本全分離系數(shù)q0=1.2，天然氙同位素的摩爾質(zhì)量及對應(yīng)豐度列于表1，其中目標(biāo)組分對應(yīng)的天然摩爾豐度用C0表示。

表1 氙同位素的摩爾質(zhì)量及豐度Table 1 Component molar masses and abundances of xenon isotopes

2.2 優(yōu)化方向

一般情況，級聯(lián)長度在一定范圍內(nèi)變化時，都能獲取摩爾豐度為90%以上的Xe-131同位素，但需確定哪種分離工況較好。本文以單臺分離裝置每小時產(chǎn)量作為優(yōu)化變量。定義單臺分離裝置的每小時產(chǎn)量PD為：

PD=P2*F′/G/(N1+N2-S)

(1)

由于P2與級聯(lián)供料流量F以及級聯(lián)分流比θ相關(guān)，根據(jù)公式(1)對級聯(lián)長度、級聯(lián)供料流量以及級聯(lián)分流比進(jìn)行優(yōu)化，可得出單臺分離裝置每小時產(chǎn)量的變化曲線。

2.3 計算結(jié)果

根據(jù)以上的“T”結(jié)構(gòu)，開展對級聯(lián)長度、級聯(lián)供料流量、級聯(lián)分流比、供料位置以及接出小級聯(lián)位置多參量優(yōu)化的理論計算，計算結(jié)果示于圖3。

從圖3可以看出，級聯(lián)長度在95級時，單個分離裝置的產(chǎn)量最高，此時“T”級聯(lián)對應(yīng)的參數(shù)是N1=61、N2=78、S=44、F/G=0.114、P1/G=0.039、P2/G=0.020、W/G=0.055、f=24；同時級聯(lián)長度在90～110時，產(chǎn)量幾乎不變。根據(jù)實(shí)際情況考慮，級聯(lián)長度越長，調(diào)節(jié)難度越大，在產(chǎn)量變化平緩段選取級聯(lián)長度最小值時比較合適，即75級時，產(chǎn)量為0.004 g/h，對應(yīng)“T”級聯(lián)的參數(shù)是N1=46、N2=64、S=35、F/G=0.107、P1/G=0.039、P2/G=0.015、W/G=0.053、f=16。

圖3 產(chǎn)量與級聯(lián)長度的關(guān)系圖Fig.3 Relation map of output and the cascade length

在獲取90%高豐度Xe-131同位素的同時，兩側(cè)獲取的貧料豐度都高于其本身的天然豐度，具有很好的附加利用價值。

2.4 與雙矩形級聯(lián)分離的比較

開展雙矩形級聯(lián)分離優(yōu)化計算，結(jié)果用于兩種分離方式的分離能力比較。為了直觀判斷“T”級聯(lián)的可行性，在使用相同的初始條件和優(yōu)化方向基礎(chǔ)上，進(jìn)一步要求雙矩形級聯(lián)分離的原料利用率V與“T”級聯(lián)單個分離裝置產(chǎn)量最高時的原料利用率相同，即V=C*P2/(F*C0)。

雙矩形級聯(lián)分離優(yōu)化后的結(jié)果是當(dāng)級聯(lián)參數(shù)滿足1號級聯(lián)長度59級、供料級36級、供料流量與級流量比值0.99、級聯(lián)分流比0.52、級聯(lián)精料作為2號級聯(lián)供料、2號級聯(lián)長度47級、供料級31級、供料流量與級流量比值0.80、級聯(lián)分流比0.66、級聯(lián)貧料為目標(biāo)同位素產(chǎn)品時，PD=0.003 89 g/h，略低于“T”級聯(lián)。

3 結(jié)論

本文提出的“T”級聯(lián)是一種可行的特殊級聯(lián)，且該級聯(lián)可以通過一次分離直接取得高豐度的中間組分同位素產(chǎn)品。