梁昌慧 張小安 李耀宗 趙永濤 周賢明 王興梅策香 肖國青

1)(咸陽師范學院與中國科學院近代物理研究所聯(lián)合共建:離子束與光物理實驗室,咸陽 712000)

2)(西安交通大學理學院,西安 710049)

3)(中國科學院近代物理研究所,蘭州 730000)

(2018年9月3日收到;2018年11月5日收到修改稿)

重離子與固體表面相互作用時,會引起靶原子內(nèi)殼層的電離,相應空穴退激過程中發(fā)射的X射線對研究重離子與固體表面的相互作用有著重要意義,可為相關研究提供基礎數(shù)據(jù).目前,在K和L殼層電離方面做了一些工作,而M殼層的研究較少,本文依托蘭州重離子加速器國家實驗室320 kV高電荷態(tài)離子綜合研究平臺,測量了不同能量的H+,Ar8+,Ar12+,Kr13+和Eu20+離子與Au表面作用產(chǎn)生的特征X射線譜及其能移,計算了X射線的產(chǎn)額比值.結果表明:重離子引起了靶原子內(nèi)殼層的多電離,多電離效應使Au的M X射線有不同程度的能移;多電離程度取決于入射離子能量、離子的原子序數(shù)和其外殼層的空穴數(shù)量.

1 引 言

在理論和應用方面,作為原子碰撞物理學的一個重要領域,原子的內(nèi)殼層被重離子電離的研究在近幾十年來受到廣泛關注,并取得了重要進展[1?8].重離子與固體表面相互作用時,會引起靶原子內(nèi)殼層的電離,相應空穴的退激伴隨著X射線、俄歇電子的發(fā)射及Coster-Kronig(CK)過程的無輻射躍遷.X射線發(fā)射對研究重離子與固體表面的相互作用有著重要作用,為相關研究提供了基礎數(shù)據(jù).在慣性約束聚變實驗中,通常將高Z材料制成靶腔,利用X射線輻射對彈丸進行加熱,如何提高離子束與靶腔相互作用的X射線輻射的傳輸效率是目前的熱點研究[9,10].在極端條件下,原子的多重電離和重新復合過程對輻射強度、輻射線型及能移會產(chǎn)生直接影響.通過多重電離誘發(fā)的K,L和M伴線能夠相對準確地給出等離子體的密度、溫度等重要參量,成為高溫高密等離子體診斷中的重要方法之一[9,11?13].另外,Au等離子體產(chǎn)生的X光光譜及其各種離子態(tài)的能級壽命包含著等離子體狀態(tài)參量和等離子體中發(fā)生過程的大量信息,同時Au在慣性約束聚變、磁約束聚變的等離子體診斷學中也有重要作用[14,15].

當入射離子動能較高時,離子速度接近或超過玻爾速度,該條件下離子動能對相互作用過程的影響顯著增強,碰撞可產(chǎn)生一些與單電離不同的多重電離、多電子俘獲及分子軌道躍遷等物理機制[16,17].近年來,我們在K和L殼層電離方面做了一些工作,周賢明等研究了1.0—3.0 MeV的Ar11+與Si作用時靶原子的K殼層的多電離,認為考慮了多電離的影響后,靶原子內(nèi)殼層的電離過程可以看成半經(jīng)典的兩體碰撞過程[18].而M殼層過程的研究較少,因為它有5個支殼層(3s1/2,3p1/2,3p3/2,3d3/2和3d5/2),會產(chǎn)生比K殼層(1s1/2)和L殼層(2s1/2,2p1/2和2p3/2)更復雜的系統(tǒng).M殼層電離的研究為碰撞過程提供了更多的信息,Singh和Tribedi[4]研究了20—102 MeV的F+與Au靶作用的Mα特征線,將測量截面與ECPSSR(the energyloss Coulomb deflection perturbed stationary state relativistic)的計算結果做了比較,測量截面比理論值大得多.本文研究動能為1.0—6.0 MeV的重離子激發(fā)Au靶的多電離效應.

2 實驗裝置和測量方法

實驗是在中國科學院近代物理研究所320 kV高電荷態(tài)離子綜合研究平臺1#實驗終端上完成的,實驗裝置示意圖參見文獻[12].離子束由14.5 GHz電子回旋共振離子源提供,束流由不同的電壓引出后進入90?的分析磁鐵進行電荷態(tài)選擇.具有確定電荷態(tài)的離子經(jīng)過加速管加速、四極鐵聚焦和限束光闌準直后進入內(nèi)部具有電磁屏蔽的超高真空(約10?10Pa)球形靶室,垂直轟擊金靶表面中心.靶的面積約為15 mm×15 mm,厚度為0.1 mm.束流到達靶室中心的發(fā)散度小于0.7?,靶面上圓形束斑直徑約為3 mm.

實驗產(chǎn)生的X射線利用AMPTEK公司研制的XR100SDD型硅漂移探測器進行探測.探測器的鈹窗厚度為12.5 m,有效探測面積為7 mm2,在5.9 keV峰位處的能量分辨可達139 eV(半高全寬/FWHM),當增益設為100時,有效能量測量范圍為0.5—14.3 keV.探測器探頭對準靶室中心離靶32.52 mm,并與靶表面成45?夾角,探測立體角為0.0066 sr.實驗前用55Fe和241Am放射源對探測器進行了刻度.為避免二次電子發(fā)射的影響,聯(lián)合使用了穿透式法拉第筒和常規(guī)法拉第筒對入射離子計數(shù)進行了間接的測量.

3 實驗結果與討論

實驗中分別選擇了不同能量的H+離子、Ar8+離子、Ar12+離子、Kr13+離子和Eu20+離子,作用于Au靶表面.

3.1 不同離子與Au表面作用產(chǎn)生的特征X射線

圖1(a)和圖1(b)是在入射離子數(shù)目歸一化之后,100 keV的H+離子和2.4 MeV的Ar12+離子與Au表面相互作用產(chǎn)生的特征X射線譜的原始圖.圖1(a)有能量分別為1.643和2.118 keV的兩個峰,圖1(b)有能量分別為1.662,2.150,2.416和2.910 keV的四個峰,各峰值的不確定度主要是由X射線的探測器校準誤差引起的,通過和勞倫斯伯克利國家實驗室[19]提供的數(shù)據(jù)(N2P3/2→M2D5/21.660 keV;N2F7/2→M2D5/22.123 keV;N2D5/2→M2P3/22.408 keV;N2D3/2→M2P1/22.795 keV)對比后可知:圖1(a)的兩個峰依次為Au的Mζ;Mα特征X射線,圖1(b)的四個峰依次為Au的Mζ,Mα,Mγ和Mδ特征X射線,這些線的強度提供了Au的殼層的空穴形成概率以及輻射躍遷或支殼層熒光產(chǎn)額等信息[4].同時可以看出,重離子入射時測得的X射線的相對強度比發(fā)生了變化.這是因為質(zhì)子一般會引起靶原子內(nèi)殼層的單電離,只產(chǎn)生一個空穴,而高電荷態(tài)重離子會引起靶原子內(nèi)殼層多個電子的電離.當原子內(nèi)殼層存在多個空穴時,原子核對剩余電子的束縛能會由于電離電子對原子核的屏蔽作用減弱而發(fā)生變化,這樣剩余電子就會有“新”的能級分布,對應的原子特征X射線能量和俄歇電子能量也會隨之發(fā)生變化[20],因此本實驗中觀察到了重離子入射誘發(fā)的靶原子特征X射線譜出現(xiàn)了復雜的伴線結構.

圖1 不同離子與Au表面相互作用產(chǎn)生的特征X射線譜(a)H+離子;(b)Ar12+離子Fig.1.Characteristics of X-ray spectra induced by varied ions impacting on Au:(a)H+ion;(b)Ar12+ion.

3.2 多電離效應與入射離子能量和原子序數(shù)的關系

由圖1可以看出,Au的Mα特征X射線計數(shù)最多,下面以MαX射線為例來討論Au的多電離效應.圖2(a)—(d)分別是入射離子數(shù)目歸一化后,入射能量為100,200,251,301 keV的H+離子;1.2,1.8,2.4,3.0 MeV的Ar12+離子;1.8,2.4,3.0,3.6 MeV的Kr13+離子及2.0,3.0,4.0,5.0,6.0 MeV的Eu20+離子,與Au表面相互作用產(chǎn)生的X射線譜的原始圖.

由圖2可以看出,對于同一種入射離子,X射線譜型相同,隨著入射能量的增加,MαX射線的強度隨之增大.不同離子產(chǎn)生的MαX射線的峰值能量及峰值能量位移(以下簡稱能移)如表1所列,相比于H+離子(入射能量為100 keV和301 keV時,MαX射線峰能量分別為2121 eV和2131 eV,和理論值2123 eV符合得較好,但當入射能量為其他值時,射線峰能量比理論值小,分析認為可能是X射線的探測器校準誤差引起的),其他離子激發(fā)的MαX射線的峰值能量向高能端移動,即都有一定的能移,這是因為重離子與Au表面相互作用產(chǎn)生X射線的過程中,引起了靶原子內(nèi)殼層的多電離,靶原子內(nèi)殼層同時存在多個空穴,導致軌道電子對原子的屏蔽效應減弱,從而使得原子核對剩余電子的束縛能增加,對應峰值能量向高能端移動[1].

其中,Ar12+的能移為18—33 eV,Kr13+的能移為46—59 eV,Eu20+的能移為103—111 eV(除了入射能量為5.0和6.0 MeV的情況).這個結果說明了三方面的問題:

1)由于能移的最大差值為15 eV,所以認為在實驗的能量范圍內(nèi),對于同一種入射離子,X射線的峰位基本保持不變,即相同電荷態(tài)的離子誘發(fā)Au靶特征X射線的峰值能量幾乎不隨入射離子能量的變化而變化,這說明在離子入射能量較低時,靶原子內(nèi)殼層的多電離程度受到了入射能量的限制,電離度近似不變;

圖2 不同能量的離子與Au表面相互作用產(chǎn)生的特征X射線譜 (a)H+離子;(b)Ar12+離子;(c)Kr13+離子;(d)Eu20+離子Fig.2.Characteristics of X-ray spectra induced by ions with varied kinetic energy impacting on Au:(a)H+ion;(b)Ar12+ion;(c)Kr13+ion;(d)Ar12+ion.

2)對于Eu20+,當離子能量為5.0,6.0 MeV時,X射線的能移分別比2.0 MeV時大了25 eV和37 eV,說明在能量較高時,Eu20+誘發(fā)Au靶特征X射線的能移隨入射離子能量的增加而增加,即靶原子內(nèi)殼層的多電離程度取決于入射離子能量;

3)實驗中選擇的入射離子原子序數(shù)Zp分別為1,18,36,63,從表1可以看出,隨著Zp的增加,Mα特征X射線的能移也隨之增加,即靶原子內(nèi)殼層的多電離效應隨入射離子原子序數(shù)的增加而增加.

Singh和Tribedi[4]測量了36 MeV的He++,28 MeV的Li3+,48 MeV的C5+和85 MeV的F7+與Au靶作用的Mα特征線,其能移分別為15,20,36和67 eV,其Zp分別為2,3,6,9,通過與本文實驗結果對比可以看出:在我們的測量結果中,隨著Zp的增加,Au靶的Mα特征線的能移增長得較為緩慢,而在文獻[4]的測量結果中,特征線的能移增長得較快.這是因為本實驗中入射離子的最大能量為6.0 MeV,而文獻[4]中入射離子的能量為20—102 MeV.在重離子和靶碰撞過程中,當Zp增大時,由于入射離子能量較低,其在靶原子核的庫侖場中的偏轉(zhuǎn)效應很明顯,能夠有效穿透至內(nèi)殼層與電子相互作用的概率較低,從而影響到靶原子內(nèi)殼層的多電離程度,本文能移的實驗結果也驗證了這種效應的影響.這個比較結果也說明了靶原子內(nèi)殼層的多電離程度取決于入射離子的能量和原子序數(shù).

表1 不同離子產(chǎn)生的MαX射線的峰值能量及能移Table 1.The energy of peak and the shift of energy of MαX-rays induced by different ions impact.

3.3 多電離效應與入射離子電荷態(tài)的關系

圖3是入射離子數(shù)目歸一化后,入射能量為1.2,1.8 MeV的Ar8+離子與Au表面相互作用產(chǎn)生的X射線譜的原始圖.相應的峰值能量分別為2135和2138 eV,能移分別為13和15 eV,和表1中能量為1.2,1.8 MeV的Ar12+的能移(24和18 eV)比較可知,Ar12+比Ar8+的能移要大一些,這說明多電離的程度與離子的電荷態(tài)有關,即主要與離子的外殼的空穴數(shù)量有關,Ar12+的電子組態(tài)為1s22s22p2,外殼層有四個空穴,而Ar8+的電子組態(tài)為1s22s22p6,外殼層沒有空穴.

圖3 入射能量不同的Ar8+離子與Au表面作用產(chǎn)生的特征X射線譜Fig.3.Characteristics of X-ray spectra induced by Ar8+ions with varied kinetic energy impacting on Au.

3.4 產(chǎn)額比與入射離子原子序數(shù)的關系

在本文實驗的能量范圍內(nèi),選擇了單核子能量接近的1.8 MeV的Ar12+,3.0 MeV的Kr13+和6.0 MeV的Eu20+離子,相應的單核子能量分別為45.0,35.7和39.5 keV/u.利用Origin軟件對實驗測得的X射線譜進行了高斯擬合,得到了Mζ,Mα,Mγ和Mδ特征X射線的峰面積,考慮到離子在Au靶中的最大穿透深度遠小于靶的厚度和探測器定標后的道寬為0.00175 keV,可以給出Mα和Mγ的單離子X射線的相對產(chǎn)額為

其中,C為X射線總計數(shù),N為總離子數(shù),A為峰面積,Q為電量值,q為入射離子的電荷態(tài),e為電子電量,?為探測器的立體角(本次實驗為0.0066 sr),η為探測器的探測效率(當X射線能量分別為2.23和2.42 keV時,η依次為0.725,0.753).不同離子產(chǎn)生的Mα和Mγ的單離子X射線的相對產(chǎn)額及產(chǎn)額比如表2所列.產(chǎn)額的誤差主要來源于X射線的計數(shù)統(tǒng)計誤差(5%),入射離子計數(shù)誤差(3%)及擬合時由于伴線位置的不確定度所引起的誤差(2%),所以產(chǎn)額的最大不確定度為6%.

表2 不同離子產(chǎn)生的Mα和Mγ的X射線的相對產(chǎn)額及產(chǎn)額比Table 2.Relative yield and yield ratio of Mαand MγX-ray produced by different ions.

從表2可以看出,產(chǎn)額比Yγ/Yα基本上隨Zp的增加而增加,但對于Kr,Yγ/Yα反而減小,這是因為Kr與Au相互作用過程中,產(chǎn)生了較強的Kr的Lα特征X射線(如圖2(c),峰位能量為1.643 keV左右,峰計數(shù)在1072—1342之間).下面解釋產(chǎn)額比Yγ/Yα與入射離子原子序數(shù)的關系.

當Au原子的M殼層有一個空穴時,空穴退激的方式有四種情況:產(chǎn)生俄歇電子的概率即俄歇產(chǎn)額為ai,產(chǎn)生X射線的概率即熒光產(chǎn)額為ωi,產(chǎn)生CK躍遷的概率為fi,產(chǎn)生超級CK躍遷的概率為Si,它們之間的關系為

四種方式中,只有X射線發(fā)射過程屬于輻射躍遷,其余均為無輻射躍遷.另外,當Z6 36時,M殼層空穴退激才有可能發(fā)生超級CK躍遷,所以在本文中(2)式的Si實際對應的是產(chǎn)生CK躍遷的概率.

如前所述,重離子與Au表面相互作用過程中,引起了靶原子內(nèi)殼層的多電離.和單電離相比,內(nèi)殼層的空穴數(shù)目增多,電子數(shù)目減少,支殼層電子通過無輻射躍遷的概率就會降低.相應地,通過輻射躍遷發(fā)射X射線的概率(熒光產(chǎn)額為ωi)會隨之增加.但ω3比ω5(Mγ對應N5到M3的躍遷,Mα對應N7到M5的躍遷)增加得要快,而且產(chǎn)額比Yγ/Yα只與碰撞作用后的靶原子參數(shù)(包括熒光產(chǎn)額、CK躍遷概率等)有關,所以,當Zp增大時,靶原子內(nèi)殼層的多電離程度增強,產(chǎn)額比Yγ/Yα隨之增加.

4 結 論

本文觀測和分析了不同能量的H+,Ar8+,Ar12+,Kr13+和Eu20+離子與Au表面產(chǎn)生的特征X射線譜及其能移,實驗結果表明,H+激發(fā)出了Au的Mζ,MαX射線,而Ar8+,Ar12+,Kr13+和Eu20+激發(fā)出了Au的Mζ,Mα,Mγ和MδX射線,這是因為重離子引起了靶原子內(nèi)殼層的多電離,使得重離子入射時測得的X射線的相對強度比發(fā)生了變化.多電離效應使X射線有不同程度的能移,在離子入射能量較低時,靶原子內(nèi)殼層的多電離程度幾乎與入射能量無關;而離子能量較高時,多電離程度隨入射離子能量的增加而增加,并和Singh和Tribedi[4]的研究結果做了比較.同時,多電離程度也取決于離子的外殼層空穴數(shù)量和其原子序數(shù),產(chǎn)額比Yγ/Yα基本上隨入射離子原子序數(shù)的增大而增大,進一步說明了多電離程度隨入射離子原子序數(shù)的增大而增強.

由能移和譜線展寬可以確定原子內(nèi)殼層的多電離電子組態(tài),這些測量結果為進一步研究原子內(nèi)殼層的多電離機制提供了基礎數(shù)據(jù),但由于受探測器分辨率(139 eV)的限制,沒有測得準確的譜線展寬數(shù)據(jù),有待于以后選用更高分辨率的探測設備來進一步研究原子內(nèi)殼層多電離現(xiàn)象.

衷心感謝蘭州重離子加速器國家實驗室320 kV高電荷態(tài)離子綜合研究平臺的老師在實驗上提供的幫助和討論.