栗卓新，蘇小虎，李 紅，KIM Hee Jin

(1.北京工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，北京 100124)(2.韓國工業(yè)技術(shù)研究院，天安 330-825，韓國)

1 前 言

690 MPa級以上高強鋼(抗拉強度大于690 MPa)被大量應(yīng)用于高層建筑、大跨度重載橋梁、大型高性能船艦、海洋鉆井平臺等對安全性要求極高的領(lǐng)域[1-4]。然而，缺乏與其強韌性匹配的焊接材料使其發(fā)展和工程應(yīng)用受到限制。其根本原因是以針狀鐵素體(acicular ferrite，AF)為主的690 MPa級以下高強鋼熔敷金屬的強韌化理論已經(jīng)不能指導(dǎo)新一代高強鋼焊接熔敷金屬的設(shè)計。

690 MPa級以下的高強鋼焊接熔敷金屬的微觀組織主要由AF、先共析鐵素體(proeutectoid ferrite，PF)和側(cè)板條鐵素體(ferrite side plate，F(xiàn)SP)組成。熔敷金屬要想獲得與高強鋼較高的強韌性匹配，則需抑制PF和FSP的生成，促使形成更多的或100%的AF[5]，AF主要依靠氧化物夾雜形核[6]，由此形成了690 MPa級以下高強鋼焊接熔敷金屬微觀組織的設(shè)計理論，如圖1所示。文獻(xiàn)[1]詳細(xì)闡述并證明了此設(shè)計理論已經(jīng)非常成熟。

圖1 690 MPa級以下高強鋼熔敷金屬微觀組織的示意圖[6]Fig.1 Schematic illustration of microstructure to welded deposited metal of high-strength steel whose tensile strength is below 690 MPa[6]

然而，對于690 MPa級以上高強鋼焊接熔敷金屬，其強度級別越高，氫脆傾向越大，夾雜物含量越高。夾雜物在斷裂過程中往往會成為主裂紋源，即使獲得100%的AF，熔敷金屬的韌性也會變差[7]，而且抗拉強度也達(dá)不到690 MPa。安同邦等[8]研究了焊接方法對1000 MPa級高強鋼焊接熔敷金屬組織及力學(xué)性能的影響，發(fā)現(xiàn)脈沖熔化極活性氣體保護焊(metal active-gas arc welding，MAG焊)焊接熔敷金屬中生成的大量非金屬夾雜物易成為解理斷裂的起裂源，是導(dǎo)致熔敷金屬沖擊韌性惡化的因素之一。顯然，對于690 MPa級以上高強鋼焊接熔敷金屬，690 MPa級以下高強鋼焊接熔敷金屬微觀組織設(shè)計理論已不適用。

對于690 MPa級以上高強鋼焊接熔敷金屬，普遍認(rèn)為其典型組織為貝氏體或馬氏體(martensite，M)或兩者混合的組織[9]。黃治軍等[10]試制出900 MPa級高強鋼氣體保護焊絲，其焊接熔敷金屬組織為M+貝氏體組織。安同邦等認(rèn)為對于1000 MPa級高強鋼焊接熔敷金屬，M與貝氏體板條的形貌和貝氏體含量是決定熔敷金屬力學(xué)性能的根本原因，并非貝氏體含量越多越好，M與貝氏體間存在最佳含量比例[11]。

Zhang等[5]針對690 MPa級以上高強鋼焊接熔敷金屬提出了復(fù)相分割微觀結(jié)構(gòu)，具有此結(jié)構(gòu)的超低碳貝氏體高強鋼焊接熔敷金屬組織主要由粒狀貝氏休(granular bainite，GB)、AF、蛻化上貝氏體(degenerate upper bainite，DUB)和M組成。GB和AF先于DUB和M形成，將原奧氏體晶粒劃分成幾個微小區(qū)域，從而使隨后形成的DUB和M在微小區(qū)域不至于過分長大，達(dá)到細(xì)化晶粒的目的。在形成復(fù)相分割結(jié)構(gòu)的奧氏體晶粒內(nèi)，晶粒尺寸細(xì)小，裂紋通過此結(jié)構(gòu)需多次變向，并在DUB與AF和GB之間形成的大角度晶界處發(fā)生鈍化，從而產(chǎn)生分支消耗更多的能量，從而使焊接熔敷金屬實現(xiàn)良好的強韌性匹配。復(fù)相分割組織模型[6]如圖2所示。李繼紅等[12]設(shè)計出一種800 MPa級超低碳貝氏體鋼埋弧焊用焊絲，其焊接熔敷金屬微觀組織與復(fù)相分割結(jié)構(gòu)相似，以AF和板條貝氏體為主，另有少量彌散分布的GB。

圖2 復(fù)相分割組織模型[6]Fig.2 The model of interlaced multiphase microstructure[6]

綜上可知，對于690 MPa級以上高強鋼焊接熔敷金屬，要想實現(xiàn)良好的強韌性匹配，則應(yīng)實現(xiàn)不同形貌貝氏體和AF相組合的復(fù)相分割結(jié)構(gòu)。

此外，瑞典查爾姆斯理工大學(xué)Keehan等在研究冷卻速度對900 MPa級高強鋼焊接熔敷金屬強韌性和組織的影響時發(fā)現(xiàn)，由M、下貝氏體(lower bainite，LB)、聯(lián)合貝氏體(coalesced bainite，CB)以及較細(xì)小的上貝氏體(upper bainite，UB)組成的微觀組織結(jié)構(gòu)可使焊接熔敷金屬具有良好的韌性。然而，CB尺寸較大，是一種顯著降低高強鋼韌性的組織，且對熔敷金屬的強度和韌性都有惡化作用[13, 14]。因此，應(yīng)深入了解CB的特點、形核機制以及其對高強鋼熔敷金屬強韌性的影響規(guī)律。

本文主要從690 MPa級以上高強鋼焊接熔敷金屬出現(xiàn)的各類微觀組織以及聯(lián)合貝氏體兩方面進行綜述，以期為制定690 MPa級以上高強鋼焊接材料配方設(shè)計及探尋其焊接熔敷金屬強韌化機制提供一定的理論指導(dǎo)。

2 690 MPa級以上高強鋼焊接熔敷金屬微觀組織結(jié)構(gòu)

對于690 MPa級以上高強鋼焊接熔敷金屬，即使形成100%的AF，其強韌性也會下降。但是，研究表明其還需要適量的AF。

吳炳智等[15]對960 MPa級高強鋼焊接熔敷金屬的沖擊韌性進行了分析，發(fā)現(xiàn)對于該級別貝氏體-馬氏體類型焊縫，可利用夾雜物作為形核核心，產(chǎn)生晶內(nèi)相變，生成AF，使組織得到細(xì)化，從而提高焊縫金屬的韌性。Masahiko等[16]研究了B元素對700～1100 MPa級高強鋼焊縫金屬微觀組織和韌性的影響，結(jié)果表明當(dāng)抗拉強度大于800 MPa時，B含量少于0.0014%(質(zhì)量分?jǐn)?shù)，下同)的焊縫金屬相比于B含量為0.0025%～0.0034%的含有更多的AF，具有更好的沖擊韌性。劉仁培等[17, 18]研究了氧化釔含量對800 MPa級高強鋼焊接熔敷金屬組織和性能的影響。當(dāng)氧化釔含量為0.02%時，焊接熔敷金屬微觀組織中AF最多，實現(xiàn)了良好的強韌性匹配，如圖3和圖4所示。

圖3 氧化釔含量對焊接熔敷金屬強度的影響[18]Fig.3 Effect on the strength of welded deposited metal by yttrium oxide contents[18]

圖4 氧化釔含量對焊接熔敷金屬低溫沖擊韌性的影響[18]Fig.4 Effect on low-temperature impact toughness of welded deposited metal by yttrium oxide contents[18]

除了AF外，各類貝氏體的組合以及形貌也是影響熔敷金屬強韌性的關(guān)鍵因素。安同邦等[19]研究了焊接熱輸入(12, 15, 18 kJ/cm)對1000 MPa級高強鋼焊接接頭組織和力學(xué)性能的影響規(guī)律。在3種熱輸入下，焊接熔敷金屬微觀組織均以板條馬氏體(lath martensite，LM)和板條貝氏體為主，并含有少量殘余奧氏體和GB。隨著焊接熱輸入增加，貝氏體板條粗化，馬氏體板條減小，GB逐漸增多，部分薄膜奧氏體向塊狀奧氏體轉(zhuǎn)變，焊接熔敷金屬的強度、硬度和沖擊韌性均逐漸降低。朱騰輝等[20]研究了熱輸入(28.7, 32.3, 35.2 kJ/cm)對800 MPa級水電用高強鋼焊縫組織及力學(xué)性能的影響。結(jié)果表明，在3種熱輸入下，焊縫組織均以GB為主，并含有少量的板條貝氏體、鐵素體和殘余奧氏體。隨著熱輸入增加，板條貝氏體減少，GB和鐵素體增加，焊縫金屬的屈服強度和抗拉強度稍有下降，沖擊韌性表現(xiàn)為先升高后下降。Sumi等[21]認(rèn)為對于980 MPa級高強鋼激光焊焊絲，其熔敷金屬組織最好以不含馬氏體-奧氏體(martensite-austenite，M-A)組元的LB為主。Gouda等[22]研究了保護氣體對950 MPa級高強鋼焊接熔敷金屬微觀組織的影響，隨著保護氣體中CO2含量的增多，含有M-A組元的GB增多，熔敷金屬的硬度和沖擊韌性都有所下降。Chen等[23]對800 MPa級管線鋼焊絲進行了合金化設(shè)計，結(jié)果表明：平均直徑尺寸在0.2～0.7 μm的粒狀M-A組元有利于焊接熔敷金屬實現(xiàn)良好的強韌性匹配，條狀M-A組元則反之。

綜上可得，對于690 MPa級以上高強鋼焊接熔敷金屬來說，要達(dá)到良好的強韌性匹配，其組織應(yīng)為不同形貌的貝氏體相(板條貝氏體、GB以及AF，嚴(yán)格來說AF也屬于貝氏體的一種)和馬氏體相組合的復(fù)相分割結(jié)構(gòu)。

同時，對于抗拉強度在690 MPa以上的高強鋼焊接熔敷金屬中還出現(xiàn)相關(guān)組織與CB的組合也可實現(xiàn)良好的強韌性匹配。Keehan等[24]在設(shè)計900 MPa級高強鋼熔敷金屬的合金元素時發(fā)現(xiàn)：具有M、LB和CB的結(jié)構(gòu)可以達(dá)到良好的強韌性匹配。然而，微觀組織中大量CB的出現(xiàn)可能導(dǎo)致焊接熔敷金屬韌性的下降。彭杏娜等[9]研究了Ni元素對Cr-Ni-Mo系900 MPa級高強鋼焊縫組織演化的影響，發(fā)現(xiàn)隨著Ni含量的提高，高強鋼焊縫組織從以板條貝氏體和M為主的組織變?yōu)楦?xì)小的M與粗大CB的混合組織，此時熔敷金屬具有良好的強韌性。但是，該文章作者認(rèn)為CB的晶體取向一致，有助于裂紋擴展而對材料的韌性不利。理論上，由于其尺寸大的特點，CB應(yīng)該是降低材料韌性的一種組織。因此，為了明確CB對材料韌性的影響機制，有必要深入了解該組織。

3 聯(lián)合貝氏體

1979年，Bhadeshia等[25]在某種鍛造鋼的奧氏體晶界處發(fā)現(xiàn)了一種異常灰色相，如圖5所示。1984年，Padmanabhan等[26]在另一種超高強度鋼中發(fā)現(xiàn)和上述組織類似的粗大貝氏體組織。后來文獻(xiàn)[27]揭示了許多鋼或焊縫組織中都存在類似組織。

圖5 異?；疑嗟墓鈱W(xué)顯微照片[25]Fig.5 Optical micrograph of novel grey phase[25]

透射電鏡顯示該組織是由具有完全相同晶體取向的細(xì)板條貝氏體合并而成的[27, 28]，如圖6所示。由這些細(xì)板條貝氏體合并而成的組織被稱為CB。

圖6 聯(lián)合貝氏體形成于奧氏體晶界(插圖為奧氏體薄膜隨著細(xì)板條生長至“A”點消失，后來貝氏體板條合并成一個整合的厚板塊單元)[27]Fig.6 Coalesced bainite formed at austenite grain boundary (The inset figure shows austenite film disappeared as the plate grew towards the tip marked ‘A’, then the plate merged into a single and thick unit)[27]

3.1 聯(lián)合貝氏體的特點及轉(zhuǎn)變機制

Bhadeshia等總結(jié)了CB的2個必要形核條件：一是貝氏體在聯(lián)合過程中必須有足夠大的驅(qū)動力來維持較大的應(yīng)變能；二是參加聯(lián)合的貝氏體細(xì)板條需要有一定的長度，而且其軸向長大必須不受阻礙地進行[29, 30]。該團隊對1000 MPa級高強鋼焊接熔敷金屬顯微組織中的CB進行了詳細(xì)表征[31]，熔敷金屬在光學(xué)顯微鏡下呈樹突狀結(jié)構(gòu)，并存在異常組織，如圖7所示。

采用場發(fā)射掃描電鏡對該組織進行觀察，可辨認(rèn)出異常組織為CB(圖8)。同時，可以看出CB的寬度最大可達(dá)4 μm，長度最大可達(dá)15 μm[31]。

圖7 高強鋼焊接熔敷金屬微觀組織的光學(xué)顯微照片(圖中問號所指為異常組織)[31]Fig.7 Optical micrograph of microstructure in welded deposited metal of high-strength steel (The question marks refer to the novel microstructure)[31]

圖8 焊接熔敷金屬的場發(fā)射掃描(FEGSEM)照片(其中M是馬氏體、BU是上貝氏體、NC是聯(lián)合貝氏體)[31]Fig.8 FEGSEM image of welded deposited metal (M is martensite, BU is upper bainite and NC is coalesced bainite)[31]

Bhadeshia等[32]采用聚焦離子束技術(shù)對CB進行了三維表征，如圖9所示。CB具有較大的三維尺寸：寬度可達(dá)4 μm，深度可達(dá)6 μm，長度可達(dá)20 μm以上。

有研究人員[14, 33-37]在研究C，Ni，Mn元素對高強鋼焊接熔敷金屬強韌性的影響時發(fā)現(xiàn)：當(dāng)Mn和Ni含量過高時，會造成元素偏析，組織會形成樹突狀結(jié)構(gòu)(如圖7所示)。樹突邊緣的Mn和Ni含量低，形成了馬氏體結(jié)構(gòu)；樹突中間位置的Mn和Ni含量高，造成馬氏體相變點Ms和貝氏體相變點Bs非常接近，從而形成了CB?；诖?，這些文獻(xiàn)還總結(jié)了關(guān)于Mn和Ni元素與熔敷金屬微觀組織的函數(shù)示意圖，如圖10所示。當(dāng)Mn和Ni含量在圖10中的陰影區(qū)內(nèi)時，Ms和Bs非常接近，易于形成CB。彭杏娜等[9]認(rèn)為Ni元素含量的提高改變了焊縫的凝固模式，使其直接由液態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)閵W氏體，造成合金元素Mn和Ni在枝晶間偏析，促進CB的形成。

圖9 聯(lián)合貝氏體晶粒的FEGSEM照片(a)及其3D重建的6個方向的快照(b～g)(其中箭頭為聯(lián)合貝氏體晶粒的觀察方向，3D重建快照中的箭頭與FEGSEM照片中的相對應(yīng)：“→”是主視圖，“↓”左視圖，“←”后視圖，“↑”右視圖，“”仰視圖。圖9d是使用Amira軟件重建的俯視圖)[32]Fig.9 The FEGSEM image of coalesced bainite grain (a) and its snap shots of 3D reconstruction from six directions (b～g) (The arrows represent the observation direction, which in snap shots of 3D reconstruction is corresponding to those in FEGSEM image: “→” is the front view, “↓” is the left-side view, “←” is rear view, “↑”is the right side view, “” is the upward view. Fig.9d is the top view reconstructed by Amira software)[32]

圖10 Ni，Mn元素含量與高強鋼焊接熔敷金屬微觀組織間的關(guān)系(熔敷金屬成分：0.034%C、0.25%Si、0.5%Cr、0.62%Mo)[14]Fig.10 The relationship between the content of Ni, Mn and the microstructure of welded deposited metal of high-strength steel(The base composition includes 0.034wt%C, 0.25wt%Si, 0.5wt%Cr and 0.62wt%Mo)[14]

此外，不是只有Ni，Mn元素的偏析會促進CB的形成，其他固溶元素也可以。Cr和Mo元素的偏析導(dǎo)致樹突結(jié)構(gòu)枝晶間富Cr和富Mo，可能影響組織的Bs和Ms，從而生成了CB[38]。由此可看出，固溶元素原子使Bs和Ms趨于一致是促進CB生成的重要因素。然而，C元素不會促進CB的生成，因為隨著C元素的增加，Bs下降的同時Ms下降更快。

外力會限制晶體的變化方式，導(dǎo)致板條在同一取向形成的可能性增大。所以，當(dāng)外力促進貝氏體相變時也會促進CB形成。Pak等[39]在熔敷金屬相變時對其施加一定方向的力，通過對比發(fā)現(xiàn)相比于不施加力，熔敷金屬相變時施加力后組織中出現(xiàn)了CB，如圖11所示。有研究人員[40]對鍍鋅鋼進行攪拌摩擦點焊，研究了工具轉(zhuǎn)速和駐留時間對搭接接頭微觀組織和力學(xué)性能的影響。隨著攪拌時間的延長和工具轉(zhuǎn)速的提高，在接頭攪拌區(qū)出現(xiàn)了CB，說明形變可促進CB的形成。

圖11 Fe-0.084C-1.53Si-1.97Mn-0.71Cr-0.031Nb-0.23Al合金的熔敷金屬微觀組織的SEM照片[39]：(a)不施加力，(b)施加力Fig.11 The SEM images of welded deposited metal to Fe-0.084C-1.53Si-1.97Mn-0.71Cr-0.031Nb-0.23Al alloy[39]: (a) Stress-free, (b) a tensile stress σ along the orientation indicated

3.2 關(guān)于聯(lián)合貝氏體的爭論

在CB發(fā)現(xiàn)之初，人們普遍認(rèn)為CB屬于下貝氏體，因為聯(lián)合貝氏體只含有一種與鐵素體長軸成55°～60°平行排列的碳化物變體，而且一般認(rèn)為下貝氏體碳化物變體只有一個。但是，后來人們發(fā)現(xiàn)一種或多種碳化物變體既可在下貝氏體也可在回火馬氏體中析出[41, 42]。所以，出現(xiàn)了CB是貝氏體還是回火馬氏體的問題。

Pak等[43]對這個問題進行了研究，認(rèn)為其是貝氏體。這可歸咎于2個原因：一是馬氏體形成溫度過低，沒有足夠的熱力學(xué)驅(qū)動力使馬氏體板條邊界消失而形成內(nèi)部沒有任何邊界的CB；二是他們在Ms以上進行某溫度等溫相變得到了CB。

彭杏娜等[9]發(fā)現(xiàn)CB的硬度低于馬氏體。Keehan等[44]發(fā)現(xiàn)CB的含量會隨冷卻速度的減小而增加，但馬氏體成分不受冷卻速度的影響，再次說明CB不是馬氏體。

3.3 聯(lián)合貝氏體對高強鋼焊接熔敷金屬韌性的影響

CB由于尺寸較大不僅不利于高強鋼的韌性[45]，也會顯著降低高強鋼焊接熔敷金屬的韌性。

有文獻(xiàn)報道了C(0.03%～0.11%)、Ni(7%～9%)、Mn(0.5%或2%)元素對800 MPa級高強鋼焊接熔敷金屬強韌性的影響[14, 33-37]。研究表明：當(dāng)Ni含量為7%、Mn含量為2%、C含量為0.03%時，高強鋼焊接熔敷金屬微觀組織中出現(xiàn)了CB，熔敷金屬的沖擊韌性顯著下降。彭杏娜等[46]研究了多層多道非熔級惰性氣體保護電弧焊(TIG焊)對高強鋼焊縫組織和韌性的影響，多層多道焊的再熱作用可使原來方向一致的板條馬氏體變?yōu)榛鼗瘃R氏體，粗大的CB消失，焊縫韌性提高。并且，該團隊從斷口角度驗證了CB會降低焊縫的韌性。如圖12所示，CB邊界為撕裂棱，內(nèi)部較為平滑，裂紋易在內(nèi)部鐵素體基體和滲碳體的界面處起裂。

圖12 焊縫沖擊斷口形貌的SEM照片[46]Fig.12 SEM image of impact fracture morphology of weld seam[46]

Khodir等[47]發(fā)現(xiàn)，在電子束焊接熔敷金屬中，隨著Ni含量的升高，CB含量增加，熔敷金屬的沖擊韌性下降。而殘余奧氏體能非常有效地削減CB對熔敷金屬韌性的惡化作用。文獻(xiàn)[38]研究了高強鋼焊接熔敷金屬多層多道焊再熱區(qū)的組織和力學(xué)性能，由AF、貝氏體以及CB組成的焊接熔敷金屬的沖擊韌性顯著低于由AF、晶界鐵素體以及魏氏體組成的焊接熔敷金屬。

盡管有文獻(xiàn)指出CB與部分組織的組合使熔敷金屬達(dá)到了良好的強韌性匹配[9, 13, 24]，但這些文獻(xiàn)的作者依然認(rèn)為CB是一種降低高強鋼強韌性的組織。所以，在對安全性要求極高的690 MPa級以上高強鋼焊接熔敷金屬中，還是應(yīng)盡量避免CB的出現(xiàn)。

4 690 MPa級以上高強鋼焊接熔敷金屬微觀組織的高頻超聲改善

高頻超聲振動技術(shù)是近年來在焊接領(lǐng)域出現(xiàn)的改善焊接結(jié)構(gòu)、性能的一種新技術(shù)。超聲振動處理可使焊接熔敷金屬發(fā)生塑性變形，在焊接接頭處引入殘余壓應(yīng)力，形成高密度位錯，改善焊趾形貌、減少應(yīng)力集中程度、細(xì)化晶粒，從而提高焊接接頭的力學(xué)性能[48-50]。該技術(shù)在其他合金領(lǐng)域已經(jīng)被證明可以改善焊接熔敷金屬的微觀組織[49, 50]。

近年來也被應(yīng)用于高強鋼焊接中。葉雄林等[48]研究了超聲沖擊對1400 MPa級22SiMn2TiB超高強鋼焊接接頭微觀組織的影響。結(jié)果表明，超聲沖擊的高頻、高速、大能量輸入使金屬表面產(chǎn)生了嚴(yán)重的塑性變形，引起晶格畸變，位錯增殖、運動、重排，從而使焊接接頭晶粒得到細(xì)化。其中，細(xì)化層達(dá)到50 μm，沖擊表層平均晶粒尺寸達(dá)到63～82 nm。張?zhí)炖韀6]研究了接觸式和非接觸式超聲振動對800 MPa級高強鋼金屬粉芯焊絲焊接熔敷金屬強韌性和微觀組織的影響，發(fā)現(xiàn)超聲波使焊縫金屬中的奧氏體晶界被震碎，晶粒細(xì)小且彌散分布，且振動頻率越大，韌性越好。

所以，對于690 MPa級以上高強鋼焊接熔敷金屬，為了實現(xiàn)其良好的強韌性匹配，不僅可以通過化學(xué)冶金方式尋找貝氏體和馬氏體的最優(yōu)組合，還可通過物理冶金手段如超聲振動來改善熔敷金屬的性能。

5 結(jié) 語

(1)對于690 MPa級以上的高強鋼焊接熔敷金屬的微觀組織結(jié)構(gòu)，目前還沒有形成一個成熟的認(rèn)識。研究人員們普遍認(rèn)為不同形貌貝氏體相和針狀鐵素體相組合的復(fù)相分割結(jié)構(gòu)可使焊接熔敷金屬實現(xiàn)良好的強韌性匹配。

(2)聯(lián)合貝氏體作為下貝氏體范圍的一種貝氏體(非回火馬氏體)，是由具有完全相同晶體取向的細(xì)板條貝氏體聯(lián)合而成。由于其三維尺寸較大，因而顯著降低了高強鋼焊接熔敷金屬的強韌性。

(3)為了實現(xiàn)690 MPa級以上高強鋼焊接熔敷金屬的強韌性良好匹配，可以通過化學(xué)冶金復(fù)相分割理論得到其最優(yōu)微觀組織結(jié)構(gòu)，并對其性能有重要影響的聯(lián)合貝氏體進行控制，也可通過物理冶金手段來改善熔敷金屬的性能。