伍錫山，張 鵬，劉 彬，龍江雄

(陸軍工程大學(xué)石家莊校區(qū) 電子與光學(xué)工程系，石家莊 050003)

引 言

黃光波段的激光在鈉導(dǎo)引星[1]、生物醫(yī)學(xué)[2-3]、激光舞臺展示等方面有著廣泛的應(yīng)用。例如天文學(xué)上，589nm的黃色激光可以引起鈉原子(D2線)共振，產(chǎn)生高亮度的后向散射熒光，形成鈉導(dǎo)星，結(jié)合自適應(yīng)光學(xué)，使地基大型望遠(yuǎn)鏡可得到近衍射極限的高分辨率圖像；醫(yī)學(xué)上，由于血紅蛋白對585nm～595nm波長的黃光吸收率高，黃光激光可用于鮮紅斑痣及眼科的激光治療。黃光激光器的研究已經(jīng)掀起了可見光激光器研究中的一股熱潮。

早期直接產(chǎn)生黃光激光的染料激光器和氣體激光器因其體積大、安全性差、功率低、激光循環(huán)冷卻系統(tǒng)復(fù)雜等原因已逐步退出歷史舞臺。在全部激光介質(zhì)材料的增益譜線躍遷表中，1178nm附近還沒有發(fā)現(xiàn)較強的受激輻射躍遷，所以不能直接倍頻基頻光得到589nm黃光激光。喇曼介質(zhì)的出現(xiàn)拓展了激光光譜范圍，為黃光激光器的發(fā)展奠定了基礎(chǔ)。

喇曼介質(zhì)有固體、液體和氣體。氣體喇曼介質(zhì)濃度小，喇曼增益比較小，熱傳導(dǎo)能力差，導(dǎo)致激光器無法長期連續(xù)工作；液體喇曼介質(zhì)易揮發(fā)、容易產(chǎn)生沉淀，不少液體介質(zhì)有毒，導(dǎo)致液體喇曼介質(zhì)在實際應(yīng)用中特別少見；固體喇曼介質(zhì)克服了以上兩者的缺點，其喇曼增益較高、熱傳導(dǎo)性能好、光光轉(zhuǎn)換效率較高并且工作性能穩(wěn)定，使得固體喇曼激光器應(yīng)用于產(chǎn)生黃光就具有了可行性?，F(xiàn)階段得到黃光激光的主要手段是和頻法或倍頻法。例如YUAN等人[4]在2015年以三硼酸鋰(LiB3O5，LBO)晶體為和頻介質(zhì)，將1064nm和1319nm兩束基頻光腔內(nèi)和頻輸出連續(xù)589nm黃光。和頻方法的主要缺點在于，無論是使用一塊晶體還是兩塊晶體產(chǎn)生兩束基頻光，在激光器設(shè)計上比較困難，結(jié)構(gòu)比較復(fù)雜，對鍍膜的工藝要求也高。倍頻法是通過受激喇曼散射效應(yīng)，將基頻光頻移得到波長更長的1階斯托克斯光，再倍頻1階斯托克斯光獲得黃光激光[5]或者先直接倍頻1064nm基頻光產(chǎn)生532nm的綠光，然后再將其頻移到黃光波段[6]。激光器腔內(nèi)基頻光激發(fā)和受激喇曼散射效應(yīng)所引起的熱效應(yīng)對諧振腔的穩(wěn)定性影響特別大，所以這種方法對散熱系統(tǒng)有著極高的要求。

在喇曼激光器的研究中，一些能同時作為激光增益介質(zhì)和喇曼增益介質(zhì)的材料逐漸被發(fā)現(xiàn)。在一個晶體中實現(xiàn)基頻光的激發(fā)和1階斯托克斯光的激發(fā)，稱之為自喇曼激光器。這類新型激光器的出現(xiàn)，一方面減少了腔內(nèi)元件數(shù)目，降低了損耗，提高了激光器效率，使激光器結(jié)構(gòu)越發(fā)緊湊；另一方面又因其內(nèi)部顯著的熱效應(yīng)，使此類激光器的輸出功率受到限制。在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域?qū)S色激光的功率需要通常低于100mW，只對光束質(zhì)量、功率穩(wěn)定性及低成本的需求高[7]，因此這類激光器在生物醫(yī)學(xué)方面有著巨大的應(yīng)用潛力。本文中著眼于固體自喇曼黃光激光，對近10年的相關(guān)報道進行了廣泛調(diào)研及歸納。

1 理論基礎(chǔ)

1.1 受激喇曼散射

1928年,印度物理學(xué)家喇曼最先發(fā)現(xiàn)了喇曼散射效應(yīng)，指光波在被散射后頻率發(fā)生變化的現(xiàn)象。圖1為自發(fā)喇曼散射過程能級分布圖。當(dāng)分子或原子處于下能級基態(tài)(υ=0)時，其會吸收頻率為ωl的入射光子，同時激發(fā)出頻率為ωS的散射光光子和頻率為ωR的聲子，其中ωl=ωS+ωR?？芍錾涔忸l率變小、波長變長，通常稱為1階斯托克斯光。當(dāng)條件允許時，還能通過級聯(lián)喇曼散射得到2階、3階斯托克斯光。

圖1 自發(fā)喇曼散射能級圖

受激喇曼散射現(xiàn)象最早由WOODBURY等人于1962年發(fā)現(xiàn)[8]，受激喇曼散射(stimulated Raman sca-ttering,SRS)是由強激光的光電場和原子中的電子激發(fā)、分子中的振蕩或與晶體中的晶格耦合所產(chǎn)生的。當(dāng)入射光強較弱時，散射過程主要是自發(fā)喇曼散射，而當(dāng)入射光是很強的激光時，散射過程會出現(xiàn)受激喇曼散射，散射光的強度可以達(dá)到和入射光相比較的程度，此時散射光會具備激光的一切特性，受激喇曼散射比自發(fā)喇曼散射的轉(zhuǎn)換率提高103倍以上。

當(dāng)喇曼散射過程的退相干時間小于入射到喇曼介質(zhì)中的抽運光的脈沖持續(xù)時間時，可用穩(wěn)態(tài)方程求解，斯托克斯光沿入射光傳播方向z的光強分布如下式所示[9]:

IS(z)=IS(0)exp(gRIpz)

(1)

從現(xiàn)場變形跡象來看：后緣以連續(xù)拉張裂縫、錯落坎等變形跡象為主，局部出現(xiàn)坍滑現(xiàn)象，該工程邊坡后緣風(fēng)化巖體剝離，主要受優(yōu)勢節(jié)理裂隙影響，目前整體邊坡無大變形跡象。

(2)

1.2 激光晶體的熱透鏡效應(yīng)

在自喇曼激光器腔內(nèi)，激光晶體同時作為喇曼晶體，內(nèi)部熱負(fù)載積累嚴(yán)重，會引發(fā)嚴(yán)重的熱效應(yīng)。其中制約激光器性能的最重要因素是晶體內(nèi)部形成的熱透鏡效應(yīng)。熱透鏡效應(yīng)嚴(yán)重制約著激光器的穩(wěn)定性及光束質(zhì)量，在激光器設(shè)計時往往需要計算分析晶體的熱透鏡焦距。INNOCENZI等人[11]推導(dǎo)出了熱透鏡焦距計算公式，為激光器設(shè)計提供了理論支撐:

(3)

式中，κc是激光晶體的熱導(dǎo)率，wp是抽運光的高斯半徑，Pph表示抽運光引起熱積累的部分功率，α指晶體材料的吸收系數(shù)，l指晶體長度，dn/dT表示熱光系數(shù)。

2 研究進展

2.1 自喇曼材料

隨著釩酸鹽晶體應(yīng)用于喇曼增益介質(zhì)領(lǐng)域，自喇曼激光器邁入了快速發(fā)展階段。KAMINSKII等人[12]曾在1999年預(yù)言包括YVO4和GdVO4晶體在內(nèi)的釩酸鹽基質(zhì)作為喇曼介質(zhì)的應(yīng)用潛力，并于2001年通過實驗證明了這一預(yù)言。CHEN在2004年報道了一系列半導(dǎo)體激光器(laser diode，LD)抽運Nd∶YVO4晶體[13-15]及Nd∶GDVO4晶體[16-17]的實驗。實驗中選用Nd∶YVO4同時作為激光增益介質(zhì)和喇曼增益介質(zhì)，光光轉(zhuǎn)換效率達(dá)7%；選用Nd∶GdO4晶體實現(xiàn)了轉(zhuǎn)換率達(dá)8.7%的1521nm激光輸出。JIANG等人[18]于2017年在自喇曼激光器的基礎(chǔ)上，將Nd∶YAG和Nd∶YVO4晶體在腔內(nèi)共軸抽運,得到的1階斯托克斯光轉(zhuǎn)換效率高達(dá)23.3%。

Nd∶YVO4晶體和Nd∶GdVO4晶體擁有受激發(fā)射面大、吸收系數(shù)高、吸收帶寬寬等優(yōu)點[19-20]，是目前自喇曼激光器研究中最受人青睞的晶體之一。

2.2 連續(xù)式自喇曼黃光激光器

對于自喇曼激光器而言，自喇曼晶體既是激光晶體又是喇曼晶體，基頻光激發(fā)和受激喇曼散射都在自喇曼晶體內(nèi)發(fā)生，大大地簡化了激光器結(jié)構(gòu)，使得倍頻晶體可以很輕松地置于腔內(nèi)，充分利用腔內(nèi)1階斯托克斯光功率大的優(yōu)勢，提高了倍頻光的轉(zhuǎn)換率，因此這類激光器大部分都是內(nèi)腔型。表1中列出了近10年的典型連續(xù)式固體自喇曼內(nèi)腔型黃光激光器的國內(nèi)外研究進展[21-37]，可以看出，目前自喇曼晶體以Nd∶YVO4和Nd∶GdVO4居多，倍頻晶體以偏硼酸鋇(BaB2O4，BBO)、LBO和磷酸鈦氧鉀(KTiOPO4，KTP)為主。由于激光激發(fā)過程與受激喇曼散射發(fā)生在同一塊晶體內(nèi)，導(dǎo)致晶體內(nèi)大量的熱載荷累積，引發(fā)了嚴(yán)重的熱效應(yīng)，從而限制了激光器的輸出功率，導(dǎo)致連續(xù)式自喇曼黃光激光器的輸出功率一直在毫瓦至數(shù)瓦的量級。隨著研究的深入，人們不斷通過創(chuàng)新優(yōu)化激光器結(jié)構(gòu)、嘗試復(fù)合介質(zhì)等手段，在降低閾值、提高光光轉(zhuǎn)換效率及小型化等各方面取得了諸多進展。

表1 近10年連續(xù)式自喇曼黃光激光器研究進展

圖2 DEKKER等人設(shè)計激光器原理圖[21]

從表1可以看出，目前光光轉(zhuǎn)換率提高最大的自喇曼黃光激光器是LEE等人[24]于2010年設(shè)計的Nd∶GdVO4自喇曼激光器，抽運光到黃光的光光轉(zhuǎn)換效率首次突破20%，其原理圖如圖3所示。LEE等人在Nd∶GdVO4與LBO之間放置一內(nèi)置腔鏡M2，M2鍍膜對1063nm/1173nm高透、對559nm高反，能減少反向的黃光激光的損失量，提高了輸出光轉(zhuǎn)換效率的同時也降低了反向黃光激光對激光器的反向損傷及熱效應(yīng)。2013年，TAN等人[35]設(shè)計了相似的實驗，激光器結(jié)構(gòu)相同，但是把自喇曼晶體換成了Nd∶LuVO4。Nd∶LuVO4有著更大吸收和發(fā)射截面，其熱損失閾值高，更適用于大功率激光器。TAN等人在抽運功率18.3W時，得到連續(xù)黃光激光的輸出功率達(dá)4.2W，將光光轉(zhuǎn)換效率提升至22.9%，4h輸出功率波動穩(wěn)定在3.5%以內(nèi)。

圖3 LEE等人所設(shè)計的激光器原理圖[24]

在激光器小型化方面，LI等人[32]于2011年報道的實驗中，總腔長僅15mm，是已有報道中腔長最小的黃光激光器，其原理圖如圖4所示。LI等人通過理論分析得到了閾值與內(nèi)腔長度成反比的結(jié)論，于是采用在Nd∶YVO4晶體一側(cè)鍍膜代替激光器諧振腔的輸入鏡，大大縮小了內(nèi)腔長，降低了閾值及損耗，簡化了激光器結(jié)構(gòu)，提高了轉(zhuǎn)換效率，并且通過LBO的溫控系統(tǒng)來控制相位匹配狀態(tài)，實現(xiàn)和頻及倍頻的選擇，得到了不同波長的輸出光。

圖4 LI等人所設(shè)計的激光器原理圖[32]

在晶體材料改進方面，Lü等人[26]于2010年報道的實驗中，589nm黃光激光最大功率為3.5W，光光轉(zhuǎn)換效率為13.3%。該實驗中采用了3mm×5mm×10mm，LuVO4/Nd3+∶LuVO4/LuVO4復(fù)合晶體作為自喇曼晶體。復(fù)合晶體有效地抑制了熱效應(yīng)，提高了受激喇曼散射的作用長度。同時在腔內(nèi)也加入了內(nèi)置腔鏡M2，減少黃光的反向反射損失，提高了輸出光轉(zhuǎn)換效率，如圖5所示。

圖5 Lü等人所設(shè)計的激光器原理圖[26]

在抽運方式方面，2015年，KORES等人[37]首次報道了側(cè)面抽運連續(xù)自喇曼黃光激光器。自喇曼晶體選用Nd3+∶YVO4，倍頻晶體選用LBO，在抽運功率22W時，588nm黃光激光最大功率為820mW，光光轉(zhuǎn)換效率僅為3.7%，相對于端面抽運而言其轉(zhuǎn)換率偏低。

2.3 脈沖式自喇曼黃光激光器

2.3.1 調(diào)Q式自喇曼黃光激光器 通過內(nèi)腔調(diào)Q可以有效降低受激喇曼散射閾值。在理論研究方面，山東大學(xué)ZHANG課題組建立了受激喇曼散射速率方程，對喇曼激光器速率方程進行了大量研究[39-41]。DING等人[42]于2007 年推導(dǎo)出了內(nèi)腔主動調(diào)Q速率方程[43]，于2011年建立了主動調(diào)Q腔內(nèi)倍頻速率方程。2012年, DING和LIU等人[44-45]推導(dǎo)出被動調(diào)Q腔內(nèi)倍頻速率方程。

2007年，LIU等人[46]首次報道了 LD 抽運的c切Nd∶VO4自喇曼腔內(nèi)倍頻調(diào)Q激光器研究實驗。他們選用聲光調(diào)Q技術(shù),KTP倍頻得到589.4nm黃光激光。在抽運功率7.56W、脈沖重復(fù)頻率15kHz的條件下,黃光激光平均輸出功率達(dá)151mW。

在晶體結(jié)構(gòu)研究方面，中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所研究了鍵合晶體并將其應(yīng)用于自喇曼激光器，鍵合晶體的結(jié)構(gòu)在充分利用自喇曼晶體的受激喇曼效應(yīng)的作用長度的同時，更能有效地減輕熱效應(yīng)。ZHU等人[47]于2009年報道了利用2mm+18mm的單端鍵合YVO4-Nd∶YVO4晶體的主動調(diào)Q自喇曼激光器，倍頻晶體選用LBO，通過控制LBO溫度實現(xiàn)內(nèi)腔倍頻，得到588nm黃光激光。他們在鍵合晶體入射端鍍膜替代激光器輸入鏡，通過減少腔內(nèi)元件減小插入損耗。在抽運功率為23.5W時，黃光激光的平均功率達(dá)5.7W，原理圖如圖6所示。圖中R表示反射率，T表示透過率。之后他們又采用了30mm長的鍵合YVO4-Nd∶YVO4-YVO4晶體，在抽運功率26.5W，脈沖頻率110kHz條件下，黃光激光平均功率提升至7.93W，光光轉(zhuǎn)換效率提升至了30%，斜率效率高達(dá)43%[48]。同年，OMATSU等人[49]報道了被動調(diào)Q式復(fù)合Nd∶YVO4/YVO4自喇曼黃光激光器實驗，原理圖如圖7所示。選用Cr∶YAG作為被動調(diào)Q裝置，其閾值降至3.5W，抽運功率為4.5W時,黃光輸出功率達(dá)264mW，光光轉(zhuǎn)換效率為5.9%。相比ZHU等人所報道的結(jié)果，OMATSU所報道的實驗閾值低一個數(shù)量級，但是轉(zhuǎn)換效率偏低，二者主要區(qū)別在于調(diào)Q裝置以及腔內(nèi)黃光高反膜的鍍膜位置不同。次年，ZHU等人[50]又選用c切 Nd∶YVO4晶體作為自喇曼晶體，選用KTP 腔內(nèi)倍頻，調(diào)Q方式選用聲光調(diào)Q，得到589nm的黃光激光。在抽運功率11.2W，脈沖調(diào)Q重復(fù)頻率10kHz時,黃光輸出最大功率為570mW，光光轉(zhuǎn)換效率約為5.1%。

圖6 ZHU等人所設(shè)計的激光器原理圖[47]

圖7 OMATSU等人所設(shè)計的激光器原理圖[49]

2011年,GUO等人[51]選用30mm長的鍵合YVO4/Nd∶YVO4/YVO4作為自喇曼晶體，倍頻晶體選用長度為15mm的LBO，調(diào)Q方式選用聲光調(diào)Q，在抽運功率為65W，脈沖重復(fù)頻率50kHz條件下， 587nm黃光激光功率高達(dá)8.05W，其轉(zhuǎn)換率達(dá)12.38%。

2013 年,DU等人[52]研究了3mm×3mm×30mma切鍵合YVO4/Nd∶YVO4/YVO4的自喇曼激光器，調(diào)Q方式為主動調(diào)Q，和頻晶體選用LBO，在聲光調(diào)Q與LBO之間加入一內(nèi)置腔鏡降低黃光的反向損耗，在抽運功率32W，脈沖重復(fù)頻率30kHz時， 559nm激光功率為3.55W，其轉(zhuǎn)換效率達(dá) 11%。同年，天津大學(xué)SHANG[39]報道了共振抽運實驗，在其880nm抽運輸出1176nm斯托克斯光實驗研究基礎(chǔ)上加入LBO倍頻晶體，在抽運功率19.05W，脈沖重復(fù)頻率120kHz的條件下，黃光激光功率為2.03W。

2015年，SU等人[53]選用 Nd∶YVO4作為自喇曼晶體，和頻晶體選用KTP，調(diào)Q方式選用聲光主動調(diào)Q，在抽運功率13.7W，脈沖重復(fù)頻率40kHz條件下，560nm的黃光激光的輸出功率為0.9W，光光轉(zhuǎn)換效率為6.6%。

2016年，SHEN等人[54]報道了被動調(diào)Q自喇曼激光器，選用c切Nd∶GdVO4作為激光自喇曼晶體，選用Cr4+∶YAG為被動調(diào)Q開關(guān)，通過LBO外腔倍頻，在抽運功率10W、脈寬270ps、重復(fù)頻率13kHz條件下，1.17μm 1階斯托克斯光平均功率達(dá)430mW，但0.58μm黃光激光平均輸出功率僅為8.96mW。

2.3.2 鎖模式自喇曼黃光激光器 SPENCE等人[55]于1991年首次在實驗中發(fā)現(xiàn)自鎖?，F(xiàn)象，之后經(jīng)理論分析與實驗研究發(fā)現(xiàn)其與克爾效應(yīng)形成的克爾透鏡有直接關(guān)系，因此自鎖模又稱為克爾透鏡鎖模?？藸柾哥R效應(yīng)是指諧振腔內(nèi)光束的空間分布引起強度分布的不同，再利用激光增益介質(zhì)本身的克爾效應(yīng)引發(fā)的光束自聚焦與激光器內(nèi)的光闌結(jié)合，從而對光束進行幅度調(diào)制，實現(xiàn)鎖模。光闌既可以是直接在諧振腔內(nèi)合適位置處增加一個物理光闌(硬光闌)，也可以是激光晶體內(nèi)呈高斯分布的增益區(qū)域所構(gòu)成的增益光闌(軟光闌)。在實驗中，激光晶體上高斯增益分布作為軟光闌。通過選擇合適的抽運光斑，達(dá)到足夠的功率密度，便可以提供足夠的非線性增益調(diào)制以實現(xiàn)自聚焦。

PENG等人[56]于2012年報道了被動調(diào)Q式鎖模自喇曼激光器，選用Nd∶GdVO4同時作為激光晶體和喇曼晶體，Cr∶YAG為Q開關(guān)，在抽運功率10W、鎖模脈沖頻率0.9GHz的條件下，通過LBO將1階斯托克斯光外腔倍頻得到的586.5nm黃光激光功率為6mW，原理圖如圖8所示。

圖8 PENG等人所設(shè)計的激光器原理圖[56]

2016年， LI等人[57]首次報道了自鎖模Nd∶GdVO4自喇曼激光器，選用Nd∶GdVO4作為自喇曼晶體，選用LBO外腔倍頻，在17W抽運功率條件下， 586.5nm黃光激光功率為7.65mW，原理圖如圖9所示。2017年，他們又改用Nd∶VO4作為自喇曼晶體，在抽運功率12W條件下，588nm黃光激光功率僅為6mW[58]。

圖9 LI等人所設(shè)計的激光器原理圖[57]

在這類激光器中，腔內(nèi)唯一的晶體同時作為激光晶體、喇曼晶體以及鎖模元件，腔型搭建更簡單，無需考慮偏振，并最大限度地縮小了激光器體積，在小型化設(shè)計中達(dá)到了極致。相對于激光晶體、喇曼晶體和鎖模元件分離的激光器，自鎖模自喇曼激光器由于減少了多塊晶體分離時因振動導(dǎo)致的不穩(wěn)定因素，從而具有更高的穩(wěn)定性?；l光和1階斯托克斯光在同一晶體內(nèi)更容易實現(xiàn)模式匹配，從而降低損耗，提高轉(zhuǎn)化效率。

目前鎖模式自喇曼激光器的研究仍集中在1階斯托克斯光[54-55]，黃光的報道很少，有關(guān)黃光的報道大多是在完成1階斯托克斯光實驗之后，再加上外腔倍頻產(chǎn)生黃光。外腔能量密度較內(nèi)腔小，使倍頻效率偏低，從而黃光激光的轉(zhuǎn)換率不高。其無法腔內(nèi)倍頻的原因在于倍頻過程引起的“削峰”效應(yīng)，會導(dǎo)致鎖模脈沖展寬，從而限制了鎖模激光器在黃光激光領(lǐng)域的研究與應(yīng)用。

3 結(jié)束語

按激光器工作方式總結(jié)了近10年自喇曼黃光激光器的報道及研究進展。對比不同類型的激光器，鎖模式自喇曼激光器能實現(xiàn)1階斯托克斯光的高轉(zhuǎn)換率，但其外腔倍頻的特點使得黃光轉(zhuǎn)換率并不理想；調(diào)Q式自喇曼激光器，輸出光脈沖峰值強，其黃光轉(zhuǎn)換率也相對較高，但是調(diào)Q裝置的加入會增大腔長，導(dǎo)致激光器結(jié)構(gòu)復(fù)雜化，調(diào)Q式激光器更適用于高功率黃光的應(yīng)用研究；連續(xù)式自喇曼激光器最大的優(yōu)勢在于其緊湊的結(jié)構(gòu)、低閾值，便于設(shè)計小型化、低成本的黃光激光器，在對黃光功率要求不高的生物醫(yī)療相關(guān)領(lǐng)域的應(yīng)用潛力十分巨大。在激光器結(jié)構(gòu)研究方面，通過鍍膜來替代激光器諧振腔腔鏡的方法逐漸被人們廣泛采用，尤其在低功率激光器研究上，對降低激光器閾值作用明顯，同時使激光器結(jié)構(gòu)更加緊湊、小型化；在晶體材料研究方面，鍵合晶體不僅能有效降低熱效應(yīng)，而且能增加晶體受激喇曼散射的作用長度，相比于普通結(jié)構(gòu)的晶體抗熱負(fù)載能力更強，提高了激光器的性能。自喇曼黃光激光器今后的研究的趨勢是多方法并用，不斷優(yōu)化激光器結(jié)構(gòu)、改進晶體材料，滿足低閾值、高轉(zhuǎn)換率、低成本以及小型化等需求。自喇曼黃光激光器應(yīng)用的主要領(lǐng)域主要集中于對激光功率需求不高的生物醫(yī)療領(lǐng)域，研究的重點更偏向于高轉(zhuǎn)換率、高穩(wěn)定性、低成本及小型化。