王 軍，趙 琛，董 彥，趙 闖，朱 磊

(1.江蘇大學(xué)汽車與交通工程學(xué)院，鎮(zhèn)江 212013； 2.凱龍高科技股份有限公司，無錫 214153)

前言

柴油機(jī)排放污染物中的氮氧化物NOx是導(dǎo)致光化學(xué)煙霧和酸雨等環(huán)境污染問題的主要原因,隨著排放標(biāo)準(zhǔn)的日益嚴(yán)格,單獨(dú)依靠機(jī)內(nèi)凈化技術(shù)已不能滿足排放法規(guī)要求,選擇性催化還原(selective catalytic reduction,SCR)作為降低柴油機(jī)NOx排放、滿足國(guó)Ⅴ及以上排放法規(guī)的必要技術(shù)手段之一,具有進(jìn)一步優(yōu)化缸內(nèi)燃燒、降低油耗等優(yōu)勢(shì)[1-2]。

國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)SCR系統(tǒng)開展了大量的研究工作。同濟(jì)大學(xué)李理光等人通過搭建激光噴霧試驗(yàn)臺(tái),研究發(fā)現(xiàn)在不同噴射高度和壁面溫度情況下存在最佳的噴射角度[3]?？肆_地亞薩格勒布大學(xué)BALETA J等人為了準(zhǔn)確地描述尿素水溶液(urea water solution,UWS)液滴在排氣過程中的熱解和水解過程,將液滴表面張力和液膜模型導(dǎo)入FIRE-SCR模塊進(jìn)行計(jì)算,通過與柴油機(jī)多工況SCR后處理系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率的比較,發(fā)現(xiàn)改進(jìn)后的模型較原模型更為準(zhǔn)確,且可深入分析液滴分解過程[4]。瑞典查爾姆斯理工大學(xué)STR?M H等人研究了加裝混合器對(duì)SCR系統(tǒng)轉(zhuǎn)化率的影響,發(fā)現(xiàn)加裝混合器可以提高NH3的均勻性系數(shù)和SCR系統(tǒng)的NOx轉(zhuǎn)化率[5]。韓國(guó)學(xué)者OH J與LEE K在原SCR系統(tǒng)中加裝了網(wǎng)絡(luò)通道版型混合器,發(fā)現(xiàn)有混合器的SCR系統(tǒng)的UWS液滴均勻性系數(shù)比無混合器的約高32%[6],RAJADURA S等人通過CFD仿真,分析了網(wǎng)狀混合器的幾何形狀對(duì)SCR系統(tǒng)的排氣背壓和NOx轉(zhuǎn)化率的影響[7]。本文中運(yùn)用AVL FIRE對(duì)尿素型SCR(Urea-SCR)進(jìn)行仿真,以研究SCR系統(tǒng)中噴嘴噴射角度α、催化器擴(kuò)張角β、混合器及其安裝位置等因素對(duì)SCR系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率、NH3分布均勻性和液膜質(zhì)量等的影響規(guī)律,并利用SCR系統(tǒng)出口端NH3體積分?jǐn)?shù)分析NH3的泄漏傾向。

1 幾何模型的建立

SCR系統(tǒng)結(jié)構(gòu)示意圖與計(jì)算網(wǎng)格如圖1所示。圖1(a)為SCR系統(tǒng)整體結(jié)構(gòu)示意圖,排氣管直徑為70mm,噴嘴距離催化劑為561mm,催化器擴(kuò)張角β為90°,噴嘴上水平布置3個(gè)噴孔,直徑為0.5mm,夾角為15°。圖1(b)為系統(tǒng)對(duì)應(yīng)的網(wǎng)格模型。SCR催化劑為V2O5-WO3-TiO2型催化劑,催化劑尺寸為φ202mm×155mm,孔密度為 400cpsi,壁厚為0.13mm。

圖1 SCR系統(tǒng)和網(wǎng)格模型

2 數(shù)值計(jì)算模型

2.1 噴霧模型

UWS噴射過程采用離散液滴模型(discrete droplet model,DDM),忽略UWS的初次霧化過程,設(shè)定UWS液滴在一離開噴嘴后即形成離散的小液滴,其液相與氣相之間通過相對(duì)運(yùn)動(dòng)、傳熱和蒸發(fā)來實(shí)現(xiàn)質(zhì)量、能量與動(dòng)量之間的交換,且不考慮液滴之間的相互作用。利用拉格朗日方式求解離散液滴的運(yùn)動(dòng)軌跡,利用Huh-Gosman模型模擬液滴的二次破碎過程[8-10]。

2.2 UWS化學(xué)反應(yīng)模型

Urea-SCR系統(tǒng)一般采用質(zhì)量分?jǐn)?shù)為32.5%的尿素水溶液作為還原劑,通過其在排氣管中蒸發(fā)、熱解和水解,生成NH3和HNCO,與排氣中的NOx發(fā)生催化還原反應(yīng),轉(zhuǎn)化為N2和H2O,其主要化學(xué)反應(yīng)過程如下。

(1)UWS蒸發(fā)

(2)尿素分子氣化熱解

(3)異氰酸水解

(4)NOx選擇性還原反應(yīng)

NH3主要在催化劑表面與NOx發(fā)生還原反應(yīng),式(4)為SCR系統(tǒng)的標(biāo)準(zhǔn)反應(yīng),式(5)為SCR系統(tǒng)的快速反應(yīng),式(6)為SCR系統(tǒng)的慢速反應(yīng)。

3 模型驗(yàn)證與NH3均勻性系數(shù)

3.1 噴霧模型驗(yàn)證

為驗(yàn)證噴霧模型的正確性,噴霧參數(shù)依據(jù)文獻(xiàn)[3]進(jìn)行設(shè)置,如表1所示。利用KUKE模型模擬撞壁現(xiàn)象,并綜合考慮液滴撞壁后發(fā)生反彈、飛濺、熱分解和沉積等情況,圖2為0～110ms(間隔10ms)UWS噴霧發(fā)展形態(tài)的模擬結(jié)果。由圖2可見,UWS噴霧形態(tài)為錐形,噴霧液滴約10ms后到達(dá)壁面,隨后發(fā)生反彈與飛濺,80ms后趨于穩(wěn)定。

表1 噴霧參數(shù)設(shè)置條件

圖2 UWS噴霧形態(tài)發(fā)展過程

由于噴霧投影面積可揭示噴霧液滴的撞壁反彈、飛濺等現(xiàn)象,故通過它可間接驗(yàn)證噴霧模型的準(zhǔn)確性。利用MATLAB圖像處理工具,分別對(duì)文獻(xiàn)[3]和圖2中的噴霧形態(tài)進(jìn)行噴霧投影面積計(jì)算,所得投影面積隨噴射時(shí)間的變化規(guī)律如圖3所示。由圖3可見,噴霧投影面積隨噴射時(shí)間的增大而增大,模擬值略低于試驗(yàn)值,故可認(rèn)為噴霧模型有效。

圖3 噴霧投影面積隨噴射時(shí)間的變化

3.2 SCR系統(tǒng)模型驗(yàn)證

建立SCR系統(tǒng)模型,相關(guān)參數(shù)依據(jù)課題組前期開展的臺(tái)架試驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行設(shè)置[11],當(dāng)NH3/NOx為1、空速為19 000h-1時(shí),NO體積分?jǐn)?shù)隨排氣溫度的變化關(guān)系如圖4所示。由圖4可見,在試驗(yàn)溫度區(qū)間內(nèi),柴油機(jī)排放物中催化器出、入口端的NO體積分?jǐn)?shù)均隨排氣溫度的升高而增大,且可推算出NO轉(zhuǎn)化率也隨排氣溫度的升高而提高,當(dāng)排氣溫度為450℃時(shí),SCR系統(tǒng)出口處NO體積分?jǐn)?shù)的模擬值與試驗(yàn)值相差較大,相對(duì)誤差約為10%,可認(rèn)為模型基本正確。

圖4 NO體積分?jǐn)?shù)隨排氣溫度的變化

3.3 均勻性系數(shù)

當(dāng)SCR系統(tǒng)催化劑入口端的NH3分布不均勻,即NH3出現(xiàn)局部過量或不足時(shí),易導(dǎo)致NH3泄漏和催化劑老化,從而影響SCR系統(tǒng)的整體性能與壽命[12-13]。定義均勻性系數(shù)[14]為

式中：n為截面的網(wǎng)格數(shù)；ci為參數(shù)c在網(wǎng)格i中的數(shù)值；為參數(shù)c在整個(gè)截面上的平均體積分?jǐn)?shù)。γ越接近于1時(shí)表明參數(shù)c在選取截面上的分布越均勻。本文中用γNH3表示催化劑入口端的NH3均勻性系數(shù)。

4 結(jié)果與討論

4.1 噴射角α的影響

由圖4可知,當(dāng)SCR系統(tǒng)UWS噴嘴采用三孔水平布置方式時(shí),其NOx轉(zhuǎn)化率較低,目前車用SCR系統(tǒng)多采用三孔或四孔彎頭式UWS噴嘴,各孔噴射方向沿排氣管中心軸線對(duì)稱分布,圖5為三孔彎頭式UWS噴嘴噴霧形態(tài)模擬圖。

圖5 噴霧形態(tài)圖

當(dāng)排氣溫度為300℃,空速為19 000h-1,入口端NO體積分?jǐn)?shù)為956×10-6,NH3/NOx為1,β為90°時(shí),排氣管道內(nèi)UWS液滴分布、催化劑入口端NH3平均體積分?jǐn)?shù)和γNH3隨α的變化如表2所示。由表2可知,隨著α的增大,UWS的撞壁位置明顯前移,催化劑入口端NH3體積分?jǐn)?shù)分布均存在3個(gè)較高的區(qū)域,其平均體積分?jǐn)?shù)和γNH3呈先增后減的趨勢(shì),α分別為150°和120°時(shí),NH3平均體積分?jǐn)?shù)和 γNH3達(dá)到最大值。當(dāng)α為30°時(shí),大部分UWS液滴隨排氣流入下游,撞壁效應(yīng)不明顯,不能與排氣發(fā)生很好的混合,故生成的NH3平均體積分?jǐn)?shù)和γNH3較小；隨著α的增大,UWS液滴在排氣管內(nèi)部的徑向速度增大,UWS液滴與排氣管內(nèi)壁發(fā)生碰撞后反彈和破碎,增強(qiáng)了與排氣的混合,故NH3平均體積分?jǐn)?shù)和γNH3均有所提升；當(dāng)α為180°時(shí),過多的UWS液滴集中在噴嘴附近的排氣管內(nèi)壁處,故整體上NH3平均體積分?jǐn)?shù)和γNH3有所降低。

表2 不同α?xí)r液滴分布、催化劑入口端NH3體積分?jǐn)?shù)分布云圖、平均體積分?jǐn)?shù)和γNH3的變化

SCR系統(tǒng)的NOx轉(zhuǎn)化率、液膜質(zhì)量和出口端NH3體積分?jǐn)?shù)隨α的變化關(guān)系如圖6所示。由圖可見,隨著α的增大,SCR系統(tǒng)的NOx轉(zhuǎn)化率和出口端NH3體積分?jǐn)?shù)先迅速上升,在α＝60°以后趨于平穩(wěn),稍有波動(dòng),α為150°時(shí)兩者的值較大,分別約為60%和 4.83×10-6；液膜質(zhì)量在 α 為 30°～90°范圍內(nèi)呈上升趨勢(shì),在α為90°～180°范圍內(nèi)呈先降后升趨勢(shì),α為150°時(shí)液膜質(zhì)量較小,約為0.6×10-5kg。液膜質(zhì)量受撞壁沉積和液滴反彈效應(yīng)的雙重影響,當(dāng)α＜90°時(shí),液滴與內(nèi)壁發(fā)生碰撞的動(dòng)量較小,撞壁沉積效應(yīng)較為明顯；當(dāng)α在90°～180°范圍內(nèi)時(shí),液滴撞壁后發(fā)生反彈的效應(yīng)增強(qiáng),故液膜厚度有所降低；當(dāng)α＞150°時(shí),撞壁沉積效應(yīng)再度增強(qiáng),故液膜厚度隨之增大。

圖6 NOx轉(zhuǎn)化率、液膜質(zhì)量和出口端NH3體積分?jǐn)?shù)隨α的變化

4.2 催化器擴(kuò)張角β的影響

當(dāng)排氣溫度為400℃,空速為19 000h-1,入口端NO體積分?jǐn)?shù)為 956×10-6,NH3/NOx為 1,α為60°時(shí),SCR系統(tǒng)速度矢量圖、催化劑入口端NH3體積分?jǐn)?shù)分布云圖與γNH3隨β的變化如表3所示。由表3可知,隨著β的增大,擴(kuò)張管長(zhǎng)度逐漸變短,催化劑入口端和出口端的局部速度也增大,催化劑入口端的NH3主要集中在管壁,中心處的低濃度NH3區(qū)域明顯增大,γNH3呈逐漸下降趨勢(shì),由 β為 60°時(shí)的56.9%下降到β為180°時(shí)的49.9%,相對(duì)降幅約為12%。當(dāng)β為60°時(shí),擴(kuò)張管較長(zhǎng),在此擴(kuò)張管區(qū)域內(nèi)的UWS液滴及熱解生成的NH3有較長(zhǎng)的時(shí)間和較大的空間進(jìn)行混合和擴(kuò)展,故此時(shí)的γNH3較大；隨著β的增大,擴(kuò)張管逐漸變短,排氣管中SCR催化劑上游的UWS液滴和NH3無法及時(shí)擴(kuò)展,排氣主要通過催化劑中間區(qū)域流出,對(duì)應(yīng)的γNH3也逐漸降低。

表3 不同β時(shí)速度矢量圖、催化劑入口端NH3體積分?jǐn)?shù)分布云圖與γNH3的變化

SCR系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率、液膜質(zhì)量和出口端NH3體積分?jǐn)?shù)隨β的變化關(guān)系如圖7所示。由圖7可見,隨著β增大,SCR系統(tǒng)的NOx轉(zhuǎn)化率逐漸降低,當(dāng)β由60°增大到180°時(shí),NOx轉(zhuǎn)化率由82%降低至75%；SCR系統(tǒng)出口端的NH3體積分?jǐn)?shù)逐漸增大,NH3泄漏現(xiàn)象變得較為明顯；β對(duì)排氣管中的液膜質(zhì)量影響較小。

4.3 混合器對(duì)SCR系統(tǒng)的影響

由表2和表3可知,采用三孔彎頭式UWS噴嘴時(shí)催化劑上游排氣管中的NH3體積分?jǐn)?shù)分布較不均勻。為使UWS噴霧液滴與發(fā)動(dòng)機(jī)排氣更充分地混合,形成更均勻的NH3分布,在噴嘴下游加裝葉片式混合器,如圖8(a)所示,噴嘴與混合器的距離L設(shè)定為100mm,圖8(b)為加裝混合器后的排氣流線軌跡。由圖可知,由混合器引起的排氣旋流不僅可促進(jìn)UWS液滴與排氣的混合,還可有效延長(zhǎng)UWS液滴的運(yùn)動(dòng)軌跡,更有利于其蒸發(fā)和熱解,從而提高催化劑前端各物質(zhì)分布的均勻性。

圖7 SCR系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率、液膜質(zhì)量和出口端NH3體積分?jǐn)?shù)隨β的變化

圖8 裝有葉片式混合器的SCR系統(tǒng)及其排氣流線

當(dāng)空速為19 000h-1,入口端NO體積分?jǐn)?shù)為956×10-6,NH3/NOx為 1,α 為 60°,β 為 90°時(shí),有無混合器的SCR系統(tǒng)催化劑入口端NH3和出口端NO體積分?jǐn)?shù)分布隨排氣溫度的變化如表4所示。由表4可知,在排氣溫度由300℃變化到450℃這一過程中,催化劑入口端的NH3體積分?jǐn)?shù)逐漸升高,出口端的NO體積分?jǐn)?shù)逐漸降低,加裝葉片式混合器后,兩者的分布均勻性均得到有效改善。

γNH3,液膜質(zhì)量,NOx轉(zhuǎn)化率和出口端NH3體積分?jǐn)?shù)在有無混合器兩種情況時(shí)隨排氣溫度的變化規(guī)律如圖9所示。由圖9可見：在催化劑工作溫度窗口范圍內(nèi),加裝混合器可有效提升γNH3,但溫度對(duì)γNH3影響不大；有混合器時(shí)的液膜質(zhì)量有所增加,液膜主要集中于混合器葉片表面,對(duì)SCR系統(tǒng)無明顯影響,液膜質(zhì)量也隨著溫度的升高而降低；加裝混合器可明顯提高SCR系統(tǒng)的NOx轉(zhuǎn)化率,由原來的65%～72%提升至85%～95%；加裝混合器后出口端NH3體積分?jǐn)?shù)降低,減少了NH3泄漏。

表4 有無混合器時(shí)催化劑入口端NH3和SCR系統(tǒng)出口端NO體積分?jǐn)?shù)分布云圖

4.4 混合器安裝位置的影響

安裝于噴嘴下游的混合器不僅對(duì)排氣和UWS噴霧液滴有較強(qiáng)的擾動(dòng)作用,且混合器葉片的換熱也有利于促進(jìn)UWS噴霧液滴的熱解[15]。當(dāng)α為60°,β 為 90°,空速為 19 000h-1,入口端 NO 體積分?jǐn)?shù)為 956×10-6,NH3/NOx為 1,溫度為 300℃時(shí),γNH3,NOx轉(zhuǎn)化率,液膜質(zhì)量和出口端NH3體積分?jǐn)?shù)隨噴嘴安裝位置L的變化關(guān)系如圖10所示。由圖10可見：L對(duì)γNH3影響不大；L＝50mm時(shí)NOx轉(zhuǎn)化率稍低,L＞100mm之后,NOx轉(zhuǎn)化率基本不變；L＝50mm時(shí)液膜質(zhì)量很高；當(dāng) L由 50mm增大到100mm時(shí),液膜質(zhì)量急劇下降,此后趨于穩(wěn)定,稍有波動(dòng)；當(dāng)L＝50mm時(shí)出口端NH3體積分?jǐn)?shù)很低,當(dāng)L由50mm增大到100mm時(shí),出口端NH3體積分?jǐn)?shù)急劇上升,此后趨于穩(wěn)定,稍有波動(dòng)。綜合來看,混合器布置于噴嘴下游100～200mm處較為合理。

圖9 有無混合器時(shí)γNH3,液膜質(zhì)量,NOx轉(zhuǎn)化率和出口端NH3體積分?jǐn)?shù)隨排氣溫度的變化

圖10 γNH3,SCR系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率,液膜質(zhì)量和出口端NH3體積分?jǐn)?shù)隨L的變化

5 結(jié)論

(1)隨著噴射角度α的增大,UWS的撞壁位置明顯前移,催化劑入口端的NH3體積分?jǐn)?shù)分布及其γNH3呈先升高后降低的變化趨勢(shì),α＞60°時(shí)SCR系統(tǒng)的NOx轉(zhuǎn)化率較高,α約為150°時(shí)SCR系統(tǒng)中的液膜質(zhì)量較小。

(2)隨著催化器β的增大,擴(kuò)張管長(zhǎng)度逐漸變短,催化劑入口端和出口端軸線位置附近的局部速度明顯增大,γNH3逐漸下降,SCR系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率降低,出口端NH3體積分?jǐn)?shù)逐漸增大,NH3泄漏傾向增加,β對(duì)SCR系統(tǒng)液膜質(zhì)量的影響較小。

(3)加裝葉片式混合器可產(chǎn)生明顯的排氣旋流,有效延長(zhǎng)UWS液滴的運(yùn)動(dòng)軌跡,促進(jìn)UWS液滴與排氣的良好混合。加裝混合器后,γNH3和SCR系統(tǒng)的NOx轉(zhuǎn)化率明顯提高,液膜質(zhì)量有所增加,出口端NH3體積分?jǐn)?shù)明顯降低。

(4)混合器與噴嘴距離L對(duì)γNH3和SCR系統(tǒng)的NOx轉(zhuǎn)化率影響不大,唯L＝50mm時(shí)NOx轉(zhuǎn)化率稍低；SCR系統(tǒng)液膜質(zhì)量除L＝50mm時(shí)特別高外,總的趨勢(shì)變化不大,只隨L的增大稍有減小,出口端NH3體積分?jǐn)?shù)除L＝50mm時(shí)特別低外,總的趨勢(shì)變化不大,只隨L的增加略有增大。綜合而言,混合器布置于噴嘴下游100～200mm較為合理。