崔 萌,安興琴,范廣洲,王 超,孫兆彬,任文輝

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北京一次重污染過程的天氣成因及來源分析

崔 萌1,2,安興琴2*,范廣洲1,王 超2,孫兆彬3,任文輝4

(1.成都信息工程大學大氣科學學院,四川 成都 610225；2.中國氣象科學研究院大氣成分研究所,北京 100081；3.中國氣象局北京城市氣象研究所,北京 100089；4.中國人民解放軍78127部隊,四川 成都 610000)

采用天氣學分析和GRAPES-CUACE氣溶膠伴隨模式相結合的方式,探討了北京市2016年2月29日~3月6日一次PM2.5重污染過程的大氣環(huán)流特征、污染形成和消散原因,并利用伴隨模式追蹤了造成此次重污染過程的關鍵排放源區(qū)及敏感排放時段.結果表明:此次重污染過程北京市PM2.5濃度存在明顯日變化,在3月4日20:00達到污染峰值,觀測數據顯示海淀站PM2.5濃度達到506.4μg/m3.形成此次重污染過程的主要天氣學原因是北京站地面處于低壓中心,且無冷空氣影響,風速較弱,逆溫較強,大氣層結穩(wěn)定,混合層高度較低,500hPa西風急流較弱,污染物水平和垂直擴散條件差,大氣污染物易堆積;此次過程中,500hPa短波槽過境、邊界層偏南風急流和冷空氣不完全滲透導致了本次嚴重污染PM2.5濃度的短暫下降.伴隨模式模擬結果表明,此次污染過程目標時刻的污染濃度受到來自河北東北部和南部、天津、山西東部、以及山東西北部污染物的共同影響,目標時刻PM2.5峰值濃度對北京本地源響應最為迅速,山西響應速度最慢;北京、天津、河北及山西排放源對目標時刻前72h內的累積貢獻比例分別為31.1%、11.7%、52.6%和4.7%.北京本地排放源占總累積貢獻的1/3左右,河北排放源累積貢獻占一半以上,天津和山西分別占1/10和1/20,河北源貢獻占主導地位,天津和山西貢獻較小;目標時刻前3h內,北京本地源貢獻占主導地位,貢獻比例為49.3%,目標時刻前4~50h內,河北源貢獻占主導地位,貢獻比例為48.6%,目標時刻前50~80h,山西源貢獻占主導地位,貢獻比例在50%以上.

北京地區(qū)；重污染過程天氣成因；敏感性分析；GRAPES-CUACE伴隨模式

近年來,為了改善北京市空氣質量,許多學者開展了與北京大氣污染相關的研究工作.學者們研究分析了大氣環(huán)流及氣象要素對空氣污染的影響,認為在污染物排放量高、污染物排放源復雜的情況下,天氣氣候背景是形成持續(xù)時間長、影響范圍廣和污染程度高的重污染過程的主要驅動因素[1].穩(wěn)定的大氣環(huán)流形勢、高濕度低風速的地面條件和低而厚的逆溫層導致北京層結穩(wěn)定,不利于污染物擴散[2],在污染濃度升高過程中,大氣也并不總是處于層結穩(wěn)定狀態(tài),垂直運動和散度在垂直方向上的“分層”結構有利于污染物的累積[3].孫兆彬等[4-5]解釋了偏東風隨高度增大以及逆溫減弱、混合層高度升高導致濃度升高的原因.廖曉農等[6]發(fā)現(xiàn)邊界層急流會迅速改善北京地區(qū)PM2.5濃度;在污染過程排放源追蹤方面,學者們利用數值模式也開展了大量工作, Stohl等[7]運用拉格朗日粒子擴散模式FLEXPART驗證了城市區(qū)域間的污染輸送;Zhai等[8]同樣利用FLEXPAPT反向追蹤了北京市雁西湖地區(qū)空氣質量影響最大的敏感源區(qū),為整個源區(qū)域和特定敏感源區(qū)建立了減排測試;王雪松等[9-11]利用三維區(qū)域空氣質量模式CAMX模擬對流層大氣光化學過程,研究了不同地區(qū)、不同種類污染源排放對北京地區(qū)臭氧濃度的影響;王雪松等[12]利用CAMX模擬研究北京地區(qū)夏季PM10濃度的時間變化規(guī)律和空間分布特征;薛文博等[13]運用CAMx模型研究出全國各省市PM2.5污染以本地源為主,跨區(qū)域輸送與各省市地理位置、污染物排放強度、排放源結構、氣象條件等有關;安興琴等[14]研究表明CMAQ模式能較好地模擬污染物的空間分布格局;翟世賢等[15]利用空氣質量模式Model-3/CMAQ對北京市PM2.5濃度進行了污染源減排時刻和減排比例的研究;王自發(fā)等[16-17]利用NAQPMS模式,采用質量追蹤法計算了周邊各地區(qū)的臭氧污染對北京的貢獻率,研究了我國強污染天氣下中東部PM2.5的時空分布特征和演變規(guī)律;李鋒等[18]利用WRF-CMAQ模型探究了長江三角洲PM2.5的時空分布和輸送;劉香娥等[19]運用WRF-CHEM模式研究出北京地區(qū)O3污染的主要來源是北京以外的外源輸送,細顆粒物則主要源于本地生成;Zhai等[20]利用GRAPES- CUACE氣溶膠伴隨模式反向追蹤了2012年11月北京一次污染事件的主要污染排放源區(qū);王超等[21]利用GRAPES-CUACE氣溶膠伴隨模式,對北京市一次高濃度PM2.5污染過程進行了敏感性分析,并顯示了伴隨模式在追蹤重點排放源區(qū)及關注敏感排放時段等方面的優(yōu)越性.

本文利用天氣學分析方法,結合GRAPES- CUACE氣溶膠伴隨模式,綜合分析了北京市2016年2月29日~3月6日期間一次PM2.5重污染過程的大氣環(huán)流特征、污染形成和消散原因,并利用伴隨模式反向追蹤了污染過程關鍵排放源區(qū)及敏感排放時段,模擬估算了本地及周邊排放對此次污染過程的累積貢獻比例及不同區(qū)域的主導貢獻時段和貢獻比例的時間演變.

1 數據與方法

1.1 數據

本文主要利用地面常規(guī)觀測資料、Micaps資料、FY-2E靜止氣象衛(wèi)星的云量數據、北京海淀站(116.28°E,39.98°N)實時采樣高度上產品數據文件的L波段邊界層風廓線雷達資料,以及北京市環(huán)境保護局35個監(jiān)測站點2016年2月29日~ 3月7日逐時PM2.5質量濃度觀測數據.

1.2 GRAPES-CUACE大氣化學伴隨模式及參數設置

GRAPES-CUACE伴隨模式是在我國自主研發(fā)的新一代數值模式系統(tǒng)GRAPES和大氣化學模式CUACE基礎上開發(fā)的在線耦合氣象-化學模式系統(tǒng)[22].GRAPES模式是采用半隱式半拉格朗日方案的有限區(qū)/全球統(tǒng)一模式,提供與國際上常用數值預報資料接口,模式輸入輸出便捷[23];CUACE目前主要包括3個模塊:氣溶膠模塊、氣體模塊和熱力學平衡模塊[21].本研究主要利用氣溶膠模塊伴隨模式.

本文首先利用GRAPES-CUACE正向模式模擬出北京市2016年一次重污染過程的PM2.5濃度變化趨勢,再利用氣溶膠模塊的伴隨模式反向追蹤形成PM2.5峰值濃度過程中的主要污染排放源區(qū)及敏感排放時段,具體步驟見參考文獻[22,24].

本文模擬區(qū)域主要是我國華北地區(qū)(105°E~ 125°E,32.25°N~43.25°N),水平包括41×23個網格,水平分辨率為0.5°×0.5°,垂直分為31層,積分步長為300s,排放源清單采用0.5°×0.5°的INTEX-B2006清單.本文模擬時間為2016年2月26日20:00~3月8日 20:00,其中前3d是模式啟動時間,為了消除理想化初始濃度對模擬效果的影響.

1.3 混合層高度計算方法

本文基于地面氣象觀測,根據羅氏法計算混合層高度[25-26],計算公式如下:

式中:是計算的混合層高度,m;是帕斯奎爾穩(wěn)定度級別(大氣穩(wěn)定度級別為A~F時,依次取值為1~6);(-d)是溫度露點差,℃;U是高度處測得的平均風速,m/s;0是地面粗糙度;是地轉參數,= 2sin.

2 PM2.5濃度時空分布特征

2.1 空間分布

從北京市2016年3月1日~4日的PM2.5日均濃度逐日空間分布可以看出,北京市PM2.5平均濃度逐日增加,在3月4日達到最大,3月4日平谷鎮(zhèn)日平均濃度達到413μg/m3,空間上,濃度呈自東南向西北遞減的分布趨勢,污染物由南部向北部蔓延.北京南部平原地區(qū)PM2.5濃度比北部和西部山區(qū)PM2.5濃度高約1~2.4倍.北京城區(qū)PM2.5濃度比北部郊區(qū)濃度高約1~1.5倍.

2.2 時間分布

圖1是郊區(qū)懷柔站和市內海淀站2016年2月29日~3月6日的PM2.5濃度時間分布圖,懷柔站和海淀站的PM2.5濃度呈周期性波動,大體為先上升后下降走勢.懷柔站出現(xiàn)3次較高峰值,在3月4日9:00濃度最高,為478.2μg/m3,海淀站也出現(xiàn)3次較高峰值,最大峰值出現(xiàn)在3月4日20:00,濃度為506.4μg/m3,2站點PM2.5濃度主要存在7次明顯下降過程(A~G):2月29日9:00~12:00、3月1日9:00~ 13:00、3月2日10:00~18:00、3月3日4:00~6:00、3月3日20:00~3月4日6:00、3月4日10:00~16:00以及在3月4日20:00均呈斷崖式下降.

圖1 北京市懷柔、海淀站2016年2月29日~3月6日PM2.5濃度時間演變

從圖1可以看出,2月29日~3月4日5d的PM2.5濃度存在明顯的日變化:在早上6:00~8:00都出現(xiàn)峰值,而后開始下降,在中午13:00前后出現(xiàn)最低值,下午至晚上19:00~20:00濃度持續(xù)增加,然后又下降.這種現(xiàn)象主要受早晚高峰期間汽車尾氣排放增加的人為因素,以及天氣因素共同影響[27-29].在7次明顯下降過程中,有4次(A、B、C、F)與日變化有關,后5次濃度下降過程主要受氣象要素影響.對于C、D、E、F、G 5次下降過程的天氣學原因將在本文第3、4節(jié)進行詳細分析.

3 污染過程天氣學分析

3.1 海平面氣壓場

從2016年2月29日~ 3月5日8:00海平面氣壓場圖可以看出:2月29日20:00~3月4日8:00,北京站處于地面低壓槽槽前或者低壓中心前部,冷空氣影響不明顯,等壓線稀疏,氣壓梯度小,地面風速小,以弱偏南風為主,對污染物擴散不利,大氣污染物易在太行山前輻合形成聚集,北京污染物持續(xù)增加,PM2.5濃度上升.3月4日8:00~23:00,轉為受地面倒槽形勢控制,有利于污染擴散.

3.2 500hPa高度場

2月29日8:00~3月3日20:00,北京站500hPa高度場為槽后脊前的天氣形勢,受西北氣流控制,200hPa緯向風較小,等值線稀疏,西風急流較弱.2月29日8:00~3月1日8:00,基本為偏北分量較大的西北風,3月1日8:00~3日20:00,主要受偏西分量較大的西北風影響,風速減小,等高線較稀疏.3日20:00前后北京站有一短波槽過境,過境前的槽前上升運動,利于污染物抬升,3月4日8:00~3月5日8:00,北京站轉為槽前西南氣流控制,整體上冷槽落后于高度槽,槽較深厚,等高線密集,風速較大,槽前上升運動較明顯,有利于污染物擴散.

3.3 850hPa高度場

天氣形勢整體與500hPa相似,2日20:00前后由西北風轉為西南風控制,2日20:00~4日暖平流輸送較明顯,暖脊形勢較明顯但濕度較小,且由于黃土高原的存在,槽下高原的下沉增溫作用,加深了逆溫層的形成與維持,有利于地面低壓形勢加強,不利于地面冷空氣影響北京地區(qū).因此在冷暖空氣交匯過程中,北京站基本無降水.3月4日20:00北京站開始受地面倒槽影響,850hPa溫度較3月3日20:00下降5~7℃,風場風速加大,重新轉為西北氣流控制且位于槽后,冷空氣從西北方向進入京津冀地區(qū),低壓和海上高壓減弱,污染物擴散條件轉好,空氣質量逐步改善.

高層雖然有槽前上升運動,然而由于中低層水汽輸送不明顯,且中低層槽線在下高原后有動力下沉增溫作用,導致濕度進一步減小,故沒有明顯降水.在地面冷空氣影響北京站之前,中低層始終有暖脊存在,一方面加強了地面熱低壓的發(fā)展與維持,使冷空氣南下移動減慢,延緩冷空氣影響過程;另一方面暖脊加強了近地面逆溫層的形成與維持.近地面逆溫層的形成,不僅與暖平流或暖心結構有關,槽下高原后的下沉增溫也有利于逆溫層的形成與維持.

3月2日~4日期間,在發(fā)展的低壓、較弱的氣壓梯度和風場、逆溫層三者共同影響下,北京地區(qū)環(huán)流相對靜穩(wěn),對大氣污染物的擴散極為不利.此次地面冷空氣過程以南壓為主,較長時間內受到維持于華北平原的地面熱低壓的阻擋,導致冷空氣主體影響北京站的西南地區(qū).對北京站而言,冷空氣影響的時間較短、強度較小,且沒有明顯降水,對于污染物的擴散作用較為有限.

4 污染過程大氣物理條件分析

4.1 T-lnP圖

從T-lnP圖可以看出,2月29日~3月4日20:00逆溫比較明顯(白天較強,晚上有減弱趨勢),且中低層濕度很小.3月4日23:00~5日11:00由于上游地區(qū)冷空氣東移影響,先前控制北京站的低壓中心逐漸東移,北京站風速加大,風向轉為偏北風.

4.2 風廓線圖

圖2是3月2日0:00~5日0:00的風廓線圖,圖2(a)為水平風速,圖2(b)為垂直風速,垂直風下沉為正,上升為負.結合圖2可以看出,在3月2日0:00~5:00高空風場為西北風,200m以下為風速小于3m/s的北風,從3月2日5:00開始,邊界層內風向呈氣旋型切變,逆時針旋轉,有冷平流,到17:30左右整個邊界層內為西南風,底層風速較5:00增大了2~4倍,偏南風速增大,在1200~1400m出現(xiàn)最大風速為30m/s,形成低空急流,加強層結的不穩(wěn)定度,觸發(fā)不穩(wěn)定能量的釋放,圖2(b)中低空急流產生暖平流的上升運動,但由于中低層濕度過小,并沒有形成降水,污染物吹向高空,水平和垂直擴散條件轉好.3月2日22:30~3日3:30,急流減弱,底層風速減小,污染物濃度又逐漸升高.3月3日4:00~6:00,500hPa有短波槽過境,在1100m又出現(xiàn)了急流中心,中心風速為26.2m/s,污染擴散條件轉好,污染物濃度降低.3月3日16:00~3月4日7:00風隨高度順時針旋轉,700hPa暖脊形勢較明顯,850hPa暖平流輸送明顯,在1400~1900m又出現(xiàn)邊界層急流,西南風最大風速為21.4m/s,大氣通風量增大,污染物濃度降低.3月4日7:00~9:30,風隨高度逆時針旋轉,高空急流減弱,風向由西南風轉為西北風,底層風速減小,擴散條件轉差,污染物濃度升高.3月4日10:00開始中低空伴有強風,850hPa槽線即將過境,10:00~16:00底層風速達到6~12m/s,圖2(b)中1800m以下有0~2m/s的上升運動,水平和垂直擴散條件較好,污染物濃度下降,但從圖2(b)可以看出槽前冷空氣開始滲透,但未完全滲透,底層風速減小到1~3m/s,導致污染濃度下降后又猛升,400~ 1600m出現(xiàn)強風速區(qū),最大風速為26.7m/s,直到3月4日20:00左右,地面開始受地面倒槽影響,850hPa槽線過境,冷空氣開始完全滲透,圖2(b)中空氣產生強烈上升運動,強上升運動將堆積在底層的污染物輸送到中高空,污染物濃度驟降.

由圖2可分析出3月2日10:00~18:00、3月3日 4:00~6:00、3月3日20:00~3月4日06:00、3月4日10:00~16:00以及3月4日20:00污染物濃度降低及消散的原因,可以看出水平和垂直擴散條件轉好是污染物濃度下降的主要影響因素,邊界層偏南風急流在PM2.5污染快速清除的過程中起著非常重要的作用[6].

4.3 混合層高度

圖2 北京海淀站2016年3月2日0:00~5日0:00風廓線

a:水平風速; b:垂直風速

大氣混合層高度是反映污染物垂直擴散的重要參數,是影響大氣污染物擴散的主要氣象因子[25].本研究基于地面氣象觀測,采用羅氏法計算了2月29日~3月5日的逐時混合層高度(圖3).2月29日~ 3月3日混合層高度存在明顯日變化,每日14:00~ 17:00出現(xiàn)最大值,6:00~8:00出現(xiàn)最小值,與圖3中海淀站的PM2.5濃度呈明顯負相關(混合層高度較高時,PM2.5濃度較低;混合層高度較低時,PM2.5濃度較高);3月4日重污染日混合層高度在1000m以下,在6:00混合層高度最低,為367.8m,3月5日清潔日混合層高度高達3000m.與圖2對比可以發(fā)現(xiàn),在3月2日12:00~18:00混合層高度升高是由邊界層急流引起,大氣擴散條件轉好;3月5日冷空氣主體侵入使混合層高度升高,強上升運動使堆積在近地面的污染物輸送到空中,大氣容積增加,垂直擴散條件轉好.

圖3 2016年2月29日 ~ 3月5日混合層高度和海淀站PM2.5濃度

5 GRAPES-CUACE伴隨模式模擬結果

5.1 模式驗證

表1 海淀站、懷柔站模擬和觀測a=0.01顯著性檢驗統(tǒng)計值

圖4為2016年2月29日~2016年3月6日北京海淀站和懷柔站模式模擬與觀測的PM2.5濃度變化曲線及散點擬合,表1為=0.01時的顯著性檢驗的統(tǒng)計量:F是檢驗統(tǒng)計量;-value顯著性水平假定值;crit是臨界值;是相關系數.通過對比站點模式模擬與觀測的PM2.5濃度驗證模型的模擬性能:從圖4可以看出兩站點模式模擬的濃度變化趨勢和觀測的趨勢基本接近,模式能夠模擬出PM2.5的濃度變化趨勢.觀測與模擬的海淀站相關系數為0.68,模型模擬出了5個峰值,相關系數較低主要是因為模式低估了3月2日、3月3日及3月5日的PM2.5峰值濃度水平;懷柔站相關系數為0.86,模式很好地模擬出污染趨勢與5個峰值時間.模式模擬濃度偏低的原因可能有兩個,第一個是排放源清單沒有及時更新,在特定峰值時刻低估了排放量,造成模擬濃度偏低;第二個是地面觀測站點受到局地偶然影響,提高了局地排放量,導致濃度偏低.

由表1可以看出,站點在a=0.01顯著性水平檢驗中,F>Fcrit, P-value<0.01,相關性極顯著,因此模式模擬結果具有可靠性.

5.2 目標函數選取及敏感系數定義

為了追蹤和分析本次重污染過程的污染物來源,利用GRAPES-CUACE伴隨模式模擬估算造成此次重污染過程的關鍵排放源區(qū)及敏感排放時段,本文設置峰值濃度為關注的目標函數[22].本次污染過程北京市平均PM2.5峰值濃度時刻在北京時間3月4日4:00時,峰值濃度為304.6μg/m3.故定義本次目標函數為北京市平均PM2.5峰值濃度,目標區(qū)域為北京市,目標時刻為北京時間3月4日4:00.

為了更加客觀地反映不同污染排放源對污染濃度的影響,定義敏感系數0,如公式:

可以發(fā)現(xiàn)敏感系數和目標函數單位相同,通過量綱分析可知,敏感系數可為削減控制對象提供定量依據.如若對敏感性系數為0的排放源削減%,則目標函數濃度也將減少So×N%[30].

5.3 PM2.5排放源敏感系數分布

圖5 目標時刻(2016年3月4日5:00)前1~72h(a ~ l)時間累積敏感系數分布

a:前1h (3月4日4:00),b:前3h(3月4日2:00),c:前7h(3月3日22:00),d:前10h(3月3日19:00),e:前13h(3月3日16:00),f:前16h(3月3日13:00),g:前19h(3月3日10:00), h:前22h(3月3日7:00), i:前25h(3月3日4:00), j:前31h(3月2日22:00), k:前37h(3月2日16:00), l:前72h(3月1日5:00)

圖5是本次污染過程目標濃度關于PM2.5源排放的時間累積敏感系數分布,描述了目標時刻前一段時間(1h, 3h, 7h, 10h, 13h, 16h, 19h, 22h, 25h, 31h, 37h, 72h)污染排放源對目標地區(qū)污染濃度效果的累加.由圖5可以看出,目標時刻前1~3h,敏感系數僅在1~3μg/m3,且由北京市向東北方向擴散;目標時刻前3~13h,隨著逆時間次序累加,敏感系數明顯增加、范圍擴大,且向東北方向延伸;目標時刻前13~19h,敏感系數范圍基本無明顯變化,但是敏感系數仍在增加;目標時刻前19~31h,敏感系數范圍又開始向南擴大,敏感系數數值仍不斷增加,在目標時刻前31h敏感系數達到最大值12μg/m3;目標時刻前31~72h,敏感系數范圍向西南方向擴展;在目標時刻前72h時,敏感系數分布已經包括河北東北部和南部、天津、山西東部、以及山東西北部.

由圖5可分析出,本次污染過程目標時刻的污染濃度主要受到北京、河北、天津、山西以及山東污染物排放的共同影響;在目標時刻前1~3h和31~72h時段的敏感系數數值增加但速率很小,這說明過早的源排放和過晚的源排放對目標時刻高濃度的PM2.5影響較弱;目標時刻前13~19h,雖然敏感系數仍在增加,但敏感系數空間分布范圍基本無明顯變化,且時間段前后擴散方向明顯相反,地面風場有明顯風向轉變;在目標時刻前31h時,敏感系數達到最大,若從目標時刻前31h開始對敏感系數最大網格區(qū)域的污染源排放削減%,則目標時刻北京市PM2.5平均濃度將下降12μg/m3·%.

5.4 本地源與周邊源對PM2.5貢獻

圖6為北京本地源和北京周邊源逐時(a)及時間積累(b)敏感系數時間序列,可以反映出北京和周邊源對本次污染過程目標時刻PM2.5峰值濃度的逐時貢獻和時間累積貢獻大小.由圖6(a)可知,隨著逆時間次序的增加,北京和周邊的逐時敏感系數都是呈先上升達到最大值后下降的態(tài)勢,但二者的變化趨勢又存在明顯差異.PM2.5峰值濃度對本地排放源響應迅速,在目標時刻前1h本地源逐時敏感系數達到最大值,為7.08μg/m3,達到最大值后下降速率先快后慢再快,在3月3日11:00(目標時刻前17h)達到極小值,并在3月2日17:00(目標時刻前35h)左右降到0附近.周邊源逐時敏感系數呈現(xiàn)明顯周期性波動下降趨勢圖,波動周期約為24h.下降過程出現(xiàn)3個峰值,峰值時刻分別為3月3日20:00(目標時刻前8h)、3月3日3:00(目標時刻前25h)和3月2日3:00(目標時刻前49h),對應的敏感系數分別為7.08, 2.84, 0.63μg/m3,周邊源逐時敏感系數在3月1日16:00(目標時刻前60h)降到0附近.以上說明在目標時刻前4h內北京本地源貢獻占主導地位,目標時刻前4~72h周邊源貢獻始終高于本地源,周邊源貢獻占據主導地位;本地源排放在目標時刻前1~35h對目標時刻PM2.5峰值濃度影響較大,目標時刻前35~72h的影響迅速減弱;周邊源貢獻在目標時刻前1~60h對目標時刻PM2.5峰值濃度影響較大,周邊源持續(xù)不斷地向北京市輸送污染物:其中在目標時刻前2~36h影響最為顯著,目標時刻前60~72h的影響迅速減弱.

由圖6(b)可知,隨著逆時間次序增加,北京本地源和周邊源時間累積敏感系數都呈上升趨勢,在3月3日22:00(目標時刻前6h)左右本地源和周邊源時間累積敏感系數相交,本地源和周邊源時間累積敏感系數分別在3月2日20:00(目標時刻前32h)和3月1日20:00(目標時刻前56h)趨于穩(wěn)定,穩(wěn)定后的時間累積敏感系數分別達到55.5,123μg/m3.以上表明,在3月3日22:00(目標時刻前6h)之前周邊源時間累積敏感系數始終高于本地源,大約是本地源的2倍,說明在3月3日22:00(目標時刻前6h)之前周邊源累積貢獻占主導地位;周邊源向北京地區(qū)輸送的污染物是本地排放的2倍;3月3日22:00(目標時刻前6h)~3月4日4:00(目標時刻),北京本地源時間累積敏感系數高于周邊源,本地源累積貢獻占主導地位.

5.5 周邊不同省市對PM2.5濃度貢獻

圖7是北京本地和周邊排放源(天津、河北及山西省)對本次污染過程時間累積(a)和逐時(b)敏感系數的時間序列,本次污染過程的周邊源主要包括天津北部、河北東部及山西東部的排放源.由圖7(a)累積敏感系數可以看出,隨著逆時間次序的增加,北京、天津、河北和山西的累積敏感系數都是上升到一定值后再趨于穩(wěn)定的態(tài)勢.在3月3日19:00(目標時刻前9h)左右北京本地源和河北省時間累積敏感系數相交,北京本地源、天津、河北及山西周邊源時間累積敏感系數分別在3月2日20:00(目標時刻前32h)、3月2日16:00(目標時刻前36h)、3月1日20:00(目標時刻前56h)及3月1日17:00(目標時刻前59h)趨于穩(wěn)定,穩(wěn)定后的時間累積敏感系數分別達到55.5, 94.0, 20.8, 8.3μg/m3,目標時刻到3月3日6:00(目標時刻前22h)山西源貢獻始終趨于0附近.由圖可以說明,3月3日19:00(目標時刻前9h)~3月4日4:00(目標時刻)之間北京本地累積敏感系數最大,北京本地源排放占主導地位;在3月3日19:00(目標時刻前9h)之前河北的累積敏感系數最大,河北污染輸送占主導地位;在3月3日6:00(目標時刻前22h)~3月4日4:00(目標時刻)期間山西的敏感系數基本接近于0,幾乎沒有向北京進行污染物輸送;在目標時刻前72h內,河北、天津、山西污染源累積貢獻分別是北京本地源的1.7, 0.38, 0.15倍,河北省對本次污染濃度累積貢獻最多,北京本地源其次,山西最少.

圖7 北京本地及周邊不同省市時間累積和逐時敏感系數的時間序列

由圖7(b)逐時敏感系數可以看出,河北、天津和山西的逐時敏感系數都呈現(xiàn)周期性波動,但又存在明顯差異,說明周邊不同省市對北京PM2.5峰值濃度的時段和程度影響不同.河北省逐時敏感系數波動過程中出現(xiàn)3次峰值,峰值時刻分別為3月3日20:00(目標時刻前8h)、3月3日3:00(目標時刻前25h)和3月2日3:00(目標時刻前49h),對應的敏感系數分別為6.16(最大值),1.99,0.29μg/m3,并于3月1日16:00(目標時刻前60h)趨于0μg/m3,河北省逐時敏感系數3次峰值時間和圖6(a)中周邊源的逐時敏感系數峰值時間相同,且河北省逐時敏感系數幾乎始終高于天津市和山西省,說明河北省在周邊源中占主導地位;天津逐時敏感系數同樣出現(xiàn)3次峰值,峰值時刻分別為3月4日1:00(目標時刻前3h)、3月3日17:00(目標時刻前11h)和3月3日6:00(目標時刻前22h),對應的敏感系數分別為1.41(最大值), 1.1,0.42μg/m3,并于3月2日16:00(目標時刻前36h)趨于0μg/m3,始終沒有超過2μg/m3,說明天津市對本次的排放輸送影響較小;山西省的逐時敏感系數僅存在2次峰值,3月2日20:00(目標時刻前32h),為0.87μg/m3(最大值)及3月1日23:00(目標時刻前53h),為0.35μg/m3,并于3月1日16:00(目標時刻前60h)減少到0μg/m3附近,始終沒有超過1μg/m3,說明山西省對本次的排放輸送影響微乎其微.目標時刻PM2.5峰值濃度對北京本地源響應最為迅速;由于山西距離北京遠,污染物短時間內輸送不到北京,大約經過20h才輸送到北京,所以對山西源的響應速度比河北源及天津源慢.

圖8是表示本地源與周邊不同省市對目標時刻PM2.5峰值濃度時間累積敏感系數貢獻百分比與逐時敏感系數貢獻百分比.例如,

由圖8(a)時間累積敏感系數百分比可以看出,隨著逆時間次序增加,天津、河北、山西累積貢獻比例呈上升趨勢,北京本地累積貢獻比例呈下降趨勢,達到一定比例時趨于穩(wěn)定狀態(tài).越臨近目標時刻,本地污染源排放貢獻比例越高,周邊省市污染源排放輸送越少;在目標時刻時,北京本地、天津、河北及山西排放源對PM2.5峰值濃度的累積貢獻比例分別為91.8%、3.8%、4.5%、0%,在目標時刻時,周邊省市污染源輸送僅占總貢獻的8.3%,北京本地累積貢獻是周邊源的11.1倍,表明在目標時刻時本地污染源排放貢獻占主導地位,山西幾乎沒有貢獻;隨著逆時間次序增加,在目標時刻前72h內,北京、天津、河北及山西排放源對目標時刻累積貢獻比例分別為31.1%、11.7%、52.6%、4.67%.以上表明,北京本地排放源占周邊和本地總累積貢獻的1/3左右,河北排放源累積貢獻占一半以上,天津和山西分別占1/10和1/20,說明河北源貢獻占主導地位,天津和山西貢獻較小.

由圖8(b)逐時敏感系數百分比可以看出,隨著逆時間次序增加,北京本地源逐時貢獻比例呈波動式下降,山西源呈周期波動式上升,天津源和河北源呈波動性先上升再下降,河北源、天津源和山西源波動過程中都出現(xiàn)了周期波段,周期基本均為24h;天津源貢獻峰值幾乎都在11:00,河北源兩次峰值在16:00,山西源也有兩次峰值在18:00,這應該與離北京距離及地面風向有關;河北源波動過程中出現(xiàn)4次峰值,在3月2日16:00(目標時刻前36h)逐時貢獻比例最高達到72.7%;天津源波動過程中出現(xiàn)3次峰值,在3月3日11:00(目標時刻前17h)逐時貢獻比例最高達到22.1%;山西源波動過程中出現(xiàn)4次峰值,在2月29日20:00逐時貢獻比例最高,為89.6%;目標時刻到3月4日1:00(目標時刻前3h)之間,本地源逐時貢獻占主導地位,逐時貢獻比例為49.3%,3月4日0:00(目標時刻前4h)~3月2日3:00(目標時刻前50h),河北源逐時貢獻占主導地位,逐時貢獻比例為48.6%,3月2日2:00(目標時刻前50h)到目標時刻前80h,山西源逐時貢獻占主導地位,逐時貢獻比例在50%以上.

圖8 北京、天津、河北及山西排放源對目標時刻(2016年3月4日4:00)PM2.5峰值濃度累積敏感系數貢獻百分比與逐時敏感系數貢獻百分比序列

6 結論

6.1 此次重污染過程中,當北京處于地面低壓中心,500hPa西風急流較弱且地面為弱風場時,利于污染物濃度升高.當北京處于槽前控制時,邊界層偏南風急流和強上升運動使污染物快速清除.

6.2 GRAPES-CUACE模式可以較好的模擬出北京市重污染過程的PM2.5濃度變化趨勢,伴隨敏感性分析可以追蹤出污染過程中主要污染排放源區(qū)和敏感排放時段.

6.3 本次污染過程主要受河北東北部和南部、天津、山西東部以及山東西北部污染物共同影響,過早和過晚的源排放對目標時刻的PM2.5濃度的影響都較弱.從伴隨累積敏感系數來看:在目標時刻前6h之前周邊源累積貢獻占主導地位,周邊源向北京地區(qū)輸送的污染物是本地排放的2倍;在目標時刻前6h內,北京本地源累積貢獻占主導地位.在目標時刻前72h時,河北、天津、山西污染源累積貢獻分別是北京本地源的1.7倍、0.38倍、0.15倍,河北省對本次污染濃度累積貢獻最高,北京本地源其次,山西最少.從伴隨逐時敏感系數來看:目標時刻PM2.5峰值濃度對北京本地源響應速度最為迅速,山西響應速度最慢.從累積敏感系數百分比來看:越臨近目標時刻,本地污染源排放貢獻比例越高,周邊省市污染源排放輸送越少;在目標時刻時本地污染源排放貢獻占主導地位,北京、天津、河北及山西排放源對目標時刻前72h時內累積貢獻比例分別為31.1%、11.7%、52.6%、4.7%,北京本地排放源累積貢獻占1/3左右,河北源貢獻占主導地位,天津和山西貢獻較小.從逐時敏感系數百分比來看:目標時刻到目標時刻前3h之間,本地源貢獻占主導地位,貢獻比例為49.3%,4h內累積敏感系數為21.4μg/m3;目標時刻前4~50h,河北源貢獻占主導地位,貢獻比例為48.6%,期間累積敏感系數85.2μg/m3;目標時刻前50~72h,山西源貢獻占主導地位,貢獻比例在50%以上,期間累積敏感系數為3.0μg/m3.

[1] 高慶先,李 亮,馬占云,等. 2013~2016年天氣形勢對北京秋季空氣重污染過程的影響[J]. 環(huán)境科學研究, 2017,30(2):173-183.

[2] 楊孝文,周 穎,程水源,等.北京冬季一次重污染過程的污染特征及成因分析[J]. 中國環(huán)境科學, 2016,36(3):679-686.

[3] 廖曉農,孫兆彬,唐宜西,等.高空偏北風背景下北京地區(qū)高污染形成的環(huán)境氣象機制研究[J]. 環(huán)境科學, 2015,36(3):801-808.

[4] 孫兆彬,廖曉農,王占山,等.北京地區(qū)空氣重污染下霧凇和偏東風對PM2.5清除作用[J]. 環(huán)境科學, 2016,37(10):3679-3685.

[5] 孫兆彬,李梓銘,廖曉農,等.北京大氣熱力和動力結構對污染物輸送和擴散條件的影響[J]. 中國環(huán)境科學, 2017,37(5):1693-1705.

[6] 廖曉農,孫兆彬,何 娜,等.邊界層低空急流導致北京PM2.5迅速下降及其形成機制的個例分析[J]. 環(huán)境科學, 2016,37(1):51-59.

[7] Stohl A, Forster C, Eckhardt S, et al. A backward modeling study of intercontinental pollution transport using aircraft measurements [J]. Journal of Geophysical Research, 2003,108(D12):4370.

[8] ZhaiSX, An X Q, Liu Z, et al. Model assessment of atmosphericpollution control schemes for critical emission regions [J]. Atmospheric Environment, 2016,124:367-377.

[9] 王雪松,李金龍.人為源排放VOC對北京地區(qū)臭氧生成的貢獻[J]. 中國環(huán)境科學, 2002,22(6):501-505.

[10] 王雪松,李金龍.北京地區(qū)臭氧源識別個例研究[J]. 北京大學學報(自然科學版), 2003,39(2):244-253.

[11] 王雪松,李金龍,張遠航,等.北京地區(qū)臭氧污染的來源分析[J]. 中國科學(B輯:化學), 2009,39(6):548-559.

[12] 王雪松,李金龍.北京地區(qū)夏季PM10污染的數值模擬研究[J]. 北京大學學報(自然科學版), 2003,39(3):419-427.

[13] 薛文博,付 飛,王金南,等.中國PM2.5跨區(qū)域傳輸特征數值模擬研究[J]. 中國環(huán)境科學, 2014,34(6):1361-1368.

[14] 安興琴,左洪超,呂世華,等. Models-3空氣質量模式對蘭州市污染物輸送的模擬[J]. 高原氣象, 2005,24(5):748-756.

[15] 翟世賢,安興琴,劉 俊,等.不同時刻污染減排對北京市PM2.5濃度的影響[J]. 中國環(huán)境科學, 2014,34(6):1369-1379.

[16] 王自發(fā),李麗娜,吳其重,等.區(qū)域輸送對北京夏季臭氧濃度影響的數值模擬研究[J]. 自然雜志, 2008,30(4):194-198.

[17] 王自發(fā),李 杰,王 哲,等.2013年1月我國中東部強霾污染的數值模擬和防控對策[J]. 中國科學:地球科學, 2014,44(1):3-14.

[18] 李 鋒,朱 彬,安俊嶺,等.2013年12月初長江三角洲及周邊地區(qū)重霾污染的數值模擬[J]. 中國環(huán)境科學, 2015,35(7):1965-1974.

[19] 劉香娥,何 暉,賈星燦,等.北京一次污染天氣過程特征的數值模擬[J]. 氣象, 2016,42(9):1096-1104.

[20] Zhai S X, An X Q, Zhao T, et al. Detection of critical PM2.5emission sources and their contributions to a heavy haze episode in Beijing, China, using an adjoint model. [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018,18(9):6241-6258.

[21] 王 超,安興琴,翟世賢,等.伴隨模式在追蹤污染事件重點源區(qū)中的應用[J]. 中國環(huán)境科學, 2017,37(4):1283-1290.

[22] 翟世賢. GRAPES-CUACE氣溶膠模塊的伴隨構建及模式在大氣污染優(yōu)化控制中的應用[D]. 中國氣象科學研究院, 2015.

[23] 伍湘君,金之雁,黃麗萍,等. GRAPES模式軟件框架與實現(xiàn)[J]. 應用氣象學報, 2005,16(4):539-546.

[24] An X Q, Zhai S X, Jin M, et al. Development of an adjoint model of GRAPES–CUACE and its application in tracking influential haze source areas in north China [J]. Geoscientific Model Development, 2016,9(6):2153-2165.

[25] 程水源,席德立,張寶寧,等.大氣混合層高度的確定與計算方法研究[J]. 中國環(huán)境科學, 1997,17(6):33-37.

[26] 廖國蓮.大氣混合層厚度的計算方法及影響因子[J]. 中山大學研究生學刊(自然科學、醫(yī)學版), 2005,26(4):66-73.

[27] 苗 蕾,廖曉農,王迎春.基于長時間序列的北京PM2.5濃度日變化及氣象條件影響分析[J]. 環(huán)境科學, 2016,37(8):2836-2846.

[28] 肖文豐,楊煥強,周 斌,等. 2011-2014年杭州市大氣PM2.5質量濃度變化特征分析[J]. 杭州師范大學學報(自然科學版), 2016,15(83), 02:105-110.

[29] 趙秀娟.北京城區(qū)和郊區(qū)PM2.5濃度季節(jié)與日變化特征[C]//中國氣象學會.中國氣象學會2008年年會城市氣象與城市可持續(xù)發(fā)展分會場論文集.中國氣象學會, 2008:11.

[30] 劉 峰.空氣質量模式CMAx的伴隨模式——構建及應用[R]. 北京:北京大學, 2005.

The analysis of weather causes and sources of a heavy pollution process in Beijing.

CUI Meng1,2, AN Xing-qin2*, FAN Guang-zhou1, WANG Chao2, SUN Zhao-bin3, REN Wen-hui4

(1.Chengdu University of Information Technology, Chengdu 610225, China；2.Institute of Atmospheric Composition, Chinese Academy of Meteorological Sciences, Beijing 100081, China；3.Institute of Urban Meteorology China Meteorological Administration, Beijing 100089, China；4.PLA Troops No.78127, Chengdu 610000, China)., 2018,38(10)：3628~3638

Synoptic analyses associated with the aerosol adjoint module of the atmospheric chemical modeling system GRAPES-CUACE are used to investigate characteristics of the atmospheric circulation, the formation and dissipation of air pollutants during a heavy PM2.5pollution episode from February 29 to March 6, 2016 in Beijing. The adjoint module is also applied to track the key source areas and sensitive emission period. Analyses reveal that the PM2.5concentration in Beijing exhibits remarkable daily variations and reach its peak at 20:00 BJT on March 4, and the observed PM2.5concentration attain 506.4μg/m3at Haidian station. Beijing is controlled by the low pressure during the episode, with less influence of cold air, weak/calm winds, strong inversion of temperature, stable atmospheric stratification, low planetary boundary layer (PBL), facilitating the accumulation of air pollutants. The occurrence of a short-term PM2.5decrease is primarily caused by the 500hPa short-wave trough transit and the southerly jet in the PBL. Model results show that the PM2.5concentration at the target time of the pollution process in Beijing is affected jointly by the transport from the northeastern and southern regions of Hebei, Tianjin, and parts of Shanxi and Shandong. The peak PM2.5concentration at the target time in Beijing responses most quickly to the local emission source and most slowly to the Shanxi emissions. The cumulative contribution of emissions from Beijing, Tianjin, Hebei, and Shanxi to the PM2.5concentration in Beijing at the target time during the first 72hours is 31.1%, 11.7%, 52.6%, and 4.7%, respectively. Within 3 hours before the target time, the local emission dominates the PM2.5concentration in Beijing, with a contribution of 49.3%, but emissions from Hebei and Shanxi are dominant within 4h to 50h and within 50h to 80h before the target time, with contributions of 48.6% and over 50%, respectively.

Beijing；causes of heavy pollution；sensitivity analysis；GRAPES-CUACE adjoint model

X513

A

1000-6923(2018)10-3628-11

崔 萌(1994-),女,遼寧大連人,成都信息工程大學碩士研究生,主要研究方向為大氣化學數值模擬.

2018-03-15

國家科技部大氣污染專項(2017YFC0210006);國家重點研發(fā)計劃(2016YFA0602004)

* 責任作者, 研究員, anxq@cma.gov.cn